JP6548102B2 - 発熱装置および発熱方法 - Google Patents
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Description
本発明は、発熱装置および発熱方法に関する。
近年、パラジウム合金等の水素吸蔵合金を利用して熱を発生させる発熱現象について注目されている（例えば、非特許文献１参照）。水素吸蔵金属や水素吸蔵合金等を利用した発熱現象について制御することができれば、有効な熱源として利用することも可能である。そして、近年では、環境問題の観点から、水素社会の到来が期待されており、安全で、高いエネルギー密度の水素エネルギーを得ることも望まれている。
A. Kitamura. et.al "Brief summary of latest experimental results with a mass-flow calorimetry system for anomalous heat effect of nano-composite metals under D(H)-gas charging" CURRENT SCIENCE, VOL. 108, NO. 4, p.589-593,2015
しかしながら、現状では入力電力に対して過剰な熱が数％から数十％程度と少ない上に、発生する熱量の絶対値が不足している。そのため、過剰熱を発する、従来にない新たな発熱装置や発熱方法について開発が望まれている。
そこで、本発明は以上の点を考慮してなされたもので、過剰熱を発することができる発熱装置および発熱方法を提案することを目的とする。
かかる課題を解決するため本発明の発熱装置は、発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器と、前記容器内部に設けられた発熱体と、前記発熱体を加熱するヒータと、を備え、前記発熱体は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座と、前記台座の表面に形成された多層膜と、を備え、前記多層膜は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有する。
また、本発明の発熱装置は、発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器と、前記容器内部に設けられ、発熱体と前記発熱体を加熱するヒータとを有する複数の発熱構造体を備え、前記発熱体は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座と、前記台座の表面に形成された多層膜と、を備え、前記多層膜は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有する。
また、本発明の発熱方法は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座の表面に多層膜を備え、前記多層膜が、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有する発熱体を用意する用意工程と、前記発熱体が容器内部に設置された容器を準備する準備工程と、発熱に寄与する水素系ガスを前記容器内部に導入し、前記発熱体に水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、前記水素を吸蔵させた前記発熱体を加熱することで、加熱温度以上の過剰熱を発生させる加熱工程と、を備える。
本発明によれば、多層膜の第1層および第2層に水素を透過させることで、過剰熱を発することができる。
以下図面に基づいて本発明の実施の形態を詳述する。
（１）本発明の発熱装置の全体構成
図１に示すように、本発明の発熱装置1は、発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器2を有しており、ヒータ内蔵型の発熱構造体3が容器内部に設けられた構成を有する。発熱装置1は、水素系ガスが容器内部に導入された後に、発熱構造体3において発熱体5（後述する）がヒータ（図示せず）で加熱されることで、当該発熱体5で加熱温度以上の過剰熱を発するものである。容器内部に導入される水素系ガスとしては、重水素ガスおよび／または天然水素ガスを適用することができる。なお、天然水素ガスとは、軽水素ガスが99.985％以上含まれている、水素系ガスをいう。
図１に示すように、本発明の発熱装置1は、発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器2を有しており、ヒータ内蔵型の発熱構造体3が容器内部に設けられた構成を有する。発熱装置1は、水素系ガスが容器内部に導入された後に、発熱構造体3において発熱体5（後述する）がヒータ（図示せず）で加熱されることで、当該発熱体5で加熱温度以上の過剰熱を発するものである。容器内部に導入される水素系ガスとしては、重水素ガスおよび／または天然水素ガスを適用することができる。なお、天然水素ガスとは、軽水素ガスが99.985％以上含まれている、水素系ガスをいう。
容器2は、例えばステンレス（SUS306やSUS316）等で形成されており、容器内部を密閉空間とし得る。なお、2aは、コバールガラス等の透明部材で形成された窓部であり、容器2内の密封状態を維持しつつ、容器2内の様子を作業者が直接目視確認し得るようになされている。容器2には、水素系ガス導入路16が設けられており、当該水素系ガス導入路16から調整弁17a,17bを介して容器内部に水素系ガスが導入される。その後、容器2は、調整弁17a,17bにより水素系ガス導入路16からの水素系ガスの導入が停止され、容器内部に一定量の水素系ガスが貯留される。なお、19はドライポンプであり、必要に応じて排気経路18および調整弁17cを介して容器2内のガスを容器2外へ排出し、真空排気や圧力調整等を行え得る。
容器2には、複数の温度測定部11a,11b,12a,12b,12cが内部の所定位置に設けられている。この実施形態の場合、温度測定部11a,11bは、容器2の内壁に沿って設けられており、当該内壁の温度を測定し得る。他の温度測定部12a,12b,12cは、発熱構造体3において発熱体5を保持するホルダー4に設けられており、当該ホルダー4における温度を測定し得る。なお、温度測定部12a,12b,12cは、それぞれ長さが異なっており、例えば、ホルダー4において、発熱体5に近い下段、発熱体5から離れた上段、下段および上段の中間にある中段の各部位の温度を測定し得る。
ホルダー4には、発熱体5が配置された領域内部に、熱電対を内蔵したヒータ（後述する）を備えている。ヒータは、外部の加熱電源13に配線10a,10bを介して接続されており、発熱体5を所定温度に加熱するとともに、熱電対により温度測定を行い得る。14は、配線10a,10bに設けられた電流電圧計であり、ヒータを加熱する際に当該ヒータに対して印加する入力電流・入力電力を測定し得る。ヒータにより発熱体5を加熱する際の加熱温度は、発熱体5を構成する水素吸蔵金属の種類により異なってくるが、少なくとも300℃以上、好ましくは500℃以上、さらに好ましくは600℃以上であることが望ましい。
（２）発熱構造体の構成
次に発熱構造体3について説明する。図２に示すように、発熱構造体3は、一対のホルダー半体4a，4bで構成されたホルダー4を有しており、発熱体5と基板7とヒータ6とがホルダー半体4a，4bにより挟み込まれた構成を有する。ヒータ6は、例えば板状のセラミックヒータであり、外郭が四辺状に形成されている。ヒータ6に接続された複数の配線10a,10b（図１では2本示したが、図２では4本示している）は、ホルダー半体4a，4bに形成された溝部（図示せず）内に配置され、ホルダー半体4a，4bにより挟み込まれる。
次に発熱構造体3について説明する。図２に示すように、発熱構造体3は、一対のホルダー半体4a，4bで構成されたホルダー4を有しており、発熱体5と基板7とヒータ6とがホルダー半体4a，4bにより挟み込まれた構成を有する。ヒータ6は、例えば板状のセラミックヒータであり、外郭が四辺状に形成されている。ヒータ6に接続された複数の配線10a,10b（図１では2本示したが、図２では4本示している）は、ホルダー半体4a，4bに形成された溝部（図示せず）内に配置され、ホルダー半体4a，4bにより挟み込まれる。
ヒータ6には、内部に熱電対（図示せず）が設けられており、当該熱電対により温度を測定し得る。ヒータ6は、対向する平面に、例えばSiO2等でなる基板7がそれぞれ設けられており、さらに、これら基板7表面に板状の発熱体5がそれぞれ設けられている。これにより、発熱構造体3は、ヒータ6が基板7を介して発熱体5で挟み込まれた構成を有する。なお、基板7および発熱体5は、ヒータ6の外郭と同じ外郭に形成されており、基板7および発熱体5をヒータ6に重ね合わせた際には、ヒータ6、基板7および発熱体5の外郭が一致して一体化し得る。
一方のホルダー半体4aは、セラミックスにより長方形状に形成されており、所定位置に開口部9aが形成されている。一方のホルダー半体4aでは、開口部9aに発熱体5が配置され、当該開口部9aの領域から当該発熱体5を露出させる。他方のホルダー半体4bは、一方のホルダー半体4aと同様、セラミックスにより長方形状に形成されている。他方のホルダー半体4bには、一方のホルダー半体4aと重ねて一体化した際に、一方のホルダー半体4aの開口部9aと重なる位置に開口部9bが設けられている。
他方のホルダー半体4bには、一方のホルダー半体4aと当接する当接面9dの開口部9b周縁に段差部9cが設けられている。段差部9cには、発熱体5と基板7とヒータ6とが嵌め込まれて位置決めされる。これにより、他方のホルダー半体4bでは、段差部9cに発熱体5が嵌め込まれることで、開口部9bに発熱体5が配置され、当該開口部9bの領域から当該発熱体5が露出する。段差部9cに嵌め込まれた発熱体5と基板7とヒータ6は、ホルダー半体4a，4b同士を重ね合わせた際に、一方のホルダー半体4aにおける開口部9a周縁の当接面により抑えられ、当該段差部9c内に収容され、ホルダー4に内蔵される。
（３）発熱体について
次に、発熱体5について説明する。図３Ａに示すように、発熱体5は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはプロトン導電体からなる台座22を有し、台座22の表面に多層膜25が設けられた構成を有する。台座22は、表面に多層膜25が成膜されており、当該多層膜25を支持し得る。台座22となる水素吸蔵金属としては、Ni、Pd、V、Nb、Ta、Tiを適用でき、また、台座22となる水素吸蔵合金としては、LaNi5、CaCu5、MgZn2、ZrNi2、ZrCr2、TiFe、TiCo、Mg2Ni、Mg2Cuを適用できる。プロトン導電体としては、例えば、BaCeO3系（例えばBa(Ce0.95Y0.05)O3-6）、SrCeO3系（例えばSr(Ce0.95Y0.05)O3-6）、CaZrO3系（例えばCaZr0.95Y0.05O3-α）、SrZrO3系（例えばSrZr0.9Y0.1O3-α）、β Al2O3、β Ga2O3を適用できる。
次に、発熱体5について説明する。図３Ａに示すように、発熱体5は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはプロトン導電体からなる台座22を有し、台座22の表面に多層膜25が設けられた構成を有する。台座22は、表面に多層膜25が成膜されており、当該多層膜25を支持し得る。台座22となる水素吸蔵金属としては、Ni、Pd、V、Nb、Ta、Tiを適用でき、また、台座22となる水素吸蔵合金としては、LaNi5、CaCu5、MgZn2、ZrNi2、ZrCr2、TiFe、TiCo、Mg2Ni、Mg2Cuを適用できる。プロトン導電体としては、例えば、BaCeO3系（例えばBa(Ce0.95Y0.05)O3-6）、SrCeO3系（例えばSr(Ce0.95Y0.05)O3-6）、CaZrO3系（例えばCaZr0.95Y0.05O3-α）、SrZrO3系（例えばSrZr0.9Y0.1O3-α）、β Al2O3、β Ga2O3を適用できる。
多層膜25は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる第1層23と、第1層23とは異なる水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはセラミックスからなる第2層24とが交互に積層されており、第1層23と第2層24との間に異種物質界面を形成し得る。例えば、第1層23としては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金のうち、いずれかからなることが望ましい。第1層23の合金としては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coに添加元素を添加させた合金でもよいが、特に好ましくは、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coのうち2種以上からなる合金であることが望ましい。
第2層24は、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金、SiCのうち、いずれかからなることが望ましい。第2層24の合金としては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coに添加元素を添加させた合金でもよいが、特に好ましくは、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coのうち2種以上からなる合金であることが望ましい。
特に、第1層23と第2層24との組み合わせとしては、元素の種類を「第1層23−第2層24（第2層24−第1層23）」として表すと、Pd-Ni、Ni-Cu、Ni-Cr、Ni-Fe、Ni-Mg、Ni-Coであることが望ましい。また、第2層24をセラミックスとしたときには、「第1層23−第2層24」が、Ni-SiCであることが望ましい。なお、ここでは、第1層23および第2層24からなる多層膜25について説明し、さらに、第3層および第4層を設けた、その他の形態の多層膜については後述する。
第1層23および第2層24は、バルクの特性を示さないナノ構造を維持することが望ましいため、第1層23および第2層24の厚さは1000nm未満が好ましい。さらに、完全にバルクの特性を示さないナノ構造を維持するために、第1層23および第2層24の厚さは、500nm未満であることが、より望ましい。
発熱体5は、第1層23および第2層24がナノサイズ（1000nm未満）の膜厚でなり、これら第1層23および第2層24が交互に成膜された構成とすることで、図３Ａに示すように、第1層23および第2層24間の各異種物質界面26に水素（水素原子）を透過させる。ここで、図３Ｂは、例えば面心立法構造の水素吸蔵金属からなる第1層23および第2層24に水素を吸蔵させた後、第1層23および第2層24を加熱したときに、第1層23における金属格子中の水素が、異種物質界面26を透過して第2層24の金属格子中に移動する様子を示した概略図である。
発熱体5では、容器内部に水素系ガスが導入されることで、多層膜25および台座22により水素（重水素または軽水素）を吸蔵する。発熱体5では、容器内部への水素系ガスの導入が停止されても、多層膜25および台座22で水素を吸蔵した状態を維持できる。発熱体5では、ヒータ6による加熱が開始されると、多層膜25および台座22に吸蔵されている水素が放出され、多層膜25内をホッピングしながら量子拡散する。
水素は軽く、ある物質Aと物質Bの水素が占めるサイト（オクトヘドラルやテトラヘドラルサイト）をホッピングしながら量子拡散していくことが分かっている。発熱体5では、真空状態でヒータ6による加熱が行われることで、第1層23および第2層24間の異種物質界面26を、水素が量子拡散により透過し、或いは、異種物質界面26を水素が拡散して、加熱温度以上の過剰熱を発生させることができる。第1層23および第2層24間には、製造時に第1層23および第2層24が真空状態で連続的に成膜され、自然酸化膜が形成されずに異種物質界面26のみが形成されることが望ましい。
この実施形態では、第1層23および第2層24を複数層設け、これら第1層23および第2層24を交互に積層させていき2つ以上の異種物質界面26を有するようにした場合について述べたが、本発明はこれに限らず、第1層23および第2層24が少なくとも1層ずつ設けられ、異種物質界面26が1つ以上有していればよい。
図３Ａおよび図３Ｂに示した発熱体5は以下のようにして製造できる。先ず、板状の台座22を用意した後、蒸着装置を用いて、第1層23や第2層24となる水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を気相状態にして、凝集や吸着によって台座22上に、第1層23および第2層24を交互に成膜していく。これにより発熱体5を製造できる。なお、台座22の表面には、例えばケミカルエッチングによって凹凸を形成することが好ましい。
第1層23および第2層24を成膜する蒸着装置としては、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を物理的な方法で蒸着させる物理蒸着装置を適用できる。物理蒸着装置としては、台座22上に、スパッタリングにより水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を堆積させていくスパッタリング装置、あるいは真空蒸着装置、CVD（Chemical Vapor Deposition）装置が好ましい。また、電気めっき法により台座22上に水素吸蔵金属または水素吸蔵合金を析出させていき、第1層23および第2層24を交互に成膜していってもよい。
（４）検証試験
（４−１）比較例となるNi板
図１に示した発熱装置1を作製し、発熱体5において加熱温度以上の過剰熱が発生するか否かについて検証試験を行った。ここでは、先ず始めに、発熱体5における過剰熱の評価を行うため、発熱体5の替わりにNi板のみを用いて、ヒータ6の入力電力と発熱温度との関係を調べた。具体的には、図２に示した構成としつつ、発熱体5の替わりにNi板（Ni単体とも呼ぶ）を用い、ヒータ6の両面にそれぞれSiO2でなる基板7を介してNi板を設け、これらをセラミックスのホルダー半体4a，4bで挟み、Ni板構造体を作製した。
（４−１）比較例となるNi板
図１に示した発熱装置1を作製し、発熱体5において加熱温度以上の過剰熱が発生するか否かについて検証試験を行った。ここでは、先ず始めに、発熱体5における過剰熱の評価を行うため、発熱体5の替わりにNi板のみを用いて、ヒータ6の入力電力と発熱温度との関係を調べた。具体的には、図２に示した構成としつつ、発熱体5の替わりにNi板（Ni単体とも呼ぶ）を用い、ヒータ6の両面にそれぞれSiO2でなる基板7を介してNi板を設け、これらをセラミックスのホルダー半体4a，4bで挟み、Ni板構造体を作製した。
ヒータ6は、坂口電熱株式会社製の熱電対内蔵型（1000℃対応 25mm角）マイクロセラミックヒーター（MS-1000R）を用いた。基板7は、厚さ0.3mmであり、ヒータ6の表面に設置した。さらに、Ni板は、基板7の表面に設置した。Ni板は、ヒータ6の外郭に合わせて形成されており、縦横25mm、厚み0.1mmとした。
図１に示したように、ステンレスからなる容器2内に、発熱構造体3の替わりに、上述したNi板構造体を設け、水素系ガスを容器内部に導入せずに、密閉空間の容器2内においてヒータ6でNi板を加熱した。その際、ヒータ6内の熱電対により温度を測定した。そして、図４に示すように、多層膜を有しない単なるNi板をヒータ6で加熱する際に設定したヒータ6の入力電力（W）と、当該入力電力時におけるNi板の温度（すなわち、ヒータ温度（℃））と、の関係を示したキャリブレーションカーブを、最小二乗法により作製した。図４中、Yはキャリブレーションカーブを表す関数を示し、M0は定数項を示し、M1は1次の係数を示し、M2は2次の係数を示し、Rは相関係数を示す。
（４−２）Pdからなる第1層とNiからなる第2層とでなる多層膜（実施例1）
次に、図５に示すように、Pdからなる第1層27aと、Niからなる第2層27bとを、Niからなる台座22a上に交互に積層していき、多層膜25cを有する発熱体5cを作製した。次いで、この発熱体5cを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
次に、図５に示すように、Pdからなる第1層27aと、Niからなる第2層27bとを、Niからなる台座22a上に交互に積層していき、多層膜25cを有する発熱体5cを作製した。次いで、この発熱体5cを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
発熱体5cは、下記のようにして作製した。先ず、縦横25mm、厚さ0.1mmでなるNiの台座22aを用意した。スパッタリング装置内部に台座22aを設置し、Arガスと、Pdのターゲットとを用いてPdの第1層27aを成膜した。また、Niの第2層27bは、スパッタリング装置において、Arガスと、Niのターゲットとを用いて成膜した。なお、スパッタリング装置は、ミラトロン社製のイオンソースを用いて作製したものである。
始めに台座22a上に第1層27aを成膜した後、第1層27a上に第2層27bを成膜した。第1層27aは6層、第2層27bは5層とし、第1層27aおよび第2層27bを交互に成膜した。第1層27aは厚さ2nmとし、第2層27bは厚さ20nmとした。第1層27aおよび第2層27bは、スパッタリング装置において真空状態を維持したまま連続的に成膜した。これにより、第1層27aおよび第2層27b間に、それぞれ自然酸化膜を形成せずに異種物質界面を作製した。
そして、発熱体5cを容器内部に設けた発熱装置1において、図６に示すように、水素の吸蔵と、ヒータ6による加熱とを行った。具体的には、先ず始めに、ヒータ6により容器内部を加熱し、36時間程度200℃以上でベーキングし、発熱体5c表面についた水等を飛ばした。次いで、ヒータ6による加熱を停止した後、天然水素ガス（沼田酸素社製 grade２ 純度99.999vol%以上）を250Pa程度で容器内部に導入し、64時間程度、発熱体5cに水素を吸蔵させた。
次いで、天然水素ガスの容器内部への導入を停止した後、入力電力20Wでヒータ6による加熱を開始するとともに、真空引きを開始し、ヒータ6による加熱時の温度を測定（図５中、「熱計測」）した。なお、温度の計測は、ヒータ6に内蔵した熱電対により行った。このように、天然水素ガスを容器内部へ導入して発熱体5cに水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、ヒータ6により発熱体5cを真空状態で加熱する加熱工程と、を繰り返し行った。そして、ヒータ6に内蔵した熱電対により、加熱工程時における温度を測定していった。
ヒータ6の入力電力は、図６に示すように、ベーキング時は1Wとし、その後、水素吸蔵工程を挟んで20W、20W、10W、10W、16W、5W、24W、25W、20Wとした。そして、各入力電力で加熱を行った加熱工程時における発熱体5cの温度を測定した。
ヒータ6の入力電力と、測定した温度とを、図４に示すブランクラン（Ni単体）のキャリブレーションカーブと比較し、図４における入力電力時の熱よりも過剰に発生している熱（過剰熱）を算出した。具体的には、先ず、発熱体5cを加熱したときにヒータ6に設定した入力電力を記録し、このときの発熱体5cの温度を、ヒータ6に設けた熱電対で測定した（以下、測定した発熱体の温度を測定温度と呼ぶ）。次いで、図４に示すブランクラン（Ni単体）のキャリブレーションカーブから、測定温度に対応した電力（以下、換算電力と呼ぶ）を求めた。
次いで、求めた換算電力と、発熱体5cを加熱したときの入力電力との差分を算出し、これを過剰熱の電力とした。その結果、図７Ａに示すような結果を得た。なお、図７Ａには、ヒータ6の入力電力を5Wとしたときの過剰熱の電力は示していない。
図７Ａでは、経過時間を横軸に示し、過剰熱の電力を縦軸に示した。図７Ａから、多層膜25cが設けられた発熱体5cでは、Ni板のときよりも温度が上昇しており、加熱温度以上の過剰熱が発していることが確認できた。例えば、ヒータ6の入力電力を25Wとし、発熱体5cを加熱したときにおける過剰熱の電力は、図７Ａの「EX1」である。ヒータ6の入力電力を25Wとしたときには、3W以上4W以下の過剰熱が発することが確認できた。
また、過剰熱の温度依存性について調べたところ、図７Ｂおよび図８に示すような結果が得られた。図７Ｂおよび図８では、ヒータ6に内蔵した熱電対により測定した温度（測定温度）を横軸に示し、過剰熱の電力を縦軸に示した。図８は、図７Ｂの横軸を変え、一部データを抜き出したものである。図７Ｂおよび図８から、過剰熱は、温度と正の相関があることが確認できた。
（５）作用および効果
以上の構成において、発熱装置1では、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座22と、台座22の表面に設けられた多層膜25とからなる発熱体5を、容器内部に設けるようにした。また、発熱体5には、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層23と、第1層23とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層24と、が積層された多層膜25を設けた。
以上の構成において、発熱装置1では、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座22と、台座22の表面に設けられた多層膜25とからなる発熱体5を、容器内部に設けるようにした。また、発熱体5には、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層23と、第1層23とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層24と、が積層された多層膜25を設けた。
発熱装置1では、水素系ガス導入路16から容器内部に水素系ガスを導入し、発熱体5に水素を吸蔵させた後、ヒータ6により発熱体5を加熱するとともに、真空引きするようにした。これにより、発熱装置1では、第1層23および第2層24間の異種物質界面26を、水素が量子拡散により透過することで、加熱温度以上の過剰熱を発生させることができた（図７Ａ、図７Ｂ、および図８）。かくして、発熱装置1は、多層膜25の第１層23および第２層24に水素を透過させることで、過剰熱を発することができる。
（６）他の実施形態の多層膜
上述した実施形態においては、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる第1層23を台座22の表面に成膜し、かつ第1層23とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる第2層24を第1層23上に成膜した構成としたが、本発明はこれに限らず、第1層23および第2層24を逆に積層させてもよい。すなわち、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる第2層24を台座22の表面に成膜し、第2層24とは異種の水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる第1層23を第2層24上に成膜した構成としてもよい。
上述した実施形態においては、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる第1層23を台座22の表面に成膜し、かつ第1層23とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる第2層24を第1層23上に成膜した構成としたが、本発明はこれに限らず、第1層23および第2層24を逆に積層させてもよい。すなわち、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる第2層24を台座22の表面に成膜し、第2層24とは異種の水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる第1層23を第2層24上に成膜した構成としてもよい。
（６−１）第3層を設けた発熱体について
また、上述した「（３）発熱体について」では、第1層23および第2層24を交互に積層した多層膜25について説明したが、本発明はこれに限らず、図９Ａに示すように、第1層23および第2層24に加え、これら第1層23および第2層24とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる層状の第3層24aを積層した多層膜としてもよい。第3層24aとしては、第1層23および第2層24と同様に、厚さが1000nm未満でなることが望ましい。
また、上述した「（３）発熱体について」では、第1層23および第2層24を交互に積層した多層膜25について説明したが、本発明はこれに限らず、図９Ａに示すように、第1層23および第2層24に加え、これら第1層23および第2層24とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる層状の第3層24aを積層した多層膜としてもよい。第3層24aとしては、第1層23および第2層24と同様に、厚さが1000nm未満でなることが望ましい。
このような第3層24aを設けた発熱体5fは、台座22上に第1層23、第2層24、第1層23、および第3層24aの順番で積層し、第2層24および第3層24a間に第1層23を介在させた積層構成とし、この4層の積層構成を繰り返し設けた構成を有する。このような構成でも、第1層23および第2層24間の異種物質界面や、第1層23および第3層24a間の異種物質界面を、水素が量子拡散により透過することで、加熱温度以上の過剰熱を発生させることができる。
例えば、第3層24aとしては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金、SiC、CaO、Y2O3、TiCのうちいずれかであることが望ましい。第3層24aの合金としては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coに添加元素を添加させた合金でもよいが、特に好ましくは、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coのうち2種以上からなる合金であることが望ましい。これらのうちCaO、Y2O3、TiCのいずれかからなる第3層24aを設けた場合には、発熱体5fでの水素の吸蔵量が増加し、異種物質界面を透過する水素の量を増加でき、その分、高い過剰熱を得ることができる。
ただし、CaO、Y2O3、TiCは、水素を透過し難いことから、これらCaO、Y2O3、TiCのいずれかからなる第3層24aでは、厚さを1000nm未満、特に10nm以下として極めて薄く形成することが望ましい。CaO、Y2O3、TiCのいずれかからなる第3層24aは、完全な膜状に形成せずに、アイランド状に形成されていても良い。また、第1層23および第3層24aも、真空状態を維持したまま連続的に成膜し、第1層23および第3層24a間に自然酸化膜を形成せずに異種物質界面を作製することが望ましい。
なお、第3層24aを設けた発熱体5fとしては、図９Ａの第2層24および第3層24aの順番を換える等、第2層24および第3層24aを任意の順に積層し、かつ、第2層24および第3層24a間に第1層23を介在させた積層構成とし、この4層の積層構成を繰り返し設けた構成であってもよい。また、第3層24aは、発熱体に1層以上形成されていればよい。
特に、第1層23、第2層24および第3層24aの組み合わせとしては、元素の種類を「第1層−第3層−第2層」として表すと、Pd-CaO-Ni、Pd-Y2O3-Ni、Pd-TiC-Ni、Ni-CaO-Cu、Ni-Y2O3-Cu、Ni-TiC-Cu、Ni-CaO-Cr、Ni-Y2O3-Cr、Ni-TiC-Cr、Ni-CaO-Fe、Ni-Y2O3-Fe、Ni-TiC-Fe、Ni-CaO-Mg、Ni-Y2O3-Mg、Ni-TiC-Mg、Ni-CaO-Co、Ni-Y2O3-Co、Ni-TiC-Co、Ni-Cr-Fe、Ni-CaO-SiC、Ni-Y2O3-SiC、Ni-TiC-SiCであることが望ましい。
（６−２）第3層および第4層を設けた発熱体について
また、その他の多層膜としては、図９Ｂに示すように、第1層23、第2層24および第3層24aに加えて、さらに、第1層23、第2層24および第3層24aとは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる層状の第4層24bが積層された構成としてもよい。第4層24bは、第1層23や第2層24、第3層24aと同様に厚さが1000nm未満でなることが望ましい。
また、その他の多層膜としては、図９Ｂに示すように、第1層23、第2層24および第3層24aに加えて、さらに、第1層23、第2層24および第3層24aとは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなる層状の第4層24bが積層された構成としてもよい。第4層24bは、第1層23や第2層24、第3層24aと同様に厚さが1000nm未満でなることが望ましい。
例えば、第4層24bとしては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金、SiC、CaO、Y2O3、TiCのうちいずれかであってもよい。第4層24bの合金としては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coに添加元素を添加させた合金でもよいが、特に好ましくは、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Coのうち2種以上からなる合金であることが望ましい。
第4層24bを設けた発熱体5gは、第2層24、第3層24a、第4層24bが任意の順に積層し、かつ、これら第2層24、第3層24a、第4層24bのそれぞれの間に第1層23が設けられた積層構成とし、これら6層の積層構成が繰り返し設けた構成が望ましい。すなわち、図９Ｂに示すような第1層23、第2層24、第1層23、第3層24a、第1層23、第4層24bの順や、その他、図示しないが、第1層23、第4層24b、第1層23、第3層24a、第1層23、第2層24の順等に積層させた発熱体であることが望ましい。また、第4層24bは、発熱体に1層以上形成されていればよい。
特に、第1層23、第2層24、第3層24a、および第4層24bの組み合わせとしては、元素の種類を「第1層−第4層−第3層−第2層」として表すと、Ni-CaO-Cr-Fe、Ni-Y2O3-Cr-Fe、Ni-TiC-Cr-Feであることが望ましい。
CaO、Y2O3、TiCのいずれかからなる第4層24bを設けた場合、発熱体5gでの水素の吸蔵量が増加し、異種物質界面を透過する水素の量を増加でき、その分、高い過剰熱を得ることができる。これらCaO、Y2O3、TiCのいずれかからなる第4層24bでは、厚さを1000nm未満、特に10nm以下として極めて薄く形成することが望ましい。CaO、Y2O3、TiCのいずれかからなる第4層24bは、完全な膜状に形成せずに、アイランド状に形成されていても良い。また、第1層23および第4層24bでも、真空状態を維持したまま連続的に成膜し、第1層23および第4層24b間に自然酸化膜を形成せずに異種物質界面を作製することが望ましい。
（７）他の構成の多層膜を用いた検証試験
ここでは、種々の構成の多層膜を備えた発熱体を作製し、上述した「（４）検証試験」と同様に、図１に示した発熱装置1において加熱温度以上の過剰熱が発生するか否かについて検証試験を行った。
ここでは、種々の構成の多層膜を備えた発熱体を作製し、上述した「（４）検証試験」と同様に、図１に示した発熱装置1において加熱温度以上の過剰熱が発生するか否かについて検証試験を行った。
（７−１）Pdからなる第1層がNiからなる第2層よりも厚い多層膜（実施例2）
図１０Ａに示すように、Pdからなる第1層27aと、Niからなる第2層27bとを、Niからなる台座22a上に交互に積層していき、多層膜25aを有する発熱体5aを作製した（以下、実施例2とも呼ぶ）。上述した図５に示した発熱体5cでは、第1層27aを第2層27bよりも薄く成膜したが、図１０Ａに示す発熱体5aでは、第1層27aを第2層27bよりも厚く成膜した。
図１０Ａに示すように、Pdからなる第1層27aと、Niからなる第2層27bとを、Niからなる台座22a上に交互に積層していき、多層膜25aを有する発熱体5aを作製した（以下、実施例2とも呼ぶ）。上述した図５に示した発熱体5cでは、第1層27aを第2層27bよりも薄く成膜したが、図１０Ａに示す発熱体5aでは、第1層27aを第2層27bよりも厚く成膜した。
次いで、この発熱体5aを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。発熱体5aは、下記のようにして作製した。先ず、縦横25mm、厚さ0.1mmでなるNiの台座22aを用意して、これを上述したスパッタリング装置内部に設置した。スパッタリング装置では、Arガスと、Pdのターゲットとを用いてPdの第1層27aを成膜し、Arガスと、Niのターゲットとを用いてNiの第2層27bを成膜した。
始めに台座22a上に第1層27aを成膜した後、第1層27a上に第2層27bを成膜した。第1層27aは6層、第2層27bは5層とし、第1層27aおよび第2層27bを交互に成膜した。第1層27aは厚さ20nmとし、第2層27bは厚さ2nmとした。第1層27aおよび第2層27bは、スパッタリング装置において真空状態を維持したまま連続的に成膜した。これにより、第1層27aおよび第2層27b間に、それぞれ自然酸化膜を形成せずに異種物質界面を作製した。
発熱体5aを容器内部に設けた発熱装置1において、上述した「（４−２）Pdからなる第1層とNiからなる第2層とでなる多層膜（実施例1）」と同様、図６に示すように、水素の吸蔵と、ヒータ6による加熱とを行った。そして、図６に従って、天然水素ガスを容器内部へ導入して発熱体5aに水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、ヒータ6の入力電力を変えてヒータ6により発熱体5aを真空状態で加熱する加熱工程と、を繰り返し行いつつ、加熱工程時に設定した入力電力を記録し、そのときの温度を測定していった。なお、この検証試験における詳細な条件については、「（４）検証試験」と同じであり、ここでは説明が重複するため、以下その説明は省略する。
図４に示すブランクラン（Ni単体）のキャリブレーションカーブから、発熱体5aの測定温度に対応する換算電圧を求め、この求めた換算電力と、発熱体5aを加熱したときの入力電力との差分を算出し、これを過剰熱の電力（W）とした。その結果、図１０Ｂに示すような結果を得た。
図１０Ｂにおける縦軸を過剰熱の電力（W）と表す。図１０Ｂから、Pdからなる第1層をNiからなる第2層よりも厚くした多層膜25aを設けても、Ni板のときよりも温度が上昇しており、加熱温度以上の過剰熱が発していることが確認できた。また、図１０Ｂから、過剰熱は、温度と正の相関があることが確認できた。
（７−２）Pdからなる第1層と、Niからなる第2層と、CaOからなる第3層とでなる多層膜（実施例3）
図１１Ａに示すように、Pdからなる第1層27aと、Niからなる第2層27bと、CaOからなる第3層27cとを、Niからなる台座22a上に積層していき、多層膜25bを有する発熱体5bを作製した。この発熱体5bを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
図１１Ａに示すように、Pdからなる第1層27aと、Niからなる第2層27bと、CaOからなる第3層27cとを、Niからなる台座22a上に積層していき、多層膜25bを有する発熱体5bを作製した。この発熱体5bを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
発熱体5bは、下記のようにして作製した。先ず、縦横25mm、厚さ0.1mmでなるNiの台座22aを用意して、これを上述したスパッタリング装置内部に設置した。スパッタリング装置では、Arガスと、Pdのターゲットとを用いてPdの第1層27aを成膜し、Arガスと、Niのターゲットとを用いてNiの第2層27bを成膜し、Arガスと、CaOのターゲットとを用いてCaOの第3層27cを成膜した。
始めに台座22a上に第1層27aを成膜した後、第1層27a上にCaOの第3層27cを成膜し、第3層27c上に再び第1層27aを成膜し、さらに、この第1層27a上にNiの第2層27bを成膜した。そして、第2層27b上に再び第1層27aを成膜して、第1層27a、第3層27c、第1層27aおよび第2層27bの順番で積層していき多層膜25bを製造した。第1層27aは12層、第3層27cは6層、第2層27bは5層とした。第1層27aは厚さ9nmとし、第2層27bおよび第3層27cは厚さ2nmとした。
ここで、CaOは非金属材料であり水素を透過しない。そこで、CaOからなる第3層27cは、厚さを2nmとして極めて薄く形成して、完全な膜状に形成せずに、CaOがアイランド状に形成されるようにした。第1層27a、第3層27cおよび第2層27bは、スパッタリング装置において真空状態を維持したまま連続的に成膜した。これにより、第1層27aおよび第3層27c間、第1層27aおよび第2層27b間に、それぞれ自然酸化膜を形成せずに異種物質界面を作製した。
発熱体5bを容器内部に設けた発熱装置1において、上述と同様、図６に示すように、水素の吸蔵と、ヒータ6による加熱とを行った。そして、図６に従って、天然水素ガスを容器内部へ導入して発熱体5bに水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、ヒータ6の入力電力を変えてヒータ6により発熱体5bを真空状態で加熱する加熱工程と、を繰り返し行いつつ、加熱工程時に設定した入力電力を記録し、そのときの温度を測定していった。
図４に示すブランクラン（Ni単体）のキャリブレーションカーブから、発熱体5bの測定温度に対応する換算電圧を求め、この求めた換算電力と、発熱体5bを加熱したときの入力電力との差分を算出し、これを過剰熱の電力（W）とした。その結果、図１１Ｂに示すような結果を得た。
図１１Ｂから、CaOの第3層27cを設けた多層膜25bでも、Ni板のときよりも温度が上昇し、加熱温度以上の過剰熱が発していることが確認できた。また、CaOの第3層27cを設けた多層膜25bでは、PdおよびNiのみを用いた実施例1や実施例2よりも過剰熱の電力が高くなったことを確認した。CaOの第3層27cを設けた多層膜25bでは、水素の吸蔵量が増加し、異種物質界面を透過する水素の量が増加するため、過剰熱の電力が高くなる。また、図１１Ｂから、過剰熱は、温度と正の相関があることが確認できた。
（７−３）Cuからなる第1層と、Niからなる第2層とでなる多層膜（実施例4）
図１２Ａに示すように、Cuからなる第1層27dと、Niからなる第2層27bとを、Niからなる台座22a上に積層していき、多層膜25dを有する発熱体5dを作製した。この発熱体5dを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
図１２Ａに示すように、Cuからなる第1層27dと、Niからなる第2層27bとを、Niからなる台座22a上に積層していき、多層膜25dを有する発熱体5dを作製した。この発熱体5dを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
発熱体5dは、下記のようにして作製した。先ず、縦横25mm、厚さ0.1mmでなるNiの台座22aを用意して、これを上述したスパッタリング装置内部に設置した。スパッタリング装置では、Arガスと、Cuのターゲットとを用いてCuの第1層27dを成膜し、Arガスと、Niのターゲットとを用いてNiの第2層27bを成膜した。
始めに台座22a上に第1層27dを成膜した後、第1層27d上に第2層27bを成膜した。そして、第1層27dおよび第2層27bを交互に成膜していき多層膜25dを製造した。第1層27dは5層、第2層27bは5層とした。第1層27dは厚さ2nmとし、第2層27bは厚さ14nmとした。第1層27dおよび第2層27bは、スパッタリング装置において真空状態を維持したまま連続的に成膜した。これにより、第1層27dおよび第2層27b間に、それぞれ自然酸化膜を形成せずに異種物質界面を作製した。
発熱体5dを容器内部に設けた発熱装置1において、上述と同様、図６に示すように、水素の吸蔵と、ヒータ6による加熱とを行った。そして、図６に従って、天然水素ガスを容器内部へ導入して発熱体5dに水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、ヒータ6の入力電力を変えてヒータ6により発熱体5dを真空状態で加熱する加熱工程と、を繰り返し行いつつ、加熱工程時に設定した入力電力を記録し、そのときの温度を測定していった。ただし、この実施例4で作成した試料は、室温では水素を吸蔵しないため、水素吸蔵工程時、ヒータ6によって、200〜300℃程度、加熱を行い、水素を吸蔵させた。
図４に示すブランクラン（Ni単体）のキャリブレーションカーブから、発熱体5dの測定温度に対応する換算電圧を求め、この求めた換算電力と、発熱体5bを加熱したときの入力電力との差分を算出し、これを過剰熱の電力（W）とした。その結果、図１２Ｂに示すような結果を得た。図１２Ｂから、Cuの第1層とNiの第2層とでなる多層膜25dでも、Ni板のときよりも温度が上昇し、加熱温度以上の過剰熱が発していることが確認できた。また、図１２Ｂから、過剰熱は、温度と正の相関があることが確認できた。
なお、図４に示したキャリブレーションカーブには、300℃以下のデータが示されていないが、実施例４では、図４を基に300℃以下のキャリブレーションカーブを求め、これに基づいて過剰熱の電力（W）を求め、図１２Ｂに示すような結果を得た。
（７−４）Niからなる第1層と、Cuからなる第2層と、CaOからなる第3層とでなる多層膜（実施例5）
図１３Ａに示すように、Niからなる第1層27eと、Cuからなる第2層27fと、CaOからなる第3層27cとを、Niからなる台座22a上に積層していき、多層膜25eを有する発熱体5eを作製した。この発熱体5eを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
図１３Ａに示すように、Niからなる第1層27eと、Cuからなる第2層27fと、CaOからなる第3層27cとを、Niからなる台座22a上に積層していき、多層膜25eを有する発熱体5eを作製した。この発熱体5eを用いて、図２に示したような発熱構造体3を作製した。そして、図１に示したように、容器2内に、この発熱構造体3を設置して過剰熱の発現の有無について調べた。
発熱体5eは、下記のようにして作製した。先ず、縦横25mm、厚さ0.1mmでなるNiの台座22aを用意して、これを上述したスパッタリング装置内部に設置した。スパッタリング装置では、Arガスと、Niのターゲットとを用いてNiの第1層27eを成膜し、Arガスと、Cuのターゲットとを用いてCuの第2層27fを成膜し、Arガスと、CaOのターゲットとを用いてCaOの第3層27cを成膜した。
始めに台座22a上に第1層27eを成膜した後、第1層27e上にCaOの第3層27cを成膜し、第3層27c上に再び第1層27eを成膜し、さらに、この第1層27e上にCuの第2層27fを成膜した。そして、第2層27f上に再び第1層27eを成膜して、第1層27e、第3層27c、第1層27eおよび第2層27fの順番で積層していき多層膜25eを製造した。第1層27eは12層、第3層27cは6層、第2層27fは5層とした。第1層27eは厚さ7nmとし、第2層27fおよび第3層27cは厚さ2nmとした。
上述した実施例3と同様に、CaOからなる第3層27cは、厚さを2nmとして極めて薄く形成して、完全な膜状に形成せずに、CaOがアイランド状に形成されるようにした。第1層27e、第3層27cおよび第2層27fは、スパッタリング装置において真空状態を維持したまま連続的に成膜した。これにより、第1層27eおよび第3層27c間、第1層27eおよび第2層27f間に、それぞれ自然酸化膜を形成せずに異種物質界面を作製した。
発熱体5eを容器内部に設けた発熱装置1において、上述と同様、図６に示すように、水素の吸蔵と、ヒータ6による加熱とを行った。そして、図６に従って、天然水素ガスを容器内部へ導入して発熱体5eに水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、ヒータ6の入力電力を変えてヒータ6により発熱体5eを真空状態で加熱する加熱工程と、を繰り返し行いつつ、加熱工程時に設定した入力電力を記録し、そのときの温度を測定していった。ただし、この実施例5では、水素吸蔵工程時、ヒータ6によって、200〜300℃程度、加熱を行い、水素を吸蔵させた。
図４に示すブランクラン（Ni単体）のキャリブレーションカーブから、発熱体5eの測定温度に対応する換算電圧を求め、この求めた換算電力と、発熱体5eを加熱したときの入力電力との差分を算出し、これを過剰熱の電力（W）とした。その結果、図１３Ｂに示すような結果を得た。
図１３Ｂから、このような多層膜25eでも、Ni板のときよりも温度が上昇し、加熱温度以上の過剰熱が発していることが確認できた。また、CaOの第3層27cを設けた多層膜25bでは、NiおよびCuのみを用いた実施例4よりも過剰熱の電力が高くなったことを確認した。CaOの第3層27cを設けた多層膜25eでは、水素の吸蔵量が増加し、異種物質界面を透過する水素の量が増加するため、過剰熱の電力が高くなる。また、図１３Ｂから、過剰熱は、温度と正の相関があることが確認できた。
（７−５）実施例1〜5の比較
図１４は、実施例1の過剰熱を示した図８と、実施例2の過剰熱を示した図１０Ｂと、実施例3の過剰熱を示した図１１Ｂと、実施例4の過剰熱を示した図１２Ｂと、実施例5の過剰熱を示した図１３Ｂと、をまとめたグラフである。図１４では、各層の厚さを基に、実施例1を「Ni0.9Pd0.1」、実施例2を「Ni0.1Pd0.9」、実施例3を「Ni0.1Pd（CaO）0.9」、実施例4を「Ni0.875Cu0.125」、実施例5を「Ni0.875（CaO）Cu0.125」と表記した。
図１４は、実施例1の過剰熱を示した図８と、実施例2の過剰熱を示した図１０Ｂと、実施例3の過剰熱を示した図１１Ｂと、実施例4の過剰熱を示した図１２Ｂと、実施例5の過剰熱を示した図１３Ｂと、をまとめたグラフである。図１４では、各層の厚さを基に、実施例1を「Ni0.9Pd0.1」、実施例2を「Ni0.1Pd0.9」、実施例3を「Ni0.1Pd（CaO）0.9」、実施例4を「Ni0.875Cu0.125」、実施例5を「Ni0.875（CaO）Cu0.125」と表記した。
図１４から、CaOの第3層27cを設けた実施例3,5が、CaOを含まない他の実施例1,2,4に比べて過剰熱が大きいことが確認できた。また、図１４から、実施例2,4,5の一部において、ヒータ6による加熱温度が低いときに過剰熱が発生していないときもあるものの、ヒータ6による加熱温度を上げることで、過剰熱が発生することが確認できた。
（８）透過型の発熱装置について
（８−１）透過型の発熱装置の全体構成
次に他の実施形態における透過型の発熱装置について以下説明する。図１５に示すように、発熱装置31は、発熱体38が容器内部に設けられた容器37と、この容器37を内部に収容した熱回収容器32とを備える。熱回収容器32には、回収口33aと導入口33bとが設けられており、これら回収口33aと導入口33bとを連通する循環経路33が設けられている。循環経路33は、図示しない循環装置により、熱回収容器32内の流体を回収口33aから回収して循環経路33内を通過させて導入口33bから再び熱回収容器32内に導入する。熱回収容器32内の流体は、例えば水等であり、容器37から発する熱により加熱される。
（８−１）透過型の発熱装置の全体構成
次に他の実施形態における透過型の発熱装置について以下説明する。図１５に示すように、発熱装置31は、発熱体38が容器内部に設けられた容器37と、この容器37を内部に収容した熱回収容器32とを備える。熱回収容器32には、回収口33aと導入口33bとが設けられており、これら回収口33aと導入口33bとを連通する循環経路33が設けられている。循環経路33は、図示しない循環装置により、熱回収容器32内の流体を回収口33aから回収して循環経路33内を通過させて導入口33bから再び熱回収容器32内に導入する。熱回収容器32内の流体は、例えば水等であり、容器37から発する熱により加熱される。
循環経路33は、熱電変換機34が設けられた構成を有し、熱回収容器32内で加熱された流体の熱を、熱電変換機34により熱電変換させる。なお、熱電変換機34は、循環経路33の管外周に沿って、隣接したn型半導体36aおよびp型半導体36bが電極36cで接続された熱電変換素子36を有し、熱電変換素子36を囲うように冷却体35が設けられた構成を有する。熱電変換機34は、ゼーベック効果を利用して熱電変換素子36により流体の熱を電気に変換し得る。
発熱装置31には、容器37内に複数の発熱体38が設けられ、当該発熱体38にヒータ39が設けられている。発熱装置31は、容器37内に導入された水素系ガスを、発熱体38（後述する）内に透過させつつ、発熱体38をヒータ（図示せず）で加熱することで、当該発熱体38で加熱温度以上の過剰熱を発するものである。容器37の容器内部に導入される水素系ガスとしては、重水素ガスおよび／または天然水素ガスを適用することができる。
容器37は、例えばステンレス（SUS306やSUS316）等で形成されており、容器内部を密閉空間とし得る。容器37には、回収口37bと導入口37cとが設けられており、これら回収口37bと導入口37cとを連通する水素系ガス循環経路37aが設けられている。水素系ガス循環経路37aは、循環ポンプ46により、容器37内の水素系ガスを回収口37bから水素系ガス循環経路37a内に導き、リザーバータンク45および循環ポンプ46を経由して導入口37cから再び容器37内に水素系ガスを導入する。
この実施形態の場合、容器内部には、同一構成を有した3つの発熱体38が設けられている。図１５では、3つの発熱体38のうち、1本の発熱体38について断面構成を示している。発熱体38は、有底の筒状に形成されており、内部に中空部40が形成されている。発熱体38は、外周面にヒータ39が巻き付けられており、当該ヒータ39により加熱され得る。発熱体38には、中空部40と連通した透過ガス回収経路42が一端に設けられている。
透過ガス回収経路42は、一端が各発熱体38に接続され、各発熱体38の中空部40と連通しており、他端がリザーバータンク45に接続されている。また、透過ガス回収経路42には、真空ポンプ43および昇圧ポンプ44が設けられている。これにより、透過ガス回収経路42は、真空ポンプ43により各発熱体38の中空部40内の気体を吸引し、昇圧ポンプ44により当該気体をリザーバータンク45に送出する。これにより、容器37内の水素系ガスは、発熱体38の外周面を透過して発熱体38内の中空部40にまで導かれ、中空部40から透過ガス回収経路42を経由してリザーバータンク45に回収され、再び容器37内に戻される。
かくして、発熱装置31では、水素系ガス循環経路37aで水素系ガスを循環させる際に、発熱体38内の中空部40にも水素系ガスを導き、発熱体38で水素を吸蔵させつつ、透過ガス回収経路42で水素系ガスを循環させる。そして、発熱装置31では、水素系ガスを発熱体38（後述する）内に透過させつつ、発熱体38をヒータ39で加熱することで、当該発熱体38で加熱温度以上の過剰熱を発生させることができる。
（８−２）透過型の発熱体の構成
図１６Ａおよび図１６Ｂに示すように、発熱体38は、有底の筒状に形成され、かつ内周面51aで囲まれた中空部40を内部に有する台座51と、台座51の表面51bに設けられた多層膜52とで構成されている。台座51は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなり、多孔質状に形成されている。台座51は、多層膜52を表面で支持し得る機械的強度を有するとともに、多孔質状であるため、多層膜52を透過した水素系ガスを中空部40にまで透過させ得る。
図１６Ａおよび図１６Ｂに示すように、発熱体38は、有底の筒状に形成され、かつ内周面51aで囲まれた中空部40を内部に有する台座51と、台座51の表面51bに設けられた多層膜52とで構成されている。台座51は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなり、多孔質状に形成されている。台座51は、多層膜52を表面で支持し得る機械的強度を有するとともに、多孔質状であるため、多層膜52を透過した水素系ガスを中空部40にまで透過させ得る。
なお、図１６Ａおよび図１６Ｂでは、有底円筒状の台座51としたが、有底角筒状、有底多角筒状等の台座でもよい。また、網目状の台座としてもよいが、多孔質状の台座51を用いることで、台座51内部に対して水素を確実に透過させることができ、台座51における水素の吸蔵を促進し得る。
多層膜52は、上述した多層膜25と同様の構成からなる。例えば、図１７に示すように、多層膜52は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる第1層23と、第1層23とは異なる水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはセラミックスからなる第2層24とが交互に積層されており、第1層23と第2層24との間に異種物質界面26を形成し得る。例えば、第1層23としては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金のうち、いずれかからなることが望ましい。第2層24は、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金、SiCのうち、いずれかからなることが望ましい。第1層23および第2層24は厚さが1000nm未満であり、多層膜52の厚さが薄いことから、水素系ガスが多層膜52を透過し得る。
第1層23および第2層24については、上述の「（３）発熱体について」と同様であるため、ここでは詳細な説明は省略する。また、他の実施形態による多層膜については、第1層および第2層に加え、第3層を積層した多層膜や、第1層、第2層および第3層に加え、第4層を積層した多層膜であってもよく、その他、上述の「（６）他の実施形態の多層膜」と同様であるため、ここでは詳細な説明は省略する。
（８−３）作用および効果
以上の構成において、発熱装置31では、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなり、かつ内部に中空部40を有する台座51と、この台座51の表面51bに設けられた多層膜52とからなる発熱体38を、容器内部に設けるようにした。発熱体38では、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層23と、第1層23とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層24と、が積層された多層膜52を設けた。
以上の構成において、発熱装置31では、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなり、かつ内部に中空部40を有する台座51と、この台座51の表面51bに設けられた多層膜52とからなる発熱体38を、容器内部に設けるようにした。発熱体38では、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層23と、第1層23とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層24と、が積層された多層膜52を設けた。
発熱装置31では、容器内部の水素系ガスを発熱体38内に透過させて発熱体38内の中空部40に水素系ガスが導かれるようにして、発熱体38に水素を吸蔵させるようにした。また、発熱装置31では、容器内部の水素系ガスを発熱体38に透過させつつ、ヒータ39により発熱体38を加熱するようにした。これにより、発熱装置31では、第1層23および第2層24間の異種物質界面26を、水素が量子拡散により透過することで、加熱温度以上の過剰熱を発生させることができる。かくして、発熱装置31は、多層膜52の第1層23および第2層24に水素を透過させることで、過剰熱を発することができる。
（９）電解液を用いた発熱装置について
図１８は、電解液70を用いた発熱装置61を示す。発熱装置61は、発熱に寄与する電解液70が容器内部に貯留された容器62を有しており、容器62の底部として発熱体60が設けられた構成を有する。発熱装置61には、電解液70内に電極69が浸漬されている。発熱装置61は、図示しない電極制御部を備えており、当該電極制御部によって、電解液70内の電極69を陽極とし、発熱体60を陰極として、電解液70を電気分解し、水素を生成し得る。電解液70は、例えば重水および／または軽水にNaOH、CSNO3等を含有させたものである。
図１８は、電解液70を用いた発熱装置61を示す。発熱装置61は、発熱に寄与する電解液70が容器内部に貯留された容器62を有しており、容器62の底部として発熱体60が設けられた構成を有する。発熱装置61には、電解液70内に電極69が浸漬されている。発熱装置61は、図示しない電極制御部を備えており、当該電極制御部によって、電解液70内の電極69を陽極とし、発熱体60を陰極として、電解液70を電気分解し、水素を生成し得る。電解液70は、例えば重水および／または軽水にNaOH、CSNO3等を含有させたものである。
ここで、容器62は、筒状の壁部62aと、壁部62aの下端に設けられた支持台62bとを備えている。支持台62bは、例えば肉厚の筒状に形成されており、壁部62aの内周面から突出した上部面にスペーサ62cを有し、スペーサ62cを介して発熱体60が設けられた構成を有する。発熱体60は、壁部62aの内周面の形状に合わせて外郭が形成されており、容器62の底部として壁部62aの内周面に設けられている。これにより、電解液70は、壁部62aを側面とし、発熱体60を底面として、これら壁部62aおよび発熱体60で囲まれた領域に貯留され得る。
発熱体60は、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座63と、台座63の表面に形成され、かつ電解液70内に浸漬される多層膜64と、から構成されている。ここで、発熱装置61では、支持台62bの中空領域が真空状態とされることから、台座63の裏面が真空空間に露出した状態となる。
多層膜64は、上述した多層膜25と同様の構成からなる。例えば、多層膜64は、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなる第1層65と、第1層65とは異なる水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはセラミックスからなる第2層66とが交互に積層されており、第1層65と第2層66との間に異種物質界面67を形成し得る。例えば、第1層65としては、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金のうち、いずれかからなることが望ましい。第2層66は、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金、SiCのうち、いずれかからなることが望ましい。
第1層65および第2層66については、上述の「（３）発熱体について」と同様であるため、ここでは詳細な説明は省略する。また、その他の実施形態による多層膜については、第1層および第2層に加え、第3層を積層した多層膜や、第1層、第2層および第3層に加え、第4層を積層した多層膜であってもよく、上述の「（７）他の実施形態の多層膜」と同様であるため、ここでは詳細な説明は省略する。
以上の構成において、発熱装置61では、水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなり、かつ容器62の底部として設けて裏面を真空空間に露出させた台座63と、台座63の表面に形成し、電解液70内に浸漬させた多層膜64とからなる発熱体60を設けるようした。発熱体60では、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層65と、第1層65とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層66と、が積層された多層膜64を設けた。
発熱装置61では、電解液70に浸漬させた電極69を陽極とし、発熱体60を陰極として、電解液70を電気分解するようにしたことで（水素生成工程）、電解液70に含まれる水が水素と酸素とに分離し、発生した水素の一部が発熱体60を透過する。すなわち、発熱体60では、電解液70がある高密度水素側となる多層膜64から、裏面が真空空間にある台座63側に向けて水素（重水素または軽水素）が透過する。これにより、発熱装置61では、第1層65および第2層66間の異種物質界面67を、水素が量子拡散により透過することで、過剰熱を発生させることができる。かくして、発熱装置61は、多層膜64の第1層65および第2層66に水素を透過させることで、過剰熱を発することができる。
（１０）多層膜の各層の厚さの比率と過剰熱の関係
Niからなる台座上に、Cuからなる第1層とNiからなる第2層とを積層して製造した多層膜を用いて、第1層と第2層の厚さの比率と過剰熱の関係を調べた。以下、多層膜の各層の厚さの比率をNi:Cuと記載する。
Niからなる台座上に、Cuからなる第1層とNiからなる第2層とを積層して製造した多層膜を用いて、第1層と第2層の厚さの比率と過剰熱の関係を調べた。以下、多層膜の各層の厚さの比率をNi:Cuと記載する。
図１２Ａに示した実施例4の多層膜25dとNi:Cu以外は同じ条件で製造した多層膜を有する7種の発熱体を作製し、実施例6〜12とした。実施例4,6〜12の各Ni:Cuは、7:1、14:1、4.33:1、3:1、5:1、8:1、6:1、6.5:1である。実施例4,6〜12は多層膜全体の厚さをほぼ同じとした。実施例4,6〜12の各多層膜は、第1層および第2層の積層構成が繰り返し積層されている。実施例4,6〜12の各多層膜の積層構成の数（以下、多層膜の積層数と称する）は5とした。実施例4,6〜12の各発熱体を用いて、図２に示したような8種の発熱構造体を作製した。そして、図１に示すように、発熱装置1の容器2内に各発熱構造体を設置した。
上記8種の発熱構造体を容器2内部に設けた発熱装置1において、水素吸蔵工程と加熱工程とを繰り返し行った。入力電力は、水素吸蔵工程を挟んで9W、18W、27Wとした。そして、発熱構造体のヒータに内蔵した熱電対により、各加熱工程時の発熱体の温度を測定した。その結果を図１９に示す。図１９は、測定したデータを所定の手法でフィッティングしたグラフである。図１９では、ヒータ温度を横軸に示し、過剰熱の電力を縦軸に示した。図１９では、実施例4を「Ni:Cu = 7:1」、実施例6を「Ni:Cu = 14:1」、実施例7を「Ni:Cu = 4.33:1」、実施例8を「Ni:Cu = 3:1」、実施例9を「Ni:Cu = 5:1」、実施例10を「Ni:Cu = 8:1」、実施例11を「Ni:Cu = 6:1」、実施例12を「Ni:Cu = 6.5:1」と表記した。
図１９より、実施例4,6〜12の発熱体の全てにおいて過剰熱を発することが確認できた。ヒータ温度が700℃以上で実施例4,6〜12の発熱体を比較すると、実施例4が最も大きな過剰熱を発することがわかる。実施例7の発熱体は、実施例4,6,8-12の発熱体に比べて、ヒータ温度が300℃以上1000℃以下の広範囲にわたり過剰熱を発することがわかる。多層膜のNi:Cuが3:1〜8:1である実施例4,7〜12の場合は、ヒータ温度が高くなるほど過剰熱が増大することがわかる。多層膜のNi:Cuが14:1である実施例6の場合は、ヒータ温度が800℃以上で過剰熱が減少することがわかる。このように、NiとCuの比率に対して過剰熱が単純に増加していないのは、多層膜中の水素の量子効果に起因しているものと考えられる。以上から、多層膜のNi:Cuは、3:1以上14:1以下の範囲内が好ましく、3:1以上8:1以下の範囲内がより好ましい。
（１１）多層膜の積層数と過剰熱の関係
Niからなる台座上に、Cuからなる第1層とNiからなる第2層とを積層して製造した多層膜を用いて、多層膜の積層数と過剰熱の関係を調べた。
Niからなる台座上に、Cuからなる第1層とNiからなる第2層とを積層して製造した多層膜を用いて、多層膜の積層数と過剰熱の関係を調べた。
図１２Ａに示した実施例4の多層膜25dと積層数以外は同じ条件で製造した多層膜を有する8種の発熱体を作製し、実施例13〜20とした。実施例4,13〜20の多層膜の積層数は、5、3、7、6、8、9、12、4、2である。実施例4の発熱体5bと実施例13〜20の発熱体を用いて、図２に示したような9種の発熱構造体を作製した。そして、図１に示したように、発熱装置1の容器2内に各発熱構造体を設置した。
上記9種の発熱構造体を容器2内部に設けた発熱装置1において、上記の「（１０）多層膜の各層の厚さの比率と過剰熱の関係」と同様の方法により、加熱工程時の発熱体の温度を測定した。その結果を図２０に示す。図２０は、測定したデータを所定の手法でフィッティングしたグラフである。図２０では、ヒータ温度を横軸に示し、過剰熱の電力を縦軸に示した。図２０では、各層の厚さを基に、実施例4を「Ni0.875Cu0.125 5層」、実施例13を「Ni0.875Cu0.125 3層」、実施例14を「Ni0.875Cu0.125 7層」、実施例15を「Ni0.875Cu0.125 6層」、実施例16を「Ni0.875Cu0.125 8層」、実施例17を「Ni0.875Cu0.125 9層」、実施例18を「Ni0.875Cu0.125 12層」、実施例19を「Ni0.875Cu0.125 4層」、実施例20を「Ni0.875Cu0.125 2層」と表記した。
図２０より、実施例4,13〜20の発熱体の全てにおいて過剰熱を発することが確認できた。ヒータ温度が840℃以上で実施例4,13〜20の発熱体を比較すると、過剰熱は、多層膜の積層数が6である実施例15が最も大きく、積層数が8である実施例16が最も小さいことがわかる。このように、多層膜の積層数に対して過剰熱が単純に増加していないのは、多層膜中の水素の波動としての挙動の波長が、ナノメートルオーダーであり、多層膜と干渉しているためと考えられる。以上から、多層膜の積層数は、2以上12以下の範囲内が好ましく、4以上7以下の範囲内がより好ましい。
（１２）多層膜の材料と過剰熱の関係
Niからなる第1層と、Cuからなる第2層と、第1層および第2層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはセラミックスからなる第3層とを積層して製造した多層膜を用いて、第3層を形成する材料の種類と過剰熱の関係を調べた。
Niからなる第1層と、Cuからなる第2層と、第1層および第2層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金またはセラミックスからなる第3層とを積層して製造した多層膜を用いて、第3層を形成する材料の種類と過剰熱の関係を調べた。
図１３Ａに示した実施例5の多層膜25eと第3層を形成する材料の種類以外は同じ条件で製造した多層膜を有する8種の発熱体を作製し、実施例21〜28とした。実施例5,21〜28の第3層を形成する材料の種類は、CaO、SiC、Y2O3、TiC、Co、LaB6、ZrC、TiB2、CaOZrOである。実施例5の発熱体5eと実施例21〜28の発熱体を用いて、図２に示したような9種の発熱構造体を作製した。そして、図１に示したように、発熱装置1の容器2内に各発熱構造体を設置した。
上記9種の発熱構造体を容器2内部に設けた発熱装置1において、上記の「（１０）多層膜の各層の厚さの比率と過剰熱の関係」と同様の方法により、加熱工程時の発熱体の温度を測定した。その結果を図２１に示す。図２１は、測定したデータを所定の手法でフィッティングしたグラフである。図２１では、ヒータ温度を横軸に示し、過剰熱の電力を縦軸に示した。図２１では、各層の厚さを基に、実施例5を「Ni0.793CaO0.113Cu0.094」、実施例21を「Ni0.793SiC0.113Cu0.094」、実施例22を「Ni0.793Y2O30.113Cu0.094」、実施例23を「Ni0.793TiC0.113Cu0.094」、実施例24を「Ni0.793Co0.113Cu0.094」、実施例25を「Ni0.793LaB60.113Cu0.094」、実施例26を「Ni0.793ZrC0.113Cu0.094」、実施例27を「Ni0.793TiB20.113Cu0.094」、実施例28を「Ni0.793CaOZrO0.113Cu0.094」と表記した。
図２１より、実施例5,21〜28の全てにおいて過剰熱を発することが確認できた。特に、第3層を形成する材料がCaOである実施例5、TiCである実施例23、LaB6である実施例25は、他の実施例21,22,24,26-28と比べて、ヒータ温度が400℃以上1000℃以下の広範囲にわたり過剰熱がほぼ線形的に増大することがわかる。実施例5,23,25の第3層を形成する材料は、他の実施例21,22,24,26-28の材料よりも仕事関数が小さい。このことから、第3層を形成する材料の種類は、仕事関数が小さいものが好ましいことがわかる。これらの結果から、多層膜内の電子密度が過剰熱を発生する反応に寄与している可能性がある。
（１３）発熱モジュールを用いた発熱装置について
（１３−１）発熱モジュール
図２２を用いて、発熱モジュール80の概要を説明する。発熱モジュール80は、発熱体81とヒータ82とを有する複数の発熱構造体83を備える。この例では、発熱モジュール80は、20個の発熱構造体83を備える。発熱モジュール80は、4個の発熱構造体83で1個の発熱ユニット84を構成する。すなわち、発熱モジュール80は、5個の発熱ユニット84を有する。また、発熱モジュール80は、複数の発熱構造体83の他、ヒータ82に電力を供給する電源85と、ヒータ82の温度を測定する温度測定部86と、発熱体81が発する熱を反射する熱反射部87とを備える。
（１３−１）発熱モジュール
図２２を用いて、発熱モジュール80の概要を説明する。発熱モジュール80は、発熱体81とヒータ82とを有する複数の発熱構造体83を備える。この例では、発熱モジュール80は、20個の発熱構造体83を備える。発熱モジュール80は、4個の発熱構造体83で1個の発熱ユニット84を構成する。すなわち、発熱モジュール80は、5個の発熱ユニット84を有する。また、発熱モジュール80は、複数の発熱構造体83の他、ヒータ82に電力を供給する電源85と、ヒータ82の温度を測定する温度測定部86と、発熱体81が発する熱を反射する熱反射部87とを備える。
発熱モジュール80は、筒状の熱反射部87の内部に5個の発熱ユニット84が設けられており、熱反射部87の内面と各発熱ユニット84の外面とが対向する。発熱構造体83は、板状に形成されており、両面に発熱体81が設けられている。発熱ユニット84は、筒状に形成されており、側面が発熱構造体83で構成されている。このため、複数の発熱構造体83は、一方の面同士が対向して配置されている。また、複数の発熱構造体83は、他方の面が熱反射部87と対向して配置されている。したがって、発熱モジュール80は、発熱構造体83の一方の面に設けられた発熱体81同士が対向し、かつ、発熱構造体83の他方の面に設けられた発熱体81が熱反射部87と対向する。
発熱体81は、種々の構成の多層膜を備えた発熱体、例えば上記の発熱体5a〜5e等である。ヒータ82は、例えばセラミックヒータであり、発熱構造体83の内部に設けられている。ヒータ82は、配線85aを介して、熱反射部87の外部に設けられた電源85と接続している。電源85は発熱ユニット84ごとに設けられている。1個の電源85は、1個の発熱ユニット84に設けられている4個のヒータ82と並列に接続する。配線85aには、ヒータ82に供給する電力を測定するための電流電圧計88が設けられている。なお、配線85aは、図２２では図面の見やすさを考慮して紙面右方向に取り出されているが、実際には、熱反射部87の下部の開口から取り出される。図２２では、配線85aは、ヒータ82の数に合わせた本数の線、すなわち1個の発熱ユニット84につき4本の線で示している。
発熱モジュール80は、温度測定部86の他、発熱ユニット84の温度を測定する温度測定部89をさらに備える。この例では、温度測定部89は、最上段の発熱ユニット84の上部に1個、最下段の発熱ユニット84の下部に1個、および発熱ユニット84同士の間に1個ずつ設けられている。温度測定部86と温度測定部89は、例えば熱電対である。なお、温度測定部86と温度測定部89は、図２２では図面の見やすさを考慮して紙面左方向に取り出されているが、実際には、熱反射部87の下部の開口から取り出される。図２２では、温度測定部86は、ヒータ82の数に合わせた本数の線、すなわち1個の発熱ユニット84につき4本の線で示している。
熱反射部87は、発熱体81が発する熱を反射する材料により形成される。熱反射部87の材料は、例えば、モリブデン、アルミニウム、ジルコニウム、白金等である。図２２では、熱反射部87は、4枚の反射板により四角筒状に形成されている。熱反射部87は、各反射板が一体に形成されたものでもよいし、各反射板が別体に形成されたものでもよい。熱反射部87の形状は、四角筒状に限られず、多角筒状、円筒状、楕円筒状等、適宜設計してもよい。
図２３を用いて、発熱構造体83の構造について詳細に説明する。発熱構造体83は、発熱体81とヒータ82の他、発熱体81とヒータ82の間に設けられた基板90と、発熱体81とヒータ82と基板90を保持するホルダー91を有する。図２３では、発熱構造体83は、ヒータ82の両面に基板90と発熱体81とホルダー91が順に配置された構成を有し、ホルダー91同士が例えばねじ止めされることにより形成される。なお、図２３では、配線85aと温度測定部86は、それぞれ2本の線で示している。
基板90は、例えばSiO2等により板状に形成されている。基板90は、ヒータ82の両面に設けられ、発熱体81とヒータ82の接触を防止するスペーサである。
ホルダー91は、例えばセラミックス等により板状に形成されている。ホルダー91は、平板92の中央に設けられた開口部93と、開口部93に設けられた段差部94とを有する。平板92は、平面視でほぼ四角形に形成されており、開口部93を挟んで対向する端部に切欠きが設けられている。平板92にはねじ穴96が設けられている。開口部93には発熱体81が配置される。開口部93に配置された発熱体81は、段差部94により位置決めされ、脱落が防止される。これにより、ホルダー91は、発熱体81を開口部93から露出させた状態で保持する。
（１３−２）発熱モジュールを用いた発熱装置の全体構成
図２４に示すように、発熱装置101は、発熱モジュール80と、発熱モジュール80を収容する容器102と、容器102の内部を真空排気する真空排気部103と、容器102の内部に水素系ガスを供給するガス供給部104と、過剰熱の出力の制御を行う制御部105とを備える。以下、発熱装置101について説明するが、この発熱装置101は、発熱モジュール80を用いた発熱装置の一例であり、各部材の配置、配線の取り出し等は限定されない。なお、図２４では、図面の見やすさを考慮して、電源85、配線85a、電流電圧計88、温度測定部86、および温度測定部89の図示を簡略化している。
図２４に示すように、発熱装置101は、発熱モジュール80と、発熱モジュール80を収容する容器102と、容器102の内部を真空排気する真空排気部103と、容器102の内部に水素系ガスを供給するガス供給部104と、過剰熱の出力の制御を行う制御部105とを備える。以下、発熱装置101について説明するが、この発熱装置101は、発熱モジュール80を用いた発熱装置の一例であり、各部材の配置、配線の取り出し等は限定されない。なお、図２４では、図面の見やすさを考慮して、電源85、配線85a、電流電圧計88、温度測定部86、および温度測定部89の図示を簡略化している。
容器102は、例えばステンレス等で形成される。容器102は、筒状の第1の容器本体107と、第1の容器本体107と連通する筒状の第2の容器本体108と、第1の容器本体107に設けられた蓋部109と、第2の容器本体108に設けられた底部110とを有する。
容器102の外周には管状の循環経路33が設けられている。循環経路33の内部には、発熱モジュール80が発する熱により加熱される流体が流通する。循環経路33には、加熱された流体の熱を熱電変換する熱電変換機34が設けられている。
第1の容器本体107は、内部に発熱モジュール80を収容する。第1の容器本体107の一端には、図示しないシール材を介して、蓋部109が設けられている。第1の容器本体107の他端は、第2の容器本体108の一端と接続する。第1の容器本体107と第2の容器本体108の接続部分には図示しないシール材が設けられている。第2の容器本体108の他端には、図示しないシール材を介して、底部110が設けられる。
第2の容器本体108の側面には、第1接続部111と第2接続部112が設けられている。第1接続部111は、水素系ガス導入路116を介して、容器102の内部とガス供給部104とを接続する。水素系ガス導入路116には調整弁117a,117bが設けられている。ガス供給部104は、図示しないが、例えば水素系ガスを収容するタンクと、タンクに収容された水素系ガスを水素系ガス導入路116に送り出すポンプ等を有する。また、第1接続部111は、排気経路118を介して、容器102の内部と真空排気部103と接続する。排気経路118には調整弁117cが設けられている。真空排気部103は、例えばドライポンプを有する。
第2接続部112は、図示しないシール材を介して、配線85aと温度測定部86と温度測定部89を容器102の外部に取り出すためのものである。第2接続部112から取り出された配線85aは、電流電圧計88を介して電源85と接続する。第2接続部112から取り出された温度測定部86と温度測定部89は、制御部105と電気的に接続する。
制御部105は、電源85、電流電圧計88、真空排気部103、ガス供給部104、および熱電変換機34と電気的に接続する。制御部105は、ヒータ82の入力電力、水素系ガスの供給量、および容器102内の圧力等を調整することにより、過剰熱の出力の制御を行う。例えば、制御部105は、5個の電源85のＯＮとＯＦＦとを選択的に行うことにより、過剰熱の出力を増減させる。また、制御部105は、温度測定部86または温度測定部89により測定された温度、電流電圧計88により測定された電力、熱電変換機34により変換された電力等の測定結果を、過剰熱の出力を制御にフィードバックさせてもよい。
容器102の内部には、発熱モジュール80を支持する支持部120が設けられている。支持部120は、一端が底部110に固定された支持部本体121と、支持部本体121の他端に設けられた天板122と、支持部本体121の途中に設けられた固定台123と、固定台123に固定された支柱部124とを有する。支持部本体121は、底部110から蓋部109付近まで延びている。固定台123は、支持部本体121のうち、第1の容器本体107と第2の容器本体108との接続部分近傍に配置されている。
図２５に示すように、発熱モジュール80は支柱部124に支持される。図２５は、発熱モジュール80の1個の発熱ユニット84の部分を示している。支柱部124は、第1の支柱124aと、第2の支柱124bと、第3の支柱124cとにより構成されている。第1〜第3の支柱124a〜124cは、それぞれ4本設けられている。4本の第1の支柱124aは、互いに等間隔に配置されている。4本の第2の支柱124bは、互いに等間隔であり、第1の支柱124aよりも外側に配置されている。4本の第3の支柱124cは、互いに等間隔であり、第2の支柱124bよりも外側に配置されている。
第1の支柱124aには発熱構造体83が固定される。例えば、発熱構造体83のねじ穴96を第1の支柱124aに設けられたねじ穴127に位置合わせした状態で、ねじ126を用いて、発熱構造体83を支柱124aに固定させる。第1の支柱124aと発熱構造体83との固定は、押さえ部材128を用いて補強される。押さえ部材128は、第2の支柱124bに設けられ、発熱構造体83の脱落を確実に防止する。第3の支柱124cには熱反射部87が固定される。熱反射部87は、例えばねじ止めにより第3の支柱124cに固定される。
（１３−３）作用および効果
以上の構成において、発熱装置101では、複数の発熱構造体83により構成された発熱モジュール80が用いられている。この発熱モジュール80は、各発熱構造体83の一方の面に設けられた発熱体81同士が対向するように配置されているので、発熱体81が、ヒータ82の熱と、対向する別の発熱体81が発する熱とにより加熱される。この結果、発熱装置101では、所望の温度を保つのに必要な入力電力を低減させることができる。
以上の構成において、発熱装置101では、複数の発熱構造体83により構成された発熱モジュール80が用いられている。この発熱モジュール80は、各発熱構造体83の一方の面に設けられた発熱体81同士が対向するように配置されているので、発熱体81が、ヒータ82の熱と、対向する別の発熱体81が発する熱とにより加熱される。この結果、発熱装置101では、所望の温度を保つのに必要な入力電力を低減させることができる。
また、発熱モジュール80は、各発熱構造体83の他方の面に設けられた発熱体81と熱反射部87とが対向するように配置されているので、発熱体81が、ヒータ82の熱と、熱反射部87で反射された熱とにより加熱される。この結果、発熱装置101では、所望の温度を保つのに必要な入力電力をより低減させることができる。
（１３−４）検証試験
上記の入力電力低減効果について検証試験を行った。検証試験では、実施例5の多層膜25eを有する発熱体5eを用いて発熱構造体83を作製した。この発熱構造体83により構成された5個の発熱ユニット84を用いて発熱モジュール80を作製し、容器102に収容した。
上記の入力電力低減効果について検証試験を行った。検証試験では、実施例5の多層膜25eを有する発熱体5eを用いて発熱構造体83を作製した。この発熱構造体83により構成された5個の発熱ユニット84を用いて発熱モジュール80を作製し、容器102に収容した。
検証試験は、まず、5個の発熱ユニット84に対応する5個の電源85を全てＯＮとし、温度を測定しながら、入力電力を段階的に上げていった。電源85をＯＮとしてから所定時間経過後に、5個の発熱ユニット84のうち、3段目の発熱ユニット84に対応する電源85のみＯＮのままとし、他の4個の電源85をＯＦＦとした。そして、5個の電源85を全てＯＮとした場合と、3段目の発熱ユニット84に対応する電源85のみＯＮとした場合とで、所望の温度を保つのに必要な入力電力を比較した。
その結果を図２６に示す。図２６は、横軸が経過時間（Ｈ）、左側の第1縦軸が入力電力（Ｗ）、右側の第2縦軸がヒータ温度（℃）を示す。入力電力（Ｗ）は、3段目の発熱ユニット84の4個のヒータ82に供給した電力の平均値である。ヒータ温度（℃）は、3段目の発熱ユニット84の4個のヒータ82の温度の平均値である。図２６では、5個の電源85を全てＯＮとした期間を「第１〜第５ヒータＯＮ」と表記し、3段目の発熱ユニット84に対応する電源85のみＯＮとした期間を「第３ヒータのみＯＮ」と表記した。図２６から、ヒータ温度を650℃に保つためには、1個の電源85のみＯＮとしている場合は44.1Wの入力電力が必要であり、5個の電源85を全てＯＮにしている場合は27.8Wの入力電力が必要であることがわかった。このことから、5個の電源85を全てＯＮにしている場合では、1個の電源85のみＯＮとしている場合と比べて、0.63倍の入力電力で同じ温度を保つことができることが確認できた。
（１４）変形例
上記の各実施形態の発熱装置は、上記の種々の構成の多層膜を有する発熱体を備える発熱装置の一例であり、これに限定されない。
上記の各実施形態の発熱装置は、上記の種々の構成の多層膜を有する発熱体を備える発熱装置の一例であり、これに限定されない。
発熱装置1は、2個の発熱体5を備えることに限られず、1個の発熱体5または3個以上の発熱体5を備えてもよい。1個の発熱体5を備える発熱装置1の場合は、熱反射部87を更に備えることが好ましい。熱反射部87は、容器2内部に設けられ、発熱体5と対向して配置される。発熱体5は、ヒータ6の熱と、熱反射部87により反射された熱とにより加熱される。この結果、発熱装置1では、所望の温度を保つのに必要な入力電力が低減する。
発熱装置1において、発熱体5の配置とヒータ6の配置は特に限定されない。例えば、2個の発熱体5が隙間を空けて互いに対向して配置されており、ヒータ6が発熱体5の配列方向に沿って配置されてもよい。すなわち、発熱装置1は、互いに隙間を空けて配列された複数の発熱体5と、発熱体5の配列方向に沿って設けられたヒータ6とを備えるものでもよい。発熱体5の配列方向は、例えば、発熱体5の表面に対して直交する方向とされる。この例では、発熱体5が、ヒータ6の熱と、対向する別の発熱体5が発する熱とにより加熱される。この結果、発熱装置1では、所望の温度を保つのに必要な入力電力が低減する。なお、3個以上の発熱体5が隙間を空けて互いに対向して配置される場合でも、ヒータ6を発熱体5の配列方向に沿って配置することにより、1個のヒータ6で3個以上の発熱体5を加熱することができる。
発熱装置31は、熱反射部87を更に備えてもよい。熱反射部87は、容器37内部に設けられ、発熱体38と対向して配置される。発熱装置31が複数の発熱体38を備える場合は、熱反射部87は、発熱体38ごとに設けられてもよいし、複数の発熱体38を覆うように容器37の内面に沿って配置されてもよい。発熱体38は、ヒータ39の熱と、熱反射部87により反射された熱とにより加熱される。この結果、発熱装置31では、所望の温度を保つのに必要な入力電力が低減する。
発熱装置101において、発熱モジュール80を構成する発熱ユニット84の数、発熱ユニット84を構成する発熱構造体83の数は、特に限定されない。また、発熱ユニット84は、筒状に形成される場合に限られず、例えば、複数の発熱構造体83を放射状に配置して形成してもよい。
1,31,61,101 発熱装置
5,38,60,81 発熱体
6,39,82 ヒータ
22,51,63 台座
23,65 第1層
24,66 第2層
5,38,60,81 発熱体
6,39,82 ヒータ
22,51,63 台座
23,65 第1層
24,66 第2層
Claims (16)
- 発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器と、
前記容器内部に設けられた発熱体と、
前記発熱体を加熱するヒータと、を備え、
前記発熱体は、
水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座と、
前記台座の表面に形成された多層膜と、を備え、
前記多層膜は、
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、
前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、
前記第1層および前記第2層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第3層と、が積層された構成を有し、
前記第3層は、CaO、Y 2 O 3 、TiCのうちいずれかからなる発熱装置。 - 前記多層膜は、前記第2層と前記第3層とが任意の順に積層され、かつ前記第2層と前記第3層との間に前記第1層が介在した積層構成が、繰り返し積層されている
請求項1に記載の発熱装置。 - 発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器と、
前記容器内部に設けられた発熱体と、
前記発熱体を加熱するヒータと、を備え、
前記発熱体は、
水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座と、
前記台座の表面に形成された多層膜と、を備え、
前記多層膜は、
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、
前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、
前記第1層および前記第2層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第3層と、
前記第1層、前記第2層および前記第3層とは異種の水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第4層と、が積層された構成を有する発熱装置。 - 前記第3層は、CaO、Y 2 O 3 、TiCのうちいずれかからなる
請求項3に記載の発熱装置。 - 前記多層膜は、前記第4層がNi、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金、SiC、CaO、Y2O3、TiCのうちいずれかからなる
請求項3または4に記載の発熱装置。 - 前記多層膜は、前記第2層、前記第3層および前記第4層が任意の順に積層され、かつ前記第2層、前記第3層および前記第4層のそれぞれの間に前記第1層が介在した積層構成が、繰り返し積層されている
請求項3〜5のいずれか1項に記載の発熱装置。 - 前記発熱体は前記容器内部に複数設けられており、これら複数の前記発熱体が隙間を空けて互いに対向して配置されている
請求項1〜6のいずれか1項に記載の発熱装置。 - 前記第1層が、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金のうちいずれかからなり、
前記第2層が、Ni、Pd、Cu、Cr、Fe、Mg、Co、これらの合金、SiCのうちいずれかからなる
請求項1〜7のいずれか1項に記載の発熱装置。 - 発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器と、
前記容器内部に設けられた発熱体と、
前記発熱体を加熱するヒータと、を備え、
前記発熱体は、
水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座と、
前記台座の表面に形成された多層膜と、を備え、
前記多層膜は、
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、
前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有し、
前記台座は、多孔質状または網目状からなり、内周面に囲まれた中空部を内部に有し、
前記容器内部の前記水素系ガスを、前記多層膜および前記台座を順次透過させて前記中空部内にまで導くポンプを備える発熱装置。 - 前記ポンプにより前記中空部内に導いた前記水素系ガスを、前記容器内部に再び戻す透過ガス回収経路を備える
請求項9に記載の発熱装置。 - 発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器と、
前記容器内部に設けられた発熱体と、
前記発熱体を加熱するヒータと、を備え、
前記発熱体は、
水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座と、
前記台座の表面に形成された多層膜と、を備え、
前記多層膜は、
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、
前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有し、
前記容器内部に設けられ、前記発熱体と対向して配置された熱反射部を備える発熱装置。 - 発熱に寄与する水素系ガスが容器内部に導入される容器と、
前記容器内部に設けられ、発熱体と前記発熱体を加熱するヒータとを有する複数の発熱構造体を備え、
前記発熱体は、
水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座と、
前記台座の表面に形成された多層膜と、を備え、
前記多層膜は、
水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、
前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有する発熱装置。 - 複数の前記発熱構造体は、一方の面同士が対向して配置されており、
前記発熱体は、前記発熱構造体の一方の面に設けられている
請求項12に記載の発熱装置。 - 前記容器内部に設けられた熱反射部を備え、
複数の前記発熱構造体は、一方の面同士が対向し、かつ、他方の面が前記熱反射部と対向して配置されており、
前記発熱体は、前記発熱構造体の他方の面に設けられている
請求項12または13に記載の発熱装置。 - 水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座の表面に多層膜を備え、前記多層膜が、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有する発熱体を用意する用意工程と、
前記発熱体が容器内部に設置された容器を準備する準備工程と、
発熱に寄与する水素系ガスを前記容器内部に導入し、前記発熱体に水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、
前記水素を吸蔵させた前記発熱体を加熱することで、加熱温度以上の過剰熱を発生させる加熱工程と、を備え、
前記加熱工程は、前記水素吸蔵工程における前記容器内部への前記水素系ガスの導入を停止した後に、前記発熱体を加熱する発熱方法。 - 水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはプロトン導電体からなる台座の表面に多層膜を備え、前記多層膜が、水素吸蔵金属または水素吸蔵合金からなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第1層と、前記第1層とは異種の水素吸蔵金属、水素吸蔵合金、またはセラミックスからなり、かつ厚さが1000nm未満でなる層状の第2層と、が積層された構成を有する発熱体を用意する用意工程と、
前記発熱体が容器内部に設置された容器を準備する準備工程と、
発熱に寄与する水素系ガスを前記容器内部に導入し、前記発熱体に水素を吸蔵させる水素吸蔵工程と、
前記水素を吸蔵させた前記発熱体を加熱することで、加熱温度以上の過剰熱を発生させる加熱工程と、を備え、
前記発熱体は、前記台座が多孔質状からなり、内周面に囲まれた中空部を内部に有し、
前記水素吸蔵工程は、ポンプによって、前記容器内部の前記水素系ガスを、前記発熱体における前記多層膜および前記台座を順次透過させて前記中空部内にまで導き、
前記加熱工程は、前記水素系ガスを前記発熱体の前記中空部内に導きつつ、前記発熱体を加熱する発熱方法。
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