JP6470422B2 - 熱電変換材料及びその製造方法 - Google Patents
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Description
S:ゼーベック係数(V/K)
σ:電気伝導率(S/m)
κe:キャリア熱伝導率(W/m・K)
κph:格子熱伝導率(W/m・K)
T:絶対温度(T)
埋込層に、直径20nm以下の柱状又は球状のナノドットが、面密度5×1010個/cm2以上、前記ナノドット間の間隔が0.5nm以上30.0nm以下で埋め込まれており、前記ナノドットを構成する第1の材料は、シリコンを30原子%以上含む材料であり、前記埋込層を構成する第2の材料に対して、第1の材料の価電子帯と第2の材料の価電子帯のエネルギーの差、及び第1の材料の伝導帯と第2の材料の伝導帯のエネルギーの差のうちいずれか又は両方が0.1eV以上0.3eV以下の範囲にあることを特徴とする熱電変換材料。
前記第1の材料が、シリコンであり、前記第2の材料が、シリコンとゲルマニウムのモル比が20:80〜80:20であるシリコンゲルマニウムであることを特徴とする発明1に記載の熱電変換材料。
発明1に記載の熱電変換材料の製造方法であって、直径1nm以上20nm以下のナノ粒子を半導体層上に配列する工程と、前記ナノ粒子をマスクとして前記半導体層をエッチングして、直径20nm以下の柱状又は球状のナノドットを形成する工程と、前記ナノドットを埋め込むように埋込層を形成する工程と、を含むことを特徴とする熱電変換材料の製造方法。
前記ナノ粒子が、ポリスチレン粒子、ラテックス粒子、及び、自己組織化ポリマーからなる群から選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする発明3に記載の熱電変換材料の製造方法。
前記ナノ粒子が、シリカ粒子、及び、金属化合物粒子からなる群から選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする発明3に記載の熱電変換材料の製造方法。
請求項1に記載の熱電変換材料の製造方法であって、金属を内包したタンパク質粒子を、半導体層上に配列する工程と、前記タンパク質粒子からタンパク質を除去し、金属化合物粒子を生成する工程と、前記金属化合物粒子をマスクとして前記半導体層をエッチングして、直径20nm以下の柱状又は球状のナノドットを形成する工程と、前記金属化合物粒子を除去する工程と、前記ナノドットを埋め込むように埋込層を形成する工程と、を含むことを特徴とする熱電変換材料の製造方法。
前記タンパク質粒子が、フェリチン、及び、リステリアDpsからなる群から選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする発明6に記載の熱電変換材料の製造方法。
前記タンパク質粒子の表面がポリエチレングリコール鎖で修飾されていることを特徴とする発明6に記載の熱電変換材料の製造方法。
前記半導体層を構成する第1の材料がシリコンで、前記埋込層を構成する第2の材料がシリコンとゲルマニウムのモル比が20:80〜80:20であるシリコンゲルマニウムであることを特徴とする発明3乃至8のいずれか1に記載の熱電変換材料の製造方法。
<熱電変換材料>
本発明の熱電変換材料は、図1(a)に示すとおり、埋込層3に、直径20nm以下の柱状又は球状のナノドット1が、面密度5×1010個/cm2以上、ナノドット間の間隔が0.5nm以上30.0nm以下で埋め込まれて構成されている。
このことにより、ナノドットと埋込層は中間バンドを形成することが可能となり、埋込層に蓄積したキャリアがナノドットアレイ内を輸送される際にナノドットアレイ構造がポテンシャル障壁となり、キャリアの低エネルギー成分が伝導しなくなるエネルギーフィルタリング効果が起こる。このことによりバンドギャップ近傍のスペクトル伝導度を制御し、ゼーベック係数を向上させることができる。
次に、本発明の熱電変換材料の製造工程を説明する。本発明では、ナノ粒子9の周期構造をマスクとして、半導体層13をエッチングして、ナノドット1の周期構造を得ることができる。以下、図面を用いて説明する。
更にナノ粒子9を分散させた分散液の塗布方法としてはスピンコート法、Langmuir−Blodgett(LB)法、キャスト法など一般的な塗布方法から選択することが可能である。
ナノ粒子を周期配列する方法として、金属を内包するタンパク質粒子を配列させた後に、タンパク質を除去し、金属化合物粒子を得る方法を用いることもできる。以下、その方法を具体的に説明する。
タンパク質粒子11を分散させた分散液の濃度としては、タンパク質粒子11の材料や分散媒によって異なる。例えば、タンパク質粒子11にフェリチン、分散媒に40mMの硫酸アンモニウム水溶液を用いた場合、フェリチン濃度が1mg/ml〜500mg/mlの範囲であることが好ましく、更に1mg/ml〜50mg/mlであることがより好ましい。タンパク質粒子11の分散媒は、適宜選択できるが、例えば、水や水・アルコール混合液、有機溶媒などを使用できる。更に、ナノ粒子の持つデバイ長をコントロールするため分散媒中に塩を加えることも可能である。また用いる塩に規定は無いが、半導体のドーピング材料として不具合を生じるような元素(アルカリ金属、アルカリ土類金属)を含まない塩であることが好ましい。
(実施例1)
(a)酸化膜付きSi基板に厚さ10nmのアモルファスSiを、電子ビーム蒸着法によって堆積した。次に、窒素雰囲気中でアニールすることでポリSiとした。
(b)中性粒子ビーム装置によって、ポリSiを酸化し、上に厚さが3.8nmの表面酸化膜(SiO2)を堆積した。
(d)フェリチンのシェルを、酸素雰囲気中400℃でアニールして除去した。SiO2上には、粒子状の酸化鉄コアが配列した周期構造が堆積した状態となる。これらの酸化鉄コアからなる周期構造が次の工程のエッチング用マスクとなる。
(e)酸化鉄コアをマスクとして、最初に、表面側のSiO2のエッチングを行い、表面のSiO2を除去した。次に、酸化鉄コアをマスクとして、ポリSiを中性粒子ビームエッチングで除去した。
(f)酸化鉄コアをHClのウェットエッチングで除去した。
図4から、熱電変換材料において、各ナノドットの直径は均一で、10±1nmであり、ナノドットの面密度は7×1011個/cm2であった。
ナノドットを構成する第1の材料としてシリコンを用い、埋込層を構成する第2の材料としてシリコンカーバイドを用いる点以外は、実施例1と同様にして熱電変換材料を形成した。
次に、作製した実施例1、比較例1の熱電変換材料と、比較例2として単なるシリコンの熱電変換特性を、測定温度を変えて測定した。熱伝導率の測定についてはTCN−2ω(アドバンス理工社)、電気伝導率・ゼーベック係数についてはZEM−3(アドバンス理工社)を利用した。
3 埋込層
5 熱電変換材料
9 ナノ粒子
11 タンパク質粒子
13 半導体層
15 金属化合物粒子
Claims (9)
- 埋込層に、直径20nm以下の柱状又は球状のナノドットが、面密度5×1010個/cm2以上、前記ナノドット間の間隔が0.5nm以上30.0nm以下で埋め込まれており、
前記ナノドットを構成する第1の材料は、シリコンを30原子%以上含む材料であり、前記埋込層を構成する第2の材料に対して、第1の材料の価電子帯と第2の材料の価電子帯のエネルギーの差、及び第1の材料の伝導帯と第2の材料の伝導帯のエネルギーの差のうちいずれか又は両方が0.1eV以上0.3eV以下の範囲にあることを特徴とする熱電変換材料。 - 前記第1の材料が、シリコンであり、
前記第2の材料が、シリコンとゲルマニウムのモル比が20:80〜80:20であるシリコンゲルマニウムであることを特徴とする請求項1に記載の熱電変換材料。 - 請求項1に記載の熱電変換材料の製造方法であって、
直径1nm以上20nm以下のナノ粒子を半導体層上に配列する工程と、
前記ナノ粒子をマスクとして前記半導体層をエッチングして、直径20nm以下の柱状又は球状のナノドットを形成する工程と、
前記ナノドットを埋め込むように埋込層を形成する工程と、
を含むことを特徴とする熱電変換材料の製造方法。 - 前記ナノ粒子が、ポリスチレン粒子、ラテックス粒子、及び、自己組織化ポリマーからなる群から選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする請求項3に記載の熱電変換材料の製造方法。
- 前記ナノ粒子が、シリカ粒子、及び、金属化合物粒子からなる群から選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする請求項3に記載の熱電変換材料の製造方法。
- 請求項1に記載の熱電変換材料の製造方法であって、
金属を内包したタンパク質粒子を、半導体層上に配列する工程と、
前記タンパク質粒子からタンパク質を除去し、金属化合物粒子を生成する工程と、
前記金属化合物粒子をマスクとして前記半導体層をエッチングして、直径20nm以下の柱状又は球状のナノドットを形成する工程と、
前記金属化合物粒子を除去する工程と、
前記ナノドットを埋め込むように埋込層を形成する工程と、
を含むことを特徴とする熱電変換材料の製造方法。 - 前記タンパク質粒子が、フェリチン、及び、リステリアDpsからなる群から選ばれる少なくとも一つであることを特徴とする請求項6に記載の熱電変換材料の製造方法。
- 前記タンパク質粒子の表面がポリエチレングリコール鎖で修飾されていることを特徴とする請求項6に記載の熱電変換材料の製造方法。
- 前記半導体層を構成する第1の材料がシリコンで、前記埋込層を構成する第2の材料がシリコンとゲルマニウムのモル比が20:80〜80:20であるシリコンゲルマニウムであることを特徴とする請求項3乃至8のいずれか1項に記載の熱電変換材料の製造方法。
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