JP6439877B2 - 有機半導体素子用インク組成物およびこれを用いた有機半導体素子 - Google Patents

Description

本発明は、有機半導体素子用インク組成物およびこれを用いた有機半導体素子に関する。

有機半導体素子は、半導体の性質を有する有機化合物（有機半導体）を用いた電界発光素子である。有機半導体素子は、有機半導体を用いるため、軽量化、大面積化、フレキシブル化等が可能であることから、近年、この分野の研究開発が急速に進められている。なお、有機半導体素子のうち、有機発光素子、有機電界効果トランジスタ、有機太陽電池が特に注目されている。

例えば、有機発光素子は、視認性に優れる、視野角依存性が少ない、薄層化が可能である等の観点から、次世代のフラットパネルディスプレイや次世代の照明等として注目されている。

有機発光素子は、通常、陽極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、および陰極を含む。当該有機発光素子に電圧を印加すると、陽極から正孔輸送層に正孔が、陰極から電子輸送層に電子がそれぞれ注入され、次いで、正孔および電子は発光層に注入される。発光層では、注入された正孔および電子が再結合し、この際生じるエネルギーにより発光層中の発光材料が発光する。なお、有機発光素子は、場合により、正孔輸送層および／または電子輸送層を有しない場合がある。また、正孔注入層および電子注入層等の他の層を含む場合がある。

近年、有機半導体素子は、素子の大型化および低コスト化等の観点から、有機材料の蒸着等により膜形成を行う乾式成膜に代えて、有機材料を含む塗布液（インク組成物）を塗布し、得られた塗膜を乾燥して膜を形成する湿式成膜法による製造が試みられている。

上述の有機発光素子の正孔および電子が層間を移動するという発光メカニズムからも理解されるように、電流密度は膜厚に大きく依存し、膜厚が薄い箇所はリーク電流を誘発するため、有機発光素子を構成する層には平坦性が求められる。有機電界効果トランジスタや太陽電池でも同様に、リーク電流を抑制するため、構成する層には平坦性が求められる。

しかし、有機半導体素子を構成する層を湿式成膜法により形成しようとすると、その形成方法に起因して平坦性が確保しにくい。このような層の平坦性を実現する方法として、例えば、特許文献１には、有機ＥＬ素子の有機層を形成する際に使用される有機ＥＬ層形成用塗液に係る発明が記載されている。この際、前記有機ＥＬ層形成用塗液は、前記塗液がレベリング剤と発光材料または電荷輸送材料とを含有し、前記レベリング剤（Ｌ）の添加量が、Ｌの粘度（ｃｐ）×発光材料または電荷輸送材料に対するＬの添加量（ｗｔ％）＜２００で表される関係式を満たすことを特徴とする。特許文献１には、有機ＥＬ層形成用塗液に特定量のレベリング剤を含有させることにより、湿式成膜法により形成される膜の平坦性に起因する発光ムラ等の問題を解決することができる旨が記載されている。

特開２００２−５６９８０号公報

特許文献１によれば、湿式成膜法により形成される層が一定の平坦性を有しうる。より詳細には、レベリング剤が塗布により形成される塗膜表面に配向することで、うねりの発生が防止され、平坦性を実現することができる。

ここで、レベリング剤が表面に配向された塗膜より形成された層の表面部にはレベリング剤が配向されている。そうすると、このような層の表面は、レベリング剤の存在により表面エネルギーが小さくなり、その結果、レベリング剤を用いて形成された層上には、湿式成膜法により層形成をすることができない、または非常にしにくい場合があることが判明した。

そこで、本発明は、低表面エネルギー層上であっても好適な膜を形成することができる有機半導体素子用インク組成物を提供することを目的とする。

本発明者らは、上記課題を解決すべく、鋭意研究を行った。その結果、有機半導体素子用インク組成物に所定のレベリング剤および所定の溶媒を用いることで、上記課題が解決されうることを見出し、本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明は、第１の有機半導体素子材料、レベリング剤、第１の溶媒、および芳香族溶媒を含み、前記レベリング剤が、少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体であり、前記第１の溶媒の表面張力が２５ｍＮ／ｍ以下である、有機半導体素子用インク組成物に関する。

本発明によれば、低表面エネルギー層上であっても好適に膜を形成することができる。

以下、本発明を実施するための形態について詳細に説明する。

＜有機半導体素子用インク組成物＞
本形態に係る有機半導体素子用インク組成物は、第１の有機半導体素子材料、レベリング剤、第１の溶媒、および芳香族溶媒を含む。この際、前記レベリング剤は、少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体である。また、前記第１の溶媒の表面張力は２５ｍＮ／ｍ以下である。

レベリング剤を含む有機半導体素子用インク組成物を用いて形成された層は、層表面にレベリング剤が配向されていることからその表面エネルギーが低くなる。このような低表面エネルギー層上に、さらに有機半導体素子用インク組成物を用いて湿式成膜法により層を形成しようとすると、塗膜が形成しにくい、または形成することができない。具体的には、有機半導体素子用インク組成物を塗布した場合、接触角が著しく大きくなり、十分なぬれ性を確保することができないのである。例えば、有機半導体素子が有機発光素子である場合において、低表面エネルギー層が正孔注入層であり、形成しようとする層が正孔輸送層である場合、特許文献１のような有機発光素子用インク組成物により正孔輸送層を形成しようとすると、十分なぬれ性がない。そうすると、塗膜自体が形成できず、仮に塗膜を形成できたとしても乾燥して得られる正孔輸送層の表面にはうねりが生じることとなる。その結果、正孔輸送層−正孔注入層および／または正孔輸送層−発光層（正孔輸送層上に形成される）の層間の密着性が低くなり、有機発光素子の性能が低下しうる。

他方、十分なぬれ性を実現するため、表面エネルギーが低い溶媒を用いた有機半導体素子用インク組成物により層形成しようとすると、有機半導体素子材料を溶解しにくい、または溶解できない場合があり、有機半導体素子用インク組成物は、その適用範囲が著しく狭くなる、または適用することができなくなる。

これに対し、本形態に係る有機半導体素子用インク組成物は、低表面エネルギー層上であっても好適に膜を形成することができる。

この理由は必ずしも明らかではないが、以下のメカニズムによるものと考えられる。すなわち、有機半導体素子用インク組成物が表面張力２５ｍＮ／ｍ以下である第１の溶媒を含むことにより、有機半導体素子用インク組成物のぬれ性が向上し、低表面エネルギー層上であっても好適に塗布することが可能になる。また、有機半導体素子用インク組成物が、有機半導体素子材料の溶解性に優れる芳香族溶媒をさらに含むことから、有機半導体素子材料を好適に溶解することができる。すなわち、溶媒として、第1の溶媒および芳香族溶媒を併用することで、ぬれ性と有機半導体素子材料の溶解性との両立を図ることができるのである。

そして、レベリング剤が少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体であることにより、低表面エネルギー層上での層形成をより確実なものとすることができる。具体的には、表面エネルギーの小さい第１の溶媒は、芳香族溶媒よりも相対的に蒸発しやすい。この場合、有機半導体素子用インク組成物を用いて形成された塗膜を乾燥しようとすると、第１の溶媒が優先して塗膜から蒸発しうる。このような状況で乾燥工程が進行すると、その終盤においては、塗膜中にはぬれ性に寄与する第１の溶媒がなく、またはほとんどなく、最終的に得られる層にうねりが生じる可能性がある。しかしながら、前記レベリング剤は、シロキサン構造を有することから塗膜表面に配向しやすく、第１の溶媒および芳香族溶媒の蒸発速度を制御することができる。より詳細には、塗膜表面に配向するレベリング剤が第１の溶媒の優先的な蒸発を抑制または防止することができる。これにより、塗膜の乾燥工程において、第１の溶媒および芳香族溶媒が同程度に蒸発することとなり、形成される層は平坦性に優れるものとなりうる。なお、上記レベリング剤の作用メカニズムは推測のものであり、上記メカニズムと異なるメカニズムによって発明の効果が得られたとしても、本発明の技術的範囲に含まれる。

以下、有機半導体素子用インク組成物として、有機発光素子用インク組成物を例に挙げて詳細に説明する。なお、以下の有機発光素子用インク組成物に係る記載を参照し、出願時の技術常識を考慮すれば、当業者であれば、有機電界効果トランジスタおよび有機太陽電池に使用される材料を用いて有機電界効果トランジスタ用インク組成物および有機太陽電池用インク組成物を得ることができる。また、当業者であれば、得られる有機電界効果トランジスタ用インク組成物および有機太陽電池用インク組成物もまた、本発明の効果が得られうることが理解される。

［第１の有機発光素子材料（第１の有機半導体素子材料）］
有機半導体素子が有機発光素子である場合、第１の半導体素子材料は第１の有機発光素子材料である。

第１の有機発光素子材料としては、特に制限されず、有機発光素子を構成する材料であればいずれのものも使用することができる。

一実施形態において、有機発光素子用インク組成物は、好ましくは湿式成膜法によって形成された低表面エネルギー層上に適用される。前記低表面エネルギー層としては、正孔注入層、正孔輸送層等が挙げられる。そして、前記正孔注入層上に形成されうる層としては、正孔輸送層および発光層が挙げられる。また、前記正孔輸送層上に形成されうる層としては発光層が挙げられる。したがって、第１の有機発光素子材料は、正孔輸送層に使用される正孔輸送材料、発光層に使用される発光材料であることが好ましい。

（正孔輸送材料）
正孔輸送材料は、正孔輸送層において、正孔を効率的に輸送する機能を有する。正孔は、通常、正孔輸送材料から発光層に輸送される。

正孔輸送材料としては、特に制限されないが、ＴＰＤ（Ｎ，Ｎ'−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ジ（３−メチルフェニル）−１，１’−ビフェニル−４，４’ジアミン（下記化学式ＨＴＭ０３））、α−ＮＰＤ（４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル）、ｍ−ＭＴＤＡＴＡ（４、４’，４”−トリス（３−メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン）等の低分子トリフェニルアミン誘導体；ポリビニルカルバゾール；下記化学式ＨＴＭ０１、ＨＴＭ０２（ｎは、１〜１００００の整数である）で表されるトリフェニルアミン誘導体に置換基を導入して重合した高分子化合物等が挙げられる。これらのうち、正孔輸送材料は、芳香族溶媒に対する溶解性に優れる観点から、トリフェニルアミン誘導体、トリフェニルアミン誘導体に置換基を導入して重合した高分子化合物であることが好ましく、ＨＴＭ０１、ＨＴＭ０２、ＨＴＭ０３であることがより好ましい。

上述の正孔輸送材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

正孔輸送材料の含有量は、有機発光素子用インク組成物全量に対して、０．０１〜１０質量％であることが好ましく、０．０１〜５質量％であることがより好ましい。正孔輸送材料の含有量が０．０１質量％以上であると、正孔を効果的に輸送できることができることから好ましい。一方、正孔輸送材料の含有量が１０質量％以下であると、駆動電圧の上昇を抑制できることから好ましい。

（発光材料）
発光材料は、発光層において、正孔および電子を利用して行う発光に直接または間接に寄与する機能を有する。なお、本明細書において、「発光」には、蛍光による発光および燐光による発光を含むものとする。

一実施形態において、発光材料は、ホスト材料およびドーパント材料を含む。

ホスト材料
ホスト材料は、通常、発光層に注入された正孔および電子を輸送する機能を有する。

前記ホスト材料としては、上記機能を有するものであれば特に制限されない。ホスト材料は、高分子ホスト材料および低分子ホスト材料に分類される。なお、本明細書において、「低分子」とは、重量平均分子量（Ｍｗ）が５，０００以下のものを意味する。一方、本明細書において、「高分子」とは、重量平均分子量（Ｍｗ）が５，０００超のものを意味する。この際、本明細書において、「重量平均分子量（Ｍｗ）」の値は、高速ゲル浸透クロマトグラフィ（ＧＰＣ）装置（東ソー株式会社製）を用いてポリスチレンを標準物質として測定した値を採用するものとする。

高分子ホスト材料としては、特に制限されないが、ポリ（９−ビニルカルバゾール）（ＰＶＫ）、ポリフルオレン（ＰＦ）、ポリフェニレンビニレン（ＰＰＶ）、およびこれらのモノマー単位を含む共重合体等が挙げられる。

高分子ホスト材料の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５，０００超５，０００，０００以下であることが好ましく、５，０００超１，０００，０００以下であることがより好ましい。

低分子ホスト材料としては、特に制限されないが、４，４’−ビス（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）ビフェニル（ＣＢＰ）、ビス（２−メチル−８−キノリノレート）−４−（フェニルフェノラト）アルミニウム（ＢＡｌｑ）、１，３−ジカルバゾリルベンゼン（ｍＣＰ）、４，４’−ビス（９−カルバゾリル）−２，２’−ジメチルビフェニル（ＣＤＢＰ）、Ｎ，Ｎ’−ジカルバゾリル−１，４−ジメチルベンゼン（ＤＣＢ）、２，７−ビス（ジフェニルホスフィンオキシド）−９，９−ジメチルフルオレセン（Ｐ０６）、３，５−ビス（９−カルバゾリル）テトラフェニルシラン（ＳｉｍＣＰ）、１，３−ビス（トリフェニルシリル）ベンゼン（ＵＧＨ３）、１，３，５−トリス［４−（ジフェニルアミノ）フェニル］ベンゼン（ＴＤＡＰＢ）、９，９’−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３−ビスカルバゾール（ＴＢＰＢＣｚ）、３−（ビフェニル−４−イル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−４−フェニル−４Ｈ−１，２，４−トリアゾール（ＴＡＺ）、３−（４−（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）フェニル）−９−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−９Ｈ−カルバゾール（ＣＰＣＢＰＴｚ）、９−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−９’−フェニル−３，３’−ビスカルバゾール（ＣｚＴ）等が挙げられる。

低分子ホスト材料の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１００〜５，０００であることが好ましく、３００〜５，０００であることがより好ましい。

上述のホスト材料のうち、ホスト材料としては、低分子ホスト材料を用いることが好ましく、４，４’−ビス（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）ビフェニル（ＣＢＰ）、ビス（２−メチル−８−キノリノレート）−４−（フェニルフェノラト）アルミニウム（ＢＡｌｑ）、９，９’−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３−ビスカルバゾール（ＴＢＰＢＣｚ）、９−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−９’−フェニル−３，３’−ビスカルバゾール（ＣｚＴ）を用いることがより好ましく、４，４’−ビス（９Ｈ−カルバゾール−９−イル）ビフェニル（ＣＢＰ）、９，９’−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３−ビスカルバゾール（ＴＢＰＢＣｚ）、９−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−９’−フェニル−３，３’−ビスカルバゾール（ＣｚＴ）を用いることがさらに好ましい。

上述のホスト材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

ホスト材料の含有量は、有機発光素子用インク組成物全量に対して、０．１〜１０質量％であることが好ましく、０．１〜５質量％であることがより好ましい。ホスト材料の含有量が０．１質量％以上であると、ホスト分子とドーパント分子の分子間距離を短くできることから好ましい。一方、ホスト材料の含有量が１０質量％以下であると量子収率の低下を抑制できることから好ましい。

ドーパント材料
ドーパント材料は、輸送された正孔および電子を再結合することにより得られるエネルギーを利用して発光する機能を有する。

前記ドーパント材料としては、上記機能を有するものであれば特に制限されない。ドーパント材料は、通常、高分子ドーパント材料および低分子ドーパント材料に分類される。

高分子ドーパント材料としては、特に制限されないが、ポリフェニレンビニレン（ＰＰＶ）、シアノポリフェニレンビニレン（ＣＮ−ＰＰＶ）、ポリ（フルオレニレンエチニレン）（ＰＦＥ）、ポリフルオレン（ＰＦＯ）、ポリチオフェンポリマー、ポリピリジン、およびこれらのモノマー単位を含む共重合体等が挙げられる。

高分子ドーパント材料の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５，０００超５，０００，０００以下であることが好ましく、５，０００超１，０００，０００以下であることがより好ましい。

低分子ドーパント材料としては、特に制限されないが、蛍光発光材料、燐光発光材料等が挙げられる。

前記蛍光発光材料としては、ナフタレン、ペリレン、ピレン、クリセン、アントラセン、クマリン、ｐ−ビス（２−フェニルエテニル）ベンゼン、キナクリドン、クマリン、Ａｌ（Ｃ_９Ｈ_６ＮＯ）_３等のアルミニウム錯体等、ルブレン、ペリミドン、ジシアノメチレン−２−メチル−６−（ｐ−ジメチルアミノスチルリル）−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ）、ベンゾピラン、ローダミン、ベンゾチオキサンテン、アザベンゾチオキサンテン、トリフェニルアミンおよびこれらの誘導体等が挙げられる。

前記燐光発光材料としては、周期表第７族〜第１１族の中心金属と、前記中心金属に配位した芳香族系配位子とを含む錯体が挙げられる。

前記周期表第７族〜第１１族の中心金属としては、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、金、白金、銀、銅等が挙げられる。これらのうち、中心金属は、イリジウム、白金であることが好ましい。

前記配位子としては、フェニルピリジン、ジフェニルピリジン、ｐ−トリルピリジン、チエニルピリジン、ジフルオロフェニルピリジン、フェニルイソキノリン、フルオレノピリジン、フルオレノキノリン、アセチルアセトン、およびこれらの誘導体が挙げられる。これらのうち、配位子は、フェニルピリジン、ジフェニルピリジン、ｐ−トリルピリジン、およびこれらの誘導体であることが好ましく、ｐ−トリルピリジンおよびその誘導体であることがより好ましい。

具体的な燐光発光材料としては、トリス（２−フェニルピリジン）イリジウム（Ｉｒ（ｐｐｙ）_３）、トリス（２−フェニルピリジン）ルテニウム、トリス（２−フェニルピリジン）パラジウム、ビス（２−フェニルピリジン）白金、トリス（２−フェニルピリジン）オスミウム、トリス（２−フェニルピリジン）レニウム、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］イリジウム（Ｉｒ（ｍｐｐｙ）_３）、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］ルテニウム、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］パラジウム、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］白金、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］オスミウム、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］レニウム、オクタエチル白金ポルフィリン、オクタフェニル白金ポルフィリン、オクタエチルパラジウムポルフィリン、オクタフェニルパラジウムポルフィリン等が挙げられる。

上述のうち、ドーパント材料は、低分子ドーパント材料であることが好ましく、燐光発光材料であることがより好ましく、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］イリジウム（Ｉｒ（ｍｐｐｙ）_３）であることがさらに好ましい。

低分子ドーパント材料の重量平均分子量（Ｍｗ）は、１００〜５，０００であることが好ましく、１００〜３，０００であることがより好ましい。

上述のドーパント材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

ドーパント材料の含有量は、有機発光素子用インク組成物全量に対して、０．０１〜１０質量％であることが好ましく、０．０１〜５質量％であることがより好ましい。ドーパント材料の含有量が０．０１質量％以上であると、発光強度を高めることができることから好ましい。一方、ドーパント材料の含有量が１０質量％以下であると、量子収率の低下を抑制できることから好ましい。

上述のうち、発光材料としては、より高い発光効率が得られうる観点から、低分子発光材料を用いることが好ましく、低分子ホスト材料および低分子ドーパント材料を用いることがより好ましく、トリス［２−（ｐ−トリル）ピリジン］イリジウム（Ｉｒ（ｍｐｐｙ）_３）および９，９’−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３−ビスカルバゾールを用いることがさらに好ましい。

［レベリング剤］
レベリング剤は、有機発光素子用インク組成物を用いて形成される塗膜表面に配向し、塗膜の乾燥の際に第１の溶媒の優先的な蒸発を抑制または防止する機能を有する。

また、レベリング剤は、有機発光素子用インク組成物を用いて形成される塗膜表面に配向して、層のうねりを抑制または防止する機能を有する。

本形態に係るレベリング剤は、少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体である。この際、前記レベリング剤は、芳香族含有モノマーを単量体単位としてさらに含んでいてもよい。また、疎水性モノマーを単量体単位として含んでいてもよい。さらに、重合開始剤に起因する成分等を含んでいてもよい。

（シロキサンモノマー）
シロキサンモノマーは、シロキサン基、重合性官能基、および第１の連結基を含む。この際、前記第１の連結基は、前記シロキサン基と前記重合性官能基とを連結させるものである。なお、本明細書において、「シロキサン」とは、「−Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ−」の構造（シロキサン構造）を意味する。

シロキサンモノマーが有するシロキサン基としては、特に制限されないが、下記式（１）で表されるものであることが好ましい。

上記式（１）において、Ｒ^１としては、それぞれ独立して、水素原子、Ｃ１〜Ｃ３０アルキル基、Ｃ３〜Ｃ３０シクロアルキル基、Ｃ１〜Ｃ３０アルキルシリルオキシ基が挙げられる。

前記Ｃ１〜Ｃ３０アルキル基としては、特に制限されないがメチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ｉｓｏ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、ペンチル、ヘキシル、デシル、ウンデシル、オクタデシル等が挙げられる。

また、前記Ｃ３〜Ｃ３０シクロアルキル基としては、特に制限されないが、シクロプロピル、シクロブチル、シクロペンチル、シクロヘキシル、シクロヘプチル、トリシクロ［５，２，１，０（２，６）］デシル、アダマンチル等が挙げられる。

前記Ｃ１〜Ｃ３０アルキルシリルオキシ基としては、特に制限されないが、メチルシリルオキシ、ジメチルシリルオキシ、トリメチルシリルオキシ、エチルシリルオキシ、ジエチルシリルオキシ、トリエチルシリルオキシ、エチルメチルシリルオキシ、ジエチルメチルシリルオキシ等が挙げられる。

この際、前記Ｃ１〜Ｃ３０アルキル基、前記Ｃ３〜Ｃ３０シクロアルキル基、前記Ｃ１〜Ｃ３０アルキルシリルオキシ基を構成する水素原子の少なくとも１つは、置換基で置換されていてもよい。当該置換基としては、ハロゲン原子；ヒドロキシ基；チオール基；ニトロ基；スルホ基；メトキシ、エトキシ、プロピル、イソプロピルオキシ、ブトキシ等のＣ１〜Ｃ１０アルコキシ基；メチルアミノ、エチルアミノ、ジメチルアミノ、ジエチルアミノ等のＣ１〜Ｃ１０アルキルアミノ基；メチルカルボニル、エチルカルボニル、プロピルカルボニル、ブチルカルボニル等のＣ２〜Ｃ１０アルキルカルボニル基；メチルオキシカルボニル、エチルオキシカルボニル、プロピルオキシカルボニル、ブチルオキシカルボニル等のＣ２〜Ｃ１０アルキルオキシカルボニル基が挙げられる。

これらのうち、Ｒ^１は、水素原子、Ｃ１〜Ｃ３０アルキル基、Ｃ１〜Ｃ３０アルキルシリルオキシ基を含むことが好ましく、水素原子、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ｉｓｏ−ブチル、ｓｅｃ−ブチル、ｔｅｒｔ−ブチル、トリメチルシリルオキシ、トリエチルシリルオキシを含むことがより好ましく、水素原子、メチル、エチル、プロピル、トリメチルシリルオキシを含むことがさらに好ましい。

ｎは、１〜１０００であり、好ましくは１〜２００である。

また、シロキサンモノマーが有する重合性官能基としては、特に制限されないが、アクリル、メタクリル、グリシジル、ビニル、ビニリデン等が挙げられる。これらのうち、重合性官能基は、アクリル、メタクリルであることが好ましい。

さらに、シロキサンモノマーが有する第１の連結基としては、単結合、酸素原子、硫黄原子、Ｃ１〜Ｃ１０アルキレン基等が挙げられる。

前記Ｃ１〜Ｃ１０アルキレン基としては、特に制限されないが、メチレン、エチレン、プロピレン、イソプロピレン、ブチレン、ｉｓｏ−ブチレン、ｓｅｃ−ブチレン、ペンチレン等が挙げられる。

この際、前記Ｃ１〜Ｃ１０アルキレン基を構成する水素原子の少なくとも１つは、上述の置換基で置換されていてもよい。

上述のうち、第１の連結基は、単結合、Ｃ１〜Ｃ１０アルキレン基であることが好ましく、単結合、メチレン、エチレン、プロピレンであることがより好ましい。

具体的なシロキサンモノマーの具体例を以下に示す。

上述のシロキサンモノマーは、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

（芳香族含有モノマー）
芳香族含有モノマーは、芳香族溶媒との親和性を向上させる機能を有する。これにより、レベリング剤が好適に溶解しうる。その結果、有機発光素子用インク組成物が塗布しやすくなるとともに、得られる塗膜が平坦性を有しうる。

芳香族含有モノマーは、芳香族基、重合性官能基、および第２の連結基を含む。この際、前記第２の連結基は、前記芳香族基と前記重合性官能基とを連結させるものである。

前記芳香族基としては、特に制限されないが、Ｃ６〜Ｃ３０アリール基である。前記Ｃ６〜Ｃ３０のアリール基としては、フェニル、ナフチル、アントラセニル、ビフェニル等が挙げられる。この際、前記Ｃ６〜Ｃ３０アリール基を構成する水素原子の少なくとも１つは、Ｃ１〜Ｃ３０のアルキル基、Ｃ３〜Ｃ３０のシクロアルキル基、上述の置換基で置換されていてもよい。

また、芳香族含有モノマーが有する重合性官能基は、特に制限されないが、アクリル、メタクリル、グリシジル、ビニル等が挙げられる。これらのうち、重合性官能基は、アクリル、ビニルであることが好ましい。

さらに、芳香族含有モノマーが有する第２の連結基としては、単結合、酸素原子、硫黄原子、Ｃ１〜Ｃ１０アルキレン基が挙げられる。

具体的な芳香族含有モノマーとしては、フェニルメタクリレート、ナフチルメタクリレート、ビフェニルメタクリレート、ベンジルメタクリレート、２−エチルフェニルメタクリレート等のアリールメタクリレート；フェニルアクリレート、ナフチルアクリレート、ビフェニルアクリレート、ベンジルアクリレート、２−エチルフェニルアクリレート等のアリールアクリレート；グリシジルフェニルエーテル等のアリールグリシジルエーテル；スチレン、ビニルトルエン、４−ビニルビフェニル、２−ビニルナフタレン等のアリールビニル；フェニルビニルエーテル等のアリールフェニルエーテル；１，１−ジフェニルエチレン等のアリールビニリデン等が挙げられる。

これらのうち、芳香族溶媒との親和性が高い観点から、アリールビニル、アリールビニリデンを用いることが好ましく、スチレン、１，１−ジフェニルエチレンを用いることがより好ましい。

上述の芳香族含有モノマーは単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

（疎水性モノマー）
疎水性モノマーは、レベリング剤の性能を調整する機能を有する。

疎水性モノマーは、疎水性基、重合性官能基、および第３の連結基を含む。この際、前記第３の連結基は、前記疎水性基と前記重合性官能基とを連結させるものである。なお、疎水性モノマーは芳香族基を含まないため、芳香族含有モノマーには該当しない。また、本明細書において、「疎水性基」とは、疎水性基が水素原子と結合してなる分子の水への溶解度（２５℃、２５％ＲＨ）が１００ｍｇ／Ｌ以下のものを意味する。

前記疎水性基としては、特に制限されないが、Ｃ１〜Ｃ３０アルキル基、Ｃ３〜Ｃ３０シクロアルキル基が挙げられる。

前記Ｃ１〜Ｃ３０アルキル基およびＣ３〜Ｃ３０シクロアルキル基は上述と同様である。

この際、前記Ｃ１〜Ｃ１０アルキル基、Ｃ３〜Ｃ３０シクロアルキル基を構成する水素原子の少なくとも１つは、疎水性を示す範囲内で、上述の置換基で置換されていてもよい。

また、疎水性モノマーが有する重合性官能基は、特に制限されないが、アクリル、メタクリル、グリシジル、ビニル等が挙げられる。これらのうち、重合性官能基は、アクリル、メタクリルであることが好ましい。

さらに、疎水性モノマーが有する第３の連結基としては、単結合、酸素原子、硫黄原子が挙げられる。

具体的な疎水性モノマーとしては、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリレート、イソプロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、ステアリルメタクリレート、２−（ジメチルアミノ）エチルメタクリレート等のアルキルメタクリレート；メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、イソプロピルアクリレート、ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、ステアリルアクリレート、２−（ジメチルアミノ）エチルアクリレート等のアルキルアクリレート；グリシジルメチルエーテル、エチルグリシジルエーテル、ブチルブリシジルエーテル等のアルキルグリシジルエーテル；ビニルメチルエーテル、エチルビニルエーテル等のアルキルビニルエーテル；シクロペンチルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート等のシクロアルキルメタクリレート；シクロペンチルアクリレート、シクロヘキシルアクリレート等のシクロアルキルアクリレート；シクロヘキシルグリシジルエーテル等のシクロアルキルグリシジルエーテル；シクロヘキシルビニルエーテル等のシクロアルキルビニルエーテル等が挙げられる。

なお、上述の疎水性モノマーは単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

（重合開始剤）
重合開始剤は、通常、重合体を形成する際に適用される重合反応の開始剤の機能を有する。この際、重合開始剤は、シロキサンモノマーの重合性官能基、芳香族含有モノマーの重合性官能基、疎水性モノマーの重合性官能基等と反応して重合を開始させることができる。この場合には、得られる重合体には、重合開始剤に起因する成分が含まることがある。

重合開始剤としては、特に制限されないが、ラジカル重合開始剤、イオン重合開始剤が挙げられる。

前記ラジカル重合開始剤としては、ジ−ｔ−ブチルぺルオキシド、ｔ−ブチルヒドロぺルオキシド、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエート、クメンヒドロぺルオキシド、イソブチルペルオキシド、ラウロリルペルオキシド、３，５，５−トリメチルヘキサノイルペルオキシド、ｔ−ブチルペルキシピバレート、過酸化ベンゾイル、メチルエチルケトンペルオキシド等の有機過酸化物；２，２’−アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）、１，１’−アゾビス（シクロヘキサンカルボニトリル）（ＡＢＣＮ）、２，２’−アゾビス−２−メチルブチロニトリル（ＡＭＢＮ）、２，２’−アゾビス−２，４−ジメチルバレロニトリル（ＡＤＶＮ）、４，４’−アゾビス−４−シアノ吉草酸（ＡＣＶＡ）等のアゾ化合物等が挙げられる。これらのうち、ラジカル重合開始剤としては、アゾ化合物を用いることが好ましく、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）を用いることがより好ましい。なお、これらのラジカル重合開始剤は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

前記イオン重合開始剤としては、カチオン重合開始剤およびアニオン重合開始剤が挙げられる。

カチオン重合開始剤としては、トリフェニルスルホニウムテトラフルオロボレート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロホスファート、トリフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート等のスルホニウム塩；ビス（ｐ−トルエンスルホニル）ジアゾメタン、ビス（１，１−ジメチルエチルスルホニル）ジアゾメタン等のビススルホニルジアゾメタン類；ｐ−トルエンスルホン酸−２−ニトロベンジル、ｐ−トルエンスルホン酸−２，６−ジニトロベンジ等のニトロベンジル誘導体；ピロガロールトリメシラート、ピロガロールトリトシラート、ベンジルトシラート、ベンジルスルホナート等のスルホン酸エステル類；ベンゾイントシラート等のベンゾイントシラート類等が挙げられる。

また、アニオン重合開始剤としては、有機リチウム化合物が挙げられる。当該有機リチウム化合物としては、特に制限されないが、メチルリチウム、エチルリチウム、プロピルリチウム、ブチルリチウム、ｓｅｃ−ブチルリチウム、ｉｓｏ−ブチルリチウム、ｔｅｒｔ−ブチルリチウム、ペンチルリチウム、ヘキシルリチウム等のアルキルリチウム；メトキシメチルリチウム、エトキシメチルリチウム等のアルコキシアルキルリチウム；ビニルリチウム、アリルリチウム、プロペニルリチウム、ブテニルリチウム等のアルケニルリチウム；エチニルリチウム、ブチニルリチウム、ペンチニルリチウム、ヘキシニルリチウム等のアルキニルリチウム；ベンジルリチウム、フェニルエチルリチウム、α−メチルスチリルリチウム等のアラルキルリチウム；フェニルリチウム、ナフチルリチウム等のアリールリチウム；１，１−ジフェニルエチレンリチウム、１，１−ジフェニルヘキシルリチウム、１，１−ジフェニル−３−メチルペントリルリチウム、３−メチル−１，１−ジフェニルペンチルリチウム等のジアリールアルキルリチウム；２−チエニルリチウム、４−ピリジルリチウム、２−キノリルリチウム等のヘテロ環リチウム；トリ（ｎ−ブチル）マグネシウムリチウム、トリメチルマグネシウムリチウム等のアルキルリチウムマグネシウム錯体等が挙げられる。

なお、上述のイオン重合開始剤は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

上述の重合開始剤のうち、レベリング剤の形態によっても異なるが、ラジカル重合開始剤、アニオン重合開始剤を用いることが好ましく、ラジカル重合開始剤を用いることがより好ましく、過酸化ベンゾイル、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエート、２，２’−アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）を用いることがさらに好ましく、過酸化ベンゾイル、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエートを用いることが特に好ましい。

（レベリング剤）
本形態に係るレベリング剤は、少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体である。当該重合体は、単独重合体であっても、共重合体であってもよい。この際、前記共重合体は、ランダム共重合体であっても、交互重合体であっても、グラフト共重合体であっても、ブロック共重合体であってもよい。これらのうち、レベリング剤は、共重合体であることが好ましく、ランダム重合体、ブロック共重合体であることがより好ましく、ブロック共重合体であることがさらに好ましい。レベリング剤がブロック共重合体であると、レベリング剤の機能、具体的には第１の溶媒の優先的な蒸発の抑制または防止効果および／または層のうねりの発生の抑制または防止効果を好適に実現することができる。より詳細には、レベリング剤がブロック共重合体であることにより、ランダム共重合体を使用した場合と比較して、シロキサン構造が部分的に偏在することから、レベリング剤の機能が好適に発揮される。また、レベリング剤を構成するシロキサン構造と、芳香族含有モノマー由来構造および／または疎水性モノマー由来構造とが偏在すると、シロキサン構造については塗膜表面に配向し、芳香族含有モノマー由来構造および／または疎水性モノマー由来構造については塗膜内部に配向する傾向が高まるため、レベリング剤の機能がより好適に発揮されうる。

レベリング剤の構造は、その製造方法に基づき決定されうる。この際、前記製造方法は特に制限されず、公知の技術が適宜採用されうる。なお、レベリング剤を製造する際、モノマーの添加量、製造条件（温度、圧力等）を変更することで、得られるレベリング剤の構造・性能を制御することができる。

レベリング剤の具体的な構造は、上述の通り製造方法により制御されうるが、一実施形態において、下記式（１−１）〜（１−４）で表されるシロキサンモノマーの単独重合体、式（１−１）〜（１−４）で表されるシロキサンモノマーを２種以上含む共重合体が挙げられる。

また、別の一実施形態において、レベリング剤の具体的な構造としては、上記シロキサンモノマー（１−１）〜（１−４）の少なくとも１つと、芳香族含有モノマーであるスチレン、４−ビニルビフェニル、２−ビニルナフタレンの少なくとも１つと、のランダム共重合体が挙げられる。

さらに、別の一実施形態において、レベリング剤の具体的な構造としては、上記シロキサンモノマー（１−１）〜（１−４）の少なくとも１つと、芳香族含有モノマーであるスチレン、４−ビニルビフェニル、２−ビニルナフタレンの少なくとも１つと、のブロック共重合体が挙げられる。

上述のレベリング剤は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。例えば、ランダム共重合体とブロック共重合体とを混合して使用することができる。

レベリング剤のケイ素含有率は、１０質量％以上であることが好ましく、１８質量％以上であることがより好ましく、２０〜２５質量％であることがさらに好ましい。レベリング剤のケイ素含有率が１０質量％以上であると、表面調整能が高くなり、レベリング剤の機能（第１の溶媒の優先的な蒸発の抑制または防止効果および／または層のうねりの発生の抑制または防止効果）を効果的に発揮しうることから好ましい。なお、レベリング剤のケイ素含有率は、シロキサンモノマーの添加量を適宜調整することで制御することができる。また、本明細書において、「ケイ素含有率」の値は、下記式で計算された値を採用するものとする。

レベリング剤の重量平均分子量（Ｍｗ）は、５００〜１００，０００であることが好ましく、３，０００〜４０，０００であることがより好ましい。レベリング剤の重量平均分子量（Ｍｗ）が上記範囲にあると、レベリング剤の機能を効果的に発揮することができることから好ましい。

レベリング剤の不揮発含有量は、第１の有機発光素子材料、レベリング剤、第１の溶媒、および芳香族溶媒の合計を１００質量％とした場合に、０．００１〜５．０質量％であることが好ましく、０．００１〜１．０質量％であることがより好ましい。レベリング剤の不揮発含有量が０．００１質量％以上であると、レベリング剤の機能を好適に発揮できることから好ましい。一方、レベリング剤の不揮発含有量が５．０質量％以下であると、発光効率が安定することから好ましい。

（レベリング剤の製造方法）
レベリング剤は、特に制限されず、公知の方法により製造される。

例えば、レベリング剤がブロック共重合体である場合の製造方法として、リビングアニオン重合が挙げられる。

具体的なリビングアニオン重合としては、（１）重合開始剤を用いてシロキサンモノマーをアニオン重合させてポリシロキサンを調製し、次いで、前記ポリシロキサンに芳香族含有モノマー等をアニオン重合させる方法、（２）重合開始剤を用いて芳香族含有モノマー等をアニオン重合させて芳香族含有ポリマー等を調製し、次いで、前記疎水性ポリマーにシロキサンモノマーをアニオン重合させる方法等が挙げられる。

なお、重合開始剤の使用量は、所望とするレベリング剤の構造によっても異なるが、モノマー１００質量部に対して、０．００１〜１質量部であることが好ましく、０．００５〜０．５質量部であることがより好ましく、０．０１〜０．３質量部であることがさらに好ましい。

また、重合反応は無溶媒で行っても、溶媒中で行ってもよい。溶媒中で重合を行う際に用いられうる溶媒としては、特に制限されないが、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン等の脂肪族炭化水素溶媒；シクロペンタン、メチルシクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環族炭化水素溶媒；ベンゼン、キシレン、トルエン、エチルベンゼン等の芳香族炭化水素溶媒；テトラヒドロフラン、ジメチルホルムアミド、ジメチルスルホキシド等の極性非プロトン性溶媒等が挙げられる。これらの溶媒は単独で用いても、２種以上を混合して用いてもよい。

重合反応における溶媒の使用量は、特に制限されないが、モノマーの仕込み量１００質量部に対して、０〜２０００質量部であることが好ましく、１０〜１０００質量部であることがより好ましく、１０〜１００質量部であることがさらに好ましい。

［第１の溶媒］
第１の溶媒は、有機発光素子用インク組成物の表面張力を低下させる機能を有する。

第１の溶媒の表面張力は、２５ｍＮ／ｍ以下であり、好ましくは２３ｍＮ／ｍ未満であり、より好ましくは１５ｍＮ／ｍ以上２３ｍＮ／ｍ未満である。なお、本明細書において、「表面張力」の値は、プレート法により測定された値を採用するものとする。

第１の溶媒としては、表面張力が２５ｍＮ／ｍ以下であれば特に制限されず、トリフルオロメトキシベンゼン（ＴＦＭＢ）等のフッ素含有芳香族溶媒；ペンタン、ヘキサン、オクタン、ノナン、デカン、ウンデカン、ドデカン、シクロヘキサン等のアルカン系溶媒；ジブチルエーテル、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル等のエーテル系溶媒；メチルエチルケトン（ＭＥＫ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）、ジイソブチルケトン（ＤＩＢＫ）等のケトン系溶媒等が使用されうる。

これらのうち、フッ素含有芳香族溶媒、アルカン系溶媒、ケトン系溶媒を用いることが好ましく、トリフルオロメトキシベンゼン（ＴＦＭＢ）、デカン、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）を用いることがより好ましい。

なお、上述の第１の溶媒は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

第１の溶媒の含有量は、有機発光素子用インク組成物全量に対して、５〜９９質量％であることが好ましく、１０〜９０質量％であることがより好ましい。第１の溶媒の含有量が５質量％以上であると、有機発光素子用インク組成物の好適なぬれ性が得られうることから好ましい。一方、第１の溶媒の含有量が９９質量％以下であると、第１の有機発光素子材料の析出を抑制または防止できることから好ましい。

［芳香族溶媒］
芳香族溶媒は、有機発光素子用インク組成物に含有される第１の有機発光素子材料を溶媒させる機能を有する。

芳香族溶媒としては、芳香族基を有する溶媒であれば特に制限されず、公知のものが使用されうる。

芳香族溶媒の具体例としては、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメン、ペンチルベンゼン（アミルベンゼン）、ヘキシルベンゼン、シクロヘキシルベンゼン、ドデシルベンゼン、メシチレン、ジフェニルメタン、ジメトキシベンゼン、フェネトール、メトキシトルエン、アニソール、メチルアニソール、ジメチルアニソール等の単環式芳香族溶媒；シクロヘキシルベンゼン、テトラリン、ナフタレン、メチルナフタレン等の縮合環式芳香族溶媒；メチルフェニルエーテル、エチルフェニルエーテル、プロピルフェニルエーテル、ブチルフェニルエーテル等のエーテル系芳香族溶媒；酢酸フェニル、プロピオン酸フェニル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、安息香酸ブチル等のエステル系芳香族溶媒等が挙げられる。

これらのうち、単環式芳香族溶媒、縮合環式芳香族溶媒であることが好ましく、アミルベンゼン、テトラリンであることがより好ましい。

上述の芳香族溶媒は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

なお、トリフルオロメトキシベンゼン等の表面張力が２５ｍＮ／ｍ以下の溶媒は、芳香族基を含む溶媒であっても第１の溶媒に該当し、芳香族溶媒には含まれない。すなわち、芳香族溶媒の表面張力は２５ｍＮ／ｍ超である。

また、芳香族溶媒の表面張力の上限値としては、特に制限されないが、３６ｍＮ／ｍ未満であることが好ましく、３５ｍＮ／ｍ未満であることがより好ましく、３２ｍＮ／ｍ以下であることがさらに好ましく、３０ｍＮ／ｍ以下であることが特に好ましく、２８ｍＮ／ｍ以下であることが最も好ましい。芳香族溶媒の表面張力が３６ｍＮ／ｍ未満であると、有機発光素子用インク組成物のぬれ性が向上することから好ましい。

ここで、溶媒の表面張力の値は、その構造式を適宜変更することで制御することができる。具体的には、溶媒に置換基を導入すると、表面張力が低下する傾向がある。より詳細には、フッ素原子またはフッ素原子を含む官能基、アルキル、アルキルエーテル、シクロアルキルを置換基として導入すると、この順に表面張力が低下する傾向がある。

芳香族溶媒の含有量は、有機発光素子用インク組成物全量に対して、１０〜９０質量％であることが好ましく、３０〜７０質量％であることがより好ましい。芳香族溶媒の含有量が１０質量％以上であると、第１の有機発光素子材料の析出を抑制または防止できることから好ましい。一方、芳香族溶媒の含有量が９０質量％以下であると、有機発光素子用インク組成物の好適なぬれ性が得られうることから好ましい。

［第１の溶媒および芳香族溶媒］
一実施形態において、有機発光素子用インク組成物のぬれ性を確保する観点から、第１の溶媒および芳香族溶媒の種類、混合比を調整することが好ましい。

具体的には、下記式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡが３０未満であることが好ましく、２９未満であることがより好ましく、２８未満であることがさらに好ましく、２６未満であることが特に好ましい。

上記式中、Ｅ_１は、前記第１の溶媒の表面張力であり、Ｗ_１は、前記第１の溶媒の質量である。また、Ｅ_２は、前記芳香族溶媒の表面張力であり、Ｗ_２は、前記芳香族溶媒の質量である。

なお、第１の溶媒および／または芳香族溶媒が２種以上含まれる場合には、前記式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、これを考慮して算出される。例えば、第１の溶媒が２種含まれる場合には、溶媒表面エネルギーＡは式（１）を変形した下記式により算出される。

上記式中、Ｅ_１−１およびＷ_１−１は、それぞれ１種類目の第１の溶媒の表面張力および質量であり、Ｅ_１−２およびＷ_１−２は、それぞれ２種類目の第１の溶媒の表面張力および質量である。

溶媒表面エネルギーＡは、有機発光素子用インク組成物に含まれる溶媒としての表面張力を考慮したものであり、溶媒表面エネルギーＡが小さいほどぬれ性に優れる。

＜有機発光素子用インク組成物の製造方法＞
本発明の一実施形態において、有機発光素子用インク組成物の製造方法は、特に制限されないが、（１）レベリング剤および溶媒（第１の溶媒および芳香族溶媒）を含む溶液または分散液を調製し、次いで、当該溶液または分散液に第１の有機発光素子材料を添加する方法、（２）第１の有機発光素子材料および溶媒（第１の溶媒および芳香族溶媒）を含む溶液または分散液を調製し、次いで、当該溶液または分散液にレベリング剤を添加する方法、（３）レベリング剤および溶媒（第１の溶媒および／または芳香族溶媒）を含む溶液または分散液と、第１の有機発光素子材料および溶媒（芳香族溶媒および／または第１の溶媒）を含む溶液または分散液と、をそれぞれ調製し、これらの溶液または分散液を混合する方法等が挙げられる。

なお、インクジェット記録用に有機発光素子用インク組成物を調製する場合には、その粘度を１〜２０ｍＰａとなるように調製することが、充分な吐出性を確保する上で好ましい。

インクジェット記録用インクを調製する場合には、粗大粒子によるノズル目詰まり等を回避することが好ましい。具体的な方法としては、通常、インク調製の任意の工程において、遠心分離やフィルター濾過により粗大粒子を除去する方法が挙げられる。

また、インク調製に使用される第１の有機発光素子材料、レベリング剤、第１の溶媒、および芳香族溶媒等は、不純物やイオン成分を含有しない高純度品を用いることが好ましい。これにより、インクジェット記録を連続して行った場合に生じうるノズル上での堆積物の生成に基づくノズル目詰まりを防止することができる。また、有機発光素子の性能、信頼性等が得られうる。

上記で調製されるインクジェット記録用インクは、公知慣用のインクジェット記録方式のプリンター、例えば、ピエゾ方式、サーマル（バブルジェット）方式等の各種オンデマンド方式のプリンターに採用されうる。

＜有機半導体素子＞
本発明の一実施形態によれば、有機半導体素子が提供される。この際、前記有機半導体素子は、第２の有機半導体素子材料を含む第２の層と、第１の有機半導体素子材料およびレベリング剤を含み、前記第２の層の直上に配置される第１の層と、を有する。この際、第２の層の表面エネルギーが２８ｍＮ／ｍ以下である。また、前記レベリング剤が、少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体である。

以下、有機半導体素子として、有機発光素子を例に挙げて詳細に説明する。なお、有機発光素子に係る記載を参照し、出願時の技術常識を考慮すれば、当業者であれば、所望の有機電界効果トランジスタおよび有機太陽電池を得ることができる。また、得られる有機電界効果トランジスタおよび有機太陽電池もまた、本発明の効果が得られうることが理解される。

一実施形態において、有機発光素子は、少なくとも陽極、発光層、および陰極を含む。この際、前記有機発光素子は、正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、および電子注入層等の他の層を１以上含んでいてもよい。また、封止部材等の公知のものを含んでいてもよい。

［第２の層］
第２の層の表面エネルギーは２８ｍＮ／ｍ以下であり、好ましくは１８〜２５ｍＮ／ｍであり、より好ましくは１８〜２３ｍＮ／ｍである。

第２の層は、表面エネルギーが２８ｍＮ／ｍ以下であれば特に制限されないが、通常、湿式成膜法により形成される層である。第２の層の形成方法としては、例えば、有機発光素子用インク組成物（以下、「第２の層形成用インク組成物」とも称することがある）を塗布、乾燥する方法が挙げられる。

（第２の層形成用インク組成物）
第２の層形成用インク組成物は、通常、第２の有機発光素子材料、レベリング剤（以下、「第２の層形成用レベリング剤」とも称することがある）、および第２の溶媒を含む。

第２の有機発光素子材料
第２の層は、その直上に湿式成膜法により第１の層が形成されうることから、通常、正孔注入層、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、電子注入層であり、好ましくは正孔注入層、正孔輸送層である。したがって、第２の有機発光素子材料は、好ましくは、正孔注入層に使用される正孔注入料、正孔輸送層に使用される正孔輸送材料である。

正孔注入材料
正孔注入材料は、正孔注入層において、陽極から正孔を取り入れる機能を有する。この際、正孔注入材料が取り入れた正孔は、正孔輸送層または発光層に輸送される。

正孔注入材料としては、特に制限されないが、銅フタロシアニン等のフタロシアニン化合物；４，４’，４”-トリス［フェニル（ｍ−トリル）アミノ］トリフェニルアミン等のトリフェニルアミン誘導体；１，４，５，８，９，１２−ヘキサアザトリフェニレンヘキサカルボニトリル、２，３，５，６−テトラフルオロ−７，７，８，８−テトラシアノ−キノジメタン等のシアノ化合物；酸化バナジウム、酸化モリブデン等の酸化物；アモルファスカーボン；ポリアニリン（エメラルディン）、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリ（スチレンスルホン酸）（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）、ポリピロール等の高分子が挙げられる。これらのうち、正孔注入材料は、高分子であることが好ましく、ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳであることがより好ましい。

上述の正孔注入材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

正孔輸送材料
正孔輸送材料としては、上述したものが用いられうることからここでは説明を省略する。

第２の層形成用レベリング剤
第２の層は、レベリング剤を含んでいてもよい。

前記レベリング剤としては、特に制限されないが、上述の少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体であってもよいし、他のレベリング剤であってもよい。

前記他のレベリング剤としては、特に制限されないが、ジメチルシリコーン、メチルシリコーン、フェニルシリコーン、メチルフェニルシリコーン、アルキル変性シリコーン、アルコキシ変性シリコーン、アラルキル変性シリコーン、ポリエーテル変性シリコーン等のシリコーン系化合物；ポリテトラフルオロエチレン、ポリビニリデンフルオライド、フルオロアルキルメタクリレート、パーフルオロポリエーテル、パーフルオロアルキルエチレンオキシド等のフッ素系化合物等が挙げられる。

これらのレベリング剤は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

第２の溶媒
第２の溶媒は、特に制限されず、形成する層に応じて適宜公知のものが使用されうる。具体的には、芳香族系溶媒、アルカン系溶媒、エーテル系溶媒、アルコール系溶媒、エステル系溶媒、アミド系溶媒、他の溶媒等が挙げられる。

前記芳香族系溶媒としては、トルエン、キシレン、エチルベンゼン、クメン、ペンチルベンゼン、ヘキシルベンゼン、シクロヘキシルベンゼン、ドデシルベンゼン、メシチレン、ジフェニルメタン、ジメトキシベンゼン、フェネトール、メトキシトルエン、アニソール、メチルアニソール、ジメチルアニソール等の単環式芳香族溶媒；シクロヘキシルベンゼン、テトラリン、ナフタレン、メチルナフタレン等の縮合環式芳香族溶媒；メチルフェニルエーテル、エチルフェニルエーテル、プロピルフェニルエーテル、ブチルフェニルエーテル等のエーテル系芳香族溶媒；酢酸フェニル、プロピオン酸フェニル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、安息香酸ブチル等のエステル系芳香族溶媒等が挙げられる。

前記アルカン系溶媒としては、ペンタン、ヘキサン、オクタン、シクロヘキサン等が挙げられる。

前記エーテル系溶媒としては、ジオキサン、エチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコール−１−モノメチルエーテルアセタート、テトラヒドロフラン等が挙げられる。

前記アルコール系溶媒としては、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール等が挙げられる。

前記エステル系溶媒としては、酢酸エチル、酢酸ブチル、乳酸エチル、乳酸ブチル等が挙げられる。

前記アミド系溶媒としては、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、２−ピロリドン等が挙げられる。

前記他の溶媒としては、水、ジメチルスルホキシド、アセトン、クロロホルム、塩化メチレン等が挙げられる。

これらのうち、溶媒としては、芳香族系溶媒を含むことが好ましく、縮合環式芳香族溶媒、エーテル系芳香族溶媒、およびエステル系芳香族溶媒からなる群から選択される少なくとも１つを含むことがより好ましく、縮合環式芳香族溶媒および／またはエーテル系芳香族溶媒を用いることがさらに好ましい。

上述の溶媒は単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

なお、第２の層形成用インク組成物は、本発明に係る有機発光素子用インク組成物と同様の組成となることがある。

（第２の層の形成方法）
第２の層の形成方法は、特に制限されないが、上述の第２の層形成用インク組成物を塗布、乾燥する方法が挙げられる。この際、塗布、乾燥条件等は特に制限されず、公知の技術が適宜採用されうる。

（第２の層の構成）
第２の層は、第２の有機発光素子材料を含む。

また、第２の層は、好ましくは第２の層形成用レベリング剤をさらに含む。これにより、第２の層は平坦性に優れる層となるとともに、その表面エネルギーは低いもの（２８ｍＮ／ｍ以下）となりうる。

［第１の層］
第１の層は、第２の層の直上に配置される。

第２の層が、好ましくは正孔注入層、正孔輸送層であることから、第１の層は好ましくは正孔輸送層、発光層である。

第１の層は、低表面エネルギーである第２の層上に形成されるため、本発明に係る有機発光素子用インク組成物により形成される。よって、第１の層は、有機発光素子材料およびレベリング剤を含む。この際、前記レベリング剤は、少なくともシロキサンモノマーを単量体単位として含む重合体である。

これにより、低表面エネルギー層（第２の層）上であっても好適に膜を形成することができる。

なお、第１の層の形成方法については、特に制限されず、公知の技術が適宜採用されうる。

上述の通り、第２の層は、低表面エネルギー層であり、第１の層は前記第２の層上に本発明に係る有機発光素子用インク組成物を用いて形成される層である。第２の層−第１の層の組み合わせとしては、好ましくは、正孔注入層−正孔輸送層、正孔注入層−発光層、正孔輸送層−発光層である。なお、正孔注入層−正孔輸送層−発光層の構成を有する有機発光素子の場合において、正孔輸送層および発光層が本発明に係る有機発光素子用インク組成物により形成される場合には、正孔輸送層は、正孔注入層（第２の層）に対して第１の層であると同時に、発光層（第１の層）に対して第２の層であるということができる。

第１の層、第２の層、および有機発光素子を構成する他の層の詳細な構成について、以下詳細に説明する。

［陽極］
陽極としては、特に制限されないが、金（Ａｕ）等の金属、ヨウ化銅（ＣｕＩ）、インジウムスズ酸化物（ＩＴＯ）、酸化スズ（ＳｎＯ_２）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）等が用いられうる。これらの材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

陽極の膜厚としては、特に制限されないが、１０〜１０００ｎｍであることが好ましく、１０〜２００ｎｍであることがより好ましい。

陽極は、蒸着やスパッタリング等の方法により形成されうる。この際、フォトリソグラフィー法やマスクを用いた方法によりパターン形成を行ってもよい。

［正孔注入層］
正孔注入層は、有機発光素子において任意の構成要素であり、陽極から正孔を取り入れる機能を有する。通常、陽極から取り入れた正孔は、正孔輸送層または発光層に輸送される。

正孔注入層に用いられうる材料は、上述したものと同様のものが用いられうることからここでは説明を省略する。

正孔注入層の膜厚としては、特に制限されないが、０．１ｎｍ〜５μｍであることが好ましい。

正孔注入層は、単層であっても、２以上が積層されたものであってもよい。

正孔注入層は、湿式成膜法および乾式成膜法により形成することができる。

正孔注入層を湿式成膜法で形成する場合には、通常、本発明に係る有機発光素子用インク組成物または第２の層形成用インク組成物を塗布し、得られた塗膜を乾燥する工程を含む。この際、塗布の方式としては、特に制限されないが、インクジェット印刷法、凸版印刷法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、ノズルプリント印刷法等が挙げられる。

また、正孔注入層を乾式成膜法で形成する場合には、真空蒸着法、スピンコート法等が適用されうる。

［正孔輸送層］
正孔輸送層は、有機発光素子において任意の構成要素であり、正孔を効率的に輸送する機能を有する。また、正孔輸送層は、正孔の輸送を防止する機能を有しうる。正孔輸送層は、通常、陽極または正孔注入層から正孔を取り入れ、発光層に正孔を輸送する。

正孔輸送層に用いられうる材料は、上述したものと同様のものが用いられうることからここでは説明を省略する。

正孔輸送層の膜厚としては、特に制限されないが、１ｎｍ〜５μｍであることが好ましく、５ｎｍ〜１μｍであることがより好ましく、１０〜５００ｎｍであることがさらに好ましい。

正孔輸送層は、単層であっても、２以上が積層されたものであってもよい。

正孔輸送層は、湿式成膜法および乾式成膜法により形成することができる。

正孔輸送層を湿式成膜法で形成する場合には、通常、本発明に係る有機発光素子用インク組成物または第２の層形成用インク組成物を塗布し、得られた塗膜を乾燥する工程を含む。この際、塗布の方式としては、特に制限されないが、インクジェット印刷法、凸版印刷法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、ノズルプリント印刷法等が挙げられる。

また、正孔輸送層を乾式成膜法で形成する場合には、真空蒸着法、スピンコート法等が適用されうる。

［発光層］
発光層は、発光層に注入された正孔および電子の再結合により生じるエネルギーを利用して発光を生じさせる機能を有する。

発光層に用いられうる材料は、上述したものと同様のものが用いられうることからここでは説明を省略する。

発光層の膜厚としては、特に制限されないが、２〜１００ｎｍであることが好ましく、２〜２０ｎｍであることがより好ましい。

発光層は湿式成膜法および乾式成膜法により形成することができる。

発光層を湿式成膜法で形成する場合には、通常、本発明に係る有機発光素子用インク組成物または第２の層形成用インク組成物を塗布し、得られた塗膜を乾燥する工程を含む。この際、塗布の方式としては、特に制限されないが、インクジェット印刷法、凸版印刷法、グラビア印刷法、スクリーン印刷法、ノズルプリント印刷法等が挙げられる。

また、発光層を乾式成膜法で形成する場合には、真空蒸着法、スピンコート法等が適用されうる。

［電子輸送層］
電子輸送層は、有機発光素子において任意の構成要素であり、電子を効率的に輸送する機能を有する。また、電子輸送層は、電子の輸送を防止する機能を有しうる。電子輸送層は、通常、陰極または電子注入層から電子を取り入れ、発光層に電子を輸送する。

電子輸送層に用いられうる材料としては、特に制限されないが、トリス（８−キノリラート）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（４−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム（Ａｌｍｑ３）、ビス（１０−ヒドロキシベンゾ［ｈ］キノリナート）ベリリウム（ＢｅＢｑ２）、ビス（２−メチル−８−キノリノラート）（ｐ−フェニルフェノラート）アルミニウム（ＢＡｌｑ）、ビス（８−キノリノラート）亜鉛（Ｚｎｑ）等のキノリン骨格またはベンゾキノリン骨格を有する金属錯体；ビス［２−（２’−ヒドロキシフェニル）ベンズオキサゾラート］亜鉛（Ｚｎ（ＢＯＸ）２）等のベンズオキサゾリン骨格を有する金属錯体；ビス［２−（２’−ヒドロキシフェニル）ベンゾチアゾラート］亜鉛（Ｚｎ（ＢＴＺ）２）ベンゾチアゾリン骨格を有する金属錯体；２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール（ＰＢＤ）、３−（４−ビフェニリル）−４−フェニル−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール（ＴＡＺ）、１，３−ビス［５−（ｐ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル］ベンゼン（ＯＸＤ−７）、９−［４−（５−フェニル−１，３，４−オキサジアゾール−２−イル）フェニル］カルバゾール（ＣＯ１１）、２，２’，２’’−（１，３，５−ベンゼントリイル）トリス（１−フェニル−１Ｈ−ベンゾイミダゾール）（ＴＰＢＩ）、２−［３−（ジベンゾチオフェン−４−イル）フェニル］−１−フェニル−１Ｈ−ベンゾイミダゾール（ｍＤＢＴＢＩｍ−ＩＩ）等のポリアゾール誘導体；下記化学式ＥＴ−１で表されるベンゾイミダゾール誘導体；キノリン誘導体；ペリレン誘導体；ピリジン誘導体；ピリミジン誘導体；キノキサリン誘導体；ジフェニルキノン誘導体；ニトロ置換フルオレン誘導体等が挙げられる。

上述の電子輸送材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

電子輸送層の膜厚としては、特に制限されないが、５ｎｍ〜５μｍであることが好ましく、５〜２００ｎｍであることがより好ましい。

電子輸送層は、単層であっても、２以上が積層されたものであってもよい。

電子輸送層は、通常、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等により形成することができる。

［電子注入層］
電子注入層は、有機発光素子において任意の構成要素であり、陰極から電子を取り入れる機能を有する。通常、陰極から取り入れた電子は、電子輸送層または発光層に輸送される。

電子注入層に用いられうる材料としては、特に制限されないが、ストロンチウム、アルミニウム等の金属バッファ層；フッ化リチウム等のアルカリ金属化合物バッファ層；フッ化マグネシウム等のアルカリ土類金属化合物バッファ層；酸化アルミニウム等の酸化物バッファ層等が挙げられる。これらの材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

電子注入層の膜厚としては、特に制限されないが、０．１ｎｍ〜５μｍであることが好ましい。

電子注入層は、単層であっても、２以上が積層されたものであってもよい。

電子注入層は、通常、真空蒸着法、スピンコート法、キャスト法、インクジェット法、ＬＢ法等により形成することができる。

［陰極］
陰極としては、特に制限されないが、リチウム、ナトリウム、マグネシウム、アルミニウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ_２Ｏ_３）混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの材料は、単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

陰極は、通常、蒸着やスパッタリング等の方法により形成されうる。

陰極の膜厚としては、特に制限されないが、１０〜１０００ｎｍであることが好ましく、１０〜２００ｎｍであることがより好ましい。

以下、実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、実施例において「部」の表示を用いるが、特に断りがない限り「質量部」を表す。加えて、以下の実施例１〜１０、実施例２７〜３５との表示は、［表１］〜［表５］の表示も含めて、それぞれ順に、参考例１〜１０、参考例２７〜３５と、読み替えるものとする。

［実施例１］
下記式で表されるレべリング剤ＭＣＳ−０１（ポリエーテル変性シリコーンオイル、ランダム重合体）０．００５部と、第１の溶媒であるトリフルオロメトキシベンゼン（ＴＦＭＢ、表面張力：２２ｍＮ／Ｍ）５０部と、芳香族溶媒であるテトラリン（表面張力：３５ｍＮ／Ｍ）５０部と、を混合して、混合液を調製した。なお、ＭＣＳ−０１は白金触媒存在下、メチルハイドロジェンシリコーンオイルとアルケニル化合物を反応させることで合成した。

前記混合液に、下記式で表される正孔輸送材料であるＨＴＭ−０１（繰り返し単位数：１００、ＡＤＳ社製）０．０１部を投入し、加熱溶解した。室温まで冷却し、０．４５μｍのフィルターであるマイショリディスク（東ソー株式会社製）を用いて異物を除去することで、有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、下記式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

また、レベリング剤のケイ素含有率は、４．１質量％であった。この際、レベリング剤のケイ素含有率は、以下の方法により測定した。すなわち、^１Ｈ−ＮＭＲによりポリエーテル変性部とジメチルシロキサン部のモル比を求め、質量％を算出した。

［実施例２〜１０］
第１の溶媒を、それぞれオクタン（表面張力：２１ｍＮ／Ｍ）、ノナン（表面張力：２２ｍＮ／Ｍ）、デカン（表面張力：２３ｍＮ／Ｍ）、ウンデカン（表面張力：２４ｍＮ／Ｍ）、ドデカン（表面張力：２５ｍＮ／Ｍ）、メチルエチルケトン（ＭＥＫ、表面張力：２４．６ｍＮ／Ｍ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ、表面張力：２３．６ｍＮ／Ｍ）、ジイソブチルケトン（ＤＩＢＫ、表面張力：２３．９ｍＮ／Ｍ）、およびジブチルエーテル（表面張力：２２．４ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、オクタンを用いた場合（実施例２）は２８であり、ノナンを用いた場合（実施例３）は２８．５であり、デカンを用いた場合（実施例４）は２９であり、ウンデカンを用いた場合（実施例５）は２９．５であり、ドデカンを用いた場合（実施例６）は３０であり、メチルエチルケトンを用いた場合（実施例７）は２９．８であり、メチルイソブチルケトンを用いた場合（実施例８）は２９．３であり、ジイソブチルケトンを用いた場合（実施例９）は２９．５であり、およびジブチルエーテルを用いた場合（実施例１０）は２８．７である。

［実施例１１］
レベリング剤を、下記式で表されるレべリング剤ＭＣＳ−０２（アラルキル変性シリコーンオイル、ランダム重合体、芳香族含有モノマーを含むに変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。なお、ＭＣＳ−０２は使用するモノマーを変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で合成した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

また、レベリング剤のケイ素含有率を、実施例１と同様の方法で測定したところ、１９．３質量％であった。

［実施例１２および１３］
溶媒を、それぞれデカン（表面張力：２３ｍＮ／Ｍ）およびメチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ、表面張力：２３．６ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例１１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、デカンを用いた場合（実施例１２）は２９であり、メチルイソブチルケトンを用いた場合（実施例１３）は２９．３である。

［実施例１４］
レベリング剤を、ＭＣＳ−０１と同様に合成した下記式で表されるレべリング剤ＭＣＳ−０３（アラルキル変性シリコーンオイル、ランダム重合体、芳香族含有モノマーを含む）に変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

また、レベリング剤のケイ素含有率を、実施例１と同様の方法で測定したところ、２１．１質量％であった。

［実施例１５および１６］
溶媒を、それぞれデカン（表面張力：２３ｍＮ／Ｍ）およびメチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ、表面張力：２３．６ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例１４と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、デカンを用いた場合（実施例１５）は２９であり、メチルイソブチルケトンを用いた場合（実施例１６）は２９．３である。

［実施例１７］
レベリング剤を、下記式で表されるＳＰ０１（ブロック重合体、芳香族含有モノマーを含む）に変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。ＳＰ０１はシリコーンマクロマーＦＭ０７１１（ＪＮＣ株式会社）とスチレンを用い、ｎ−ブチルリチウムによるリビングアニオン重合により合成した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

また、レベリング剤のケイ素含有率を、実施例１と同様の方法で測定したところ、２０．０質量％であった。

［実施例１８〜２０］
第１の溶媒を、それぞれデカン（表面張力：２３ｍＮ／Ｍ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ、表面張力：２３．６ｍＮ／Ｍ）、およびジブチルエーテル（表面張力：２２．４ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例１７と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、デカンを用いた場合（実施例１８）は２９であり、メチルイソブチルケトンを用いた場合（実施例１９）は２９．３であり、ジブチルエーテルを用いた場合（実施例２０）は２８．７である。

［実施例２１］
レベリング剤を、ＳＰ０１と同様に合成した下記式で表されるＳＰ０２（ブロック重合体、芳香族含有モノマーを含む、）に変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

また、レベリング剤のケイ素含有率を、実施例１と同様の方法で測定したところ、１４．９質量％であった。

［実施例２２〜２４］
第１の溶媒を、それぞれデカン（表面張力：２３ｍＮ／Ｍ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ、表面張力：２３．６ｍＮ／Ｍ）、およびジブチルエーテル（表面張力：２２．４ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例２１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、デカンを用いた場合（実施例２２）は２９であり、メチルイソブチルケトンを用いた場合（実施例２３）は２９．３であり、ジブチルエーテルを用いた場合（実施例２４）は２８．７である。

［実施例２５］
レベリング剤を、下記式で表されるＳＰ０３（ランダム重合体、芳香族含有モノマーを含む、）に変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。なお、ＳＰ０３はシリコーンマクロマーＦＭ０７１１（ＪＮＣ株式会社）とスチレンを用い、ｔ−ブチルペルオキシベンゾエートにより重合、合成した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

また、レベリング剤のケイ素含有率を、実施例１と同様の方法で測定したところ、１４．９質量％であった。

［実施例２６］
レベリング剤を、下記式で表されるＳＰ０４（ブロック重合体、芳香族含有モノマーを含む、）に変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。なお、ＳＰ０４は、使用するモノマーを変更したことを除いては、実施例２５のＳＰ０３と同様の方法で合成した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

また、レベリング剤のケイ素含有率を、実施例１と同様の方法で測定したところ、１５．１質量％であった。

［実施例２７］
芳香族溶媒を、アミルベンゼン（表面張力：２９ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例１と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２５．５である。

［実施例２８および２９］
第１の溶媒を、それぞれウンデカン（表面張力：２４ｍＮ／Ｍ）およびジイソブチルケトン（ＤＩＢＫ、表面張力：２３．９ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例２７と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、ウンデカンを用いた場合（実施例２８）は２６．５であり、ジイソブチルケトンを用いた場合（実施例２９）は２６．５である。

［実施例３０〜３５］
芳香族溶媒を、キシレン（表面張力：２９ｍＮ／Ｍ）、メシチレン（表面張力：２８ｍＮ／Ｍ）、シクロヘキシルベンゼン（表面張力：３４ｍＮ／Ｍ）、１−メチルナフタレン（表面張力：３９ｍＮ／Ｍ）、ブチルフェニルエーテル（表面張力：３１ｍＮ／Ｍ）、および安息香酸エチル（表面張力：３５ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例８と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、キシレンを用いた場合（実施例３０）は２６．３であり、メシチレンを用いた場合（実施例３１）は２５．８であり、シクロヘキシルベンゼンを用いた場合（実施例３２）は２８．８であり、１−メチルナフタレンを用いた場合（実施例３３）は３１．３であり、ブチルフェニルエーテルを用いた場合（実施例３４）は２７．３であり、安息香酸エチルを用いた場合（実施例３５）は２９．３である。

［実施例３６〜４２］
芳香族溶媒を、アミルベンゼン（表面張力：２９ｍＮ／Ｍ）、キシレン（表面張力：２９ｍＮ／Ｍ）、メシチレン（表面張力：２８ｍＮ／Ｍ）、シクロヘキシルベンゼン（表面張力：３４ｍＮ／Ｍ）、１−メチルナフタレン（表面張力：３９ｍＮ／Ｍ）、ブチルフェニルエーテル（表面張力：３１ｍＮ／Ｍ）、および安息香酸エチル（表面張力：３５ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例１９と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、アミルベンゼンを用いた場合（実施例３６）は２６．３であり、キシレンを用いた場合（実施例３７）は２６．３であり、メシチレンを用いた場合（実施例３８）は２５．８であり、シクロヘキシルベンゼンを用いた場合（実施例３９）は２８．８であり、１−メチルナフタレンを用いた場合（実施例４０）は３１．３であり、ブチルフェニルエーテルを用いた場合（実施例４１）は２７．３であり、安息香酸エチルを用いた場合（実施例４２）は２９．３である。

［実施例４３］
正孔輸送材料を、下記式で表されるＨＴＭ０２（ＡＤＳ社製）に変更したことを除いては、実施例１７と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

［実施例４４〜４６］
第１の溶媒を、それぞれデカン（表面張力：２３ｍＮ／Ｍ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ、表面張力：２３．６ｍＮ／Ｍ）、およびジイソブチルケトン（ＤＩＢＫ、表面張力：２３．９ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例４３と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、デカンを用いた場合（実施例４４）は２９であり、メチルイソブチルケトンを用いた場合（実施例４５）は２９．３であり、ジイソブチルケトンを用いた場合（実施例４６）は２９．５である。

［実施例４７］
正孔輸送材料を、下記式で表されるＨＴＭ０３（東京化成工業社製）に変更したことを除いては、実施例１７と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、２８．５である。

［実施例４８〜５０］
第１の溶媒を、それぞれデカン（表面張力：２３ｍＮ／Ｍ）、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ、表面張力：２３．６ｍＮ／Ｍ）、およびジイソブチルケトン（ＤＩＢＫ、表面張力：２３．９ｍＮ／Ｍ）に変更したことを除いては、実施例４７と同様の方法で有機発光素子用インク組成物を製造した。

なお、式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡは、デカンを用いた場合（実施例４８）は２９であり、メチルイソブチルケトンを用いた場合（実施例４９）は２９．３であり、ジイソブチルケトンを用いた場合（実施例５０）は２９．５である。

［比較例１］
レべリング剤であるＭＣＳ−０１（ポリエーテル変性シリコーンオイル、ランダム重合体）０．００５部と、芳香族溶媒であるテトラリン（表面張力：３５ｍＮ／Ｍ）１００部と、を混合して、混合液を調製した。

前記混合液に、正孔輸送材料であるＨＴＭ−０１（ＡＤＳ社製）０．０１部を投入し、加熱溶解した。室温まで冷却し、０．４５μｍのフィルターであるマイショリディスク（東ソー株式会社製）を用いて異物を除去することで、有機発光素子用インク組成物を製造した。

［比較例２］
レべリング剤であるＳＰ０１（ブロック重合体、芳香族含有モノマーを含む、）０．００５部と、芳香族溶媒であるテトラリン（表面張力：３５ｍＮ／Ｍ）１００部と、を混合して、混合液を調製した。

前記混合液に、正孔輸送材料であるＨＴＭ−０１（ＡＤＳ社製）０．０１部を投入し、加熱溶解した。室温まで冷却し、０．４５μｍのフィルターであるマイショリディスク（東ソー株式会社製）を用いて異物を除去することで、有機発光素子用インク組成物を製造した。

［性能評価］
実施例１〜５０および比較例１〜３で製造した有機発光素子用インク組成物を用いた性能評価を行った。

（接触角評価）
低表面エネルギー膜を作製し、当該低表面エネルギー膜上における有機発光素子用インク組成物の接触角を評価した。

低表面エネルギー膜は、以下のように作製した。すなわち、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリ（スチレンスルホン酸）（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）であるＡＩ４０８３（Clevious社製）１部と、Nafion（登録商標）（テトラフルオロエチレンおよびパーフルオロ［２−（フルオロスルホニルエトキシ）プロピルビニルエーテル］の共重合体）の１０％水分散溶液（aldrich社製）０．５部とを混合した。得られた混合液を、ガラス基板上にスピンコートし、１８０℃で１５分間焼成することで、低エネルギー膜を作製した。

低表面エネルギー膜上に、有機発光素子用インク組成物１μＬをシリンジにより滴下し、接触角を測定した。得られた結果について、下記基準に準拠して評価を行った。

×：３０度超
△：２８度超３０度以下
○：２６度超２８度以下
◎：２６度以下

（輝度ムラ）
有機発光素子を作製し、得られた有機発光素子についての輝度ムラを測定した。

有機発光素子は、以下のように作製した。

すなわち、まず、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリ（スチレンスルホン酸）（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）であるＡＩ４０８３（Clevious社製）１部と、Nafion（登録商標）（テトラフルオロエチレンおよびパーフルオロ［２−（フルオロスルホニルエトキシ）プロピルビニルエーテル］の共重合体）の１０％水分散溶液（aldrich社製）０．５部とを混合し、混合液を調製した。

次いで、洗浄したＩＴＯ基板にＵＶ／Ｏ_３を照射し、上記調製した混合液をスピンコートにより４５ｎｍ成膜し、大気中で１８０℃、１５分間加熱することで、正孔注入層を形成した。有機発光素子用インク組成物を、正孔注入層上にスピンコートにより１０ｎｍ成膜し、窒素雰囲気下にて２００℃で３０分間乾燥させることで、正孔輸送層を形成した。次に、５×１０^−３Ｐａの真空条件下で、発光層としてトリス（８−キノリノラト）アルミニウム（Ａｌｑ）を６０ｎｍ、電子注入層としてフッ化リチウムを１．０ｎｍ、陰極としてアルミニウムを１００ｎｍ順次成膜することで、有機発光素子を作製した。

このように作製した有機発光素子に対し、外部電源に接続して１０ｍＡ／ｃｍ^２の電流を流し、有機発光素子からの発光をＢＭ−９（株式会社トプコン製）にて測光した。この際、有機発光素子の輝度の最大値、最小値、および面内平均輝度をそれぞれ測定し、下記式により輝度のバラツキ率を測定した。

輝度ムラは以下の基準に従って評価した。

×：輝度のバラツキ率が７０％超である
△：輝度のバラツキ率が５０％超７０％以下である
○：輝度のバラツキ率が３０％超５０％以下である
◎：輝度のバラツキ率が２０％超３０％以下である
◎◎：輝度のバラツキ率が２０％以下である

得られた結果を下記表１〜５に示す。

表１の結果からも明らかなように、実施例１〜１０は、接触角の値が低く、低表面エネルギー膜上であっても有機発光素子用インク組成物を好適に塗布できることが分かる。

また、実施例１〜１０の有機発光素子用インク組成物を用いてなる有機発光素子は、輝度ムラが少ないことが分かる。

ここで、実施例１〜３および１０と、実施例４〜９とを対比すると、実施例１〜３および１０において使用する第１の溶媒の表面張力が２３未満、または式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡが２９未満であると、有機発光素子用インク組成物の接触角の性能がより高いことが分かる。

表２の結果からも明らかなように、実施例１１〜２６は、接触角の値が低く、低表面エネルギー膜上であっても有機発光素子用インク組成物を好適に塗布できることが分かる。また、実施例１１〜２６の有機発光素子用インク組成物を用いてなる有機発光素子は、輝度ムラが少ないことが分かる。

ここで、実施例１、４、８、および１０と、実施例１１〜１６および２５とを対比すると、実施例１１〜１６においては使用するレベリング剤が芳香族含有モノマーを単量体単位として含むと、輝度ムラが向上していることが分かる。

また、実施例１１〜１６および２５と、実施例１７〜２４および２６とを対比すると、実施例１７〜２４において使用するレベリング剤がブロック共重合体であると、接触角および輝度ムラの性能がよりいっそう高いことが分かる。

なお、上記実施例１７〜２４および２６のうち、特に実施例１７〜２０を参照すると、レベリング剤のケイ素含有率が２０質量％以上であると、輝度ムラの性能が顕著に高いことが分かる。

表３の結果からも明らかなように、実施例２７〜４２は、接触角の値が低く、低表面エネルギー膜上であっても有機発光素子用インク組成物を好適に塗布できることが分かる。また、実施例２７〜４２の有機発光素子用インク組成物を用いてなる有機発光素子は、輝度ムラが少ないことが分かる。

ここで、実施例１、５、および９と、実施例２７〜２９とを対比すると、実施例２７〜２９において使用する芳香族溶媒の表面張力が３０ｍＮ／ｍ以下、または式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡが２８未満であると、有機発光素子用インク組成物の接触角が顕著に高いことが分かる。

また、実施例８、３３、および３５と、実施例３０〜３２および３４と、を対比すると、実施例３０〜３２および３４において使用する芳香族溶媒の表面張力が３５ｍＮ／ｍ未満、または式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡが２９未満であると、有機発光素子用インク組成物の接触角が高いことが分かる。特に、実施例３１において芳香族溶媒の表面張力が２８ｍＮ／ｍ以下、または式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡが２６未満であると、有機発光素子用インク組成物の接触角が顕著に高いことが分かる。

さらに、実施例４０と、実施例１９、３６〜３９、および４１〜４２とを対比すると、実施例１９、３６〜３９、および４１〜４２で使用する芳香族溶媒の表面張力が３６ｍＮ／ｍ未満、または式（１）で表される溶媒表面エネルギーＡが３０未満であると、有機発光素子用インク組成物の接触角が高いことが分かる。

表４の結果からも明らかなように、実施例１７〜１９と、実施例４３〜４６と、実施例４７〜５０とを対比すると、いずれも同等の結果となっていることがわかる。

また、表５の結果からも明らかなように、比較例１および２は接触角が高く、輝度ムラも大きいことが分かる。

Claims (11)

1. 第１の有機半導体素子材料、レベリング剤、第１の溶媒、および芳香族溶媒を含み、
   前記レベリング剤が、少なくともシロキサンモノマーと芳香族含有モノマーを単量体単位として含む重合体であり、
   前記第１の溶媒の表面張力が２５ｍＮ／ｍ以下である、有機半導体素子用インク組成物。
2. 前記レベリング剤が、ブロック共重合体を含む、請求項１記載の有機半導体素子用インク組成物。
3. 前記レベリング剤のケイ素含有率が、１０質量％以上である、請求項１〜２のいずれか１項に記載の有機半導体素子用インク組成物。
4. 前記第１の溶媒の表面張力が、２３ｍＮ／ｍ未満である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機半導体素子用インク組成物。
5. 前記芳香族溶媒の表面張力が、３６ｍＮ／ｍ未満である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の有機半導体素子用インク組成物。
6. 下記式（１）：
   ［数１］
   

   

   （上記式中、Ｅ_１は、前記第１の溶媒の表面張力であり、Ｗ_１は、前記第１の溶媒の質量であり、Ｅ_２は、前記芳香族溶媒の表面張力であり、Ｗ_２は、前記芳香族溶媒の質量である。）
   で表される溶媒表面エネルギーＡが、３０未満である、請求項１〜５のいずれか１項に記載の有機半導体素子用インク組成物。
7. 前記第１の有機半導体素子材料が、正孔輸送材料である、請求項１〜６に記載の有機半導体素子用インク組成物。
8. 前記有機半導体が、有機発光素子である、請求項１〜７のいずれか１項に記載の有機半導体素子用インク組成物。
9. 第２の有機半導体素子材料を含む第２の層と、
   第１の有機半導体素子材料およびレベリング剤を含み、前記第２の層の直上に配置される第１の層と、を有し、
   前記第２の層の表面エネルギーが２８ｍＮ／ｍ以下であり、
   前記レベリング剤が、少なくともシロキサンモノマーと芳香族含有モノマーを単量体単位として含む重合体である、有機半導体素子。
10. 前記第１の有機半導体素子材料が、正孔輸送材料である、請求項９に記載の有機半導体素子。
11. 有機発光素子である、請求項１０に記載の有機半導体素子。