CN114316980A - 一种可转换光的陶瓷复合材料 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种可转换光的陶瓷复合材料,其特征在于:该复合材料是由具有至少两个或两个以上氧化物相的结构的固化体连续并且三维地纠缠在一起,所述氧化物相中的至少一个是荧光发射晶体相,其中所述氧化物相之间的界面长度为所述光转换陶瓷复合材料中平面每1mm2的所述氧化物相之间的界面长度为150至1500毫米,其可用作白光发射二极管的荧光材料。
Description
技术领域
本发明属于陶瓷复合技术领域,具体涉及一种可转换光的陶瓷复合材料。
背景技术
近年来,人们正在积极研究开发一种使用蓝色发光元件作为发光源的白色发光装置。特别值得一提的是,使用蓝色发光二极管的白色发光二极管重量轻,无汞,使用寿命长,因此预计未来对它的需求将迅速增长。将蓝色发光元件的蓝光转换为白光的一种最常用的方法是将互补关系的蓝色和黄色混合以获得伪白色的方法。在发射蓝光的发光二极管的前表面提供含有能够吸收部分蓝光并发射黄光的荧光材料的涂层,在涂层的前面提供用于混合光源的蓝光和来自荧光材料的黄光的模具层或类似的东西,据此可以制作白色的发光二极管。在荧光材料方面,采用了铈激活的YAG(Y3Al5O12)等粉体。
但本申请发明人在实现本申请实施例中发明技术方案的过程中,发现上述技术至少存在如下技术问题:在目前使用的白色发光二极管的结构中,荧光材料粉末与树脂(例如环氧树脂)混合,然后涂覆,因此,难以控制以确保荧光材料粉末与树脂的混合状态的均匀性或稳定涂覆膜的厚度,并且白色发光二极管容易造成颜色不均匀或波动。与金属或陶瓷相比,使用荧光材料粉末时所需的树脂的耐热性较差,并且由于来自发光元件的热量的影响,可能导致透射率降低,从而妨碍实现当前所需的高输出白色发光二极管。
发明内容
针对现有技术的不足,本发明提出了一种使用蓝色发光元件和光转换陶瓷复合材料制造的白色发光器件,所述光转换陶瓷复合材料包括固化体,其中形成包括荧光发射晶相在内的多个氧化物相以彼此连续且三维缠结。
本发明的复合材料是由具有至少两个或两个以上氧化物相的结构的固化体连续并且三维地纠缠在一起,所述氧化物相中的至少一个是荧光发射晶体相,其中所述氧化物相之间的界面长度为所述光转换陶瓷复合材料中平面每1mm2的所述氧化物相之间的界面长度为150至1500毫米。
上述光转换陶瓷复合材料的一个实施方案是光转换陶瓷复合材料,其至少含有Y元素,Al元素和Ce元素作为组合物组分。
本发明还涉及一种发光装置,该发光装置包括上述转换陶瓷复合材料和发光元件。
上述发光装置的一个实施例是发光装置,其中光转换陶瓷复合材料发射具有530至580nm波长处峰值的荧光,并且发光元件发射具有400至500nm波长处峰值的光。
本发明的一个目的是提供一种光转换陶瓷复合材料,其确保可以以相同的厚度获得更高强度的荧光,并且可以以更小的厚度获得等于或大于常规荧光的荧光。因此,可以提供一种降低陶瓷复合材料内部光损耗的优良的光转换陶瓷复合材料。通过将发光元件与这种转换光的陶瓷复合材料相结合,可以从同一发光元件发出更多的光。此外,由于陶瓷复合材料可以制作得比以前更薄,可以减少陶瓷复合材料的用量。因此,可以以较低的成本提供一种非常适合于高输出光发射的高效率白光发射器件。
本发明具有以下有益效果:这种光转换陶瓷复合材料由于荧光相的均匀分布而能够稳定地获得均匀的黄色荧光,由于陶瓷的存在而具有优异的耐热性。陶瓷复合材料本身是块体,并且制造白色发光器件不需要树脂,因此砖砌白色发光器件可以减少颜色的不均匀或波动,非常适合实现高输出光发射。
附图说明
图1是说明本发明的发光装置的一个实施例的示意图横截面图。
图2是说明本发明的光转换陶瓷复合材料的纹理结构示例的显微照片。
图3是实施例1的显微照片,说明了本发明的光转换陶瓷复合材料的纹理结构的一个示例。
图4是实施例1的荧光光谱,说明了本发明的光转换陶瓷复合材料的荧光特性的一个示例。
图5是实施例7的发光光谱,说明本发明的发光器件的发光光谱的一个示例。
具体实施方式
以下结合附图对本发明作进一步的解释说明:
本发明的复合材料是由具有至少两个或两个以上氧化物相的结构的固化体连续并且三维地纠缠在一起,所述氧化物相中的至少一个是荧光发射晶体相,因此,通过激发光入射到光转换陶瓷复合材料上就可以发出荧光。该结构是一种微结构,其中所述氧化物相之间的界面长度为所述光转换陶瓷复合材料中平面每1mm2的所述氧化物相之间的界面长度为150至1500毫米。
如图2所示,光转换陶瓷复合材料中氧化物相的结构连续纠缠在一起,普通陶瓷中用作评价结构尺寸的指标的粒径不能确定。因此,定义了光转换陶瓷复合材料中每1mm2面积的氧化物相界面长度(界面长度)作为评价材料织构尺寸的指标。也就是说,较长的界面长度意味着较小的纹理大小。当界面长度较长,织构尺寸较小时,入射光在光路上出现荧光发射晶体相的概率较高,可以有效地吸收激发光,获得较高的荧光强度。这里所用的界面长度是指光转换陶瓷复合材料中的平均界面长度。当界面长度为150mm或更长时,荧光强度比界面长度为50mm、厚度相同的转光陶瓷复合材料高10%或更多。界面长度优选为200毫米或更长,因为可以获得更高强度的荧光。由于纹理尺寸具有分布性,即使局部存在具有较大纹理尺寸的区域(界面长度较短的区域),也存在宏观平均值上的微观结构,因此可以获得本发明的效果。界面长度最好是1500mm或更短,因为一般情况下,界面长度可以通过增加凝固时的冷却速度等方法来延长,但是如果冷却速度太快,就难以获得良好的凝固体。
氧化物相根据凝固体的组成成分和制造条件而变化,没有特别限定,但在至少含有Y元素,Al元素和Ce元素作为组成成分的情况下,氧化物的例子相包括Al2O3(蓝宝石)相和(Y,Ce)3Al5O12相。包含这些氧化物相中的至少两相或更多相。固化体具有包含氧化物相的结构,至少两相连续且三维地相互缠结。氧化物相的一部分有时像由其他氧化物相形成的相互缠结结构中的颗粒一样存在。在任何情况下,在各相的边界处,不存在诸如非晶相的边界层,并且氧化物相彼此直接接触。因此,光转换陶瓷复合材料中的光损失较少,并且透光率高。
发出荧光的晶体相也因组成成分和凝固体的生产条件而异,并不是特别有限,但在至少包含Y元素、Al元素和Ce元素作为组成成分的情况下,在上述氧化相之外,荧光发射晶体相的示例包括一个(Y,Ce)3Al5O12相,并且包含这些荧光发射相中的至少一个。固化体采用包括这种荧光发射相在内的氧化物相彼此连续且三维缠结的结构,并且整个氧化物相均匀地分布在光转换陶瓷复合材料中,从而可以获得没有歧化的均匀荧光。
从Al2O3相和(Y,Ce)3Al5O12相的组合中,可以容易地获得两个相连续且三维地相互纠缠的结构。(Y,Ce)3Al5O12相通过在400至500nm处使用紫色至蓝色激发光发射峰值波长为530至560nm的荧光,并且适合用作白光发射装置的光转换元件。因此,优选包含至少Y元素、Al元素和Ce元素作为组成成分。当氧化物相另外包含Gd元素时,产生(Y,Gd,Ce)3Al5O12相作为荧光材料相,并且在较长波长侧可发射峰值波长为540至580nm的荧光。
在本发明的光转换陶瓷复合材料中,光转换陶瓷复合材料本身是本体,并允许荧光材料相的均匀分布,因此,可以稳定地获得均匀的黄色荧光,并且白色发光器件的制造可以省去树脂。因此,本发明的白色发光器件减少了颜色不均匀或波动,并且非常适合于高输出光发射。此外,由于采用了陶瓷,因此耐热性极佳。
构成本发明的光转换陶瓷复合材料的固化体是通过熔化原材料氧化物并固化熔体来生产的。例如,固化体可通过将熔体装入保持在预定温度的坩埚中,然后在控制冷却温度的同时对其进行冷却和凝固的简单易用方法获得,但固化体最优选通过单向凝固方法生产,因为当执行单向凝固时,包含的晶相以单晶状态连续生长,并且构件中的光衰减减小。
本发明的光转换陶瓷复合材料是通过根据上述方法调整生产条件以在生产固化体时提供预定界面长度并将所得固化体加工成预定形状而获得的。调整后的生产条件不受特别限制,但一般而言,通过增加凝固时的冷却速度,获得的凝固体具有较长的界面长度和较小的织构尺寸,并且该技术适用。在单向凝固过程中,提高下移速度可以提高冷却速度
通过这种方式,本发明的光转换陶瓷复合物能够获得均匀的荧光,因为包括荧光发射晶体相在内的氧化物相处于连续和三维纠缠的状态。同时,相互接触的氧化物相界面长,织构尺寸小,可以有效地吸收光进入荧光发射晶体相,获得较高的荧光强度。由于这些效应,可以在比以往任何时候都更小的厚度上获得所需的荧光强度,因此,可以提供一种允许在陶瓷复合材料内部减少光损失的光转换陶瓷复合材料。
本发明的发光装置是一种包括本发明的光转换陶瓷复合材料和发光元件的装置,其中,来自发光元件的光照射在光转换陶瓷复合材料上,并且利用通过光转换陶瓷复合材料传输的光以及通过光转换陶瓷复合材料对来自发光元件的光进行波长转换后获得的荧光。图1是示出本发明的发光装置的一个实施例的示意性横截面图。在图1中,数字1是发光元件(发光二极管元件),2是聚光陶瓷复合材料,3是引线,4是引线电极,5是用于光转换陶瓷复合材料2的支架。从发光元件发射的光入射到光转换陶瓷复合材料2上,并且入射光的一部分被荧光材料吸收并转换为更长波长的光。转换后的该光从荧光材料射出,同时与未被光转换陶瓷复合材料2吸收但通过的光混合,然后允许从光转换陶瓷复合材料2射出
作为本发明的发光装置的一个实施例的白色发光装置包括紫色到蓝色的发光元件,该发光元件发射波长为400至500纳米的峰值光;以及上述发光转换陶瓷复合材料,该复合材料发射峰值波长为530至580纳米的黄色荧光。从紫色到蓝色的发光元件发出的紫色到蓝色的光进入转换光的陶瓷复合材料,其荧光峰值波长根据发射光的波长进行调整,从而得到白色。激发荧光发射相的黄色荧光和透过不发射荧光的晶体相的紫-蓝光被氧化物相连续三维纠缠的结构均匀混合,从而得到颜色不均匀度较小的白色。
本发明的发光器件能够以比以往更小的厚度获得所需的荧光强度,这是因为在所使用的光转换陶瓷复合材料中,彼此接触的氧化物相的界面长且纹理尺寸小。因此,陶瓷复合材料内部的光损耗小,并且可以从相同的发光元件辐射更多的光。此外,由于陶瓷复合材料比以往任何时候都薄,因此可以减少所使用的陶瓷复合材料的数量。
本发明的发光器件的色调可以很容易地通过变光陶瓷复合材料的厚度来控制。
用于本发明的发光器件中的变光陶瓷复合材料,通过切割、加工、抛光等工序以适当的形状如平板制成。本发明的变光陶瓷复合材料可以自身直接作为构件使用,不需要树脂进行封装,由于不会因热或光而变质,可以与高输出的紫蓝色发光元件结合使用,并且可以实现发光器件的高输出发光。
本发明的白光发射装置中使用的发光元件的示例包括发光二极管元件和产生激光光的元件。一个发光二极管的元素是紧凑和廉价的,是首选。
根据本发明,所述发光装置可包括比以往任何时候都薄的光转换陶瓷复合材料和发光元件,从而使发光装置在所述光转换陶瓷复合材料内部的光损耗降低,可以以低成本提供不会因热或光而劣化且非常适合高输出光发射的材料。
实施例:
下面通过参考具体实施例更详细地描述本发明。
实施例1
以Al2O3计,称量α-Al2O3粉末(纯度:99.99%)0.82mol,以Y2O3计,Y2O3粉末(纯度:99.9%)称重0.175mol,CeO2粉末(纯度:99.9)%)称重0.005mol。将这些粉末用球磨机在乙醇中湿混合16小时,然后用蒸发器除去乙醇,得到原料粉末。将该原料粉末在真空炉中进行预熔,并用作单向凝固的原料。
将原料直接装入钼坩埚中,在将坩埚放入单向凝固装置中后,将原料在1.33×10- 3Pa(的压力下熔融熔融。在相同的气氛中,坩埚以2040mm/小时的速度向下移动,以获得包含三个氧化物相的固化体,即Al2O3(蓝宝石)相,(Y,Ce)3Al5O12相和CeAl11O18相。
图3示出了垂直于凝固体的凝固方向的横截面纹理。黑色部分A是Al2O3(蓝宝石)相,白色部分B是(Y,Ce)3Al5O12相,并且稍微存在的灰色部分C是CeAl11O18相。可以看出,凝固体具有各自的氧化物相的结构,其连续地和三维地相互缠结。纹理由微观部分和围绕微观部分的略大部分组成,并且在宏观上,可以看出(Y,Ce)3Al5O12相均匀分布。凭借这种均匀分布,可以获得均匀的荧光。纹理尺寸具有分布,并且界面长度在微观部分和大部分之间不同,但是作为整体平均,界面长度为220mm/mm2。以这种方式,即使当纹理尺寸具有分布时,只要纹理是平均界面长度在宏观上为150mm/mm2或更大的微观纹理,就可以获得效果。
从固化体上切下φ16mm×0.2mm的圆盘状样品,并使用JASCO公司制造的固体量子效率测量仪评估荧光特性。为了确定真实光谱,使用二次标准光源进行校正。图4示出了荧光光谱。当激发光波长为460nm时,可获得峰值波长为547nm的宽荧光光谱。
由得到的凝固体制作2mm×2mm×0.15mm的板状,平面为2mm×2mm的光转换陶瓷复合体,并制作波长为463的激发光。在其上入射nm,使用积分球收集在相对侧辐射的波长为547nm的荧光,以测量荧光强度。假设后面描述的具有相同厚度的界面长度为50mm/mm2的比较实施例1的最大荧光强度为100,则该实施例的相对荧光强度变为119,表明当界面长度为150mm/mm2或此外,获得强度高10%或更高的荧光。
(比较实施例1)
除了以5mm/小时的速度向下移动坩埚之外,以与实施例1相同的方式生产凝固体。得到的凝固体的界面长度为50mm/mm2。由得到的凝固体制作2mm×2mm×0.15mm的板状,平面为2mm×2mm的光转换陶瓷复合体,以同样的方式测定荧光强度。如实施例1中所示。假设获得的最大荧光强度为100,以下实施例中的荧光强度由其相对值表示。如上所述,仅获得强度比实施例1低至少10%强度的荧光。
(实施例2至5)
不同界面长度的固化体的生产方式与例1相同,只是以30至250mm/小时的速度沿坩埚下移。每个例子中坩埚的下降速度和通过平均所获得的纹理尺寸分布确定的界面长度如表1所示。从每个固化体制备了2mm×2mm×0.15mm平板形状的转光陶瓷复合材料,其平面为2mm×2mm镜面,并用与实例1相同的方法测量了其荧光强度。所得结果一并载于表1。当界面长度平均为150mm/mm2或更大时,荧光强度比对照样品1高10%以上,随界面长度增大,相对荧光强度增大。
(实施例6)
从以与实施例1相同的方式生产的界面长度为220mm/mm2的固化体中,生产出具有2mm×2mm×0.10mm平板形状且2mm×2mm平面为镜面的光转换陶瓷复合材料。以与实施例1相同的方式测量荧光强度,结果获得106的相对荧光强度。可以看出,在厚度小至对比实施例1的2/3的情况下,获得等效或更高的荧光强度。
表格1
(比较实施例2)
将比较例1中得到的界面长度为50mm/mm2的2mm×2mm×0.15mm的板状光转换陶瓷复合体与蓝色(463nm)发光二极管元件组合,制成白色图2所示的发光装置。
图5示出了所获得的白色发光装置的发光光谱。认识到,将来自光转换陶瓷复合材料的具有蓝色峰(463nm)的光分量和具有黄色(近540nm)的峰的光分量混合。CIE颜色坐标是x=0.27和y=0.30。
(实施例7)
将实施例6中得到的界面长度为220mm/mm2的2mm×2mm×0.10mm的板状光转换陶瓷复合物与蓝色(463nm)发光二极管元件组合,制作白光。图5示出了所得白色发光装置的发光光谱以及比较例2的发光光谱.CIE色坐标为x=0.27,y=0.29,几乎与比较实施例2相同。获得与比较例2中相同的色度。当比较光谱中的总光(总辐射通量)的积分值时,假设比较例2的值为1,则实施例7的值变为1.06。因此,在实施例7中获得了更大量的光(辐射通量)。这表明通过延长界面长度,可以由具有更小厚度的光转换陶瓷复合材料制造具有相同色度的发光器件。可以以低成本提供减少光转换陶瓷复合材料内部光损失的高效发光装置。
Claims (5)
1.一种可转换光的陶瓷复合材料,其特征在于:该复合材料是由具有至少两个或两个以上氧化物相的结构的固化体连续并且三维地纠缠在一起,所述氧化物相中的至少一个是荧光发射晶体相,其中所述氧化物相之间的界面长度为所述光转换陶瓷复合材料中平面每1mm2的所述氧化物相之间的界面长度为150至1500毫米。
2.如权利要求1所述一种可转换光的陶瓷复合材料,其特征在于:其中所述界面长度为200至1500mm/mm2。
3.如权利要求1所述的一种可转换光陶瓷复合材料,其特征在于:其中至少包含Y元素、Al元素和Ce元素作为组成部分。
4.如权利要求1所述的一种可转换光陶瓷复合材料,其特征在于:本材料与一个发光元件可以组合成一个发光装置。
5.如权利要求4所述的发光装置,其特征在于:所述光转换陶瓷复合材料发射在530至580nm波长处具有峰值的荧光,所述发光元件发射在400至500nm波长处具有峰值的光。
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN101370908A (zh) * | 2006-01-19 | 2009-02-18 | 宇部兴产株式会社 | 陶瓷复合体光转换构件和用其的发光装置 |
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CN104245881A (zh) * | 2012-03-30 | 2014-12-24 | 宇部兴产株式会社 | 光转换用陶瓷复合体及使用其的发光装置 |
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2021
- 2021-12-06 CN CN202111479049.6A patent/CN114316980A/zh active Pending
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