JP6495088B2 - 熱可塑性樹脂組成物及びその成形体 - Google Patents
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非晶性ポリエステル、及び/又は、芳香族ポリカーボネートからなる非晶性熱可塑性樹脂(A)と、添加剤(B)とを、含み、
前記(B)成分の含有量が、前記(A)成分100質量部に対して0.1質量部を超え、
前記(B)成分が、下記式(1)及び(2)で示される構成単位を含有し、
ASTM1003に準拠して、厚み2.5mmで測定した際の全光線透過率が50%以上である、熱可塑性樹脂組成物。
[2]
前記(A)成分として、少なくとも非晶性ポリエステルを含有する、[1]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
前記(A)成分中の非晶性ポリエステルのジオール成分として、少なくとも脂環族ジオールを含む、[2]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
前記(A)成分中の非晶性ポリエステルが、少なくとも芳香族ジカルボン酸と脂環族ジオールとを含むポリエステル樹脂である、[2]又は[3]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
前記(A)成分中の、脂環族ジオールとして、2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオールを含む、[3]又は[4]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
前記(A)成分100質量部に対して、前記(B)成分を0.2〜1.5質量部含む、[1]〜[5]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
ゴム成分(C)をさらに含有し、
前記(C)成分が、グラフト共重合体(a)からなる分散相と、連続相(b)とを含み、前記グラフト共重合体(a)が、ゴム質重合体からなる幹ポリマーと、当該幹ポリマーにグラフト重合したグラフト鎖とを有し、前記グラフト鎖が、シアン化ビニル系単量体単位と、そのシアン化ビニル系単量体と共重合可能な1種以上の単量体単位と、を有し、前記グラフト共重合体(a)の前記グラフト鎖由来の成分における前記シアン化ビニル系単量体単位の含有率の分布が、2つ以上のピークを有し、前記2つ以上のピークのうち1つ以上が、前記シアン化ビニル単量体単位の含有率が0質量%以上10質量%未満の範囲内にピークトップを有する第1のピークであり、前記第1のピークとは異なるピークの1つ以上が、前記シアン化ビニル単量体単位の含有率が10質量%以上55質量%未満の範囲内にピークトップを有する第2のピークであり、前記第1のピーク及び第2のピークにおける、それぞれのピーク全体の積分値から求められる加重平均値を代表値としたとき、前記第1のピークが示す前記含有率の代表値と、前記第2のピークが示す前記含有率の代表値との差が10質量%以上である、[1]〜[6]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
さらに、前記ゴム成分(C)以外のゴム成分の含有量が1質量%未満である、[7]に記載の熱可塑性樹脂組成物。
着色剤、耐候剤及び熱安定剤からなる群より選択される少なくとも1種をさらに含む、[1]〜[8]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
[1]〜[9]のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物を含む成形体。
前記成形体が無塗装である、[10]に記載の成形体。
前記成形体が自動車用材料である、[10]又は[11]に記載の成形体。
〔熱可塑性樹脂組成物〕
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物は、
非晶性ポリエステル、及び/又は、芳香族ポリカーボネートからなる非晶性熱可塑性樹脂(A)と、添加剤(B)とを、含み、
前記(B)成分の含有量が、前記(A)成分100質量部に対して0.1質量部を超え、
前記(B)成分が、下記式(1)及び(2)で示される構成単位を含有し、
ASTM1003に準拠して、厚み2.5mmで測定した際の全光線透過率が50%以上である、熱可塑性樹脂組成物。
((A)非晶性熱可塑性樹脂)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物は、非晶性ポリエステル、及び/又は、芳香族ポリカーボネートからなる非晶性熱可塑性樹脂(A)を含有している。本実施形態の熱可塑性樹脂組成物において、(A)成分を含むことにより、高品位な外観と高い耐衝撃性と、さらに耐熱性にも優れた成形体を得ることができる。
((B)添加剤)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物は、下記式(1)及び(2)で示される構成単位を含有する添加剤(B)を含有している。
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物において、(B)成分を含むことにより、耐傷付き性と耐衝撃性と、耐熱性とに優れた成形体を得ることができる。
(その他の樹脂)
本実施形態に係る熱可塑性樹脂組成物は、上記(A)及び(B)成分以外にも、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じてその他の樹脂を、任意の方法により配合することができる。
サンプル濃度:サンプル30mg/THF10mL
カラム:シリカ系シアノプロピル処理品(島津製作所製、商品名「Shim−Pak CLC−CN」)
展開溶剤:テトラヒドロフラン/n−ヘキサン(2液グラジエント測定)
検出器:紫外線(254nm)
特定のゴム成分(C)のグラフト率は、好ましくは250%以下であり、より好ましくは40〜230%、さらに好ましくは65〜220%、さらにより好ましくは80〜200%、よりさらに好ましくは90〜180%である。ゴム成分(C)のグラフト率を前記範囲とすることで、高品位な外観を得ることができる。
((A)成分、(B)成分の含有量)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物における、上述した(A)非晶性熱可塑性樹脂、(B)添加剤の含有量について、以下に説明する。
(熱可塑性樹脂組成物中の各残基の含有量)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物を構成している、各モノマー残基成分の含有量について以下に説明する。
(その他の添加剤)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物は、上述した成分(A)及び(B)成分以外にも、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて種々のその他の添加剤を、任意の方法により配合することができる。
(熱可塑性樹脂組成物の全光線透過率)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物は、ASTM1003に準拠して、厚み2.5mmで測定した際の全光線透過率が50%以上を有することが好ましく、より好ましくは55%以上、さらに好ましくは60%以上、特に好ましくは70%以上である。
(熱可塑性樹脂組成物の形態)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物のモルフォロジーは、連続相と分散相との2相に分かれており、連続相は(A)成分、分散相は(B)成分からなることが好ましい。
〔熱可塑性樹脂組成物の製造方法〕
次に、本実施形態の熱可塑性樹脂組成物の製造方法を、以下に例を挙げて説明する。
(1)(A)及び(B)成分を一括して二軸押出機に供給し溶融混練する方法、
(2)上流側供給口と下流側供給口とを備えた二軸押出機を用い、上流側供給口より(A)成分の一部を供給し溶融混練した後、下流側供給口より残りの(A)成分と(B)成分とを供給し溶融混練する方法、
(3)(A)成分が複数成分からなる場合、まず(A)成分全てを二軸押出機に供給し溶融混練した後、改めてその溶融混練物と(B)成分とを二軸押出機に供給し、2度、溶融混練する方法、
等が挙げられる。
〔成形体〕
本実施形態の成形体は、上述した熱可塑性樹脂組成物を成形することにより得られる。
(用途)
本実施形態の熱可塑性樹脂組成物の成形体は、無塗装で、成形のみで高い耐熱性と耐衝撃性と、高品位な外観とを併せ持ち、意匠性と耐衝撃性とが求められる各種筐体材料や、自動車内装材料、各種自動車内装部品等の自動車用材料として好適である。
(使用した原料)
〔1〕
(A−1)芳香族ポリカーボネート
商品名「WONDERLITE(登録商標) PC−110(MVR;10g/10min)」奇美社製、を用いた。
(A−2)非晶性ポリエステル
(A−2−1)商品名「Tritan TX2000(インヘレント粘度;0.64dL/g、Tg;131℃、ジオール成分;TMCD残基36モル%、CHDM残基64モル%、ジカルボン酸成分;炭素数20以下の芳香族ジカルボン酸残基100モル%)」、EASTMAN社製を用いた。
(A−2−2)商品名「EASTAR GN001(PET−G)、(インヘレント粘度;0.75dL/g、Tg;85℃、ジオール成分;エチレングリコール(EG)残基30モル%、CHDM残基70モル%、ジカルボン酸成分;炭素数20以下の芳香族ジカルボン酸残基100モル%)」EASTMAN社製、を用いた。
(B)添加剤
(B−1)商品名「ダイヤカルナ30M」、三菱化学社製
なお、(B−1)は、下記式(1)及び(2)で示される構成単位を含有していた。
(B−2)商品名「リケマールS−100」、理研ビタミン社製
(B−3)商品名「サンワックス E−250P」、三洋化成工業社製
(B−4)商品名「NUC−3810」、日本ユニカー社製
(B−5)商品名「シャリーヌR−170S」、日信化学工業社製
(B−6)商品名「GENIOPLASTPELLET S」旭化成ワッカーシリコン社製
なお、(B−2)〜(B−6)は、上記式(1)及び(2)で示される構成単位を含有していなかった。
(C−1)ゴム成分
ゴム成分(C)は、後述するようにゴムラテックス(ゴム質重合体)に所定の単量体単位がグラフト重合されたグラフト共重合体(a)と、グラフトされずに連続相(b)となった単量体やその重合体を含むゴム成分を用いた。
(C−2)ゴム成分
特開平7−258501号公報に記載の方法に準じて以下のグラフト共重合体を製造した。グラフト共重合体(a)70質量%(ブタジエン47質量%、グラフト重合体23質量%、グラフト率49%、酸化分解を経て得られる前記グラフト鎖由来の成分における前記シアン化ビニル系単量体単位の含有率の分布は30質量%に一つのピークトップを有する)、グラフトされずに連続相として存在する共重合体(b)30質量%(シアン化ビニル系単量体の含有量30質量%、芳香族ビニル系単量体の含有量;70質量%)
(C−3)ゴム成分
(C−1)成分と同様に、ゴムラテックスを得た後、得られたゴムラテックス(ゴム質重合体)50質量部(固形分)に、脱イオン水(鉄濃度:0.02ppm未満)95質量部を添加し、気相部を窒素置換し、そこに、脱イオン水20質量部にナトリウムホルムアルデヒドスルホキシレート0.0786質量部、硫酸第一鉄0.0036質量部、エチレンジアミンテトラ酢酸2ナトリウム塩0.0408質量部を溶解してなる水溶液を添加した。その後、70℃に昇温した。
(評価方法)
各物性の評価方法は以下のとおりとした。
<(1)熱可塑性樹脂組成物の全光線透過率の測定>
後述する実施例1〜11、比較例1〜12の熱可塑性樹脂組成物を用い、射出成形機により、シリンダー温度=280℃、金型温度=80℃の条件で、5cm×9cm、厚み2.5mmの平板を射出成形した。
<(2)シャルピー衝撃強度の測定>
後述する実施例1〜11、比較例1〜12の熱可塑性樹脂組成物を用い、射出成形機により、シリンダー温度=280℃、金型温度=80℃の条件で、ISO294に準じて厚み4mmの多目的試験片A型(長さ150mm、狭い部分の幅10.0mm)を成形した。
<(3)荷重たわみ温度(DTUL)の測定>
後述する実施例1〜11、比較例1〜12の熱可塑性樹脂組成物を用い、射出成形機により、シリンダー温度=280℃、金型温度=80℃の条件で、ISO294に準じて、厚み4mmの多目的試験片A型(長さ150mm、狭い部分の幅10.0mm)を成形した。
<(4)漆黒の測定>
高品位な外観の指標として、漆黒を評価した。
<(5)耐傷性の測定>
実施例1〜11、比較例1〜12において、漆黒の測定に用いた5cm×9cm、厚み2.5mmの平板を用い、Pin on Disc摩耗試験機により、1mm間隔で15回片道のみの引っ掻き試験を行った。荷重は5kg、ストロークは50mm、スピードは10mm/sec、相手材はSUS304球(直径5mm)を用いた。
3点の測定値の加算平均値を算出し、0.5以下であれば○、0.5を超えた場合×として判定し、耐傷性の値とした。
<(6)耐候性の測定>
実施例1〜11、比較例1〜12において、漆黒の測定に用いた5cm×9cm、厚み2.5mmの平板を用い、サンシャインウェザーメーター「SX75」、スガ試験機社製を用いて、ブラックパネル温度は83℃、降雨なし、照射照度は78W/m2、フィルターは#255を用いた。試験時間は300時間行った。
(実施例1)
2軸押出機(東芝機械製「TEM−58SS」)を用いて以下のとおりに熱可塑性樹脂組成物のペレットを製造した。
(実施例2)
(A)成分として(A−2−1)成分を供給した。その他の条件は、実施例1と同様にしてペレットを得た。この時の原材料の種類、配合割合を表1に示す。
(実施例3、5〜8、比較例9、10)
(A)成分として、(A−1)と(A−2−1)成分を供給した。その他の条件は実施例1と同様にしてペレットを得た。この時の原材料の種類、配合割合を表1に示す。
(実施例4)
(A)成分として、(A−1)と(A−2−1)と(A−2−2)成分とを供給した。その他の条件は実施例1と同様にしてペレットを得た。この時の原材料の種類、配合割合を表1に示す。
(実施例9)
(B)成分として、(B−1)と(B−2)成分とを供給した。その他の条件は実施例5と同様にしてペレットを得た。この時の原材料の種類、配合割合を表1に示す。
(実施例10)
(B−1)成分の配合量を変えた以外は、実施例1と同様にしてペレットを得た。この時の原材料の種類、配合割合を表1に示す。
(実施例11)
追加で(C−1)成分を供給した以外は、実施例5と同様にしてペレットを得た。この時の原材料の種類、配合割合を表1に示す。
(比較例1)
(A−1)成分のみを供給し、(B)成分を供給しなかった。その他の条件は、実施例1と同様にしてペレットを得た。
(比較例2)
(A−2−1)成分のみを供給し、(B)成分を供給しなかった。その他の条件は、実施例1と同様にしてペレットを得た。
(比較例3)
(A)成分として(A−1)と(A−2−1)成分とを供給し、(B)成分を供給しなかった。その他の条件は、実施例1と同様にしてペレットを得た。
(比較例4〜8)
(B)成分として(B−1)以外のものを添加した。その他の条件は実施例3と同様にしてペレットを得た。
(比較例11、12)
(C)成分として(C−2)又は(C−3)成分を添加した以外は、実施例11と同様にしてペレットを得た。
Claims (11)
- 非晶性ポリエステル、及び/又は、芳香族ポリカーボネートからなる非晶性熱可塑性樹脂(A)と、添加剤(B)とを、含み、
前記(B)成分の含有量が、前記(A)成分100質量部に対して0.2〜1.5質量部であり、
前記(B)成分が、下記式(1)及び(2)で示される構成単位を含有し、
ASTM1003に準拠して、厚み2.5mmで測定した際の全光線透過率が50%以上である、熱可塑性樹脂組成物。
- 前記(A)成分として、少なくとも非晶性ポリエステルを含有する、請求項1に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記(A)成分中の非晶性ポリエステルのジオール成分として、少なくとも脂環族ジオールを含む、請求項2に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記(A)成分中の非晶性ポリエステルが、少なくとも芳香族ジカルボン酸と脂環族ジオールとを含むポリエステル樹脂である、請求項2又は3に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 前記(A)成分中の、脂環族ジオールとして、2,2,4,4−テトラメチル−1,3−シクロブタンジオールを含む、請求項3又は4に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- ゴム成分(C)をさらに含有し、
前記(C)成分が、グラフト共重合体(a)からなる分散相と、連続相(b)とを含み、前記グラフト共重合体(a)が、ゴム質重合体からなる幹ポリマーと、当該幹ポリマーにグラフト重合したグラフト鎖とを有し、前記グラフト鎖が、シアン化ビニル系単量体単位と、そのシアン化ビニル系単量体と共重合可能な1種以上の単量体単位と、を有し、前記グラフト共重合体(a)の前記グラフト鎖由来の成分における前記シアン化ビニル系単量体単位の含有率の分布が、2つ以上のピークを有し、前記2つ以上のピークのうち1つ以上が、前記シアン化ビニル単量体単位の含有率が0質量%以上10質量%未満の範囲内にピークトップを有する第1のピークであり、前記第1のピークとは異なるピークの1つ以上が、前記シアン化ビニル単量体単位の含有率が10質量%以上55質量%未満の範囲内にピークトップを有する第2のピークであり、前記第1のピーク及び第2のピークにおける、それぞれのピーク全体の積分値から求められる加重平均値を代表値としたとき、前記第1のピークが示す前記含有率の代表値と、前記第2のピークが示す前記含有率の代表値との差が10質量%以上である、請求項1〜5のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。 - さらに、前記ゴム成分(C)以外のゴム成分の含有量が1質量%未満である、請求項6に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 着色剤、耐候剤及び熱安定剤からなる群より選択される少なくとも1種をさらに含む、請求項1〜7のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物。
- 請求項1〜8のいずれか一項に記載の熱可塑性樹脂組成物を含む成形体。
- 前記成形体が無塗装である、請求項9に記載の成形体。
- 前記成形体が自動車用材料である、請求項9又は10に記載の成形体。
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