WO2019087875A1 - 排ガス浄化装置 - Google Patents

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WO2019087875A1
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purification apparatus
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洋一 門田
泰史 ▲高▼山
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株式会社デンソー
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    • Y02T10/12—Improving ICE efficiencies

Definitions

  • the present disclosure relates to an exhaust gas purification device.
  • a catalyst filter that purifies exhaust gas by a catalytic reaction and a PM filter that collects particulate matter (PM) are provided in an exhaust gas flow path. And, by arranging the catalyst filter and the PM filter in tandem, the PM filter is provided at a position close to the internal combustion engine, enabling natural regeneration in which the PM deposited on the PM filter is burned off by the exhaust heat of the internal combustion engine .
  • Patent Document 1 discloses a honeycomb catalyst in which a three-way catalyst is supported on a first honeycomb substrate, and a plugged honeycomb structure formed by plugging a part of the opening surface of the second honeycomb substrate.
  • An exhaust gas purification apparatus is disclosed in which the body is arranged in tandem. The said exhaust gas purification apparatus is collecting PM contained in waste gas by the plugged honeycomb structure.
  • the three-way catalyst deteriorates the NOx purification rate, that is, the NOx emission.
  • it has been attempted to maintain the stoichiometry by feedback control using an A / F sensor.
  • it is also practiced to coat the honeycomb catalyst as a cocatalyst with an oxygen storage material that stores and releases oxygen to maintain the A / F inside the catalyst in a stoichiometric manner.
  • the present disclosure is intended to provide an exhaust gas purification apparatus which can improve the PM collection rate, suppress the increase in pressure loss, and improve the exhaust gas purification action.
  • One aspect of the present disclosure is an exhaust gas purification device provided in an exhaust gas flow path of an internal combustion engine, A honeycomb catalyst comprising a cocatalyst and a catalyst supported on a first substrate having a honeycomb structure; A filter for collecting PM, which is located downstream of the honeycomb catalyst on the exhaust gas side and is made of a second base material having a honeycomb structure and is capable of collecting PM;
  • a honeycomb catalyst comprising a cocatalyst and a catalyst supported on a first substrate having a honeycomb structure
  • a filter for collecting PM which is located downstream of the honeycomb catalyst on the exhaust gas side and is made of a second base material having a honeycomb structure and is capable of collecting PM;
  • the first base material which constitutes the honeycomb catalyst comprises the cocatalyst. Therefore, the co-catalyst to be coated on the first base material can be reduced or eliminated while maintaining the high oxygen storage amount (OSC amount). As a result, the heat capacity of the honeycomb catalyst can be reduced and the warm-up performance can be improved while maintaining the exhaust gas purification function. This can improve the exhaust gas purification action particularly at the start of the internal combustion engine. Furthermore, since the exhaust gas purification apparatus is a tandem type in which the PM collection filter is provided downstream of the honeycomb catalyst, the PM collection filter is easily regenerated naturally by the exhaust heat of the internal combustion engine. It is possible to improve the collection rate and suppress the increase in pressure loss.
  • an exhaust gas purification apparatus capable of improving the PM collection rate, suppressing the increase in pressure loss, and improving the exhaust gas purification action.
  • FIG. 1 is a conceptual cross-sectional view showing the configuration of an exhaust gas purification apparatus in Embodiment 1
  • FIG. 2 is a conceptual view showing a configuration of a honeycomb catalyst in Embodiment 1
  • FIG. 3 is a conceptual diagram showing the configuration of a PM collection filter in Embodiment 1.
  • FIG. 4 is (a) a conceptual cross-sectional view of an exhaust gas purification device and (b) a conceptual cross-sectional view of a catalyst filter in a conventional configuration
  • FIG. 5 is a diagram showing the results of confirmation test 1
  • FIG. 6 is a diagram showing the results of confirmation test 3
  • FIG. 7 is a diagram showing the results of confirmation test 3
  • FIG. 8 is a diagram showing the results of confirmation test 4
  • FIG. 9 is a diagram showing the results of confirmation test 6.
  • the exhaust gas purification apparatus 1 of the present embodiment is provided in an exhaust gas flow path 100 of an internal combustion engine, and includes a honeycomb catalyst 10 and a PM collection filter 20.
  • the honeycomb catalyst 10 is formed by supporting a catalyst on a first base material 11 having a honeycomb structure as well as a co-catalyst.
  • the PM collection filter 20 is located on the exhaust gas downstream side X2 with respect to the honeycomb catalyst 10 and is configured to be able to collect PM from the second base material 21 having a honeycomb structure. There is.
  • the exhaust gas purification apparatus 1 of the present embodiment will be described in detail with reference to FIGS. 1 to 3.
  • the exhaust gas purification device 1 has a casing 30 made of metal.
  • the honeycomb catalyst 10 and the PM collection filter 20 are held.
  • the first end 31 of the casing 30 is open and connected to the upstream side X1 of the exhaust gas flow path 100.
  • the second end 32 of the casing 30 is open and connected to the lower side X2 of the exhaust gas passage 100.
  • the exhaust gas F1 flows into the exhaust gas purification device 1, is purified, and is discharged as the exhaust gas F2.
  • the first base material 11 constituting the honeycomb catalyst 10 shown in FIG. 2 is a cocatalyst.
  • the first base material 11 can be composed of raw material particles containing a cocatalyst as a main component, and a material containing an inorganic binder for bonding the raw material particles.
  • alumina particles, ceria-zirconia mixed oxide, etc. can be adopted.
  • the first base material 11 has a honeycomb structure as shown in FIG.
  • the honeycomb structure is a structure having porous partition walls 11a for forming a plurality of cells 12 serving as flow paths for exhaust gas and the like and an outer peripheral wall 11b located at the outermost periphery of the partition walls.
  • the porosity of the first base material 11 can be changed by changing the mixing ratio of the cocatalyst and the inorganic binder.
  • the porosity of the first base material 11 can be 20% or more, and preferably 50% or more.
  • the first base material 11 carries a catalyst (not shown).
  • a catalyst (not shown).
  • a three-way catalyst containing Pt, Pd, Rh is employed as the catalyst.
  • the first substrate 11 may be coated with a cocatalyst along with the catalyst.
  • the second base material 21 constituting the PM collection filter 20 has a honeycomb structure.
  • the forming material of the 2nd base material 21 is not specifically limited, A ceramic etc. can be used.
  • the second base material 21 has a porous partition wall 21 a that defines a plurality of cells 22. Plugging portions 23 for plugging the end of the cell 22 are provided on both end surfaces of the second base material 21. The plugged portions 23 are provided at any one end of each cell 22 and are provided at mutually opposite ends in the adjacent cells 22.
  • evaluation test 1 Next, the following evaluation test 1 was performed.
  • the PM collection rate is calculated by installing the exhaust gas purification device at the rear stage of the turbocharger in a 2.0 L gasoline supercharged direct injection vehicle and traveling in the WLTC mode, which is a European regulatory operation mode, as a test by a chassis dynamo. It carried out by measuring the discharge particle
  • the NOx emissions were calculated by running in the WLTC mode in a 2.0 L gasoline direct injection vehicle and measuring the amount of nitrogen oxide emissions.
  • an exhaust gas purification apparatus was subjected to a durability test to accelerate ash deposition in an engine bench test, and 40 g of Ash was deposited on the exhaust gas purification apparatus. Thereafter, in a 2.0 L gasoline supercharged direct injection vehicle, the exhaust system is equipped with an exhaust gas purification apparatus after ash deposition, the engine is operated under the condition that the intake air amount is 100 g / s, and the pressure loss is measured. It went by.
  • the calculation of OSC amount is ⁇ 2.0 ⁇ % by 2.5L engine bench.
  • the catalyst stoichiometry A / F was calculated as a point at which NOx / CO emissions were minimized by giving a 1 Hz perturbation, changing the target A / F.
  • ⁇ is an equivalent ratio, which is the theoretical air-fuel ratio divided by the actual air-fuel ratio.
  • the A / F step width was set to ⁇ 5 %% from the calculated catalyst stoichiometry, lean gas and rich gas were alternately applied to the catalyst with a cycle holding time of 60 seconds, and oxygen concentrations before and after the catalyst were measured. Then, the average oxygen storage amount for three cycles when the target A / F changes from the rich side to the lean side was calculated as the OSC amount.
  • an exhaust gas purification apparatus 9 having a conventional configuration shown in FIG. 4 (a) was used.
  • the Fr catalyst 910 is provided on the upstream side Fr side X1 in the casing 930, and the PM on the Rr side X2 downstream side of the Fr catalyst 910
  • a filter 920 is provided.
  • the upstream opening 931 of the casing 930 is connected to the upstream side X1 of the exhaust gas flow channel 100, and the downstream opening 932 is connected to the downstream side of the exhaust gas flow channel 100.
  • the Fr catalyst 910 has a ceramic honeycomb structure 911 and the wall surface of the partition wall 911a is coated with a co-catalyst 913. Although not shown, a three-way catalyst is also coated. Therefore, the cell 912 of the Fr catalyst 910 is narrower than the cell 12 in the exhaust gas purification device 1 of the first embodiment shown in FIG.
  • the PM filter 920 in the exhaust gas purification device 9 has the same configuration as that of the first embodiment, and the PM filter 920 is coated with a three-way catalyst and a cocatalyst.
  • Table 1 shows the composition of the substrate on the Fr side and Rr side of the exhaust gas purification apparatus 9 of Comparative Examples 1 to 5 and the coat amount of the catalyst, and the test results are shown in Table 8 described later.
  • the “Fr base material” in the table indicates the base material of the Fr catalyst 910.
  • the three-way coat amount is the amount of the co-catalyst coated on the Fr catalyst 910
  • the PGM amount is the amount of the platinum group element
  • the coat amount of Fr is The amount of cocatalyst in the Fr catalyst 910.
  • the "three-way coat amount” indicates the weight of the Fr substrate itself.
  • the amount of three-way coating is the amount of the promoter coated on the PM filter 920
  • the amount of PGM is the amount of the platinum group element.
  • Fr base + Rr base indicates the total of the Fr catalyst 910 and the PM filter 920.
  • Fr coat amount is the cocatalyst contained in the first substrate 11 in the Fr catalyst 910 and the coated cocatalyst when the cocatalyst is further coated. Amount of cocatalyst.
  • Rr coat amount is the amount of cocatalyst in the PM filter 920.
  • Fr + Rr coat amount is the total amount of cocatalyst in the Fr catalyst 910 and the PM filter 920.
  • Comparative Examples 1 to 5 As shown in Table 1, in Comparative Examples 1 to 5, the Fr coat amount is changed, the configurations on the Rr side are identical to each other, and the Rr coat amount is not changed.
  • the relationship between the coat amount and the NOx emission in Comparative Examples 1 to 5 is shown in FIG. As shown in FIG. 5 and Table 8, the NOx emission of Comparative Example 3 is the lowest in Comparative Examples 1 to 5. Then, in Comparative Example 4 and Comparative Example 5 in which the amount of the Fr coat is smaller than that of Comparative Example 3, the amount of OSC is insufficient and the NOx emission is increased.
  • Evaluation test 2 Next, the following evaluation test 2 was performed.
  • Evaluation Test 2 as the exhaust gas purification apparatus of Comparative Examples 6 to 10, as shown in Table 2, the sum of the substrates on the Fr side and the Rr side in the conventional exhaust gas purification apparatus 9 having the coated amount of Comparative Example 3 described above.
  • a test similar to the evaluation test 1 was performed using an exhaust gas purification apparatus 9 in which the lengths L1 and L2 of the substrates on the Fr side and the Rr side were changed while maintaining the length L1 + L2.
  • Table 2 shows the configuration and the like of the substrates on the Fr side and Rr side in the exhaust gas purification apparatus 9 of Comparative Examples 6 to 10, and the test results are shown in Table 8 described later.
  • Evaluation test 3 Next, the following evaluation test 3 was performed.
  • Evaluation Test 3 as Test Examples 1 to 5, as shown in Table 3, in the exhaust gas purification apparatus 1 of Embodiment 1, the total length of the first base material 11 on the Fr side and the second base material 21 on the Rr side
  • a test similar to the evaluation test 1 was performed using the exhaust gas purification apparatus 1 in which the length L1 of the first base material 11 and the length L2 of the second base material 21 were changed while maintaining the length L1 + L2.
  • the configurations of the substrates on the Fr side and the Rr side in the exhaust gas purification apparatus 1 of Test Examples 1 to 5 are shown in Table 3, and the test results are shown in Table 8 described later.
  • the relationship between the NOx emission and the PM collection rate in Test Examples 1 to 5 and Comparative Examples 1 to 10 described above is shown in FIG.
  • FIG. 7 shows the ratio of the length L1 of the first base material 11 to the total length L1 + L2 of the length L1 of the first base material 11 and the length L2 of the second base material 21 in Test Examples 1 to 5. That is, the relationship between L1 / (L1 + L2) and pressure loss is shown. As shown in FIG. 7, it was confirmed that the pressure loss was a sufficiently low value in the range of L1 / (L1 + L2) of 0.5 or less.
  • Evaluation test 4 Next, the following evaluation test 4 was performed.
  • Evaluation Test 4 as shown in Table 4 below, the porosity of the first base material 11 on the Fr side is 60% in the exhaust gas purification apparatus 1 of Embodiment 1 described above as Test Examples 6 to 10, and the Fr side
  • the exhaust gas purification apparatus 1 is used in which the length L1 of the first base material and the length L2 of the second base material are changed while maintaining the total length L1 + L2 of the first base material 11 and the second base material 21 on the Rr side.
  • the same test as evaluation test 1 was performed.
  • the structures of the substrates on the Fr and Rr sides of the exhaust gas purification apparatus 1 of Test Examples 6 to 10 are shown in Table 4 and the test results are shown in Table 8 described later.
  • the porosity of the first base material 11 on the Fr side in the exhaust gas purification apparatus 1 of Embodiment 1 is set to 40% as Test Examples 11 to 15, and Test Examples 6 to 10 and Similarly, the exhaust gas in which the length L1 of the first base and the length L2 of the second base are changed while maintaining the total length L1 + L2 of the first base 11 on the Fr side and the second base 21 on the Rr side.
  • a test similar to the evaluation test 1 was performed using the purification device 1. Then, the configurations of the substrates on the Fr side and the Rr side in the exhaust gas purification apparatus 1 of Test Examples 11 to 15 are shown in Table 5, and the test results are shown in Table 8 described later.
  • FIG. 8 shows the relationship between L1 / (L1 + L2) and NOx emission in Test Examples 1 to 15 and Comparative Examples 1 to 5. As shown in FIG. 8 and Table 8, it can be confirmed that the higher the porosity of the first base material 11, the lower the NOx emission. On the other hand, NOx emissions were increased in Test Examples 12 and 13.
  • Evaluation test 5 Next, the following evaluation test 5 was performed.
  • Evaluation Test 5 as shown in Table 6 below, the porosity of the first base member 11 on the Fr side in the exhaust gas purification apparatus 1 of Embodiment 1 described above is 50% as Test Examples 16 to 19, L1 / (L1 + L2
  • a test similar to the evaluation test 1 was performed using an exhaust gas purification apparatus 1 in which the ratio of ceria-zirconia solid solution in the cocatalyst was changed by setting 0.5) to 0.5).
  • the ratio of the ceria-zirconia solid solution is a ratio of the weight of the ceria-zirconia solid solution to the total weight of the components contained in the co-catalyst constituting the base material.
  • the amount of OSC increases as the ratio of the ceria-zirconia solid solution in the cocatalyst increases. Then, as the ratio of the ceria-zirconia solid solution decreases, the amount of OSC decreases, and the NOx emission deteriorates accordingly. Therefore, it has been confirmed that if the ratio of the ceria-zirconia solid solution in the cocatalyst is 40% or more, higher exhaust gas purification action can be obtained.
  • Evaluation test 6 Next, the following evaluation test 6 was performed.
  • Evaluation Test 6 as shown in Table 7 below, evaluations are made by changing the coat amounts of the catalyst and co-catalyst on the substrate 911 on the Rr side in the exhaust gas purification apparatus 9 of the above-described conventional configuration as Reference Examples 1 to 5. The same test as Test 1 was performed. The structures of the substrates on the Fr side and Rr side in the exhaust gas purification apparatus of Reference Examples 1 to 5 are shown in Table 7 and the test results are shown in Table 8 described later.
  • the coating amount of the catalyst in the base material by the side of Rr is 100 g / L or less. Since the change in pressure loss due to the amount of catalyst coating on the Rr-side substrate is not affected by the configuration of the catalyst filter on the Fr side, the second substrate is also the same as in the exhaust gas purification device 1 in Test Examples 1 to 19 above.
  • the coat amount of the catalyst in 21 is preferably 100 g / L or less.
  • the first base material 11 constituting the honeycomb catalyst 10 is made of a cocatalyst. Therefore, the co-catalyst to be coated on the first base material 11 can be reduced or eliminated while maintaining a high OSC amount. As a result, while maintaining the exhaust gas purification function, the heat capacity of the honeycomb catalyst 10 can be reduced to improve the warm-up performance, and in particular, the exhaust gas purification function at the start of the internal combustion engine can be improved.
  • the exhaust gas purification apparatus 1 is a tandem type in which the PM collection filter 20 is provided downstream of the honeycomb catalyst 10, the PM collection filter 20 is easily regenerated naturally by the exhaust heat of the internal combustion engine. As a result, the PM collection rate can be improved and the pressure loss can be suppressed.
  • the length L1 of the first base material 11 in the flow direction of the exhaust gases F1 and F2 in the exhaust gas passage 100 is The total length of the length L1 of the first base material 11 and the length L2 of the second base material 21 is half or less. In this case, since the length of the second base material 21 on the Rr side can be made relatively long, the pressure loss increase is suppressed and the PM collection rate is maintained.
  • the porosity of the first base material 11 is set to 50% or more in the test examples 1 to 10 and 16 to 19 described above.
  • the first base material 11 is prevented from becoming too dense, and the gas easily diffuses into the cocatalyst.
  • the OSC function of the cocatalyst can be sufficiently exhibited to improve the exhaust gas purification action.
  • the OSC amount of the first base material 11 is 0.2 g or more in the above-described Test Examples 1 to 12 and 14 to 18. In this case, since the amount of OSC necessary to reliably exhibit the OSC function is secured, the exhaust gas purification action can be improved.
  • the weight ratio of the ceria-zirconia solid solution in the first base material 11 is set to 30 wt% or more in the above-described Test Examples 1 to 17. In this case, since the amount of OSC necessary to reliably exhibit the OSC function is secured, the exhaust gas purification action can be improved.
  • the cocatalyst and the catalyst are coated on the second base material 21 in the above-described Test Examples 1 to 19. In this case, since the total amount of OSC increases, the exhaust gas purification action can be improved.
  • 100 g / L or less of the sum total of the coating amount of the catalyst in the 2nd base material 21 is preferable.
  • the pores in the wall of the second base member 21 are prevented from being excessively blocked by the catalyst, and an increase in pressure loss can be suppressed.
  • the first base material 11 is coated with the co-catalyst. As a result, the amount of OSC in the first base material 11 can be easily secured, and the exhaust gas purification action can be improved.

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Abstract

本実施形態の排ガス浄化装置（１）は、内燃機関の排ガス流路（１００）に設けられる。排ガス浄化装置（１）は、ハニカム触媒（１０）とＰＭ捕集用フィルタ（２０）とを備える。ハニカム触媒（１０）は、助触媒からなるとともにハニカム構造を有する第１基材（１１）に、触媒が担持されてなる。ＰＭ捕集用フィルタ（２０）は、該ハニカム触媒（１０）よりも排ガス下流側（Ｘ２）に位置するとともに、ハニカム構造を有する第２基材（２１）からなってＰＭを捕集可能に構成されている。

Description

排ガス浄化装置 関連出願の相互参照
　本出願は２０１７年１１月３日に出願された日本出願番号２０１７－２１３３３９号に基づくもので、ここにその記載内容を援用する。
　本開示は、排ガス浄化装置に関する。
　内燃機関の排ガス浄化装置として、触媒反応により排ガスを浄化する触媒フィルタと、粒子状物質（Ｐａｒｔｉｃｕｌａｔｅ　Ｍａｔｔｅｒ：ＰＭ）を捕集するＰＭフィルタとを排ガス流路内に設けることが行われている。そして、触媒フィルタとＰＭフィルタとをタンデムに配置することにより、ＰＭフィルタを内燃機関に近い位置に設けて、ＰＭフィルタに堆積したＰＭを内燃機関の排熱によって焼き飛ばす自然再生を可能にしている。
　例えば、特許文献１には、第１のハニカム基材に三元触媒を担持させたハニカム触媒と、第２のハニカム基材における開口面の一部を目封止してなる目封止ハニカム構造体とが、タンデムに配列して設けられた排ガス浄化装置が開示されている。当該排ガス浄化装置は目封止ハニカム構造体によって排ガスに含まれるＰＭを捕集している。
　また、三元触媒は、触媒内部のＡ／Ｆ（空燃比）がストイキを離れるとＮＯｘの浄化率、すなわちＮＯｘエミッションが悪化する。これに鑑みて、Ａ／Ｆセンサを用いてフィードバック制御することにより、ストイキを維持しようとすることが行われている。これに加え、酸素を貯蔵放出する酸素吸蔵材料を助触媒としてハニカム触媒にコートして、触媒内部のＡ／Ｆをストイキに維持しようとすることも行われている。
特許第５５８４４８７号公報
　上記構成において、内燃機関の加速時等においてＡ／Ｆが大きく変動すると、三元触媒の触媒内部をストイキに維持することが困難となり、ＮＯｘエミッションが悪化して排ガス浄化作用が低下する。これを解消するため、助触媒のコート量を増やして過不足する酸素を貯蔵吸収することが必要となる。しかしながら、助触媒のコート量を増加させると、ハニカム触媒の熱容量が増加して暖機性能が低下する。その結果、特に内燃機関の始動時におけるＮＯｘエミッションの悪化を引き起こす。一方、ハニカム触媒を長くして助触媒のコート量を増加させると、搭載スペースの制約から目封止ハニカム構造体が短くなり、ＰＭ捕集率が低下するとともに、圧損が増加して内燃機関の出力の低下を招く。そのため、ＰＭの捕集率の向上、浄化作用の向上、かつ圧損上昇の抑制を図るには改善の余地がある。
　本開示は、ＰＭの捕集率の向上、圧損上昇の抑制、及び排ガス浄化作用の向上が図られる排ガス浄化装置を提供しようとするものである。
　本開示の一態様は、内燃機関の排ガス流路に設けられる排ガス浄化装置であって、
　助触媒からなるとともにハニカム構造を有する第１基材に触媒が担持されてなるハニカム触媒と、
　該ハニカム触媒よりも排ガス下流側に位置するとともに、ハニカム構造を有する第２基材からなってＰＭを捕集可能に構成されたＰＭ捕集用フィルタと、
　を備える排ガス浄化装置にある。
　上記排ガス浄化装置においては、ハニカム触媒を構成する第１基材が助触媒からなる。そのため、高酸素吸蔵量(ＯＳＣ量)を維持しつつ、第１基材にコートする助触媒を低減、又は不要にすることができる。これにより、排ガス浄化作用を維持しつつ、ハニカム触媒の熱容量を低減して暖機性能の向上を図ることができる。これにより、特に内燃機関の始動時における排ガス浄化作用を向上させることができる。さらに、排ガス浄化装置は、ハニカム触媒の下流にＰＭ捕集用フィルタが備えられたタンデム型であるため、内燃機関の排熱によりＰＭ捕集用フィルタを自然再生させやすくなっており、ＰＭの捕集率の向上、圧損上昇の抑制を図ることができる。
　以上のように、本開示によれば、ＰＭの捕集率の向上、圧損上昇の抑制、及び排ガス浄化作用の向上が図られる排ガス浄化装置を提供することができる。
　なお、請求の範囲に記載した括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示すものであり、本開示の技術的範囲を限定するものではない。
　本開示についての上記目的及びその他の目的、特徴や利点は、添付の図面を参照しながら下記の詳細な記述により、より明確になる。その図面は、
図１は、実施形態１における、排ガス浄化装置の構成を示す概念断面図であり、 図２は、実施形態１における、ハニカム触媒の構成を示す概念図であり、 図３は、実施形態１における、ＰＭ捕集用フィルタの構成を示す概念図であり、 図４は、従来構成における、（ａ）排ガス浄化装置の概念断面図、（ｂ）触媒フィルタの概念断面図であり、 図５は、確認試験１の結果を示す図であり、 図６は、確認試験３の結果を示す図であり、 図７は、確認試験３の結果を示す図であり、 図８は、確認試験４の結果を示す図であり、 図９は、確認試験６の結果を示す図である。
（実施形態１）
　上記排ガス浄化装置の実施形態について、図１～図９を用いて説明する。
　本実施形態の排ガス浄化装置１は、図１に示すように、内燃機関の排ガス流路１００に設けられるものであって、ハニカム触媒１０とＰＭ捕集用フィルタ２０とを備える。
　ハニカム触媒１０は、図２に示すように、助触媒からなるとともにハニカム構造を有する第１基材１１に触媒が担持されてなる。
　ＰＭ捕集用フィルタ２０は、図１に示すように、ハニカム触媒１０よりも排ガス下流側Ｘ２に位置するとともに、ハニカム構造を有する第２基材２１からなってＰＭを捕集可能に構成されている。
　以下、本実施形態の排ガス浄化装置１について、図１～図３を用いて詳述する。図１に示すように、排ガス浄化装置１は金属製のケーシング３０を有する。ケーシング３０内に、ハニカム触媒１０及びＰＭ捕集用フィルタ２０が保持されている。ケーシング３０の第１端部３１は開口しており、排ガス流路１００の上流側Ｘ１に接続されている。ケーシング３０の第２端部３２は開口しており、排ガス流路１００の下側Ｘ２に接続されている。これにより、排ガスＦ１が排ガス浄化装置１に流入し、浄化されて排ガスＦ２として排出される。
　図２に示すハニカム触媒１０を構成する第１基材１１は助触媒からなる。例えば、第１基材１１は、助触媒を主成分とする原料粒子と、該原料粒子同士を接合する無機バインダを含む材料とから構成することができる。助触媒としては、アルミナ粒子、セリア－ジルコニア複合酸化物などを採用することができる。第１基材１１は、図２に示すようにハニカム構造を有している。ハニカム構造とは、排ガスなどの流路となる複数のセル１２を区画形成する多孔質の隔壁１１ａと隔壁の最外周に位置する外周壁１１ｂとを有する構造である。
　第１基材１１の気孔率は、助触媒と無機バインダの配合割合を変更することで変化させることができる。例えば、第１基材１１の気孔率は２０％以上とすることができ、５０％以上とすることが好ましい。
　第１基材１１には、図示しない触媒が担持されている。本実施形態では、触媒としてＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈを含む三元触媒を採用している。第１基材１１に触媒とともに助触媒をコートしてもよい。
　図３に示すように、ＰＭ捕集用フィルタ２０を構成する第２基材２１は、ハニカム構造を有している。第２基材２１の形成材料は特に限定されないが、セラミックなどとすることができる。第２基材２１は、複数のセル２２を区画形成する多孔質の隔壁２１ａを有している。第２基材２１の両端面には、セル２２の端部を目封止する目封止部２３が設けられている。目封止部２３は、セル２２毎にいずれか一方の端部に設けられているとともに、隣り合うセル２２同士において互いに反対の端部に設けられている。
（評価試験１）
　次に、以下の評価試験１を行った。評価試験１では、後述の比較例１～５におけるＰＭ捕集率、圧損、ＮＯｘエミッション、酸素吸蔵量（ＯＳＣ量）をそれぞれ算出した。
　ＰＭ捕集率の算出は、２．０Ｌガソリン過給直噴車両において、排ガス浄化装置をターボチャージャの後段に搭載し、シャシダイナモによる試験として欧州規制運転モードであるＷＬＴＣモードを走行し、その総排出粒子個数濃度（ＰＮ）を計測することにより行った。
　ＮＯｘエミッションの算出は、２．０Ｌガソリン直噴車両において、ＷＬＴＣモードを走行し、窒素酸化物の排出量を計測することにより行った。
　圧損の算出は、まず、排ガス浄化装置をエンジンの台上試験においてＡｓｈ堆積を加速する耐久試験を実施して、排ガス浄化装置にＡｓｈを４０ｇ堆積させた。その後、２．０Ｌガソリン過給直噴車両において、排気系にＡｓｈ堆積後の排ガス浄化装置を装着し、吸入空気量が１００ｇ／ｓとなる条件でエンジンを運転して、圧力の損失を計測することにより行った。
　ＯＳＣ量の算出は、まず、２．５Ｌのエンジンベンチにより、±２．０Φ％。１Ｈｚのパータベーションを与え、目標Ａ／Ｆを変えて、ＮＯｘ／ＣＯの排出がミニマムとなる点を触媒ストイキＡ／Ｆとして算出した。ここでΦとは等量比であり理論空燃比を実際の空燃比で除したものである。その後、Ａ／Ｆステップ幅を、算出した触媒ストイキから±５Φ％とし、リーンガス、リッチガスを交互に、サイクル保持時間を６０秒として、触媒に流し、触媒前後の酸素濃度を測定した。そして、目標Ａ／Ｆがリッチ側からリーン側に変化したときの３周期の平均の酸素吸蔵量をＯＳＣ量として算出した。
　比較例１～５として、図４（ａ）に示す従来構成の排ガス浄化装置９を使用した。図４（ａ）に示すように、排ガス浄化装置９は、ケーシング９３０内に上流側であるＦｒ側Ｘ１にＦｒ触媒９１０が設けられており、Ｆｒ触媒９１０の下流側であるＲｒ側Ｘ２にＰＭフィルタ９２０が設けられている。ケーシング９３０の上流側開口部９３１が排ガス流路１００の上流側Ｘ１に接続されており、下流側開口部９３２が排ガス流路１００の下流側に接続されている。図４（ｂ）に示すように、Ｆｒ触媒９１０はセラミック製のハニカム構造体９１１を有しており、その隔壁９１１ａの壁面に助触媒９１３がコートされている。また、図示しないが三元触媒もコートされている。そのため、Ｆｒ触媒９１０のセル９１２は、図２に示す実施形態１の排ガス浄化装置１におけるセル１２に比べて狭くなっている。排ガス浄化装置９におけるＰＭフィルタ９２０は実施形態１の場合と同等の構成を有しており、ＰＭフィルタ９２０には三元触媒及び助触媒がコートされている。比較例１～５の排ガス浄化装置９におけるＦｒ側及びＲｒ側の基材の構成及び触媒のコート量等を表１に示し、試験結果を後述の表８に示した。
　なお、表中の「Ｆｒ基材」はＦｒ触媒９１０の基材を指す。そして、Ｆｒ基材の欄において、「三元コート量」はＦｒ触媒９１０にコートされた助触媒の量であり、「ＰＧＭ量」は白金族元素の量であり、「Ｆｒのコート量」はＦｒ触媒９１０における助触媒の量である。Ｆｒ基材が助触媒で構成されている場合、「三元コート量」とはＦｒ基材の重量そのものを示す。
　また、表中の「Ｒｒ基材」とＰＭフィルタ９２０の基材を指す。そしてＲｒ基材の欄において、「三元コート量」はＰＭフィルタ９２０にコートされた助触媒の量であり、「ＰＧＭ量」は白金族元素の量である。
　また、表中の「Ｆｒ基材＋Ｒｒ基材」はＦｒ触媒９１０とＰＭフィルタ９２０との合計を指す。そして、Ｆｒ基材＋Ｒｒ基材の欄において、「Ｆｒコート量」はＦｒ触媒９１０における第１基材１１に含まれる助触媒と、助触媒がさらにコートされている場合のコートされた助触媒とを合わせた助触媒の量である。「Ｒｒコート量」はＰＭフィルタ９２０における助触媒の量である。「Ｆｒ＋Ｒｒコート量」とはＦｒ触媒９１０とＰＭフィルタ９２０とにおけるトータルの助触媒の量である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示すように、比較例１～５では、Ｆｒコート量を変更しており、Ｒｒ側の構成は互いに同一であってＲｒコート量は変更していない。比較例１～５におけるコート量とＮＯｘエミッションとの関係を図５に示した。図５及び表８に示すように、比較例１～５において比較例３のＮＯｘエミッションが最も低い。そして、比較例３よりもＦｒコート量が少ない比較例４及び比較例５ではＯＳＣ量不足となってＮＯｘエミッションが増加している。一方、比較例３よりもＦｒコート量が多い比較例１及び比較例２ではＯＳＣ量は十分であるが、Ｆｒ触媒９１０の熱容量が増大して暖機性能が悪化することにより、ＮＯｘエミッションが増加している。また、表８に示すように、比較例１～５のいずれにおいても圧損は比較的大きくなっている。
（評価試験２）
　次に、以下の評価試験２を行った。評価試験２では、比較例６～１０の排ガス浄化装置として、表２に示すように上述の比較例３のコート量を有する従来構成の排ガス浄化装置９においてＦｒ側及びＲｒ側の基材の合計長さＬ１＋Ｌ２を維持しつつ、Ｆｒ側及びＲｒ側の基材の長さＬ１、Ｌ２を変更した排ガス浄化装置９を使用して、評価試験１と同様の試験を行った。比較例６～１０の排ガス浄化装置９におけるＦｒ側及びＲｒ側の基材の構成等を表２に示し、試験結果を後述の表８に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表８に示すように、Ｆｒ側の基材とＲｒ側の基材の長さＬ１、Ｌ２が等しい比較例８において、ＮＯｘエミッションが最も低い。そして、比較例８によりもＦｒ側の基材が長い比較例９及び比較例１０では、Ｆｒ側の基材の増加に伴ってコートされる助触媒の量が増加するためＯＳＣ量は増加しているが、Ｒｒ側の基材容積の減少によってＰＭ捕集能が低下している。また、表８に示すように、比較例６～１０において、圧損は比較的大きくなっている。
（評価試験３）
　次に、以下の評価試験３を行った。評価試験３では、試験例１～５として、表３に示すように上述の実施形態１の排ガス浄化装置１において、Ｆｒ側の第１基材１１及びＲｒ側の第２基材２１の合計長さＬ１＋Ｌ２を維持しつつ、第１基材１１の長さＬ１及び第２基材２１の長さＬ２を変更した排ガス浄化装置１を使用して、評価試験１と同様の試験を行った。そして、試験例１～５の排ガス浄化装置１におけるＦｒ側及びＲｒ側の基材の構成を表３に示し、試験結果を後述の表８に示した。試験例１～５及び上述の比較例１～１０におけるＮＯｘエミッションとＰＭ捕集率との関係を図６に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　表８に示すように、試験例１～５の全てにおいて、比較例１～１０に比べて圧損が大幅に低減された。また、表８及び図６に示すように、試験例１～５の全てにおいて、比較例１～１０に比べてＮＯｘエミッションが低くなっており、特に試験例１においてＮＯｘエミッションが最も低く、ＰＭ捕集率も十分低くなっている。そして、試験例１～５は全体として、図６において、比較例１～１０に対して、高ＰＭ捕集率かつ低ＮＯｘエミッションであるグラフの左上側にシフトした状態となっており、ＰＭ捕集率の向上と排ガス浄化作用の低下防止の両立が図られていることが示された。
　また、図７に、試験例１～５における第１基材１１の長さＬ１と第２基材２１の長さＬ２の合計長さＬ１＋Ｌ２に占める第１基材１１の長さＬ１の比率、すなわちＬ１／（Ｌ１＋Ｌ２）と圧損との関係を示した。図７に示すように、Ｌ１／（Ｌ１＋Ｌ２）が０．５以下の範囲において、圧損が十分に低い値となることが確認できた。
（評価試験４）
　次に、以下の評価試験４を行った。評価試験４では、下記の表４に示すように試験例６～１０として、上述の実施形態１の排ガス浄化装置１においてＦｒ側の第１基材１１の気孔率を６０％とし、Ｆｒ側の第１基材１１及びＲｒ側の第２基材２１の合計長さＬ１＋Ｌ２を維持しつつ、第１基材の長さＬ１及び第２基材の長さＬ２を変更した排ガス浄化装置１を使用して、評価試験１と同様の試験を行った。そして、試験例６～１０の排ガス浄化装置１におけるＦｒ側及びＲｒ側の基材の構成を表４に示し、試験結果を後述の表８に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　さらに、下記の表５に示すように試験例１１～１５として、上述の実施形態１の排ガス浄化装置１においてＦｒ側の第１基材１１の気孔率を４０％とし、試験例６～１０と同様にＦｒ側の第１基材１１及びＲｒ側の第２基材２１の合計長さＬ１＋Ｌ２を維持しつつ、第１基材の長さＬ１及び第２基材の長さＬ２を変更した排ガス浄化装置１を使用して、評価試験１と同様の試験を行った。そして、試験例１１～１５の排ガス浄化装置１におけるＦｒ側及びＲｒ側の基材の構成を表５に示し、試験結果を後述の表８に示した。
 
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　そして、図８に、試験例１～１５、比較例１～５におけるＬ１／（Ｌ１＋Ｌ２）とＮＯｘエミッションとの関係を示した。図８及び表８に示すように、第１基材１１の気孔率が高いほど、ＮＯｘエミッションが少ない側にシフトしていることが確認できた。一方、試験例１２、１３においてＮＯｘエミッションが増加していた。これは、第１基材１１の気孔率が５０％より小さく、Ｌ１／（Ｌ１＋Ｌ２）が０．５よりも小さい場合には、ガスが第１基材１１を通り抜ける時間に対して、助触媒へのガスの拡散が悪化することにより酸素の吸放出速度が遅くなり、助触媒の酸素吸蔵機能（ＯＳＣ機能）が低下することに起因している。
　（評価試験５）
　次に、以下の評価試験５を行った。評価試験５では、下記の表６に示すように試験例１６～１９として、上述の実施形態１の排ガス浄化装置１においてＦｒ側の第１基材１１の気孔率を５０％、Ｌ１／（Ｌ１＋Ｌ２）を０．５とし、助触媒におけるセリアジルコニア固溶体の比率を変更した排ガス浄化装置１を使用して、評価試験１と同様の試験を行った。ここでセリアジルコニア固溶体の比率とは、基材を構成する助触媒に含まれる成分の全重量のうち、セリアジルコニア固溶体の重量の比率である。そして、試験例１６～１９の排ガス浄化装置１におけるＦｒ側及びＲｒ側の基材の構成を表６に示し、試験結果を後述の表８に示した。なお、上記試験例１～１５では、表３～５に示すように、セリアジルコニア固溶体の比率は３０ｗｔ％である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　表８に示すように、助触媒中のセリアジルコニア固溶体の比率が高いほど、ＯＳＣ量が多くなっている。そして、セリアジルコニア固溶体の比率が低下するにつれてＯＳＣ量が低下し、これに伴ってＮＯｘエミッションが悪化している。よって、助触媒中のセリアジルコニア固溶体の比率が４０％以上であれば、より高い排ガス浄化作用が得られることが確認できた。
　（評価試験６）
　次に、以下の評価試験６を行った。評価試験６では、下記の表７に示すように参考例１～５として、上述の従来構成の排ガス浄化装置９においてＲｒ側の基材９１１における触媒及び助触媒のコート量を変更して、評価試験１と同様の試験を行った。そして、参考例１～５の排ガス浄化装置におけるＦｒ側及びＲｒ側の基材の構成を表７に示し、試験結果を後述の表８に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
　表８及び図９に示すように、Ｒｒ側の基材における触媒のコート量を増加するにつれて、圧損が急増することが確認できた。これは、Ｒｒ側の基材の気孔、すなわちセルが閉塞されることに起因している。よって、Ｒｒ側の基材には、過剰に触媒をコートしないことが好ましい。そして、表８及び図９に示す当該評価試験６の結果から、Ｒｒ側の基材における触媒のコート量は、１００ｇ／Ｌ以下であることが好ましい。なお、Ｒｒ側の基材における触媒のコート量による圧損の変化は、Ｆｒ側の触媒フィルタの構成に影響されないため、上記試験例１～１９における排ガス浄化装置１においても同様に、第２基材２１における触媒のコート量は、１００ｇ／Ｌ以下であることが好ましい。
　下記の表８に、上記評価試験１～６の結果を示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　次に、本実施形態の排ガス浄化装置１における作用効果について、詳述する。
　上記排ガス浄化装置１によれば、ハニカム触媒１０を構成する第１基材１１が助触媒からなる。そのため、高ＯＳＣ量を維持しつつ、第１基材１１にコートする助触媒を低減、又は不要にすることができる。これにより、排ガス浄化機能を維持しつつ、ハニカム触媒１０の熱容量を低減して暖機性能の向上を図ることができ、特に内燃機関の始動時における排ガス浄化作用を向上させることができる。さらに、排ガス浄化装置１は、ハニカム触媒１０の下流にＰＭ捕集用フィルタ２０が備えられたタンデム型であるため、内燃機関の排熱によりＰＭ捕集用フィルタ２０を自然再生させやすくなっており、ＰＭ捕集率の向上、圧損上昇の抑制を図ることができる。
　また、本実施形態では、上記試験例１～３、６～８、１１～１３、１６～１９において、排ガス流路１００における排ガスＦ１、Ｆ２の流れ方向における第１基材１１の長さＬ１は、第１基材１１の長さＬ１と第２基材２１の長さＬ２との合計の長さの半分以下としている。この場合には、Ｒｒ側の第２基材２１の長さを比較的長くできるため、圧損上昇が抑制されるとともに、ＰＭ捕集率が維持されることとなる。
　また、本実施形態では、上記試験例１～１０、１６～１９において、第１基材１１の気孔率を５０％以上としている。この場合には、第１基材１１が緻密になりすぎることが防止され、ガスが助触媒に拡散しやすくなる。これにより、助触媒のＯＳＣ機能を十分に発揮させて、排ガス浄化作用を向上することができる。
　また、本実施形態では、上記試験例１～１２、１４～１８において、第１基材１１のＯＳＣ量が０．２ｇ以上となっている。この場合には、ＯＳＣ機能を確実に発揮させるのに必要なＯＳＣ量が確保されるため、排ガス浄化作用を向上することができる。
　また、本実施形態では、上記試験例１～１７において、第１基材１１におけるセリアジルコニア固溶体の重量比率を３０ｗｔ％以上としている。この場合には、ＯＳＣ機能を確実に発揮させるのに必要なＯＳＣ量が確保されるため、排ガス浄化作用を向上することができる。
　また、本実施形態では、上記試験例１～１９において、第２基材２１に助触媒及び触媒がコートされている。この場合には、全体でのＯＳＣ量が増加するため、排ガス浄化作用を向上することができる。
　また、本実施形態では、上記参考例に示すように、第２基材２１における触媒のコート量の合計を１００ｇ／Ｌ以下が好ましい。これにより、第２基材２１の壁内の気孔が触媒によって過剰に閉塞されることが防止され、圧損上昇を抑制することができる。
　また、本実施形態では、上記試験例１～１９において、第１基材１１に助触媒がコートされている。これにより、第１基材１１におけるＯＳＣ量を確保しやすくなるため、排ガス浄化作用を向上することができる。
　本開示は、実施形態に準拠して記述されたが、本開示は当該実施形態や構造に限定されるものではないと理解される。本開示は、様々な変形形態や均等範囲内の変形をも包含する。加えて、様々な組み合わせや形態、さらには、それらに一要素のみ、それ以上、あるいはそれ以下、を含む他の組み合わせや形態をも、本開示の範疇や思想範囲に入るものである。

Claims (8)

  1. 　内燃機関の排ガス流路（１００）に設けられる排ガス浄化装置（１）であって、
    　助触媒からなるとともにハニカム構造を有する第１基材（１１）に触媒が担持されてなるハニカム触媒（１０）と、
    　該ハニカム触媒１０よりも排ガス下流側に位置するとともに、ハニカム構造を有する第２基材（２１）からなってＰＭを捕集可能に構成されたＰＭ捕集用フィルタ（２０）と、
    　を備える排ガス浄化装置。
  2. 　上記排ガス流路における排ガスの流れ方向において、上記第１基材の長さは、上記第１基材の長さと上記第２基材の長さとの合計の長さの半分以下である、請求項１に記載の排ガス浄化装置。
  3. 　上記第１基材の気孔率が５０％以上である、請求項１又は２に記載の排ガス浄化装置。
  4. 　上記第１基材の酸素吸蔵量が０．２ｇ以上である、請求項１～３のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
  5. 　上記第１基材におけるセリアジルコニア固溶体の重量比率が３０ｗｔ％以上である、請求項１～４のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
  6. 　上記第２基材には助触媒及び触媒がコートされている、請求項１～５のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
  7. 　上記第２基材における上記触媒のコート量の合計が１００ｇ／Ｌ以下である、請求項１～６のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
  8. 　上記第１基材には上記助触媒がコートされている、請求項１～７のいずれか一項に記載の排ガス浄化装置。
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