JP6329245B2 - 窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルター - Google Patents

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Description

本発明は、窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法に関するものである。
産業構造の高度化につれて、自動車エンジン、船舶、火力発電所、焼却炉及び各種産業で発生される高温の排気ガス排出量が大きく増加している。これら排気ガスには人体に有害な微細な埃の他に窒素酸化物(NOx)、硫酸貨物(SOx)、揮発性有機化合物(VOC）のような有害ガスが相当量含まれており、深刻な環境汚染問題を誘発している。
排煙脱硝技術については、３０余年前から世界的に多くの研究が進行されてきた。その中で選択的触媒還元法(SCR、selective catalytic reduction）が最も有効な技術として実用化されており、運転費用及び空間節約のために集塵用セラミックフィルターに有害ガス除去性能を附与して埃および有害ガスを同時に処理しようとする方法が使われている。
NOx除去用触媒には、バナジウム酸化物(vanadium oxide)、ゼオライト(zeolite)、鉄酸化物(iron oxide)、活性炭素(activated carbon)、白金(platinum)、パラジウム(palladium)等の多様な触媒が使われている。セラミックフィルターに触媒をコーティングする方法としては、一般にディップコーティング(dip coating)やウォッシュコーティング(wash coating）が使われている。
具体的には、特許文献１ではディスク型セラミックフィルターに触媒をディップコーティングする方法で還元触媒を製造しており、特許文献２では触媒をコーディエライトハニカムフィルターに噴射する方式であるウォッシュコーティング方法を利用して還元触媒を製造している。
当該ディップコーティングやウォッシュコーティングは、埃及び有害ガス同値処理用に研究されているフィルター、例えばディスク(disc)型のフィルターに適用する時、フィルターの内部に触媒を均一に担持し難いという短所がある。
大韓民国公開特許第１０−２００９−００６５５６８号明細書 大韓民国公開特許第１０−２００７−００７５０４４号明細書
本発明は、多孔性フィルターの内部にナノ触媒を均一に担持させるため、電気メッキ法を利用して簡単かつ效率的にナノ触媒をフィルターの内部に担持させることを目標とする。また、ナノ構造の特性である広い比表面積を利用してガスの接触面積を極大化して触媒特性を向上させることを目標とする。
本発明では、多孔性フィルターの内部にナノ触媒前駆体を電気メッキしてナノ触媒を形成する段階を含み、前記ナノ触媒を形成する段階は、前記ナノ触媒前駆体を含有する電解液で満たされたメッキ槽に、電極層が形成された前記多孔性フィルターを浸漬して、減圧する段階と、前記電気メッキを遂行する段階と、前記電気メッキを遂行した後、５０〜１０００℃で１〜２４時間の間焼成する段階と、を備え、前記多孔性フィルターの材質はアルミナ、シリカ、ムライト、ゼオライト、ジルコニア、酸化チタニウム、シリコンカーバイド及びコーディエライトからなるグループから選択される、窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法を提供する。
本発明に係る窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法によって製造されるナノ触媒フィルターは、電気メッキを通して製造するので、ナノ触媒を多孔性フィルターの内部に均一に担持することができ、少量の触媒でも高い触媒効率を獲得できる。
本発明の一例に係るフィルターを製造する方法を示す模式図である。 本発明の実施例１で使用したディスク型コーディエライトフィルターの写真である。 本発明の実施例１により製造されたナノ触媒フィルターのＸ線回折パターンのグラフである。 本発明の実施例１により製造されたナノ触媒フィルターの走査顕微鏡写真である。 本発明の実施例１で電気メッキ後に製造されたナノ触媒フィルターの走査顕微鏡写真である。 本発明の実施例１で電気メッキを遂行して、焼成(熱処理)した後に製造されたナノ触媒フィルターの走査顕微鏡写真である。 本発明の実施例１により製造されたナノ触媒フィルターのNOx除去効率を示すグラフである。 本発明の実施例２で使用したハニカム型セラミックフィルターの写真である。 本発明の実施例２により製造されたナノ触媒フィルターの写真である。 本発明の実施例２により製造されたナノ触媒フィルターの走査顕微鏡写真である。 本発明の実施例２により製造されたナノ触媒フィルターのNOx除去効率を示すグラフである。 本発明の実施例３により製造されたナノ触媒フィルターの透過電子顕微鏡(TEM;Transmission Electron Microscope)写真である。 本発明の実施例３により製造されたナノ触媒フィルターのCeO2X-線回折パターンのグラフである。 本発明の実施例３により製造されたナノ触媒フィルターのNOx除去効率を示すグラフである。
本発明は、多孔性フィルターの内部にナノ触媒前駆体を電気メッキしてナノ触媒を形成する段階を含む、ナノ触媒フィルターの製造方法に関するものである。
以下、本発明に係るナノ触媒フィルターの製造方法をより詳細に説明する。
本発明において、ナノ触媒フィルターとは、多孔性フィルターの内部の気孔にナノ触媒が形成されているフィルターを意味する。
本発明において、多孔性フィルターはフィルターの内部が多孔性の構造を有する。このような多孔性フィルターは気孔率が４０％以下、具体的には３０％以下、強度は１０MPa以上、具体的には２０MPa以上、圧力損失値は面速度５cm/secで３０００Pa以下、具体的には２０００Pa以下で有り得る。この時、気孔率はArchimedes methodにより実験し、強度は引張強度装備UTM(Universal Testing Machine)で測定し、圧力損失値はマノメータを利用して測定した。
当該多孔性フィルターは担体の役割を遂行し、電気メッキにより当該フィルターの内部にナノ触媒が形成されて優れた有害ガス処理効果、具体的には窒素酸化物の除去効果を有するようになる。
このような多孔性フィルターの種類は特に制限されなく、アルミナ(Alumina、Al2O3)、シリカ(Silica)、ムライト(Mulite、3Al2O3・SiO2)、ゼオライト(Zeolite)、ジルコニア(zirconia、ZrO2)、酸化チタニウム(Titanium dioxide、TiO2)、シリコンカーバイド(Silicon carbide、SIC)及びコーディエライト(Cordierite、2MgO2・Al2O3・SiO2）からなるグループから選択された一つ以上を使用することができ、具体的にはコーディエライトを使用することができる。
また、当該多孔性フィルターの形態は特に制限されなく、ディスク型またはハニカム型で有り得る。
本発明において、ナノ触媒はナノ触媒前駆体から始って電気メッキによりナノ触媒に多孔性フィルターの内部に形成される。このようなナノ触媒の種類は特に制限されなく、金属酸化物、遷移金属、貴金属または希土類金属で有り得る。具体的には、金属酸化物は、酸化チタン(TiO2)、酸化セリウム(CeO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化銅(CuO)、酸化タングステン(WO3)、酸化ニッケル(NiOx)、酸化コバルト(CoOx)、酸化マンガン(MnOx)、酸化バナジウム(VOx)、酸化鉄(FeOx)、酸化ガリウム(GaOx)、酸化セシウム(SeOx)、または酸化モリブデン(MoOx)であり、遷移金属は、スカンジウム(Sc)、チタン(Ti)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、ジルコニウム(Zr)、ニオビウム(Nb)、モリブデン(Mo)、テクネチウム(Tc)、鉛(Pb)、ビスムス(Bi)、ゲルマニウム(Ge)または亜鉛(Zn)であり、貴金属は、銀(Ag)、金(Au)、白金(Pt)、ルテチウム(Ru)、ロジウム(Rh)、パラジウム(Pd)、オスミウム(Os)またはイリジウム(Ir)であり、希土類金属は、ランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオディミウム(Pr)、ネオジム(Nd)、プロメチウム(Pm)、サマリウム(Sm)、ユウロピウム(Eu)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ジスプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho)、エルビウム(Er)、ツリウム(Tm)、イッテルビウム(Yb)、ルテチウム(Lu)、スカンジウム(Sc)またはイットリウム(Y)で有り得る。
本発明において、ナノ触媒前駆体は電気メッキによりナノ触媒の形態でセラミックフィルターの内部に形成される化合物である。
このようなナノ触媒前駆体の種類は特に制限されなく、金属酸化物前駆体、遷移金属前駆体、貴金属前駆体及び希土類金属前駆体からなるグループから選択された一つ以上を含むことができる。
上述した金属酸化物前駆体、遷移金属前駆体、貴金属前駆体及び希土類金属前駆体の種類は上述した金属酸化物、遷移金属、貴金属及び希土類金属が電解液でイオン状態で存在できるのであれば特に制限されない。本発明においては、具体的には触媒前駆体としてNH4VO3またはCe(NO3)3・6H2Oを使用することができる。
本発明において、多孔性フィルターの内部へのナノ触媒の形成は電気メッキを利用して遂行することができる。
例えば、電気メッキを利用したナノ触媒フィルターの製造は、図1に示された方法を利用して遂行することができる。図1によるナノ触媒フィルターの製造はまず、多孔性フィルターに電極層を付着させて、当該電極層が付着された多孔性フィルターを触媒前駆体を含有する電解液で満たされたメッキ槽に浸漬した後、電気メッキする方法を使用することができる。
具体的には、ナノ触媒フィルターはナノ触媒前駆体を含有する電解液で満たされたメッキ槽に多孔性フィルター(電極層が付着された多孔性フィルター)を浸漬し、減圧する段階と、電気メッキを遂行する段階とによって製造され得る。当該方法により多孔性フィルターの内部にナノ触媒を蒸着させることができる。
この時、電解液中のナノ触媒前駆体の濃度は特に制限されなく、０．０１〜３０ｍole、具体的には０．０３〜１０mole、より具体的には０．０５〜５moleで有り得る。当該範囲において多孔性フィルターへのナノ触媒の均一な蒸着が容易である。
当該電解液はナノ触媒前駆体をイオン、具体的には陽イオンで存在するようにするために、ｐＨを１〜５に維持できる。当該電解液のｐＨを維持するために電解液は酸溶液を含むことができ、この時、酸溶液としては硝酸、硫酸、塩酸、ホウ酸、シュウ酸、酢酸、リン酸またはこれらの混合物を使用することができる。
本発明で減圧する段階は、多孔性フィルターの内部の空気を除去してナノ触媒の形成を容易にするために遂行することができる。
当該減圧は、低真空または真空状態で遂行することができ、圧力範囲は１００kPa〜１００mPa、具体的には５００kPa〜５０mPaで有り得る。また、減圧は１０分〜５時間、具体的には３０分〜３時間の間遂行され得る。
本発明で電気メッキは、０．１〜３００mA/cm2、具体的には１〜４０mA/cm2の電流範囲で遂行することができる。当該電流範囲においてナノ触媒前駆体の均一な蒸着が容易である。また、電気メッキは１０分〜４８時間、具体的には３時間〜２４時間の間遂行することができる。当該時間は多孔性フィルターの大きさまたは高さによって差があり、前述した時間範囲でナノ触媒前駆体の均一な蒸着が容易である
本発明では電気メッキを遂行した後に焼成(熱処理)する段階をさらに含むことができる。当該焼成により触媒の効率をさらに極大化できる。
この時、焼成はナノ触媒前駆体の種類によって相異するが、一般に１００〜１０００℃で遂行することができる。また、焼成温度は特に制限されなく、１〜２４時間、具体的には３〜２０時間で有り得る。当該範囲において触媒活性が優れたフィルターを容易に製造できる。
また、本発明は前述したナノ触媒フィルターの製造方法により製造されるナノ触媒フィルターに関するものである。
本発明に係るナノ触媒フィルターは、多孔性フィルター及び当該多孔性フィルターの内部に形成されたナノ触媒を含むことができる。
本発明において、ナノ触媒の種類は特に制限されなく、金属酸化物、遷移金属、貴金属または希土類金属で有り得る。具体的には、金属酸化物は、酸化チタン(TiO2)、酸化セリウム(CeO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化銅(CuO)、酸化タングステン(WO3)、酸化ニッケル(NiOx)、酸化コバルト(CoOx)、酸化マンガン(MnOx)、酸化バナジウム(VOx)、酸化鉄(FeOx)、酸化ガリウム(GaOx)、酸化セシウム(SeOx)、または酸化モリブデン(MoOx)であり、遷移金属は、スカンジウム(Sc)、チタン(Ti)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、ジルコニウム(Zr)、ニオビウム(Nb)、モリブデン(Mo)、テクネチウム(Tc)、鉛(Pb)、ビスムス(Bi)、ゲルマニウム(Ge)または亜鉛(Zn)であり、貴金属は、銀(Ag)、金(Au)、白金(Pt)、ルテチウム(Ru)、ロジウム(Rh)、パラジウム(Pd)、オスミウム(Os)またはイリジウム(Ir)であり、希土類金属は、ランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオディミウム(Pr)、ネオジム(Nd)、プロメチウム(Pm)、サマリウム(Sm)、ユウロピウム(Eu)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ジスプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho)、エルビウム(Er)、ツリウム(Tm)、イッテルビウム(Yb)、ルテチウム(Lu)、スカンジウム(Sc)またはイットリウム(Y)で有り得る。
本発明において、多孔性フィルターの内部に形成されたナノ触媒の構造は特に制限されなく、例えば、ナノ線またはパーティクルの構造を有することができる。このとき、パーティクルの構造を有する場合、その平均粒径は１０００nm以下、具体的には５００nm以下、１００nm以下、５nm以下であり、その下限は１nm以上で有り得る。
＜実施例＞
本発明はこれらの利点及び特徴、そしてそれらを達成する方法を詳細に後述する各実施例を参照すれば明白である。しかしながら、本発明は、以下に開示される各実施例に限定されるものではなく、異なる多様な形態で具現することができ、但し、本発明の各実施例は本発明の開示を完全なものとし、本発明の属する技術分野で通常の知識を有する者に発明の範疇を完全に知らせるために提供されるものであり、本発明の請求項の範囲により定義されるのみである。
実施例1:ディスク(Disk)型フィルターにVOx合成
多孔性フィルターにコーディエライト(2MgO2・Al2O3・SiO2)を使用した。当該セラミックフィルターを白金(Pt)電極板に付着した後、メッキ槽に浸漬した。この時、メッキ槽には０．０５mole濃度のアンモニウムバナデート(ammonium vanadate(NH4VO3116.99g/mol))を含有する電解液で満たされており、当該電解液に硝酸(HNO3）を添加してｐＨを１．２〜２．５に合せた。
多孔性フィルターの内部の空気を除去するために低真空ポンプを利用して２０分間メッキ槽の内部の圧力を８６kPaに下げた後、電気メッキした。
電気メッキの際、２０mA/cm2の電流を加え、VOxナノ触媒が担持されたコーディエライトフィルターが製造された。
当該製造されたフィルターを６００℃で１時間の間焼成した。
本発明において、図２は当該実施例１で使用したコーディエライトフィルターのイメージである。２（ａ）はフィルターの外部写真で、本発明の実施例1では当該２（ａ）に示した通り、直径が２５mmで、高さが１０mmのコーディエライトフィルターを使用した。また、２（ｂ）はフィルター内部の走査顕微鏡(SEM;Scanning Electron Microscope)写真で、図２（ｂ）に示した通り、コーディエライトフィルターの内部は数μｍ以上の気孔が比較的均一に形成されていることを確認できる。
図３は本発明の実施例１により製造されたナノ触媒フィルターのＸ線回折パターンのグラフで、具体的には３（ａ）は電気メッキ後に製造されたフィルターのＸ線回折パターンのグラフ、３（ｂ）は電気メッキ後６００℃で焼成(熱処理)した後のＸ線回折パターンのグラフである。図３に示した通り、（ａ）電気メッキ後に酸化バナジウム(VOx)結晶が形成されたことを確認でき、（ｂ）焼成後、５酸化バナジウム(V2O5)結晶が形成されたことが確認できる。
図４は本発明の実施例１により製造されたナノ触媒微細構造の走査顕微鏡写真である。図４に示した通り、比表面積が広いナノ繊維(nano fiber)構造で形成されたことを確認できる。
図５は本発明の実施例１で電気メッキ後に製造されたナノ触媒フィルターの走査顕微鏡写真である。具体的には、５（ａ）はフィルター表面の走査顕微鏡写真で、５（ｂ）はフィルター内部の走査顕微鏡写真であり、図５を通してフィルターの表面と内部とまでVOxがよく生成されたことを確認できる。
図６は本発明の実施例１で電気メッキを遂行して、焼成(熱処理)した後に製造されたナノ触媒フィルターの走査顕微鏡写真である。具体的には、６（ａ）はフィルター表面の走査顕微鏡写真で、６（ｂ）はフィルター内部の走査顕微鏡写真であり、図６を通してフィルターの気孔内部にV2O5がナノ線構造に生成されたことを確認することができる。
下記の表１は、実施例１により製造されたナノ触媒フィルターのＸ線蛍光分析機(XRF;X-ray Fluorescence)の分析データで、VOxナノ触媒が１０wt%以上担持されたことを確認できる。
また、図７は本発明の実施例１により製造されたナノ触媒フィルターのNOx除去効率を示すグラフで、具体的には、７（ａ）は電気メッキを遂行した後及び７（ｂ）は電気メッキを遂行し、焼成(熱処理)した後の窒素酸化物(NOx)除去効率を示すグラフである。図７に示した通り、NOx除去効率が焼成前に最大５３%、焼成後に最大７６%と焼成後の窒素酸化物の除去効率が優れていることを確認することができる。
実施例２:ハニカム(honeycomb)型フィルターにVOx合成
多孔性フィルターでハニカム型セラミックフィルターを使用したことを除いては実施例１と同一の方法でフィルターを製造した。
本発明において、図８は本発明の実施例２で使用したハニカム型多孔性フィルター写真である。
図９は本発明の実施例２の方法で電気メッキを遂行した後のナノ触媒フィルターの写真で、具体的には、９（ａ）は製造されたフィルターの外部写真、９（ｂ）は内部写真である。
図１０は実施例２により製造されたナノ触媒フィルターの走査顕微鏡写真で、具体的には、１０（ａ）は電気メッキを遂行した後のハニカム型セラミックフィルターの走査顕微鏡写真、１０（ｂ）は電気メッキを遂行し、焼成(熱処理)した後のハニカム型セラミックフィルターの走査顕微鏡写真である。図１０（ｂ）に示した通り、焼成後、フィルターの気孔内部にV2O5がナノ線構造に生成されたことを確認することができる。
下記表２は発明の実施例２により製造されたナノ触媒フィルターのＸ線蛍光分析機(XRF;X-ray Fluorescence)の分析データで、VOxナノ触媒が１４wt%以上担持されたことを確認できる。
また、図１１は本発明の実施例２により製造されたナノ触媒フィルターのNOx除去効率を示すグラフで、具体的には、１１（ａ）は電気メッキを遂行した後及び１１（ｂ）は電気メッキを遂行し、焼成(熱処理)した後の窒素酸化物(NOx)除去効率を示すグラフである。図１１に示した通り、NOx除去効率が最大、焼成前９７%、焼成後９９%と測定された。
実施例３:ディスク(Disk)型フィルターにCeO2合成
多孔性フィルターにディスク型フィルターを使用した。当該フィルターを電極板に付着した後、メッキ槽に浸漬させた。この時、メッキ槽は１mole濃度のCerium(III)nitrate、6-hydrate(Ce(NO3 ) 3 ・H2Og/mol)電解液で満たされており、硝酸(HNO3）を添加してｐＨを１．２〜３．５に合せた。
多孔性フィルター内部の空気を除去するために低真空ポンプを利用して２０分間メッキ槽内部の圧力を８６kPaに下げた後、電気メッキした。
電気メッキの際、１０mA/cm2の電流を加え、CeO2ナノ触媒が担持されたディスク型セラミックフィルターが製造された。
本発明において、図１２は本発明の実施例３により製造されたナノ触媒フィルターの透過電子顕微鏡(TEM;Transmission Electron Microscope)写真である。図１２に示した通り、フィルターの内部に５nm以下のナノ触媒がパーティクル(nano particle)構造に形成されたことを確認できる。
図１３は本発明の実施例３により製造されたナノ触媒フィルターのCeO2Ｘ線回折パターンのグラフで、図１３を通してフィルターの気孔内部に酸化セリウムが形成されたことを確認することができる。
下記表３は発明の実施例３により製造されたナノ触媒フィルターのＸ線蛍光分析機(XRF;X-ray Fluorescence)の分析データで、CeO2ナノ触媒が２８wt%以上担持されたことを確認できる。
また、図１４は本発明の実施例３により製造されたナノ触媒フィルターのNOx除去効率を示すグラフで、具体的には、１４（ａ）は電気メッキを遂行した後及び１４（ｂ）は電気メッキを遂行し、焼成(熱処理)した後の窒素酸化物(NOx)除去効率を示すグラフである。NOx除去効率が最大、焼成前９３%、焼成後９５%と測定された。
本発明に係るナノ触媒フィルターは有害ガス(窒素酸化物(NOx)等）の除去に利用できる。

Claims (9)

  1. 多孔性フィルターの内部にナノ触媒前駆体を電気メッキしてナノ触媒を形成する段階を含み、
    前記ナノ触媒を形成する段階は、前記ナノ触媒前駆体を含有する電解液で満たされたメッキ槽に、電極層が形成された前記多孔性フィルターを浸漬して、減圧する段階と、前記電気メッキを遂行する段階と、前記電気メッキを遂行した後、５０〜１０００℃で１〜２４時間の間焼成する段階と、を備え、
    前記多孔性フィルターの材質はアルミナ、シリカ、ムライト、ゼオライト、ジルコニア、酸化チタニウム、シリコンカーバイド及びコーディエライトからなるグループから選択される、窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  2. 前記多孔性フィルターの形態はディスク型またはハニカム型である、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  3. 前記ナノ触媒は、酸化チタン(TiO2)、酸化セリウム(CeO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化銅(CuO)、酸化タングステン(WO3)、酸化ニッケル(NiOx)、酸化コバルト(CoOx)、酸化マンガン(MnOx)、酸化バナジウム(VOx)、酸化鉄(FeOx)、酸化ガリウム(GaOx)、酸化セシウム(SeOx)、酸化モリブデン(MoOx)、スカンジウム(Sc)、チタン(Ti)、クロム(Cr)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、ジルコニウム(Zr)、ニオビウム(Nb)、モリブデン(Mo)、テクネチウム(Tc)、鉛(Pb)、ビスムス(Bi)、ゲルマニウム(Ge)、亜鉛(Zn)、銀(Ag)、金(Au)、白金(Pt)、ルテチウム(Ru)、ロジウム(Rh)、パラジウム(Pd)、オスミウム(Os)、イリジウム(Ir)、ランタン(La)、セリウム(Ce)、プラセオディミウム(Pr)、ネオジム(Nd)、プロメチウム(Pm)、サマリウム(Sm)、ユウロピウム(Eu)、ガドリニウム(Gd)、テルビウム(Tb)、ジスプロシウム(Dy)、ホルミウム(Ho)、エルビウム(Er)、ツリウム(Tm)、イッテルビウム(Yb)、ルテチウム(Lu)、スカンジウム(Sc)、及びイットリウム(Y)からなるグループから選択される、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  4. 前記ナノ触媒は、酸化チタン(TiO2)、酸化セリウム(CeO2)、酸化ジルコニウム(ZrO2)、酸化マグネシウム(MgO)、酸化銅(CuO)、酸化タングステン(WO3)、酸化ニッケル(NiOx)、酸化コバルト(CoOx)、酸化マンガン(MnOx)、酸化バナジウム(VOx)、酸化鉄(FeOx)、酸化ガリウム(GaOx)、酸化セシウム(SeOx)、及び酸化モリブデン(MoOx)からなるグループから選択される、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  5. 前記電解液のｐＨは１〜５である、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  6. 前記減圧する段階は１００kPa〜１００mPaの圧力で遂行する、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  7. 前記減圧する段階は１０分〜５時間の間遂行する、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  8. 前記電気メッキは０．１〜３００mA/cm2で遂行する、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
  9. 前記電気メッキは１０分〜４８時間の間遂行する、請求項１に記載の窒素酸化物除去用のナノ触媒フィルターの製造方法。
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