JP6479606B2 - タイヤ用ゴム組成物及び空気入りタイヤ - Google Patents
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Description
ジエン系ゴムとしては、例えば、天然ゴム(NR)、イソプレンゴム(IR)、ブタジエンゴム(BR)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、スチレン−イソプレン共重合体ゴム、ブタジエン−イソプレン共重合体ゴム、スチレン−イソプレン−ブタジエン共重合体ゴムなど、通常使用される各種ジエン系ゴムが挙げられる。これらのジエン系ゴムは、いずれか1種単独で、又は2種以上ブレンドして用いることができる。これらの中でも、NR、BR及びSBRからなる群から選択された少なくとも1種であることが好ましい。一実施形態として、ジエン系ゴムは、SBR単独、又はSBRと他のジエン系ゴム(例えばBR及び/又はNR)とのブレンドからなるものであってもよく、例えば、SBRを50質量%以上含むものでもよい。
本実施形態で用いる表面改質シリカは、ポリメタクリル酸メチル(PMMA)のブロックセグメントとポリアクリル酸ブチル(PBA)のブロックセグメントを含むアクリル系ブロックポリマーがシリカ表面に付着したものである。該アクリル系ブロックポリマーは、メタクリル酸メチル(MMA)とアクリル酸ブチル(BA)のブロック共重合体であり、常温でゴム弾性を有するアクリル系熱可塑性エラストマーである。そのため、例えば、シリカとともに加熱混合することにより、シリカ表面にアクリル系ブロックポリマーを溶融凝着させることができる。該表面改質シリカは、シリカ表面に上記アクリル系ブロックポリマーが付着しており、シリカ表面で該アクリル系ブロックポリマーの層構造が形成されているため、ジエン系ゴムとの界面相互作用を向上することができ、ジエン系ゴム中におけるシリカの分散性を向上することができる。その結果、低燃費性とウェットグリップ性能を向上できると考えられる。また、該アクリル系ブロックポリマーをシリカに予め処理した表面改質シリカを用いることにより、少量のアクリル系ブロックポリマーで低燃費性とウェットグリップ性能の改良効果を発揮することができる。
上記アクリル系ブロックポリマーとしては、その重量平均分子量(Mw)が30,000〜100,000であり、かつ、ポリメタクリル酸メチルの重量平均分子量(Mw)が8,000〜28,000であるものが好ましく用いられる。このような分子量を持つアクリル系ブロックポリマーを用いることにより、低燃費性とウェットグリップ性能の改良効果を高めることができる。アクリル系ブロックポリマーの重量平均分子量は、より好ましくは30,000〜65,000であり、32,000〜64,000でもよく、30,000〜50,000でもよい。また、ポリメタクリル酸メチルの重量平均分子量は、より好ましくは10,000〜25,000であり、10,000〜20,000でもよく、11,000〜18,000でもよい。
本実施形態に係るゴム組成物には、上記の成分の他に、カーボンブラック、オイル、ステアリン酸、亜鉛華、老化防止剤、ワックス、加硫剤、加硫促進剤など、ゴム組成物において一般に使用される各種添加剤を配合することができる。また、表面改質シリカでない未処理のシリカを、本実施形態の効果が損なわれない範囲内で追加的に配合してもよい。
ゲルパーミエーションクロマトグラフィ(GPC)での測定により、ポリスチレン換算のMwを求めた。詳細には、測定試料は0.2mgをTHF1mLに溶解させたものを用いた。(株)島津製作所製「LC−20DA」を使用し、試料をフィルター透過後、温度40℃、流量0.7mL/分でカラム(Polymer Laboratories社製「PL Gel3μm Guard×2」)を通し、Spectra System社製「RI Detector」で検出した。
NMRにより、アクリル系ブロックポリマーの構造同定を行い、得られたNMRスペクトルから、アクリル系ブロックポリマーにおけるポリメタクリル酸メチルの含有量(PMMA量)を算出した。NMRスペクトルは、BRUKER社製「400ULTRASHIELDTM PLUS」によりTMSを標準とし、ポリマー1gを重クロロホルム5mLに溶解し、測定した。
上記で測定したアクリル系ブロックポリマーのMwに、ポリメタクリル酸メチルの含有比(PMMA量/100)を乗じて算出した(Mw×PMMA量(質量%)/100)。
USM社製レオスペクトロメーターE4000を用いて、周波数50Hz、静歪み10%、動歪み2%、温度0℃の条件で損失係数tanδを測定し、表1では比較例1の値を、表2では比較例5の値を、表3では比較例8の値を、それぞれ100とした指数で表示した。0℃でのtanδは、タイヤ用ゴム組成物において、湿潤路面に対するグリップ性能の指標として一般に用いられているものであり、上記指数が大きいほどtanδが大きく、ウェットグリップ性能に優れることを示す。
温度を60℃に変え、その他はウェットグリップ性能の評価と同様にして、tanδを測定し、その逆数について、表1では比較例1の値を、表2では比較例5の値を、表3では比較例8の値を、それぞれ100とした指数で表示した。60℃でのtanδは、タイヤ用ゴム組成物において、低発熱性の指標として一般に用いられているものであり、上記指数が大きいほどtanδが小さく、従って、発熱しにくく、タイヤとしての低燃費性能に優れることを示す。
・アクリル系ブロックポリマー2:メタクリル酸メチルとアクリル酸ブチルのブロック共重合体、(株)クラレ製「クラリティLA4285」(Mw:37,000、PMMA量:56質量%、PMMAのMw:20,720)
・アクリル系ブロックポリマー3:メタクリル酸メチルとアクリル酸ブチルのブロック共重合体、(株)クラレ製「クラリティLA2250」(Mw:32,000、PMMA量:36質量%、PMMAのMw:11,520)
・アクリル系ブロックポリマー4:メタクリル酸メチルとアクリル酸ブチルのブロック共重合体、(株)クラレ製「クラリティLA2140e」(Mw:43,000、PMMA量:28質量%、PMMAのMw:12,040)
・ジエン系ゴム:日本ゼオン(株)製スチレンブタジエンゴム「Nipol 1502」
・プロセスオイル:JX日鉱日石エネルギー(株)製「X-140」
・シランカップリング剤:エボニック・デグザ製「Si69」
・ステアリン酸:花王(株)製「ルナックS-20」
・亜鉛華:三井金属鉱業(株)製「亜鉛華1種」
・老化防止剤:大内新興化学工業(株)製「ノクラック6C」
・硫黄:細井化学工業(株)製「ゴム用粉末硫黄150メッシュ」
・加硫促進剤A:大内新興化学工業(株)製「ノクセラーCZ」
・加硫促進剤B:大内新興化学工業(株)製「ノクセラーD」
120℃で溶融させた10質量部のアクリル系ブロックポリマー1に100質量部のシリカを加え、超音波振動器内で1時間、振動撹拌させた後、取り出したブロックポリマー含有シリカを、常温に冷却後、テトラヒドロフラン溶液内に30分浸漬させ、撹拌溶解後、取り出したシリカ粒子のみを真空乾燥で24時間乾燥させた。これにより、シリカに対するアクリル系ブロックポリマー1の付着量が8質量%である表面改質シリカ1を調製した。
アクリル系ブロックポリマー1の代わりにアクリル系ブロックポリマー2を用い、その他は表面改質シリカ1と同様にして、シリカに対するアクリル系ブロックポリマー2の付着量が8質量%である表面改質シリカ2を調製した。
アクリル系ブロックポリマー1の代わりにアクリル系ブロックポリマー3を用い、その他は表面改質シリカ1と同様にして、シリカに対するアクリル系ブロックポリマー3の付着量が8質量%である表面改質シリカ3を調製した。
アクリル系ブロックポリマー1の代わりにアクリル系ブロックポリマー4を用い、その他は表面改質シリカ1と同様にして、シリカに対するアクリル系ブロックポリマー4の付着量が8質量%である表面改質シリカ4を調製した。
アクリル系ブロックポリマー1の代わりにアクリル系ポリマーAを用い、その他は表面改質シリカ1と同様にして、シリカに対するアクリル系ポリマーAの付着量が8質量%である表面改質シリカ5を調製した。
アクリル系ブロックポリマー1の代わりにアクリル系ポリマーBを用い、その他は表面改質シリカ1と同様にして、シリカに対するアクリル系ポリマーBの付着量が8質量%である表面改質シリカ6を調製した。
バンバリーミキサーを使用し、下記表1〜3に示す配合(質量部)に従って、常法に従いタイヤ用ゴム組成物を調製した。詳細には、第一混練段階で、ジエン系ゴムに対し、硫黄及び加硫促進剤を除く他の配合剤を添加し混練し(排出温度=150℃)、次いで、得られた混練物に、最終混練段階で、硫黄と加硫促進剤を添加し混練して(排出温度=110℃)、ゴム組成物を調製した。
Claims (4)
- ジエン系ゴムと、
ポリメタクリル酸メチルのブロックセグメント及びポリアクリル酸ブチルのブロックセグメントを含むアクリル系ブロックポリマーがシリカ表面に付着した表面改質シリカと、
を含有するタイヤ用ゴム組成物。 - 前記表面改質シリカを、前記ジエン系ゴム100質量部に対して5〜150質量部含有する、請求項1記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 前記アクリル系ブロックポリマーが、ポリメタクリル酸メチルのブロックセグメントAとポリアクリル酸ブチルのブロックセグメントBを含むA−B−Aトリブロック共重合体である、請求項1又は2記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 請求項1〜3のいずれか1項に記載のゴム組成物を用いて作製された空気入りタイヤ。
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