JP6115300B2 - インプリント用モールド、インプリント方法、パターン形成体 - Google Patents
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Description
本発明は、インプリント用モールド及びインプリント用モールドを用いたインプリント方法、並びに該インプリント方法を用いて製造されたパターン形成体に関する。
基材に特定の微細なパターンを形成した構造物は、広範に用いられている。微細なパターンを形成した構造物としては、例えば、半導体デバイス、光学素子、配線回路、記録デバイス、医療検査用チップ、ディスプレイパネル、マイクロ流路などが挙げられる。
半導体デバイスの製造プロセス等における微細なパターンの形成には、光学的にパターンを転写する方法が用いられている。例えば、ガラス等の透明基板上にクロム等の不透明材料からなるパターンを形成したフォトマスクを作製し、感光性樹脂を塗布した半導体基板上に直接的あるいは間接的に乗せ、フォトマスクの背面から光を照射して光の透過部分の樹脂を選択的に感光させることにより、フォトマスクのパターンを基板上に転写することが行われている。この技術を一般にフォトリソグラフィと呼んでいる。
しかしながら、このようなパターン形成方法では、形成するパターンのサイズや形状が露光する光の波長に大きく依存するため、特に微細なパターンの転写においては、半導体基板上にパターンを忠実に転写することが困難となっている。
また、光の回折現象による光コントラストの低下や、装置が複雑な機構を必要とするため高価であることも、問題となる。
これらの問題は、半導体デバイスの製造のみならず、ディスプレイや記録メディア、バイオチップ、光デバイス等、フォトリソグラフィ法を用いる様々なパターン形成においても、同様に当てはまる。
これらの問題は、半導体デバイスの製造のみならず、ディスプレイや記録メディア、バイオチップ、光デバイス等、フォトリソグラフィ法を用いる様々なパターン形成においても、同様に当てはまる。
微細なパターンの他の形成方法としては、電子線リソグラフィや集束イオンビームリソグラフィ等があるが、スループットの悪さや、装置が高価であることが問題である。
そこで、近年、インプリント法と呼ばれる、簡便でありながら従来の方法よりも微細なパターンを忠実に転写可能な技術が提案されている（非特許文献１参照）。
そこで、近年、インプリント法と呼ばれる、簡便でありながら従来の方法よりも微細なパターンを忠実に転写可能な技術が提案されている（非特許文献１参照）。
大面積にパターンを転写するためには、大面積のモールド作製、転写時のプレス圧の均一性等、多くの課題がある。
また、小さなモールドを用いて連続転写を行う、ステップリピート方式が研究されている（特許文献１参照）。
また、小さなモールドを用いて連続転写を行う、ステップリピート方式が研究されている（特許文献１参照）。
以下、従来の典型的なステップリピート方式を用いた光インプリント法の一例を、図１を参照して説明する。
まず、図１（ａ）に示すように、基材１１上に光硬化性樹脂をコートして被転写樹脂層１２を形成する。
次に、図１（ｂ）に示すように、被転写樹脂層１２にモールド１０を押し当て、図１(ｃ)に示すように、ＵＶ光（紫外線）を照射して被転写樹脂層１２を硬化させる。
次に、図１（ｄ）に示すように、モールド１０を基材１１から剥離する。以上により、被転写樹脂層１２にパターン１３が形成される。
次に、図１（ｂ）に示すように、被転写樹脂層１２にモールド１０を押し当て、図１(ｃ)に示すように、ＵＶ光（紫外線）を照射して被転写樹脂層１２を硬化させる。
次に、図１（ｄ）に示すように、モールド１０を基材１１から剥離する。以上により、被転写樹脂層１２にパターン１３が形成される。
次に、図１（ｅ）に示すように、硬化したパターン１３に隣接した領域の被転写樹脂層１２にモールド１０を押し当て、図１（ｆ）に示すように、ＵＶ光を照射して被転写樹脂層１２を硬化させ、モールド１０を基材１１から剥離することにより、被転写樹脂層１２にパターン１３を形成する。
このようにして、硬化したパターン１３に隣接した領域にインプリントを行う工程を繰り返すことにより、図１（ｇ）〜（ｉ）に示すように、大面積にパターン１３を形成することができる。
このようにして、硬化したパターン１３に隣接した領域にインプリントを行う工程を繰り返すことにより、図１（ｇ）〜（ｉ）に示すように、大面積にパターン１３を形成することができる。
しかしながら、多くの光硬化性樹脂は酸素によって、その硬化が阻害される。このため、モールド１０を押し当てた際にモールド１０より外側にはみ出した樹脂は、空気中の酸素の影響を受け、硬化しない。
このため、ステップアンドリピート方式で大面積にインプリントを行うと、図１（ｉ）に示すように、基材１１上に未硬化の樹脂１４が残ってしまう。
このため、ステップアンドリピート方式で大面積にインプリントを行うと、図１（ｉ）に示すように、基材１１上に未硬化の樹脂１４が残ってしまう。
このことは、未硬化の樹脂１４がある部分の残膜１５の厚さを制御することができず、残膜１５の除去を適切に行うことが困難になるため、硬化した樹脂製のパターン１３をエッチングマスクとして基材１１のエッチングを行う際に問題となる。
また、このことは、樹脂製のパターン１３を備えた基材１１を後の工程で処理する際に、未硬化の樹脂１４が治具や装置に付着し、汚染の原因となるため、問題となる。
また、このことは、樹脂製のパターン１３を備えた基材１１を後の工程で処理する際に、未硬化の樹脂１４が治具や装置に付着し、汚染の原因となるため、問題となる。
樹脂がはみ出さないようにモールドにダミーパターンや貫通穴を加工する方法が提案されているが、モールド作製工程が複雑になる（特許文献２、特許文献３参照）。
また、はみ出した樹脂を後で洗浄する方法が提案されているが、はみ出した樹脂を確実に未硬化のまま残すためには、モールド作製工程が複雑になる（特許文献４参照）。
また、はみ出した樹脂を後で洗浄する方法が提案されているが、はみ出した樹脂を確実に未硬化のまま残すためには、モールド作製工程が複雑になる（特許文献４参照）。
Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，ｖｏｌ．６７，ｐ．３３１４（１９９５）
本発明は、上述したようなパターン形成方法の問題を解決するためになされたものであり、微細なパターンの形成に好適なインプリント用モールド及びインプリント用モールドを用いたインプリント方法、並びに該インプリント方法を用いて製造されるパターン形成体を提供することを目的とする。
本発明の請求項１に係る発明は、インプリント用モールドであって、基材の表面上に塗布された被転写樹脂層に、凹凸からなるパターンを転写させるパターン転写モールドと、前記パターン転写モールドによる複数回のパターン転写後に前記パターン転写モールドの外周囲にはみ出して残留する複数の前記被転写樹脂層の部分を一括して平らにならし硬化させる残留樹脂硬化モールドとを備えることを特徴とする。
本発明の請求項２に係る発明は、請求項１記載のインプリント用モールドにおいて、前記残留樹脂硬化モールドは、前記被転写樹脂層に転写された各パターンをパターン毎に収容する二次元方向に配列された複数の凹部と、前記複数の凹部を取り囲み前記残留する複数の被転写樹脂層の部分に対向する凸部とからなるパターンを有し、前記凹部の平面視形状は、前記パターン転写モールド外形の平面視形状と一致することを特徴とする。
本発明の請求項３に係る発明は、請求項１または２記載のインプリント用モールドにおいて、前記パターン転写モールドは平面視形状が正方形を呈し、前記残留樹脂硬化モールドは、前記被転写樹脂層に転写された各パターンをパターン毎に収容する二次元方向に配列された複数の凹部と、前記複数の凹部を取り囲み前記残留する複数の被転写樹脂層の部分に対向する凸部とからなる格子状パターンを有し、隣り合う前記凹部のピッチは、前記パターン転写モールドの１辺の長さに等しいことを特徴とする。
本発明の請求項４に係る発明は、請求項１または２記載のインプリント用モールドであって、前記パターン転写モールドは平面視形状が長方形を呈し、前記残留樹脂硬化モールドは、前記被転写樹脂層に転写された各パターンをパターン毎に収容する二次元方向に配列された複数の凹部と、前記複数の凹部を取り囲み前記残留する複数の前記被転写樹脂層の部分に対向する凸部とからなる格子状パターンを有し、隣り合う前記凹部の縦方向及び横方向のピッチは、前記パターン転写モールドの縦及び横の１辺の長さにそれぞれ等しいことを特徴とする。
本発明の請求項５に係る発明は、請求項２乃至４の何れか１項記載のインプリント用モールドにおいて、前記残留樹脂硬化モールドを構成する前記凹部の深さは、前記パターンと干渉しないように前記パターンの高さよりも大きいことを特徴とする。
本発明の請求項６に係る発明は、インプリント方法であって、基材の上面に被転写樹脂層を塗布する樹脂塗布工程と、前記被転写樹脂層にパターン転写モールドにより凹凸からなるパターンを複数回転写し前記パターンを二次元方向に一定の間隔で形成するパターン転写工程と、前記パターン転写工程後、前記パターン転写モールドの外周囲にはみ出して残留する複数の前記被転写樹脂層の部分を残留樹脂硬化モールドにより一括して平らにならし硬化させる残留樹脂硬化工程とを備えることを特徴とする。
本発明の請求項７に係る発明は、請求項６記載のインプリント方法において、前記被転写樹脂層は、熱硬化性樹脂または光硬化性樹脂からなることを特徴とする。
本発明の請求項８に係る発明は、請求項６または７記載のインプリント方法において、前記被転写樹脂層は光硬化性樹脂からなり、前記パターン転写モールド及び前記残留樹脂硬化モールドは光透過性材料から形成されることを特徴とする。
本発明によれば、微細なパターンの形成に好適なインプリント用モールド及びインプリント用モールドを用いたインプリント方法、並びにインプリント方法を用いて製造されるパターン形成体を提供することができる。
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照して説明する。
まず、図２に示すように、所望のパターンを形成するためのパターン転写モールド２０を作製する。このパターン転写モールド２０の被転写樹脂層１２と接する面には、転写用の凹凸からなるパターン２０１が形成されている。 また、パターン転写モールド２０の材質は、適宜選択して良い。パターン転写モールド２０の材質としては、例えば、シリコン、石英、ニッケル等を好適に用いて良い。
また、パターン転写モールド２０の作製方法としては、適宜公知のモールド作製方法を用いて良い。
また、パターン転写モールド２０の作製方法としては、適宜公知のモールド作製方法を用いて良い。
ここで、例えば、パターン転写モールド２０の材質として石英を用いた場合、石英は一般的な露光光に対して透過性を有しており、モールドの背面（凹凸パターンが形成されていない面）側から露光を行う光インプリントに本発明の実施の形態にかかるインプリント方法を用いる場合に好適である。
なお、パターン転写モールド２０のパターン２０１が形成された面に、離型性向上のための表面処理を行っても良い。例えば、フッ素ポリマー加工やプラズマ処理等を行っても良い。
なお、パターン転写モールド２０のパターン２０１が形成された面に、離型性向上のための表面処理を行っても良い。例えば、フッ素ポリマー加工やプラズマ処理等を行っても良い。
次に、パターン転写モールド２０による被転写樹脂層１２への複数回のパターン転写後に、パターン転写モールド２０の外周囲にはみ出して残留する複数の被転写樹脂層１２の部分における未硬化の樹脂１４を平らにならして硬化するための残留樹脂硬化モールド３０を作製する。
残留樹脂硬化モールド３０の材質は、適宜選択して良い。残留樹脂硬化モールド３０の材質としては、例えば、シリコン、石英、ニッケル等を好適に用いて良い。
また、残留樹脂硬化モールド３０の作製方法としては、適宜公知のモールド作製方法を用いて良い。
残留樹脂硬化モールド３０の材質は、適宜選択して良い。残留樹脂硬化モールド３０の材質としては、例えば、シリコン、石英、ニッケル等を好適に用いて良い。
また、残留樹脂硬化モールド３０の作製方法としては、適宜公知のモールド作製方法を用いて良い。
ここで、例えば、残留樹脂硬化モールド３０の材質として石英を用いた場合、石英は一般的な露光光に対して透過性を有しており、残留樹脂硬化モールド３０の背面側から露光を行う光インプリントに本発明の形態のインプリント方法を用いる場合に好適である。
残留樹脂硬化モールド３０は、図３及び図４に示すように、被転写樹脂層１２に転写された各パターン１３をパターン毎に収容する二次元方向に配列された複数の凹部３０３と、この複数の凹部３０３を取り囲み、残留する複数の被転写樹脂層１２の部分における未硬化の樹脂１４に対向して突設された凸部３０２とからなる格子状パターン３０１を有している。
この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成された格子状パターン３０１において、互いに隣接する凹部３０３間のピッチＡ（図３参照）は、パターン転写モールド２０の一辺の長さＡ（図２参照）と等しいことが望ましい。
また、この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成するパターン３０１の深さＣは、パターン転写モールド２０に形成されたパターン２０１の高さＢより大きいことが望ましい。これは、残留樹脂硬化モールド３０の凹部３０３とパターン２０１とが干渉しないようにするためである。
この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成された格子状パターン３０１において、互いに隣接する凹部３０３間のピッチＡ（図３参照）は、パターン転写モールド２０の一辺の長さＡ（図２参照）と等しいことが望ましい。
また、この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成するパターン３０１の深さＣは、パターン転写モールド２０に形成されたパターン２０１の高さＢより大きいことが望ましい。これは、残留樹脂硬化モールド３０の凹部３０３とパターン２０１とが干渉しないようにするためである。
また、この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成する格子状パターン３０１の凸部３０２の幅Ｄは、被転写樹脂層に転写される所望のパターンの面積や使用する光硬化性樹脂の量、粘度等に応じて適宜設定して良い。ここで、残留樹脂硬化モールド３０に形成する格子状パターン３０１の凸部３０２の幅Ｄを１０μｍ〜１ｍｍとすることが望ましい。
なお、格子状パターン３０１を含む残留樹脂硬化モールド３０の被転写樹脂層と接触する面に、離型性向上のための表面処理を行っても良い。例えば、フッ素ポリマー加工やプラズマ処理等を行っても良い。
なお、格子状パターン３０１を含む残留樹脂硬化モールド３０の被転写樹脂層と接触する面に、離型性向上のための表面処理を行っても良い。例えば、フッ素ポリマー加工やプラズマ処理等を行っても良い。
次に、パターン転写モールド２０と残留樹脂硬化モールド３０を用いて光インプリント方法によりパターン形成体を作製する場合について、図５、図６を参照して説明する。
まず、図５（ａ）に示すように、基材１１上に光硬化性樹脂をコートして被転写樹脂層１２を形成する。被転写樹脂層１２の形成方法としては、適宜公知の樹脂コート技術を用いて形成して良い。例えば、スピンコート法等を用いて良い。
基材１１は、用途に応じて適宜選択して良い。基材１１としては、例えば、シリコン基板、石英基板、サファイア基板、ＳＯＩ基板等を好適に用いて良い。
ここで、例えば、基材として石英基板を用いた場合、石英は一般的な露光光に対して透過性を有しており、基材の背面側から露光を行う光インプリントに本発明の実施の形態に示すインプリント方法を用いる場合に好適である。
基材１１は、用途に応じて適宜選択して良い。基材１１としては、例えば、シリコン基板、石英基板、サファイア基板、ＳＯＩ基板等を好適に用いて良い。
ここで、例えば、基材として石英基板を用いた場合、石英は一般的な露光光に対して透過性を有しており、基材の背面側から露光を行う光インプリントに本発明の実施の形態に示すインプリント方法を用いる場合に好適である。
次に、図５（ｂ）及び図６（ｂ）に示すように、基材１１上に形成された被転写樹脂層１２にパターン転写モールド２０を押し当て、パターン転写モールド２０の凹凸からなるパターン２０１と逆の形状に相当するパターンを被転写樹脂層１２に転写する。その後、図５（ｃ）に示すように、パターン転写モールド２０の背面側からＵＶ光を照射して、被転写樹脂層１２に転写されたパターン１３を硬化させる。次いで、図５（ｄ）に示すように、パターン転写モールド２０を基材１１から剥離する。
なお、被転写樹脂層１２にパターン１３を転写した時、パターン転写モールド２０の外周囲に未硬化の樹脂１４がはみ出して残留する。
なお、被転写樹脂層１２にパターン１３を転写した時、パターン転写モールド２０の外周囲に未硬化の樹脂１４がはみ出して残留する。
次に、図５（ｅ）及び図６（ｅ）に示すように、ステップ・アンド・リピート方式で基材１１とパターン転写モールド２０との相対位置を変化させて、硬化されたパターン１３に隣接する領域の被転写樹脂層１２にパターン転写モールド２０を再度押し当て、パターン転写モールド２０の凹凸パターン２０１と逆の形状に相当するパターンを被転写樹脂層１２に転写する。その後、図５（ｆ）に示すように、パターン転写モールド２０の背面側からＵＶ光を照射して被転写樹脂層１２に転写されたパターン１３を硬化させ、パターン転写モールド２０を基材１１から剥離する。
以下同様にして、図５（ｇ）〜（ｉ）、図６（ｇ）、（ｉ）に示すように、上述の工程を繰り返すことにより、基材１１上の被転写樹脂層１２に二次元方向に一定の間隔で配列されたパターン１３を形成する。
以下同様にして、図５（ｇ）〜（ｉ）、図６（ｇ）、（ｉ）に示すように、上述の工程を繰り返すことにより、基材１１上の被転写樹脂層１２に二次元方向に一定の間隔で配列されたパターン１３を形成する。
被転写樹脂層１２の所望の領域にパターン１３が転写され硬化された後は、パターン１３の転写時に、パターン転写モールド２０の外周囲にはみ出した未硬化の樹脂１４を硬化させる工程に移行される。
すなわち、図５（ｊ）に示すように、基材１１上の未硬化の樹脂１４と残留樹脂硬化モールド３０の凸部３０２が重なるように、かつ残留樹脂硬化モールド３０の凹部３０３にパターン１３が収容されるようにアライメントする。その後、図５（ｋ）に示すように、残留樹脂硬化モールド３０の凸部３０２を未硬化の樹脂１４に押し当て、未硬化の樹脂１４を、互いに隣接するパターン１３間に形成された残膜１５の上面と一致するように平らにならす。しかる後、残留樹脂硬化モールド３０の背面側からＵＶ光を照射することで、平らにならされた未硬化の樹脂を硬化させる。次に、図５（ｍ）、図６（ｍ）に示すように、残留樹脂硬化モールド３０を基材１１から剥離する。
すなわち、図５（ｊ）に示すように、基材１１上の未硬化の樹脂１４と残留樹脂硬化モールド３０の凸部３０２が重なるように、かつ残留樹脂硬化モールド３０の凹部３０３にパターン１３が収容されるようにアライメントする。その後、図５（ｋ）に示すように、残留樹脂硬化モールド３０の凸部３０２を未硬化の樹脂１４に押し当て、未硬化の樹脂１４を、互いに隣接するパターン１３間に形成された残膜１５の上面と一致するように平らにならす。しかる後、残留樹脂硬化モールド３０の背面側からＵＶ光を照射することで、平らにならされた未硬化の樹脂を硬化させる。次に、図５（ｍ）、図６（ｍ）に示すように、残留樹脂硬化モールド３０を基材１１から剥離する。
この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成された格子状パターン３０１の互いに隣接する凹部３０３間のピッチＡは、パターン転写モールド２０の一辺の長さＡと等しいため、未硬化の樹脂１４と残留樹脂硬化モールド３０の凸部３０２を確実に重ねることができ、酸素による硬化阻害を受けることなく未硬化の樹脂１４を平らにならして硬化させることができる。このことは、未硬化の樹脂１４がある部分の残膜１５の厚さを均一に制御することができ、残膜１５の除去が容易になる。
また、この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成された格子状パターン３０１の凹部３０３の深さＣは、パターン転写モールド２０に形成されたパターン２０１の高さＢよりも大きいため、残留樹脂硬化モールド３０は、パターン転写モールド２０を用いて基材上の被転写樹脂層１２に転写された硬化樹脂パターン１３に接触したり干渉することがなく、硬化樹脂パターン１３を破損することなく未硬化の樹脂１４を硬化させることができる。
また、この場合、残留樹脂硬化モールド３０に形成する格子状パターン３０１の凸部３０２の幅Ｄは、所望のパターンの面積や被転写樹脂層１２に使用する光硬化性樹脂の量、粘度等に応じて１０μｍ〜１ｍｍに設定することにより、未硬化の樹脂１４を平らにならして確実に硬化させることができ、残膜１５の厚さを均一に制御することができる。
以下、本発明のパターン形成方法について、光インプリント用モールドを構成するパターン転写モールド及び残留樹脂硬化モールドを作製してパターン形成を行う場合の実施例について説明する。本発明の実施例のパターン形成方法は、下記実施例に限定されるものではない。
まず、パターン転写モールドを作製する場合について、図７を参照して説明する。
パターン転写モールド２０を構成する基板には石英基板を用いた。
パターン転写モールドの作製に際しては、まず、図７（ａ）に示すように、石英基板４１上にハードマスク層としてＣｒ膜を３０ｎｍの厚さに成膜してＣｒ層４２を形成し、このＣｒ層４２上にポジ型レジストＦＥＰ−１７１（富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ社製）を２００ｎｍの厚さにコートしてレジスト膜４３とした。
パターン転写モールド２０を構成する基板には石英基板を用いた。
パターン転写モールドの作製に際しては、まず、図７（ａ）に示すように、石英基板４１上にハードマスク層としてＣｒ膜を３０ｎｍの厚さに成膜してＣｒ層４２を形成し、このＣｒ層４２上にポジ型レジストＦＥＰ−１７１（富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ社製）を２００ｎｍの厚さにコートしてレジスト膜４３とした。
次に、図７（ｂ）に示すように、電子線描画装置にて、レジスト膜４３に対して電子線をドーズ１０μＣ／ｃｍ２で照射した後、現像液を用いた現像処理、リンス処理、及びリンス液の乾燥を行い、レジストパターン４４を得た。ここで、現像液にはＴＭＡＨ水溶液、リンス液には純水を用いた。このとき、パターン４４を形成する領域は、２０ｍｍ×２０ｍｍとした。
次に、図７（ｃ）に示すように、ＩＣＰドライエッチング装置を用いたドライエッチングによってＣｒ層４２のエッチングを行い、Ｃｒパターン４５を得た。このとき、Ｃｒ層４２のエッチング条件は、Ｃｌ２流量４０ｓｃｃｍ、Ｏ２流量１０ｓｃｃｍ、Ｈｅ流量８０ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＩＣＰパワー１２０Ｗ、ＲＩＥパワー５０Ｗとした。
次に、Ｏ２プラズマアッシング（条件：Ｏ２流量５００ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＲＩＥパワー１０００Ｗ）によってレジストパターン４４を剥離した。
次に、Ｏ２プラズマアッシング（条件：Ｏ２流量５００ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＲＩＥパワー１０００Ｗ）によってレジストパターン４４を剥離した。
次に、図７（ｄ）に示すように、ＩＣＰドライエッチング装置を用いたドライエッチングによって石英基板４１のエッチングを行った。このとき、石英基板４１のエッチングの条件は、Ｃ４Ｆ８流量１０ｓｃｃｍ、Ｏ２流量１０〜２５ｓｃｃｍ、Ａｒ流量７５ｓｃｃｍ、圧力２Ｐａ、ＩＣＰパワー２０Ｗ、ＲＩＥパワー５５０Ｗとした。また、このとき、パターン２０１の高さＢを７０ｎｍとした。
次に、図７（ｅ）に示すように、パターン２０１が形成された石英基板４６を１辺の長さＡが２０ｍｍとなるように断裁した。
次に、図７（ｆ）に示すように、残存したＣｒパターンのウェット洗浄を行った後、フッ素系離型剤を用いて離型処理を行った。
以上より、パターン転写モールド２０を得ることができた。
次に、図７（ｆ）に示すように、残存したＣｒパターンのウェット洗浄を行った後、フッ素系離型剤を用いて離型処理を行った。
以上より、パターン転写モールド２０を得ることができた。
次に、残留樹脂硬化モールドを作製する場合について、図８及び図９を参照して説明する。
残留樹脂硬化モールド３０を構成する基板には石英基板を用いた。
残留樹脂硬化モールドの作製に際しては、まず、図８（ａ）に示すように、石英基板４１上にハードマスク層としてＣｒ膜を３０ｎｍの厚さに成膜してＣｒ層４２を形成し、このＣｒ層４２上にポジ型レジストＦＥＰ−１７１（富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ社製）を２００ｎｍの厚さにコートしてレジスト膜４３とした。
残留樹脂硬化モールド３０を構成する基板には石英基板を用いた。
残留樹脂硬化モールドの作製に際しては、まず、図８（ａ）に示すように、石英基板４１上にハードマスク層としてＣｒ膜を３０ｎｍの厚さに成膜してＣｒ層４２を形成し、このＣｒ層４２上にポジ型レジストＦＥＰ−１７１（富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ社製）を２００ｎｍの厚さにコートしてレジスト膜４３とした。
次に、図８（ｂ）に示すように、電子線描画装置にて、レジスト膜４３に対し電子線をドーズ１０μＣ／ｃｍ２で照射して格子状パターンを描画した後、現像液を用いた現像処理、リンス処理、及びリンス液の乾燥を行い、レジストパターン４４を得た。ここで、現像液にはＴＭＡＨ水溶液、リンス液には純水を用いた。このとき、形成した格子状パターンの互いに隣接する凹部３０３間のピッチＡを２０ｍｍ、凸部の幅Ｄを１０μｍとした。
次に、図８（ｃ）に示すように、ＩＣＰドライエッチング装置を用いたドライエッチングによってＣｒ層４２のエッチングを行い、Ｃｒパターン４５を得た。このとき、Ｃｒ層４２のエッチング条件は、Ｃｌ２流量４０ｓｃｃｍ、Ｏ２流量１０ｓｃｃｍ、Ｈｅ流量８０ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＩＣＰパワー１２０Ｗ、ＲＩＥパワー５０Ｗとした。
次に、Ｏ２プラズマアッシング（条件：Ｏ２流量５００ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＲＩＥパワー１０００Ｗ）によってレジストパターン４４を剥離した。
次に、Ｏ２プラズマアッシング（条件：Ｏ２流量５００ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＲＩＥパワー１０００Ｗ）によってレジストパターン４４を剥離した。
次に、図８（ｄ）に示すように、ＩＣＰドライエッチング装置を用いたドライエッチングによって石英基板４１のエッチングを行った。このとき、石英基板４１のエッチングの条件は、Ｃ４Ｆ８流量１０ｓｃｃｍ、Ｏ２流量１０〜２５ｓｃｃｍ、Ａｒ流量７５ｓｃｃｍ、圧力２Ｐａ、ＩＣＰパワー２０Ｗ、ＲＩＥパワー５５０Ｗとした。また、このとき、パターンの深さＣは２５０ｎｍとした。
次に、図８（ｅ）に示すように、残存したＣｒパターン４５のウェット洗浄を行った後、フッ素系離型剤を用いて離型処理を行った。
以上より、残留樹脂硬化モールド３０を得ることができた（図８（ｅ）、図９）。
以上より、残留樹脂硬化モールド３０を得ることができた（図８（ｅ）、図９）。
次に、パターン転写モールドを用いて、ステップ・アンド・リピート方式にて、基材上の樹脂に光インプリントを行った。
まず、基材１１にはシリコンウエハを用いた。シリコンウエハ１１上に光硬化性樹脂ＰＡＫ−０１（東洋合成工業社製）を２５０ｎｍの厚さにコートし、被転写樹脂層１２とした（図５（ａ））。
まず、基材１１にはシリコンウエハを用いた。シリコンウエハ１１上に光硬化性樹脂ＰＡＫ−０１（東洋合成工業社製）を２５０ｎｍの厚さにコートし、被転写樹脂層１２とした（図５（ａ））。
次に、シリコンウエハ１１上の被転写樹脂層１２に、パターン転写モールド２０のパターン２０１が形成された面が対向するようにしてパターン転写モールド２０を押し当てた（図５（ｂ）、図１０（ｂ））。
次に、パターン転写モールド２０の裏側から、高圧水銀灯を光源として、２０ｍＪ／ｃｍ２の露光を行って被転写樹脂層１２を硬化させた（図５（ｃ））。
次に、パターン転写モールド２０の裏側から、高圧水銀灯を光源として、２０ｍＪ／ｃｍ２の露光を行って被転写樹脂層１２を硬化させた（図５（ｃ））。
次に、パターン転写モールド２０をシリコンウエハ１１から剥離し、シリコンウエハ１１上の２０ｍｍ×２０ｍｍ角の領域に、硬化された樹脂からなるパターン１３を得た（図５（ｄ）、図１０（ｄ））。
次に、被転写樹脂層が硬化した領域に隣接する領域の被転写樹脂層１２に、パターン転写モールド２０のパターン２０１が形成された面が対向するようにしてパターン転写モールド２０を押し当て（図５（ｅ）、図１０（ｅ））、ＵＶ光を照射して被転写樹脂層１２を硬化させた後（図５（ｆ））、パターン転写モールド２０をシリコンウエハ１１から剥離することにより、硬化された樹脂からなるパターン１３を得た（図１０（ｆ））。
上記の転写工程を計１２回行い、図５（ｉ）、図１０（ｉ）に示すようにシリコンウエハ１１上に硬化された樹脂からなるパターン１３を得た。
次に、被転写樹脂層が硬化した領域に隣接する領域の被転写樹脂層１２に、パターン転写モールド２０のパターン２０１が形成された面が対向するようにしてパターン転写モールド２０を押し当て（図５（ｅ）、図１０（ｅ））、ＵＶ光を照射して被転写樹脂層１２を硬化させた後（図５（ｆ））、パターン転写モールド２０をシリコンウエハ１１から剥離することにより、硬化された樹脂からなるパターン１３を得た（図１０（ｆ））。
上記の転写工程を計１２回行い、図５（ｉ）、図１０（ｉ）に示すようにシリコンウエハ１１上に硬化された樹脂からなるパターン１３を得た。
次に、図９に示す残留樹脂硬化モールド３０を用いて光インプリントを行い、基材１１上の未硬化の樹脂１４を硬化させた。
まず、パターン１３が形成されたシリコンウエハ１１上の未硬化の樹脂１４に、残留樹脂硬化モールド３０に形成された格子状パターン３０１の凸部３０２が対向するようにアライメントし、その凸部３０２を未硬化の樹脂１４に押し当て、未硬化の樹脂１４を平らにならした（図５（ｋ））。
まず、パターン１３が形成されたシリコンウエハ１１上の未硬化の樹脂１４に、残留樹脂硬化モールド３０に形成された格子状パターン３０１の凸部３０２が対向するようにアライメントし、その凸部３０２を未硬化の樹脂１４に押し当て、未硬化の樹脂１４を平らにならした（図５（ｋ））。
次に、残留樹脂硬化モールド３０の背面側から、高圧水銀灯を光源として、２０ｍＪ／ｃｍ２の露光を行って未硬化の樹脂１４を硬化させた（図５（ｌ））。 次に、残留樹脂硬化モールド３０をシリコンウエハ１１から剥離した（図５（ｍ）、図１０（ｍ））。
以上により、シリコンウエハ１１上にパターン転写モールド２０に形成されたパターン２０１が１２チップ転写され、シリコンウエハ１１全面にコートされた光硬化性樹脂からなる被転写樹脂層１２を確実に硬化させることができた。
次に、図１１（ａ）に示すように、Ｏ２プラズマアッシングによって残膜１５を除去した。このとき、Ｏ２プラズマアッシングの条件は、Ｏ２流量５０ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＲＩＥパワー１００Ｗであった。
次に、図１１（ｂ）に示すように、樹脂パターン１３をエッチングマスクとして、シリコンウエハ１１のエッチングを行った。このとき、シリコンウエハ１１のエッチング条件は、ＣＦ４流量３０ｓｃｃｍ、Ｃ４Ｆ８流量２０ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＩＣＰパワー５００Ｗ、ＲＩＥパワー５０Ｗであった。
次に、図１１（ｂ）に示すように、樹脂パターン１３をエッチングマスクとして、シリコンウエハ１１のエッチングを行った。このとき、シリコンウエハ１１のエッチング条件は、ＣＦ４流量３０ｓｃｃｍ、Ｃ４Ｆ８流量２０ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＩＣＰパワー５００Ｗ、ＲＩＥパワー５０Ｗであった。
次に、図１１（ｃ）に示すように、Ｏ２プラズマアッシング（条件：Ｏ２流量５０ｓｃｃｍ、圧力３０Ｐａ、ＲＩＥパワー１００Ｗ）によって残存した樹脂パターン１３を除去した。
以上より、大面積にパターン１６が形成されたシリコンウエハ１７を得ることができた。
以上より、大面積にパターン１６が形成されたシリコンウエハ１７を得ることができた。
本発明のパターン形成方法は、微細なパターンを形成することが求められる広範な分野に利用することが期待される。例えば、パターン形成体として、インプリント用モールド、フォトマスク、半導体デバイス、光学素子、配線回路（デュアルダマシン構造の配線回路など）、記録デバイス（ハードディスクやＤＶＤなど）、医療検査用チップ（ＤＮＡ分析用途など）、ディスプレイ（拡散板、導光板など）、マイクロ流路など、に利用することが期待される。
また、本発明において使用される被転写樹脂層１２は、光硬化性樹脂に限定されず、熱硬化性の樹脂を用いることもできる。
また、本発明において使用される被転写樹脂層１２は、光硬化性樹脂に限定されず、熱硬化性の樹脂を用いることもできる。
１０…モールド
１１…基材（シリコンウエハ）
１２…被転写樹脂層
１３…硬化樹脂パターン
１４…未硬化の樹脂
１５…残膜
１６…パターン
１７…パターンが形成されたシリコンウエハ
２０…パターン転写モールド
２０１…凹凸パターン
３０…残留樹脂硬化モールド
３０１…格子状パターン
３０２…格子状パターンの凸部
３０３…格子状パターンの凹部
４１…石英基板
４２…Ｃｒ層
４３…レジスト膜
４４…レジストパターン
４５…Ｃｒパターン
４６…パターンが形成された石英基板
１１…基材（シリコンウエハ）
１２…被転写樹脂層
１３…硬化樹脂パターン
１４…未硬化の樹脂
１５…残膜
１６…パターン
１７…パターンが形成されたシリコンウエハ
２０…パターン転写モールド
２０１…凹凸パターン
３０…残留樹脂硬化モールド
３０１…格子状パターン
３０２…格子状パターンの凸部
３０３…格子状パターンの凹部
４１…石英基板
４２…Ｃｒ層
４３…レジスト膜
４４…レジストパターン
４５…Ｃｒパターン
４６…パターンが形成された石英基板
Claims (8)
- 基材の表面上に塗布された被転写樹脂層に、凹凸からなるパターンを転写させるパターン転写モールドと、
前記パターン転写モールドによる複数回のパターン転写後に前記パターン転写モールドの外周囲にはみ出して残留する複数の前記被転写樹脂層の部分を一括して平らにならし硬化させる残留樹脂硬化モールドと、
を備えることを特徴とするインプリント用モールド。 - 前記残留樹脂硬化モールドは、前記被転写樹脂層に転写された各パターンをパターン毎に収容する二次元方向に配列された複数の凹部と、前記複数の凹部を取り囲み前記残留する複数の被転写樹脂層の部分に対向する凸部とからなるパターンを有し、
前記凹部の平面視形状は、前記パターン転写モールド外形の平面視形状と一致する、
ことを特徴とする請求項１記載のインプリント用モールド。 - 前記パターン転写モールドは平面視形状が正方形を呈し、
前記残留樹脂硬化モールドは、前記被転写樹脂層に転写された各パターンをパターン毎に収容する二次元方向に配列された複数の凹部と、前記複数の凹部を取り囲み前記残留する複数の被転写樹脂層の部分に対向する凸部とからなる格子状パターンを有し、
隣り合う前記凹部のピッチは、前記パターン転写モールドの１辺の長さに等しい、
ことを特徴とする請求項１または２記載のインプリント用モールド。 - 前記パターン転写モールドは平面視形状が長方形を呈し、
前記残留樹脂硬化モールドは、前記被転写樹脂層に転写された各パターンをパターン毎に収容する二次元方向に配列された複数の凹部と、前記複数の凹部を取り囲み前記残留する複数の被転写樹脂層の部分に対向する凸部とからなる格子状パターンを有し、
隣り合う前記凹部の縦方向及び横方向のピッチは、前記パターン転写モールドの縦及び横の１辺の長さにそれぞれ等しい、
ことを特徴とする請求項１または２記載のインプリント用モールド。 - 前記残留樹脂硬化モールドを構成する前記凹部の深さは、前記パターンと干渉しないように前記パターンの高さよりも大きいことを特徴とする請求項２乃至４の何れか１項記載のインプリント用モールド。
- 基材の上面に被転写樹脂層を塗布する樹脂塗布工程と、
前記被転写樹脂層にパターン転写モールドにより凹凸からなるパターンを複数回転写し前記パターンを二次元方向に一定の間隔で形成するパターン転写工程と、
前記パターン転写工程後、前記パターン転写モールドの外周囲にはみ出して残留する複数の前記被転写樹脂層の部分を残留樹脂硬化モールドにより一括して平らにならし硬化させる残留樹脂硬化工程と、
を備えることを特徴とするインプリント方法。 - 前記被転写樹脂層は、熱硬化性樹脂または光硬化性樹脂からなることを特徴とする請求項６記載のインプリント方法。
- 前記被転写樹脂層は光硬化性樹脂からなり、前記パターン転写モールド及び前記残留樹脂硬化モールドは光透過性材料から形成されることを特徴とする請求項６または７記載のインプリント方法。
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