JP6610261B2 - 非水電解質二次電池用負極活物質 - Google Patents
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Description
また、下記特許文献2には、ナノサイズの珪素-合金粒子を使用することが開示されて
いる。
また、下記特許文献3には、珪素からなる相に絶縁相と導電相が均一分散した粒子とすることが開示されている。
[負極活物質の作製]
先ず、冶金法で作成された珪素インゴットを破砕して粒径が1mmの粒状珪素を作製した。その後、この粒径が1mmの粒状珪素5kgをステンレスボール(20mm、30mm)とともに200Lのステンレス容器に投入した。次に、前記ステンレス容器を転動ボールミル装置にて、第1のメカニカルミリング処理を行い、BET法による比表面積10〜100m/gになるようにした。
Lc=Kλ/(βcosθ)
K:scherrer定数(=0.9400)
λ:X線ビームの波長(=1.54056Å)
β:ピークの半価幅(ラジアン)
θ:X回折線のブラッグ角
負極活物質a1の活性相は100nm以下であることから、活性相は明らかに複数の結晶子からなる多結晶体であることがわかる。珪素の一次粒子が多結晶体である場合には、結晶子サイズは一次粒子内に含まれる結晶子のサイズである。
活性相を構成する結晶子のサイズは、10Å〜500Åが好ましい。より好ましくは150Å以下である。結晶子サイズが当該範囲内であれば、負極活物質粒子33の機械的強度が増加して割れ難くなり、サイクル特性が向上する。また、結晶子サイズが小さ過ぎると、ダングリングボンドなどの結合に関与しない電子の数が増え、不可逆容量の増加に繋がることもある。
N−メチル−2−ピロリドンに、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物を2当量のエタノールでエステル化したものと、m−フェニレンジアミンをモル比で1:1となるように溶解させ、バインダー前駆体溶液を得た。
前記負極活物質a1と、負極導電剤としての平均粒径3μm、BET比表面積12.5m2/gの黒鉛粉末と、前記バインダー前駆体溶液とを、負極活物質粉末と負極導電剤粉末と負極活物質層バインダーの質量比が75:10:15となるように混合し、負極合剤スラリーとした。
尚、前記負極活物質層バインダーは、前記バインダー前駆体溶液の乾燥によるN−メチル−2−ピロリドンの除去、重合反応、イミド化反応後のバインダーの質量を採用した。
前記で作成した負極合剤スラリーを、厚さ18μm、表面粗さが0.25μm、平均山間隔Sが0.85μmの銅合金からなる負極集電体の片面に、25℃の空気中で塗布、120℃の空気中で乾燥後、25℃の空気中で圧延した。その後、長さ50mm、幅20mmの長方形に切り抜いた後、アルゴン雰囲気下で300℃、10時間熱処理して、集電体の表面に合剤層を形成した。尚、負極集電体上の負極活物質層量は3.0mg/cm2、合剤層の厚みは28μmであった。
前記で作製した作用極の端部には、負極集電タブとしてのニッケル板を接続し、負極極板を得た。
対極の活物質として、市販のLi金属を使用した。長さ80mm、幅50mmにLi金属を切り出し、対極として使用した。なお、対極の端部に集電タブとしてニッケル板を接続した。
アルゴン雰囲気下で、エチレンカーボネートとメチルエチルカーボネートを体積比3:7で混合した溶媒に対し、六フッ化リン酸リチウムを1モル/リットル溶解させ、非水電解液とした。
前記正極を1枚、前記負極を1枚、厚さ20μm、長さ100mm、幅55mm、突き刺し強度340g、空孔率45%のポリエチレン製微多孔膜のセパレータを2枚用いて、正極と負極とをセパレータを介して対向させ、正極タブ、負極タブ共に最外周となるようにして、円柱型の巻き芯で、渦巻き状に巻回し、渦巻状の電極体を作製し円筒型の電極体を得た。
先ず、冶金法で作成された珪素インゴットを破砕して粒径が1mmの粒状珪素を作製した。その後、この粒径が1mmの粒状珪素5kgをステンレスボール(20mm、30mm)とともに200Lのステンレス容器に投入した。次に、前記ステンレス容器を転動ボールミル装置にて、第1のメカニカルミリング処理を行い、BET法による比表面積10〜100m/gになるようにした。
先ず、冶金法で作成された珪素インゴットを破砕して、粒径が1mmの粒状珪素を作製した。その後、メディアン径がD50=約10μmとなるようにジェットミルで粉砕・分級した。
その後、前記ジェットミルで粉砕した珪素粉末、Li2SiO3粉末を合計50g(混合比はmol比率で、Si:Li2SiO3=84:16)とステンレスボール(12mm)を、500mlのステンレス容器に投入して、30時間、遊星ボールミル装置にて、メカニカルミリング処理を行った。これらの粉末を不活性雰囲気下での常圧条件のもと、600℃で10時間の熱処理を行い、負極活物質a3を得た。
先ず、冶金法で作成された珪素インゴットを破砕して、粒径が1mmの粒状珪素を作製した。その後、メディアン径がD50=約10μmとなるようにジェットミルで粉砕・分級した。
その後、前記ジェットミルで粉砕した珪素粉末、Li4SiO4粉末を合計50g(混合比はmol比率で、Si:Li4SiO4=75:25)とステンレスボール(12mm)を、500mlのステンレス容器に投入して、100時間、遊星ボールミル装置にて、メカニカルミリング処理を行った。これらの粉末を不活性雰囲気下での常圧条件のもと、300℃で10時間の熱処理を行い、負極活物質a4を得た。
先ず、冶金法で作成された珪素インゴットを破砕して、粒径が1mmの粒状珪素を作製した。その後、メディアン径がD50=約10μmとなるようにジェットミルで粉砕・分級した。
その後、前記ジェットミルで粉砕した珪素粉末、Li2SiO3粉末を合計50g(混合比はmol比率で、Si:Li2SiO3=50:50)とステンレスボール(12mm)を、500mlのステンレス容器に投入して、100時間、遊星ボールミル装置にて、メカニカルミリング処理を行った。これらの粉末を不活性雰囲気下での常圧条件のもと、600℃で10時間の熱処理を行い、負極活物質a5を得た。
先ず、冶金法で作成された珪素インゴットを破砕して、粒径が1mmの粒状珪素を作製した。その後、メディアン径がD50=約10μmとなるようにジェットミルで粉砕・分級した。
その後、前記ジェットミルで粉砕した珪素粉末、Li2SiO3粉末、Ti粉末を合計50g(混合比はmol比率で、Si:Li2SiO3:Ti=77:15:8)とステンレスボール(12mm)を、500mlのステンレス容器に投入して、30時間、遊星ボールミル装置にて、メカニカルミリング処理を行った。これらの粉末を不活性雰囲気下での常圧条件のもと、600℃で10時間の熱処理を行い、負極活物質a6を得た。
先ず、冶金法で作成された珪素インゴットを破砕して、粒径が1mmの粒状珪素を作製した。その後、メディアン径がD50=約10μmとなるようにジェットミルで粉砕・分級した。
その後、前記ジェットミルで粉砕した珪素粉末、Li2SiO3粉末を50g(混合比はmol比率で、Si:Li2SiO3=70:30)とステンレスボール(12mm)を、500mlのステンレス容器に投入して、30時間、遊星ボールミル装置にて、メカニカルミリング処理を行った。これらの粉末を不活性雰囲気下での常圧条件のもと、600℃で10時間の熱処理を行い、負極活物質a7を得た。
前記本発明粉末a1の比較として、珪素インゴットを破酔して、メディアン径がD50=約5μmとなるようにジェットミルで粉砕・分級し、負極活物質b1を得た。この負極活物質b1を用いた他は実施例1と同様にして、電池B1を作製した。
粒径が1mmの珪素を主成分とする粒状珪素5kgをステンレスボール(10mm、5mm)とともに20Lのステンレス容器に投入した。次に、ステンレス容器をメカニカルミリング装置に設置して、50時間の処理を行った。
その後、第1のメカニカルミリング処理を行った珪素、Li2SiO3粉末を合計500g(混合比はmol比率で、Si:Li2SiO3=70:30)とステンレスボール(10mm、5mm)を20Lのステンレス容器に投入して、さらに50時間、転動ボールミル装置にて、メカニカルミリング処理を行った。
これらの粉末を196MPaの不活性雰囲気下での高圧条件のもと、600℃で4時間の熱処理を行った。その後、焼結体をメディアン径がD50=約5μmとなるようにジェットミルで粉砕・分級し、負極活物質b2を得た。
この負極活物質b2を用いた他は実施例1と同様にして、電池B2を作製した。
転動ボールミルによるメカニカルミリング処理時に発生するエネルギーは、容器のサイズとボールの質量に依存することが知られている。また、遊星ボールミルは転動ボールミルに比較すると大きなエネルギーを発生できることが知られている。上記の比較例では、珪素からなる活性相1とLi2SiO3からなる不活性相2とを複合化する際のエネルギーが実施例より小さい。このため、不活性相による珪素の被膜および二次粒子化がなされていない状態となっているものと考えられる。
前記実施例の電池A1〜A5及び比較電池B1〜B2について、それぞれ、下記の充放電サイクル条件にて充放電特性を評価した。
・1サイクル目の充電条件
0.01I・tの電流で10時間定電流充電を行った後、0.05I・tの電流で作用極の電位が作用極電位が0Vとなるまで定電流充電を行った。
・1サイクル目の放電条件
0.05I・tの電流で電池電圧が2.0Vとなるまで定電流放電を行った。
・2サイクル目以降の充電条件
1I・tの電流で電池電圧が0Vとなるまで定電流充電を行った。
・2サイクル目以降の放電条件
1I・tの電流で電池電圧が2.0Vとなるまで定電流放電を行った。
10サイクル時の容量維持率(10サイクル目の放電容量を1サイクル目の放電容量で除した値を、10サイクル時の容量維持率としてサイクル寿命を求め、その結果を下記表1に示す。
Claims (7)
- 少なくとも珪素を含む非水電解質二次電池用負極活物質であって、
珪素からなる一次粒子を含み、
前記一次粒子の表面の少なくとも一部が、リチウム珪素酸化物からなる不活性相で被覆され、
前記リチウム珪素酸化物は、Li 2 Si 2 O 5 、Li 2 SiO 3 及びLi 4 SiO 4 から選択される少なくとも一種である非水電解質二次電池用負極活物質。 - 前記不活性相が、さらに金属珪素合金または金属を含む、請求項1に記載の非水電解質二次電池用負極活物質。
- 前記珪素からなる一次粒子が、二次粒子化していることを特徴とする請求項1または2に記載の非水電解質二次電池用負極活物質。
- 前記珪素からなる一次粒子が複数集合した二次粒子と、前記不活性相の割合が50〜85:50〜15である請求項1〜3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用負極活物質。
- 前記珪素の一次粒子は複数の結晶子からなる多結晶体であり、結晶子サイズが500Å以下であることを特徴とする請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池用負極活物質。
- 前記金属がTiであることを特徴とする請求項2に記載の非水電解質二次電池用負極活物質。
- 前記金属珪素合金がFeSiであることを特徴とする請求項2に記載の非水電解質二次電池用負極活物質。
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