JP6607487B2 - 電気化学的酸素還元用触媒 - Google Patents
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Description
項1.一般式(1):
で示される鉄テトラアザアヌレン錯体を含有する、電気化学的酸素還元用触媒。
項2.前記一般式(1)において、R2、R7、R9及びR14がいずれも水素原子である、項1に記載の電気化学的酸素還元用触媒。
項3.前記一般式(1)において、R3〜R6、及びR10〜R13がいずれも水素原子である、項1又は2に記載の電気化学的酸素還元用触媒。
項4.前記一般式(1)において、R1及びR8がいずれも電子求引性基である、項1〜3のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
項5.前記鉄テトラアザアヌレン錯体が導電性担体に担持されている、項1〜4のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
項6.前記導電性担体がカーボンブラックである、項5に記載の電気化学的酸素還元用触媒。
項7.カソード触媒である、項1〜6のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
項8.燃料電池用カソード触媒である、項1〜7のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
項9.項1〜8のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒を用いた燃料電池用空気極。
項10.項9に記載の燃料電池用空気極を正極として用いた、燃料電池。
本発明の電気化学的酸素還元用触媒は、電気化学的に酸素還元するために用いられる触媒であり、一般式(1):
で示される鉄テトラアザアヌレン錯体を含有する。本発明の電気化学的酸素還元用触媒は、当該鉄テトラアザアヌレン錯体を1種類単独で含んでいてもよいし、2種類以上含んでいてもよい。
で表されるテトラアザアヌレン化合物と、鉄原子とでキレートを形成することによって得ることができる。
で示される化合物と、一般式(4):
で示される化合物とを反応させることにより得ることができる。この場合、有機溶媒(メタノール等のアルコール溶媒等)中で一般式(4)で示される化合物を、一般式(3)で示される化合物1モルに対して、0.2〜5モル(特に0.5〜2モル)添加し、加熱(特に還流下)して1〜96時間(特に2〜64時間)反応させることができる。
本発明の空気極は、上記した本発明の電気化学的酸素還元用触媒を用いた燃料電池(特にアルカリ形燃料電池、固体高分子形燃料電池、リン酸形燃料電池等)又は金属空気電池用空気極である。
比較例1で得たコバルトジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体の0.6 mMアセトン溶液20 mLにカーボンブラック(ケッチェンブラック、比表面積:800 m2/g)を40 mg加え、超音波洗浄器で5分間分散させた。このケッチェンブラックを懸濁させた溶液を、マグネティックスターラーで3時間攪拌したのち、溶媒を留去した。真空デシケーター中で一昼夜乾燥させた後、カーボンブラックを回収してコバルトジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体担持カーボン触媒を得た。
比較例1で得たコバルトジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体の代わりに、比較例2で得たコバルトジベンゾジニトロテトラアザ[14]アヌレン錯体を用いること以外は比較例3と同様に、コバルトジベンゾジニトロテトラアザ[14]アヌレン錯体担持カーボン触媒を得た。
比較例1で得たコバルトジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体の代わりに、実施例1で得た鉄ジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体を用いること以外は比較例3と同様に、鉄ジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体担持カーボン触媒を得た。
比較例1で得たコバルトジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体の代わりに、実施例2で得た鉄ジベンゾジニトロテトラアザ[14]アヌレン錯体を用いること以外は比較例3と同様に、鉄ジベンゾジニトロテトラアザ[14]アヌレン錯体担持カーボン触媒を得た。
比較例3〜4及び実施例3〜4で得たコバルトテトラアザアヌレン錯体担持カーボン触媒又は鉄テトラアザアヌレン錯体担持カーボン触媒5 mgを0.98 mLの混合溶媒(水:エタノール=1: 1)に懸濁させたのち、20μLの5重量%のアニオン交換膜樹脂溶液(AS−4、(株)トクヤマ製)を加えた。この懸濁液を5分間超音波洗浄器に掛けることで、よく分散させた後、回転ディスク電極(表面積0.1256 cm2)の上に6.3μLのせて乾燥させた。
実施例3で得た鉄ジベンゾテトラアザ[14]アヌレン錯体担持カーボン触媒5 mgを0.98 mLの混合溶媒(水:エタノール=1: 1)に懸濁させたのち、20μLの5重量% Nafion溶液(Aldrich製)を加えた。この懸濁液を5分間超音波洗浄器に掛けることで、よく分散させた後、回転ディスク電極(表面積0.1256 cm2)の上に6.3μLをのせて乾燥させた。
Claims (10)
- 一般式(1):
で示される鉄テトラアザアヌレン錯体を含有する、電気化学的酸素還元用触媒。 - 前記一般式(1)において、R2、R7、R9及びR14がいずれも水素原子である、請求項1に記載の電気化学的酸素還元用触媒。
- 前記一般式(1)において、R3〜R6、及びR10〜R13がいずれも水素原子である、請求項1又は2に記載の電気化学的酸素還元用触媒。
- 前記一般式(1)において、R1及びR8がいずれもハロゲン原子、ニトロ基、カルボキシ基、カルボニル基、スルホ基、又はシアノ基である、請求項1〜3のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
- 前記鉄テトラアザアヌレン錯体が導電性担体に担持されている、請求項1〜4のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
- 前記導電性担体がカーボンブラックである、請求項5に記載の電気化学的酸素還元用触媒。
- カソード触媒である、請求項1〜6のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
- 燃料電池用カソード触媒である、請求項1〜7のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒。
- 請求項1〜8のいずれかに記載の電気化学的酸素還元用触媒を用いた燃料電池用空気極。
- 請求項9に記載の燃料電池用空気極を正極として用いた、燃料電池。
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