JP6119739B2 - 光変換用セラミック複合体およびそれを用いた発光装置 - Google Patents
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Description
この問題に対応するため、特許文献4では、YAG:Ce蛍光体相およびYAG:(Gd,Ce)蛍光体相、並びにAl2O3相以外の相の生成を抑制することにより、光変換用セラミック複合体の蛍光波長のピークを長波長側に調整しても高い放射側を維持する光変換用セラミック複合体を得ることが可能になっている。
さらに、本発明の他の目的は、耐熱性に優れ、白色発光装置の高出力化に好適な光変換用セラミック複合体を提供することにある。
また、本発明の他の目的は、上記光変換用セラミック複合体を用いた発光装置を提供することにある。
本実施形態の光変換用セラミック複合体は、少なくとも第1相及び第2相の2つの酸化物相が連続的にかつ三次元的に相互に絡み合った組織を有する下記式(1)で表される組成物からなる凝固体であって、前記第1相は、蛍光を発するCeで付活された(Tb、Y)3Al5O12相であり、前記第2相は、Al2O3相である。
次に、本実施形態の光変換用セラミック複合体の製造方法について説明する。
本実施形態に係る光変換用セラミック複合体は、式(1)の組成と同一の組成の原料酸化物を融解させて、所定の条件の一方向凝固法により融解物を凝固させることで作製することができる。例えば、融解温度(約1800℃)以上の所定温度に保持した坩堝に仕込んだ原料酸化物の融解物を、冷却速度を制御しながら冷却凝結(凝固)させる簡単な方法で凝固体を得ることができる。一方向凝固法は、固相/液相界面に最適な温度勾配を与え、結晶成長を一方向にコントロールして凝固を行う方法である。一方向凝固法においては、含まれる結晶相は単結晶状態で連続的に成長する。
次に、本実施形態に係る発光装置について説明する。
本実施形態に係る発光装置は、発光素子から発する光を光変換用セラミック複合体に照射し、光変換用セラミック複合体を透過した光および光変換用セラミック複合体により波長変換された蛍光を利用する発光装置である。
光変換用セラミック複合体から採取したφ16mm×0.2mmの円盤状試料について、日本分光社製固体量子効率測定装置を用い、励起光の波長は460nmとして蛍光特性評価を行い、蛍光主波長を測定した。また、蛍光強度は、後述する比較例1の最大蛍光強度を100とした相対値である相対蛍光強度とした。
光変換用セラミック複合体の構成相は、光変換用セラミック複合体を粉砕した粉末のX線回折図のピークを同定することで確認した。また、第1相にYおよびCe元素が含有されていることは、鏡面状態の断面を電界放出型走査電子顕微鏡によって元素分析することで確認した。また、反射電子像と同視野の構成元素マッピング図から、YおよびCe元素の分布領域が、反射電子像で第1相と同定した領域およびTb元素分布領域と一致することを確認することで、YまたはCeが(Tb、Y)3Al5O12相に存在していることを確認した。
図2に示すような発光装置1を作製した。光変換用セラミック複合体3は、凝固体から採取した1mm×1mm×0.08〜0.5mmの平板形状試料とした。発光素子4は、波長463nmの青色光が発せられるLEDとした。LEDを発光させて青色光を平板形状試料の底面に照射し、底面の反対の面から放射された放射束を、積分球を用いた市販のLED測定システムで測定した。測定された放射束が光変換用セラミック複合体の蛍光特性を反映した値を示すことを確認した。前記発光装置を発光させて、積分球にとりこんだその発光の全光束から色度を測定した。測定した色度から、複数の厚みの平板形状の光変換用セラミック複合体を備えた発光装置で白色光が得られることを確認した。
光変換用セラミック複合体の発光ムラの評価を以下の方法により行った。発光ムラは、当該光変換用セラミック複合体が発光する光の色度で変化するため、白色領域内で評価する色度Cyを定め、その色度の光を発光する厚みの平板形状の光変換用セラミック複合体を備えた発光装置で発光ムラを評価した。
α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.773モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.227×0.997モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.227×0.003モルとなるよう秤量した。これらの粉末をエタノール中、ボールミルによって16時間湿式混合した後、エバポレーターを用いてエタノールを脱媒して原料粉末を得た。原料粉末は、真空炉中で予備融解し一方向凝固の原料とした。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.773モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.227×0.994モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.227×0.006モルとなるよう秤量した。その他は、モリブデンルツボの移動速度を10mm/時間とした以外は、実施例1と同様の方法により、実施例2に係る光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例2の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活されたTb3Al5O12相およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.773モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.227×0.99モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.227×0.01モルとなるよう秤量した。その他は、モリブデンルツボの移動速度を10mm/時間としたこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例3の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活されたTb3Al5O12相およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.773モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.227×0.99×0.4モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.227×0.99×0.6モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.227×0.01モルとなるよう秤量した。その他は、モリブデンルツボの移動速度を10mm/時間としたこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法によって、実施例4の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Tb、Y)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.808モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.192×0.998×0.3モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.192×0.998×0.7モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.192×0.002モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例5の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Tb、Y)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.800モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.200×0.998×0.225モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.200×0.998×0.775モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.200×0.002モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例6の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Tb、Y)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.788モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.212×0.982×0.4モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.212×0.982×0.6モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.212×0.018モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例7の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Tb、Y)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.808モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.192×0.985モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.192×0.015モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例8の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活されたTb3Al5O12相およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
(実施例9)
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.773モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.227×0.977×0.4モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.227×0.023モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例9の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活されたTb3Al5O12相およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.808モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.192×0.98×0.225モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.192×0.98×0.775モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.192×0.02モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例10の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Tb、Y)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.800モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.200×0.997×0.2モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.200×0.997×0.8モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.200×0.003モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例11の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Tb、Y)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。得られた蛍光主波長は570nmであった。
α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.773モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.227×0.975モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.227×0.025モルとなるよう秤量した。その他は、モリブデンルツボの移動速度を10mm/時間としたこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。実施例1と同様の方法により、実施例12の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活されたTb3Al5O12相およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長および相対蛍光強度を表1に示す。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.813モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.187×0.997モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.187×0.003モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。凝固方向に垂直な断面を電界放出型走査電子顕微鏡により元素分析することで、Y3Al5O12相にCeが存在することが確認されたので、比較例1の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活されたY3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長、相対蛍光強度、LED時色度Cy=0.35の光変換用セラミック複合体の厚み、色度Cx、発光ムラ判定結果を表1に示す。得られた光変換用セラミック複合体の発光ムラは小さいものの、蛍光主波長は568nmであった。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.808モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.192×0.99モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.192×0.01モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。比較例1と同様の方法により、比較例2の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活されたY3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長、相対蛍光強度、LED時色度Cy=0.35の光変換用セラミック複合体の厚み、色度Cx、発光ムラ判定結果を表1に示す。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長は571nmであった。Ceの割合が大きい影響で蛍光主波長は570nm以上であったが、発光ムラは大きかった。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.808モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.192×0.89モル、Gd2O3粉末(純度99.9%)GdO3/2換算で0.192×0.10モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.187×0.01モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。凝固方向に垂直な断面を電界放出型走査電子顕微鏡により元素分析することで、(Y、Gd)3Al5O12相にCeが存在することが確認されたので、比較例3の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Y、Gd)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.808モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.192×0.86モル、Gd2O3粉末(純度99.9%)GdO3/2換算で0.192×0.10モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.192×0.04モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。比較例3と同様の方法により、比較例4の光変換用セラミック複合体が、Ceで付活された(Y、Gd)3Al5O12相、およびAl2O3相からなることを確認した。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長、相対蛍光強度、LED時色度Cy=0.35の光変換用セラミック複合体の厚み、色度Cx、発光ムラ判定結果を表1に示す。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長はGdの影響で長波長化され575nmであったが、Gdの割合が比較例4より少ない比較例3よりさらに発光ムラが大きくなった。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.813モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.187×0.99モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.187×0.01モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長、相対蛍光強度、LED時色度Cy=0.35の光変換用セラミック複合体の厚み、色度Cx、発光ムラ判定結果を表1に示す。得られた光変換用セラミック複合体は、粗大なAl2O3の初晶が広範囲に生じた不均一な組織を有しており、試料ごとに色度のバラツキが大きく、白色発光装置用の光変換用セラミック複合体として適当でなかった。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.769モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.231×0.99×0.25モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.231×0.99×0.75モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.231×0.01モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。得られた凝固体は複数のクラックを有し、表1に示すようにφ16mm×0.2mmの円盤状試料を採取することができなかった。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.76モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.24×0.98モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.24×0.02モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。得られた光変換用セラミック複合体の蛍光主波長、相対蛍光強度、LED時色度Cy=0.35の光変換用セラミック複合体の厚み、色度Cx、発光ムラ判定結果を表1に示す。基準外となるラインが複数存在し、発光ムラの抑制が十分でないと判定した。
原料を、α−Al2O3粉末(純度99.99%)をAlO3/2換算で0.808モル、Tb4O7粉末(純度99.9%)をTbO7/4換算で0.192×0.97×0.5モル、Y2O3粉末(純度99.9%)をYO3/2換算で0.192×0.97×0.5モル、CeO2粉末(純度99.9%)を0.192×0.03モルとなるよう秤量したこと以外は、実施例1と同様の方法により、光変換用セラミック複合体を得た。採取した円盤状試料について、蛍光主波長、相対蛍光強度を測定することができたが、平板形状試料全てにおいて発光装置から発した全光束の色度CxおよびCyが大きく、表1に示すように白色領域に入らなかった。このため、LED時色度Cy=0.35の光変換用セラミック複合体の厚み、色度Cxを算出することができなかった。
2 単結晶基板
3 光変換用セラミックス複合体
4 発光素子(発光ダイオード素子)
5、6 電極
7 パッケージ
Claims (8)
- 少なくとも第1相及び第2相の2つの酸化物相が連続的にかつ三次元的に相互に絡み合った組織を有する下記式(1)で表される組成物からなる凝固体であって、
前記第1相は、蛍光を発するCeで付活された(Tb、Y)3Al5O12相であり、
前記第2相は、Al2O3相であることを特徴とする光変換用セラミック複合体。
- 前記式(1)中のcが、0.002≦c≦0.02であり、前記光変換用セラミック複合体が、光出射方向の厚みが80μm以上400μm以下の平板形状を有することを特徴とする請求項1記載の光変換用セラミック複合体。
- 波長420〜500nmにピークを有する光を吸収することによって、570〜580nmに主波長を有する蛍光を発することを特徴とする請求項1または2記載の光変換用セラミック複合体。
- 波長420〜500nmにピークを有する光を受光して、前記光の一部を励起光として蛍光を発し、前記光の一部を透過して透過光を発する光変換用セラミック複合体であって、前記蛍光と前記透過光とが混合された白色光を発することを特徴とする請求項3記載の光変換用セラミック複合体。
- 前記白色光の色度が、CIE色度座標(Cx、Cy)において、(0.30、0.32)、(0.34、0.30)、(0.42、0.41)、(0.38、0.45)で囲まれる領域であることを特徴とする請求項4記載の光変換用セラミック複合体。
- 発光素子と請求項1〜5いずれか記載の光変換用セラミック複合体とを備えることを特徴とする発光装置。
- 波長420〜500nmにピークを有する発光素子と、570〜580nmに主波長を有する蛍光を発する請求項1〜5いずれか記載の光変換用セラミック複合体とを備えることを特徴とする発光装置。
- 前記発光素子が発光ダイオード素子であることを特徴とする請求項6または7記載の発光装置。
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