JP6567035B2 - 排気浄化フィルタ - Google Patents
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Description
これにより、0.1μm〜10.7μmの大きさの気孔が粒子間に十分な量形成された三元触媒が隔壁(フィルタ基材)の表面に担持されることとなるため、圧損の上昇を許容範囲内に抑制することができる。同時に、隔壁(フィルタ基材)の表面に三元触媒が担持されることにより、隔壁(フィルタ基材)の表面における気孔の大きさが狭められ、排気中に含まれるアッシュ等の粒子状物質が隔壁内部の気孔内に侵入するのを抑制できるため、粒子状物質による初期の圧損上昇を抑制できる。
ここで、粒子状物質による初期の圧損上昇と、粒子状物質堆積後の圧損上昇とは相関関係にあることが本出願人により見出されている。即ち、粒子状物質による初期の圧損上昇を抑制できれば、粒子状物質堆積後の圧損上昇を低減できる。従って、本発明によれば、粒子状物質による初期の圧損上昇を抑制することができ、粒子状物質堆積後の圧損を低減できる。ひいては、三元触媒の担持量を制限することなく圧損を低減できるため、圧損を低減できるとともに高い触媒浄化性能及び粒子状物質捕捉性能を有する排気浄化フィルタを提供できる。
これにより、隔壁に均一に三元触媒を担持させた場合と比べて、必要な触媒浄化性能を確保しつつ、粒子状物質が隔壁内部の気孔内に侵入するのを抑制でき、圧損の上昇を抑制できる。
また、アッシュやPM等の粒子状物質は、流出側端面の開口が目封じされた流入側セルの流出側端部に徐々に堆積するため、排気は流入側セルの流出側端部の近傍まで流れた後に、隔壁を通過して流出側セルに流れ込む。即ち、排気は、流出側セル側に担持された三元触媒との接触機会よりも、流入側セル側に担持された三元触媒との接触機会の方が多い。従って、本発明によれば、隔壁における三元触媒の含有率が、隔壁の厚み方向における流出側セル側よりも流入側セル側の方が多いため、排気と三元触媒との接触機会を増加させて両者の接触性を向上できる結果、効率良く浄化できる。
エンジン1は、直噴方式のガソリンエンジンである。図1に示すように、排気浄化装置2は、排気が流通する排気管3の上流側から順に設けられた、TWC31と、排気浄化フィルタとしてのGPF32と、を備える。
図2に示すように、GPF32は、フィルタ基材320を備える。フィルタ基材320は、例えば軸方向に長い円柱形状であり、コージェライト、ムライト、シリコンカーバイド(SiC)等の多孔質体により形成される。フィルタ基材320には、流入側端面32aから流出側端面32bまで延びる複数のセルが設けられ、これらセルは隔壁323により区画形成される。
流入側目封じ部324は、フィルタ基材320の流入側端面32aから目封じ用セメントを封入することで形成される。
流出側目封じ部325は、フィルタ基材320の流出側端面32bから目封じ用セメントを封入することで形成される。
図3に示すように、隔壁323の表面には、TWC33が担持される。TWC33は、微粒子化された状態で担持されるため、図3に示すように隔壁323を構成するフィルタ基材320の表面側の気孔内にも担持される。隔壁323の表面にはアッシュ等の粒子状物質Pが堆積するが、フィルタ基材320の気孔は、これら粒子状物質Pにより閉塞されてはいない。また、TWC33には後述するように粒子間に気孔が形成されており、フィルタ基材320の気孔は、このTWC33によっても閉塞されてはいない。即ち、図3に示すように隔壁323内には気孔34が残存して排気の流れFが確保されており、大きな圧力損失が生じないようになっている。
図4に示すように、フィルタ基材320の気孔径のピークは5μmから立ち上がっていることが分かる。これは、フィルタ基材320の気孔の気孔径が5μmより大きいことを意味している。このように本実施形態では、隔壁323を構成するフィルタ基材320は、気孔径が5μmより大きいことが好ましい。気孔径が5μmより大きければ、後述するTWC33の粒子径との関係でTWC33がフィルタ基材320の気孔内に入り込むことができ、隔壁323表面側における気孔内表面にTWC33を担持できる。
図5に示すように、GPFの気孔分布は、気孔径が0.1μmより小さい第1領域と、気孔径が0.1μm〜10.7μmの第2領域と、気孔径が10.7μmより大きい第3領域と、の3つの領域に大別される。
図9は、粒子状物質Pの堆積量と圧損との関係を示す図である。図10は、粒子状物質Pの堆積初期におけるGPF32の断面図である。図11は、粒子状物質Pの堆積中期におけるGPF32の断面図である。図12は、粒子状物質Pの堆積後期におけるGPF32の断面図である。
[数1]
ΔP=λ×(L/D)×(rV2/2) ・・・式(1)
上記式(1)中、ΔPは圧損、λは摩擦係数、Lはアッシュを含んだ隔壁の厚み、Dは後述の排気通過気孔径、rは排気密度、Vは排気の流速を表している。
この図13から、ガソリンエンジンから排出される粒子状物質は、ディーゼルエンジンから排出される粒子状物質と比べて、粒子径が約0.2μmの小さな粒子状物質が多く存在することが分かる。この粒子径約0.2μmの粒子状物質は、隔壁323を構成するフィルタ基材320の気孔の気孔径よりも小さいため、隔壁323(フィルタ基材320)の表面側の気孔34内に浸入し、粒子状物質Pの堆積初期における圧損上昇の原因となり得る。従って、粒子状物質Pの堆積初期における圧損上昇は、ガソリンエンジンの場合に顕著に起こる現象であると言える。
この図14から、アッシュ等の粒子状物質Pの堆積初期における圧損の傾きと、堆積後期における圧損とは互いに相関があることが分かる。即ち、粒子状物質Pの堆積初期の圧損上昇を抑制することにより、堆積後期、即ち耐久後の圧損上昇を抑制できることが分かる。従って、上述したように粒子状物質Pの堆積初期の圧損上昇を抑制できる本実施形態に係るGPF32によれば、粒子状物質堆積後の圧損上昇を確実に抑制できる。
なお本実施形態では、TWC33には触媒金属として他の貴金属、例えばPtが含まれていてもよい。
また、アッシュやPM等の粒子状物質Pは、流出側端面32bの開口が目封じされた流入側セル321の流出側端部に徐々に堆積するため、排気は流入側セル321の流出側端部の近傍まで流れた後に、隔壁323を通過して流出側セル322に流れ込む。即ち、排気は、流出側セル322側に担持されたTWC33との接触機会よりも、流入側セル321側に担持されたTWC33との接触機会の方が多い。これは、特に堆積初期の段階や、例えば内燃機関がガソリンエンジンの場合に顕著である。従って、本実施形態に係るGPF32によれば、隔壁323におけるTWC33の含有率が、隔壁323の厚み方向における流出側セル322側よりも流入側セル321側の方が多いため、排気とTWC33との接触機会を増加させて両者の接触性を向上できる結果、効率良く浄化できる。
先ず、硝酸Pd水溶液とAl2O3担体(サソール株式会社製アルミナ、商品名「SCFa140/L3」)とをエバポレータ内に投入し、Al2O3担体にPdを含侵担持させた。次いで、乾燥させた後に600℃で焼成を行い、Pd/Al2O3触媒を得た。同様にして、硝酸PdとCeO2・ZrO2系複合酸化物(第一稀元素化学工業株式会社製CeO2・ZrO2系複合酸化物(Ce:Zr=4:6))を調製し、Pd/CeO2・ZrO2触媒を得た。いずれも、貴金属のPd量は1.77質量%とした。なお、使用した担体のサイズは、φ118.4×91mm、1Lサイズであった。
各実施例及び比較例に係るGPFのInlet/Outlet比率については、各GPFの断面をEPMA(JEOL株式会社製FE−EPMA、商品名「JXA−8500F」)による元素分布マッピングを行うことで測定した。より詳しくは、測定して得られたEPMA画像に対して、日本ローパーメディアサイバネティクス事業部製の画像解析ソフト「Image−Pro Plus 6.1」を用いて3値化し、フィルタ基材(担体)、TWC、気孔を色分けした。次いで、気孔に対するTWCの占有率を、隔壁のInlet側とOutlet側で求めることにより、Inlet/Outlet比率を算出した。
各実施例及び比較例に係るGPFについて、模擬アッシュとして石膏を用いた耐久性試験を行った。具体的には、先ず石膏を焼成後、実際のアッシュに近い粒径となるまでミリングを実施した。次いで、自作吸引装置(大型ドライポンプ(設計排気量1850L/分)をタンクに繋いで真空引き)を用いて、フィルタ基材に所定の模擬アッシュ量を吸引させることによって、実走の耐久を模擬した。
各実施例及び比較例に係るGPFの圧損については、ツクバリカセイキ製の触媒担体圧損試験装置を用いて測定を実施した。具体的には、GPFフルサイズ(φ118.4×91mm)をセットし、Airを流量2.17m3/min(COLD FLOW)で流し、圧損を測定した。
TWCの粒子径D90が3μmである実施例3のGPFについて、Inlet/Outlet比率を算出した結果、1.67であった。図15は、実施例3に係るGPFの耐久試験後(粒子状物質堆積後)の断面SEM画像である。この図15に示すように、Inlet/Outlet比率≧1であれば、Inlet側の気孔がTWCによって狭小化し、粒子状物質が気孔内に入り込み難いことが確認された。
上述したように気孔径が0.1μm〜10.7μmの第2領域における気孔は、触媒粒子間に形成された気孔と、隔壁を構成するフィルタ基材の気孔の一部(小さい気孔)により構成されている。図25に示すように、この第2領域において各実施例いずれもフィルタ基材と比べて気孔容積(ml/g)が変化しており、触媒粒子間に気孔が形成されていることが確認された。
ここで、アッシュ20g/L堆積時の圧損が2000Paを超えると、出力に悪影響を及ぼすことが分かっている。従って、図26の結果から、GPFの気孔分布において気孔径が0.1μm〜10.7μmの範囲内にある気孔の合計容積と、フィルタ基材の気孔分布において気孔径が0.1μm〜10.7μmの範囲内にある気孔の合計容積との差、即ち触媒粒子間気孔容積が0.015ml/g〜0.06ml/gであれば、圧損を低減できるとともに高い触媒浄化性能及び粒子状物質捕捉性能が得られることが確認された。
2…排気浄化装置
3…排気管(排気通路)
32…GPF(排気浄化フィルタ)
32a…流入側端面
32b…流出側端面
33…TWC(三元触媒)
320…フィルタ基材
323…隔壁
321…流入側セル
322…流出側セル
324…流入側目封じ部
325…流出側目封じ部
Claims (3)
- 内燃機関の排気通路に設けられ、前記内燃機関の排気中の粒子状物質を捕捉して浄化する排気浄化フィルタであって、
排気の流入側端面から流出側端面まで延びる複数のセルが多孔質の隔壁により区画形成され、且つ、前記流出側端面における開口が目封じされた流入側セルと、前記流入側端面における開口が目封じされた流出側セルと、が交互に配置されたフィルタ基材と、
前記隔壁に担持された三元触媒と、を備え、
前記排気浄化フィルタの気孔分布において気孔径が0.1μm〜10.7μmの範囲内にある気孔の合計容積と、前記フィルタ基材の気孔分布において気孔径が0.1μm〜10.7μmの範囲内にある気孔の合計容積との差が、0.015ml/g〜0.06ml/gであり、
前記フィルタ基材は、気孔径が5μmより大きく、
前記三元触媒は、粒度分布における小粒径側からの累積分布が90%となるときの粒子径D90が、5μm以下である排気浄化フィルタ。 - 前記隔壁における前記三元触媒の含有率が、前記隔壁の厚み方向における前記流出側セル側よりも前記流入側セル側の方が多い請求項1に記載の排気浄化フィルタ。
- 前記三元触媒は、粒度分布における小粒径側からの累積分布が90%となるときの粒子径D90が、0.5μm〜3μmである請求項1または2に記載の排気浄化フィルタ。
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