JP6081357B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
び負極の間に設けられるセパレータを備える非水電解質二次電池であって、正極とセパレータの間もしくは負極とセパレータの間に無機粒子層が形成されており、かつ、無機粒子層中にポリエチレングリコール基を有するポリマーが含有されており、ポリエチレングリコール基を有するポリマーの数平均分子量が1000以上20000以下であることを特徴としている。ポリエチレングリコール基を有するポリマーとしては、ポリエチレングリコールが好ましい。
また、ポリエチレングリコール基を有するポリマーの平均分子量が200未満であると、分解物を吸着する能力が小さくなり、電池の膨化抑制効果が低下しやすくなる。また、ポリマーの平均分子量が2000000を超えると、スラリー溶媒中の溶解度が低下し、均一に正極または負極の表面に、若しくはセパレータ表面に無機粒子層を塗布できずに生産性が低下しやすくなる。
無機粒子層中に含まれるポリエチレングリコール基を有するポリマーの平均分子量が1000以上20000以下であることが特に好ましい。
また、これらを単独又は複数組み合わせて使用することができ、特に環状カーボネートと鎖状カーボネートとを組み合わせた溶媒が好ましい。
上記の他、エネルギー密度は低下するものの、負極材料としてはチタン酸リチウム等の金属リチウムに対する充放電の電位が、炭素材料等より高いものも用いることができる。
<正極の作製>
正極活物質としてのコバルト酸リチウムと、炭素導電剤であるアセチレンブラックと、PVDF(ポリフッ化ビニリデン)を、95:2.5:2.5の質量比で混合して、NMPを溶剤として混合機を用いて混合し、正極合剤スラリーを調製した。
調製したスラリーをアルミニウム箔の両面に塗布し、乾燥後、圧延して正極とした。なお、正極の充填密度は、3.60g/cm3とした。
溶剤として水を用い、酸化チタン(TiO2、平均粒子径:0.25μm、表面処理層無、)を無機粒子として用い、分散安定剤としてカルボキシメチルセルロース(CMC)を用い、水系バインダーとして、スチレン・ブタジエンゴム(SBR)を用い、平均分子量が200のポリエチレングリコール(和光純薬工業株式会社製商品名「ポリエチレングリコール200」)を添加し、無機粒子層形成のための水系スラリーを調製した。無機粒子の固形分濃度を30質量部とし、分散安定剤を無機粒子100質量部に対して0.2質量部となるように用い、バインダーを無機粒子100質量部に対し3.8質量部となるように用い、ポリエチレングリコールを無機粒子100質量部に対して1質量部となるように用いた。この水系スラリーを用いて、正極の両面上にグラビア方式で塗工し、溶媒である水を乾燥・除去して、正極の両面上に無機粒子層を形成した。正極片面の無機粒子層の厚みを2μmとし、正極の両面の合計で4μmとなるように形成した。
人造黒鉛とCMCを純水に1質量%溶解させたものと、SBRを固形分比で98:1:1の質量比となるように負極スラリーを作製した。次いで、このスラリーを銅箔の両面に塗着/乾燥し、充填密度1.60g/ccになるように圧延し、負極を作製した。
非水溶媒としてエチレンカーボネート(EC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比30:70で混合した後、電解質塩としての六フッ化燐酸リチウム(LiPF6)を1M(モル/リットル)となるように溶解した電解液を調製した。
電池の構成は正・負極それぞれにリード端子を取り付け、セパレータ(ポリエチレン製:膜厚16μm、空孔率47%)を介して渦巻状に巻き取ったものをプレスして、扁平状に押し潰した電極体を電池外装体としてアルミニウムラミネートを用いたものに入れて注液を行い、封止して電池A1とした。尚、本電池の設計容量は850mAhである。電池の設計容量としては、4.40Vまでの充電終止電圧を基準にして設計を行った。
尚、図示しないが、正極1の表面には無機粒子層が形成されている。
無機粒子層形成のための水系スラリーに添加するポリエチレングリコールの平均分子量が1000(和光純薬工業株式会社製商品名「ポリエチレングリコール1000」)であること以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下、電池A2と称する。
無機粒子層形成のための水系スラリーに添加するポリエチレングリコールの平均分子量が6000(和光純薬工業株式会社製商品名「ポリエチレングリコール6000」)であること以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下、電池A3と称する。
無機粒子層形成のための水系スラリーに添加するポリエチレングリコールの平均分子量が20000(和光純薬工業株式会社製商品名「ポリエチレングリコール20000」)であること以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下、電池A4と称する。
無機粒子層形成のための水系スラリーに添加するポリエチレングリコールの平均分子量が500000(和光純薬工業株式会社製商品名「ポリエチレングリコール500000」)であること以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下、電池A5と称する。
無機粒子層形成のための水系スラリーに添加するポリエチレングリコールの平均分子量が2000000(和光純薬工業株式会社製商品名「ポリエチレングリコール2000000」)であること以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
このように作製した電池を、以下、電池A6と称する。
無機粒子層形成のための水系スラリーにポリエチレングリコールを添加しないこと以外は実施例1と同様にして電池を作製した。
このようにして作製した電池を、以下、電池Z1と称する。
無機粒子層形成のための水系スラリーにポリエチレングリコールではなく、エチレングリコール(キシダ化学株式会社製「エチレングリコール」)を添加したこと以外は実施例1と同様にして電池を作製した。尚、このときのエチレングリコールの平均分子量は62であった。
このようにして作製した電池を、以下、電池Z2と称する。
無機粒子層形成のための水系スラリーにポリエチレングリコールではなく、ジエチレングリコール(キシダ化学株式会社製「ジエチレングリコール」)を添加したこと以外は実施例1と同様にして電池を作製した。尚、このときのジエチレングリコールの平均分子量は106であった。
このようにして作製した電池を、以下、電池Z3と称する。
上記の電池A1〜A6、Z1〜Z3について、下記条件にて実験及び評価し、それらの結果を表1に示す。
充電終止電圧4.40V、1It定電流―定電圧充電(終止電流1/50It)で充電した電池の厚みを測定した。厚み測定後の電池を80℃恒温槽内にて2日間保存した。恒温槽から取り出し直後に厚みを計測し、以下の式により厚み増加率(%)を測定した。
厚み増加率(%)=(保存後厚み÷保存前厚み)×100−100
また、表1の結果より、平均分子量が1000以上20000以下であることが特に好ましいことがわかる。
これは、平均分子量が小さいと電解液の分解物を吸着する能力が低下し、電池膨れ抑制効果が小さくなり、平均分子量が大きすぎるとスラリー溶媒への溶解性が悪く、正極表面に均一に塗布することが難しくなるため生産性が低下するためであると考えられる。
また表1の比較例Z1〜Z3の結果から、特開2011−71047号公報に開示されているエチレングリコールやジエチレングリコールは保存膨れ抑制効果がほとんどないことが分かる。
2:負極
3:セパレータ
4:正極集電タブ
5:負極集電タブ
6:アルミラミネート外装体
Claims (6)
- 正極活物質を含む正極と、負極活物質を含む負極と、非水電解質と、前記正極及び前記負極の間に設けられるセパレータを備える非水電解質二次電池であって、前記正極の表面上に無機粒子層が形成され、かつ、前記無機粒子層中にポリエチレングリコールが含有されており、前記ポリエチレングリコールの数平均分子量が1000以上20000以下である、非水電解質二次電池。
- 正極活物質を含む正極と、負極活物質を含む負極と、非水電解質と、前記正極及び前記負極の間に設けられるセパレータを備える非水電解質二次電池であって、前記正極と前記セパレータの間もしくは前記負極と前記セパレータの間に無機粒子層が形成されており、かつ、前記無機粒子層中にポリエチレングリコールが含有されており、前記ポリエチレングリコールの数平均分子量が1000以上20000以下であり、前記無機粒子層に含まれる無機粒子の平均粒径が、セパレータの平均孔径よりも大きい、非水電解質二次電池。
- 前記無機粒子層が、前記正極と前記セパレータとの間に形成されている、請求項2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記無機粒子層が、前記正極の表面上に形成されている、請求項2または請求項3に記載の非水電解質二次電池。
- 前記無機粒子層に含まれる無機粒子の平均粒子径が1μm以下である、請求項1〜4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記無機粒子層に含まれる無機粒子が、ルチル型チタニアまたはアルミナから選ばれる少なくとも1種である、請求項1〜5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
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