JP6587103B2 - 捲回電極体の製造方法 - Google Patents
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Description
このような電極合材層が形成された部分と、電極合材層非形成部分とが長手方向に沿って並存する形態の電極シートを用いて捲回電極体を製造する場合の従来の問題点として以下の点が挙げられる。
このことに関連し、特許文献1には、捲回電極体の製造過程において使用する電極プレス装置が開示されている。そして特許文献1には、かかる電極プレス装置を用いることにより、電極合材層形成部分と電極合材層非形成部分とを有する電極シートが導入された際に、当該電極合材層非形成部分の集電体に対して選択的にシート長手方向に張力をかけて伸ばし、同方向に生じていた歪みや湾曲を是正することができる旨、記載されている。
そこで本発明は、かかる捲回電極体を製造する際の問題点を解消するべく創出されたものであり、電極合材層形成部分と電極合材層非形成部分との間でシート長手方向に対して歪みや湾曲が発生するのを好適に抑制し、形状安定性に優れる捲回電極体を製造する方法を提供することを目的とする。
捲回電極体とは、長尺シート状の正極集電体上に、正極合材層が形成された正極合材層形成部分と、該正極合材層が形成されていない正極合材層非形成部分とが長手方向に並存する正極シートと、長尺シート状の負極集電体上に、負極合材層が形成された負極合材層形成部分と、該負極合材層が形成されていない負極合材層非形成部分とが長手方向に並存する負極シートとを備え、それら正負極シートが、長尺なセパレータシートとともに重ね合わされ捲回されてなる電極体をいう。
ここで正極合材層および負極合材層は、それぞれ正負極集電体上に形成された、正極活物質および負極活物質を主体として構成される電極材料からなる層状付着物をいい、正負極それぞれでの電池反応を構成する場であることは従来と同様である。
上記正極シートおよび上記負極シートのうちのいずれか一方または両方(以下、一方または両方を表す表現として正極(又は負極)と記載する。)について、以下の工程(ステップ):
上記正極(又は負極)合材層形成部分を所定の厚みとなるようにプレスする工程;および
上記プレスする工程後の正極(又は負極)シートについて、上記正極(又は負極)合材層形成部分の長手方向の長さをα、上記正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さをβとしたとき、張力をかけない状態においてα<βとなるように当該正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβを伸張させる工程;
を行い、さらに、
上記正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβが伸張された正極(又は負極)シートを包含してそれぞれ用意された上記正極シートと負極シートとセパレータシートとを重ね合わせて捲回する工程を行う。
そして、ここで開示される製造方法では、少なくとも上記正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβが伸ばされた正極(又は負極)シートに対して、正極(又は負極)合材層形成部分の長手方向の長さαおよび正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβが、捲回後においてα≒β(即ち実質同じ長さ、例えば0.9999α<β<1.0001α)となるように張力をかけつつ捲回を行うことを特徴とする。
そこで、電極合材層非形成部分をシート状集電体の長手方向に伸張させて電極合材層形成部分と同等の長さにすることが解決策として考えられる。即ち、上記の規定による長さαとβの関係において、この段階でα=βとなるように電極合材層非形成部分をシート状集電体の長手方向に伸張させるアプローチが考えられる。
しかしながら、電極シート(正負極シート)をセパレータシートとともに、所定の製造装置(捲回機)に導入して捲回を行う場合、各シートに長手方向に張力(テンション)をかけて捲回を行う必要があるところ、上記アプローチでは、捲回工程時において張力をかけられたシート状集電体が伸張することが考慮されておらず、好ましくない。
かかる状態から電極合材層非形成部分のみをシート状集電体の長手方向に伸張させて電極合材層形成部分と実質同じ長さ(α≒β)にしたとしても、電極合材層非形成部分と電極合材層形成部分の残留応力のレベルが揃っておらず、結果、所定の製造装置(捲回機)に導入して長手方向に張力(テンション)をかけて捲回を行った後には電極合材層非形成部分と電極合材層形成部分との長さα、βが一致せず、やはり歪みや湾曲の発生を防止できない虞がある。
さらに、電極合材層非形成部分のみをシート状集電体の長手方向に伸張させた後は、今度は逆に当該電極合材層非形成部分において相対的に高い残留応力(圧縮応力)が生じることとなり、捲回時の張力が加えられた際には、電極合材層形成部分よりも伸張し難いことが認められた。
その後さらに、上記電極合材層非形成部分の長手方向の長さβが伸張された電極シートと、それ以外の電極体作製に必要な正極又は負極シートおよびセパレータシートを重ね合わせて捲回する工程を行う。このとき、ここで開示される製造方法では、電極合材層非形成部分の長手方向の長さβが伸ばされた電極シートに対して、捲回後において上記長さαとβの関係がα≒βとなるように張力をかけつつ捲回を行うことを一つの特徴とする。
従って、ここで開示される製造方法によると、電極合材層形成部分と電極合材層非形成部分との間でシート長手方向に対して歪みや湾曲が発生するのを好適に抑制し、ひいては形状不良の電極体が作製されるのを防止して、形状安定性に優れる捲回電極体を量産することができる。
また、ここで開示される捲回電極体製造方法の好適な適用例として、リチウムイオン二次電池用の扁平形状捲回電極体を例示して説明するが、本発明の範囲を限定する意図ではない。
即ち、ここで開示される製造方法は、電極シートの基材である長尺シート状の集電体上に、電極合材を塗布して電極合材層を形成するステップ(S10)、当該電極合材層が形成された部分に対してプレス処理を施すことにより、所定の厚みにするステップ(S20)、その後、電極合材層が形成されていない部分(集電体)をシート長手方向に伸張するステップ(S30)、ならびに、上記各ステップを施した後に得られた所定の厚みの電極合材層付き電極シートを、他の材料(セパレータシート等)とともに捲回し、捲回電極体を作製するステップ(S40)を包含する。
即ち、図2に示すように、捲回電極体10は、大まかにいって、長尺シート状の正極集電体44上に、正極合材層52が形成された正極合材層形成部分と、該正極合材層52が形成されていない正極合材層非形成部分45とが長手方向に並存する正極シート12と、同様に長尺シート状である負極集電体46上に、負極合材層54が形成された負極合材層形成部分と、該負極合材層54が形成されていない負極合材層非形成部分47とが長手方向に並存する負極シート14と、2枚の長尺なセパレータシート16,18とを備えている。
例えば、正極集電体44は、アルミニウム箔等から構成されればよく、負極集電体46は、銅箔等から構成されればよい。セパレータシート16,18は、正極シート12と負極シート14とを隔てる部材であり、リチウムイオンが通過でき、非水電解質の保持機能やシャットダウン機能を備えるように構成される。セパレータ構成材料としては、ポリエチレン(PE)、ポリプロピレン(PP)等の合成樹脂製の多孔質膜、あるいは不織布を用いることができる。
正極合材層52の主体である正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な材料であってリチウム元素と一種または二種以上の遷移金属元素とを含むリチウム含有化合物(リチウム遷移金属複合酸化物等)を好適に用いることができる。一方、負極合材層54の主体である負極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵及び放出可能な黒鉛(グラファイト)、難黒鉛化炭素(ハードカーボン)、易黒鉛化炭素(ソフトカーボン)等の炭素材料が好適例として挙げられる。
同様に、適当な負極活物質を、バインダ、増粘材、溶媒等とともに混合してスラリー(ペースト)状の負極合材を調製し、この負極合材を負極集電体46の両面の所定部位に塗布し、乾燥することにより負極合材層54が形成される(上記ステップS10)。次いで、負極合材層54(負極合材層形成部分)をプレス処理して適当な厚さに調整することにより、負極シート14が作製される(上記ステップS20)。
かかる一連の処理工程(ステップ)は、従来のリチウムイオン二次電池の電極体を作製する場合と同様である。
なお、本実施形態においては、得られた捲回体を側面方向から押しつぶして拉げさせることによって得られた扁平形状の捲回電極体10を示しているが、捲回後に扁平に押しつぶす実施態様に代えて、例えば上記4つのシートからなる積層体を当初から扁平形状(即ち、略長円状や楕円形状)に捲回することによって、扁平形状の捲回電極体10を捲回工程にてダイレクトに作製してもよい。
なお、幅方向の両端にそれぞれはみ出した正負極合材層非形成部分45,47には、外部の電気回路と電気的に接続するための正極集電端子および負極集電端子(図示せず)がそれぞれ溶接等の手段によって付設されるが、かかる集電端子の構造や接続形態は、本発明を特徴付けるものではないため、詳細な説明は省略する。
製造装置100は、上記ステップS10〜S40を包含する一連の流れ作業を自動的に行うように構成されており、供給軸122,124から送り出された正極集電体および負極集電体に対して、図示を省略した作業ラインの途中において電極合材層形成工程(ステップS10)、電極合材層のプレス処理工程(ステップS20)が実行される。
そして、更に正(負)極合材層非形成部分について伸張処理工程(ステップS30)が実行された後の正極シート12および負極シート14は、作業ラインの下流(後半)側において、別途に送り出されてきた2枚のセパレータシート16,18と重ね合わされ、適当な張力(テンション)がかけられた状態で捲回され、巻取り軸130に回収される。
具体的には、図3Aに示すように、製造装置(捲回機)100における正極シート12の搬送ラインおよび負極シート14の搬送ラインにおける捲回工程を行うセクション(即ち巻取り軸130)の上流側に1対のロールから成るガイドロール132A,132B,134A,134Bがそれぞれ設けられている。そして、図示しない制御部からの指令により、ガイドロールのうちの上流側ロール132B,134Bの回転速度と下流側ロール132A,134Aの回転速度とを、それぞれ独自に調整する。これにより、当該ラインを搬送される正負極シート12,14に加わる張力のレベル(張力の強弱)をコントロールすることができる。さらに巻取り軸130の回転速度をコントロールすることにより、より精密に正負極シート12,14(さらにはセパレータシート16,18)にかけられる張力をコントロールすることができる。
次に、図4の(b)に示すように、正極合材層52(即ち正極合材層形成部分)をプレス処理して適当な厚さに調整するステップ(S20)の段階では、正極合材層形成部分に外力が加わることにより、正極合材層形成部分の長さαの方が正極合材層非形成部分の長さβよりも長くなる(図中のD1)。
次に、ここで開示される製造方法においては、図4の(c)に示すように、上記ガイドロール132B(上述した図3B)等の使用によって、正極合材層非形成部分の長さβの方が正極合材層形成部分の長さαよりも長くなる(α<β)ように伸張処理を行う。図に示す例では、図中のD2だけ伸張処理を施し、正極合材層形成部分の長さαよりも正極合材層非形成部分の長さβを長くしている(即ちD1<D2)。例えば、実際に行った一例では、伸張処理後にシート長手方向に正極合材層形成部分の基準で50mmの長さ(α=50mm)を切り取ったときにフリー状態で正極合材層非形成部分の長さβを測定すると50.0473mmであった。
従って、このときの歪みεは、ε=(β−α)/αの計算式より、0.000946となる。特に限定するものではないが、上記伸張処理(ステップS30)においてα<βとするための伸び代の程度としては、歪みεが概ね0<ε<0.0032程度の範囲に収まるようにするのが好ましい。このようなレベルの歪みεが生じる程度に正極合材層非形成部分の長さβを伸張させておけば、一般的な捲回機で適度な張力をかけつつ捲回後(即ち捲回電極体が得られた時点)においてα≒βとなるように制御しつつ捲回を容易に行うことができる。なお、α≒βは、厳密にナノメートルレベルまでα=βであることを要求しないことを示すものであり、例えば0.9999α<β<1.0001αは、α≒βとみなし得る。
即ち、上記α<βとなるように伸張した際の歪みεの程度と、捲回時にかけるべき張力のレベルとの関係を予め評価しておき、当該評価において決定した最適レベルの張力をかけつつ捲回を行うことにより、図4の(d)に示すように、捲回時の張力により、正極合材層非形成部分の長さβの伸張割合(図中のD3)と、正極合材層形成部分の長さαの伸張割合(図中のD4)のバランスを保ちつつ、最終的な捲回後の正極合材層非形成部分の長さβと、正極合材層形成部分の長さαとを実質同じ(α≒β)とすることができる。
以上に詳述したとおり、ここで開示される製造方法によると、電極合材層形成部分と電極合材層非形成部分との間でシート長手方向に対して歪みや湾曲が発生するのを好適に抑制し、ひいては形状不良の電極体が作製されるのを防止して、形状安定性に優れる捲回電極体を好適に製造することができる。
例えば上記実施形態では、図に示すガイドロールによって電極合材層非形成部分のシート長手方向の長さβを伸張しているが、この手段に限定されず、他の種々の引っ張り(伸張)手段を用いてよい。
また、本発明は、リチウムイオン二次電池の捲回電極体に限られず、種々のタイプの二次電池の捲回電極体の製造に適用することができる。
12 正極シート
14 負極シート
16,18 セパレータシート
44 正極集電体
45 正極合材層非形成部分
46 負極集電体
47 負極合材層非形成部分
52 正極合材層
54 負極合材層
100 製造装置(捲回機)
122、124、126、128 供給軸
130 捲回電極体巻取り軸
132A、132B、134A、134B ガイドロール
Claims (1)
- 長尺シート状の正極集電体上に正極合材層が形成された正極合材層形成部分と、該正極合材層が形成されていない正極合材層非形成部分とが長手方向に並存する正極シートと、
長尺シート状の負極集電体上に負極合材層が形成された負極合材層形成部分と、該負極合材層が形成されていない負極合材層非形成部分とが長手方向に並存する負極シートとが、長尺なセパレータシートとともに重ね合わされ捲回されてなる捲回電極体を製造する方法であって、
前記正極シートおよび前記負極シートのうちのいずれか一方または両方について、以下の工程:
前記正極(又は負極)合材層形成部分を所定の厚みとなるようにプレスする工程;および
前記プレスする工程後の正極(又は負極)シートについて、前記正極(又は負極)合材層形成部分の長手方向の長さをα、前記正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さをβとしたとき、張力をかけない状態においてα<βとなるように当該正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβを伸張させる工程;
を行い、
さらに、前記正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβが伸張された正極(又は負極)シートを包含してそれぞれ用意された前記正極シートと前記負極シートと前記セパレータシートとを重ね合わせて捲回する工程を行い、
ここで少なくとも前記正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβが伸ばされた正極(又は負極)シートに対して、前記正極(又は負極)合材層形成部分の長手方向の長さαおよび前記正極(又は負極)合材層非形成部分の長手方向の長さβが、捲回後において0.9999α<β<1.0001αとなるように張力をかけつつ捲回を行うことを特徴とする、捲回電極体製造方法。
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