JP5981360B2 - セルスタック装置および燃料電池 - Google Patents

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Description

本発明は、複数の燃料電池セルを集電部材により電気的に接続してなるセルスタック装置および燃料電池に関するものである。
燃料電池においては、燃料電池セルの電気を集電部材にて外部に取り出す必要がある。例えば、特許文献1では、固体電解質を空気側電極層と燃料側電極層層で挟持し、それらの表面に良導電材からなる集電部材を積層した状態で接続して集電ロスを減少させた燃料電池セルが開示されている。また、特許文献2では、集電部材を電極に点接触させて接着剤で接着した構成が開示されている。
特開2006−172906号公報 特開2008−010187号公報
しかしながら、特許文献1の電極層に集電部材を積層した構造では、燃料電池セルの配置の自由度が損なわれ、燃料ガスや空気の供給を妨げる可能性があった。また、特許文献2のように電極と集電部材とを点接触させた状態で接着する方法では、接着強度が低い場合があった。
そこで、本発明の目的は、接着剤による接着強度が高い集電部材を備えたセルスタック装置およびセルスタック装置を収納してなる燃料電池を提供することである。
本発明のセルスタック装置は、燃料側電極層と固体電解質層と空気側電極層とを順次積層してなる複数の燃料電池セルと、集電部材と、を備え、該集電部材の一方の主面が一方の前記燃料電池セルの前記燃料側電極層側に電気的に接続されるとともに、前記集電部材の他方の主面が他方の前記燃料電池セルの前記空気側電極層側に電気的に接続されるセルスタック装置であって、前記集電部材は、断面が略矩形形状の板状で、一方の主面およびそれに続く側面の一部が前記燃料電池セルの前記燃料側電極層側の主面に第1導電性接着剤で接着されており、前記略矩形形状の角部にC面またはR面の面取り部が設けられているとともに、前記面取り部は前記第1導電性接着剤で前記燃料電池セルに接着されており、前記燃料電池セルの燃料側電極層側の主面に接続される前記一方の主面側の前記面取り部の主面側切り取り長さをc、該一方の主面側の前記面取り部の前記主面に直交する側面側切り取り長さをd、前記燃料電池セルに接続される側とは反対側の他方の主面側の前記面取り部の主面側切り取り長さをa、該他方の主面側の前記面取り部の側面側切り取り長さをbとしたとき、a/b比よりもc/d比が大きいものである。
また、本発明の燃料電池は、上記セルスタック装置を収納容器内に収納したものである。
本発明のセルスタック装置においては、燃料電池セルの一方の主面と集電部材との間に導電性接着剤を塗布して焼き付ける際に、接着剤が収縮することによって集電部材と接着
剤との間に隙間ができる場合がある。そこで、燃料電池セルの燃料側電極層側の主面に接続される集電部材の主面側の面取り部は、主面側切り取り長さを長くして、集電部材の端部における接着強度を高めて、集電部材の剥離を抑制する。また、燃料電池セルに接続される側とは反対側の他方の主面側の面取り部は、側面に接着される接着剤が回り込んで他方の主面側の面取り部が接着剤で覆われるが、接着剤が他方の主面側の面取り部に回り込みすぎると、燃料側電極層側に用いられる導電性接着剤の焼き付けの際の収縮が大きいことから、他方の主面側の面取り部に回り込んだ接着剤にクラックが発生する場合がある。そして、一旦クラックが発生すると、クラックが接着剤の他の部分に進展して接着強度が低下する可能性がある。そこで、燃料電池セルに接続される側とは反対側の他方の主面側の面取り部は、主面側切り取り長さを短くして、集電部材の端部におけるクラックの発生を抑制する。その結果、本発明の集電部材は燃料電池セルの燃料側電極層側に高い接着強度で接着することができる。
本実施形態のセルスタック装置の一例を示し、(a)平面図、(b)(a)の点線枠で囲った部分の一部拡大平面図、(c)(a)のB−B断面図である。 図1のセルスタック装置の(a)概略斜視図、(b)スタックとガスケースとの接続部付近の拡大断面図(図1(a)のA−A断面図)である。 図1のセルスタック装置の集電部材について、(a)集電部材、(b)端部集電部材の形状を説明するための概略斜視図である。 図1のセルスタック装置の集電部材の断面形状について、(a)P型半導体層側、(b)空気側電極層の構成を説明するための概略断面図である。
(セルスタック装置)
図1は、本実施形態のセルスタック装置の一例を示し、(a)は平面図、(b)は(a)の点線枠で囲った部分の一部を拡大して示す断面図である。
セルスタック装置1(以下、スタック装置1と略することがある。)は、図1に示すように、燃料電池セル3(以下、セル3と略することがある。)の複数個が整列した状態で立設しているとともに、隣接するセル3間に集電部材4aを介して電気的に直列に接続したセルスタック2(以下、スタック2と略することがある。)を有している。すなわち、隣接するセル3間に集電部材4aが挟まれている。
セル3の内部には、一端部から他端部へ長さ方向Lに貫通するガス流路13を有しており、セル3の一端部(図1、3の下端部)は枠体16で囲まれており、枠体16の内側に充填された第1絶縁性接着剤17でセル3の下端部の外周が接着されている。つまり、スタック2は、枠体16の内側に複数のセル3を並べて収容し、第1絶縁性接着剤17で枠体16に接着されている。
また、スタック2の最も外側に位置するセル3aに端部集電部材4bが接着されており、この端部集電部材4bの外側には、端部集電部材4bに接着して電気的に接続されたセルスタック支持部材5が存在する。スタック支持部材5の外側には保護カバー6がある。保護カバー6は、スタック2の周囲(スタック装置1(a)の周囲)に置かれる断熱材との接触や外部からの衝撃に対して、スタック支持部材5およびスタック2を保護する。また、スタック支持部材5にはスタック2の外側に突出する電流引き出し部7が接続されている。
一方、図2に示すように、ガスケース(マニホールド)20は、セル3のガス流路13にガスを供給する開口部21を上面に有している。また、環状の枠体16の下端部が、ガ
スケース20の開口部21を取り囲むように形成された凹溝状の接着部22に差し込まれている。そして、枠体16の下端部がガスケース20に凹溝状の接着部22内の第2絶縁性接着剤18に埋設された状態で接着されており、セル3のガス流路13以外の部分が気密に封止されている。
(セル)
セル3は、図1(b)に示すように、一対の対向する平坦面をもつ柱状の導電性支持基板12(以下、支持基板12と略す場合がある)の一方の平坦面上に燃料側電極層8、固体電解質層9及び空気側電極層10を順次積層してなる柱状(中空平板状等)からなる。また、セル3の他方の平坦面上にはインターコネクタ11が設けられており、支持基板12の内部には、セル3に燃料ガスを流すためのガス流路13が一端部から他端部に亘る長さ方向Lに設けられている。さらに、インターコネクタ11の外面(上面)にはP型半導体層14が設けられている。P型半導体層14を介して、集電部材4aをインターコネクタ11に接続させることにより、両者の接触がオーム接触となり、電位降下を少なくし集電性能の低下を有効に回避することが可能となる。なお、図1(a)では集電部材4a、端部集電部材4bの記載を省略している。また、支持基板は燃料側電極層を兼ねるものとし、その表面に固体電解質層および空気側電極層を順次積層してセルを構成することもできる。
また、本実施態様において、セル3は各種セルが知られているが、発電効率のよいセルとする上で、上記構成からなる固体酸化物形セルが好適に採用できる。それにより、単位電力に対して燃料電池を小型化することができるとともに、家庭用燃料電池で求められる変動する負荷に追従する負荷追従運転を行なうことができる。また、上記中空平板状のセル3以外にもセルが平板形セルであってもよい。
燃料側電極層8は、一般的に公知のものを使用することができ、多孔質の導電性セラミックス、例えば希土類元素が固溶しているZrO(安定化ジルコニアと称し、部分安定化も含むものとする)とNiおよび/またはNiOとから形成することができる。
固体電解質層9は、燃料側電極層8、空気側電極層10間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有していると同時に、燃料ガスと酸素含有ガスとのリークを防止するためにガス遮断性を有することが必要とされ、3〜15モル%の希土類元素が固溶したZrOから形成される。なお、上記特性を有する限りにおいては、他の材料等を用いて形成してもよい。
空気側電極層10は、一般的に用いられるものであれば特に制限はなく、例えば、いわゆるABO型のペロブスカイト型酸化物からなる導電性セラミックスから形成することができる。空気側電極層10はガス透過性を有していることが必要であり、開気孔率が20%以上、特に30〜50%の範囲にあることが好ましい。
支持基板12としては、燃料ガスを燃料側電極層8まで透過するためにガス透過性であること、さらには、インターコネクタ11を介して集電するために導電性であることが要求される。したがって、支持基板12としては、導電性セラミックスやサーメット等を用いることができる。セル3を作製するにあたり、燃料側電極層8または固体電解質層9との同時焼成により支持基板12を作製する場合においては、鉄族金属成分と特定希土類酸化物とから支持基板12を形成することが好ましい。また、図1に示したセル3において、柱状(中空平板状)の支持基板12は、立設方向に細長く延びる板状片であり、平坦な両面と半円形状の両側面を有する。また、支持基板12は、ガス透過性を備えるために開気孔率が30%以上、特に35〜50%の範囲にあるのが好適であり、そしてまたその導電率は300S/cm以上、特に440S/cm以上であるのが好ましい。また、支持基
板12の形状は柱状であれば良く、円筒状であってもよい。
P型半導体層14としては、遷移金属ペロブスカイト型酸化物からなる層を例示することができる。具体的には、インターコネクタ11を構成する材料よりも電子伝導性が大きいもの、例えば、BサイトにMn、Fe、Coなどが存在するLaMnO系酸化物、LaFeO系酸化物、LaCoO系酸化物などの少なくとも一種からなるP型半導体セラミックスを使用することができる。このようなP型半導体層14の厚みは、一般に、30〜100μmの範囲にあることが好ましい。
インターコネクタ11は、上述したとおり、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物(LaCrO系酸化物)、もしくは、ランタンストロンチウムチタン系のペロブスカイト型酸化物(LaSrTiO系酸化物)が好適に使用される。これらの材料は、導電性を有し、かつ燃料ガス(水素含有ガス)および酸素含有ガス(空気等)と接触しても還元も酸化もされない。また、インターコネクタ11は支持基板12に形成されたガス流路13を流通する燃料ガス、および支持基板12の外側を流通する酸素含有ガスのリークを防止するために緻密質でなければならず、93%以上、特に95%以上の相対密度を有していることが好ましい。
(集電部材)
セル3を電気的に接続するために介装される集電部材4aおよび端部集電部材4bは、弾性を有する金属または合金からなる部材で構成することができる。
図3(a)は集電部材4a、(b)は端部集電部材4bの一例を示したものである。図3(a)に示した集電部材4aは、セル3の長さ方向Lに沿った一対の接続部31と、一対の接続部31間を連結するように設けられた隣接するセル3と接触するための板状をした複数の接触部32とを有する形状からなる。このような集電部材4aは、セル3の変形に対して良好な追従性を有する。
図4(a)の集電部材4(集電部材4aおよび端部集電部材4b)の概略断面図によれば、集電部材4は、断面が略矩形形状の板状であり、一方の主面Zがセル3の燃料側電極層8側のP型半導体層14に電気的に接続されており、側面Yが導電性の第1導電性接着剤43でセル3のP型半導体層14に接着されている。また、集電部材4の略矩形形状の角部にR面の面取り部42が設けられている。なお、面取り部42はC面(テーパ面)であってもよい。さらに、面取り部42は第1導電性接着剤43で接着されている。つまり、面取り部42の表面は第1導電性接着剤43で覆われている。
ここで、インターコネクタ11およびP型半導体層14はち密質な材質からなるために、P型半導体層14と集電部材4とは、気孔が存在しないか、または気孔の存在割合が低い第1導電性接着剤43を用いる。一方、空気側電極層10と集電部材4との間は、空気側電極層10に空気を供給できるような通気性のある接着剤を使用する必要があるために、空気側電極層10と集電部材4とを接着する第2導電性接着剤41は、導電性で第1導電性接着剤43に比べて空隙が多く、ポーラスなものを使用する。
そのために、本実施態様では、図4(a)に示すように、燃料側電極層8側に接続される一方の主面Z側の面取り部42Zの主面側切り取り長さをc、一方の主面Z側の面取り部42Zの側面側切り取り長さをd、セル3に接続される側とは反対側の他方の主面X側の面取り部42Xの主面側切り取り長さをa、他方の主面X側の面取り部42Xの側面側切り取り長さをbとしたとき、c/d比がa/b比よりも大きくなっている。これによって、第2導電性接着剤41に比べて空隙が少なくち密な第1導電性接着剤43が焼き付けによっても、集電部材および燃料側電極層8側のP型半導体層14と第1導電性接着剤4
3との間に隙間ができることを抑制できる。これによって、スタック2の全体としての集電ロスと電気セル3間の接着性は最適化される。また、燃料電池セルに接続される側とは反対側の他方の主面側の面取り部は、主面側切り取り長さを短くして、集電部材4の端部におけるクラックの発生を抑制し、クラックの進展による集電部材の剥離を抑制して、燃料電池セルの燃料側電極層側に高い接着強度で接着することができる。
上記図3(a)の集電部材4aを用いた本実施態様では、図4(b)に示すように、集電部材4aの一部は、一方の主面Xがセル3の空気側電極層10に電気的に接続されるとともに、側面Yが第2導電性接着剤41でセル3の空気側電極層10に接着されている。また、集電部材4の略矩形形状の角部にR面の面取り部42が設けられている。なお、面取り部42はC面(テーパ面)であってもよい。さらに、面取り部42は第2導電性接着剤41で接着されている。つまり、面取り部42の表面は第2導電性接着剤41で覆われている。
ここで、本実施態様では、図4(b)に示すように、空気側電極層10に接触してセル3に接続される一方の主面Xでは、面取り部42Xの主面側切り取り長さがa、一方の主面X側の面取り部42Xの側面側切り取り長さがb、セル3に接続される側とは反対側の他方の主面Z側の面取り部42Zの主面側切り取り長さがc、他方の主面Z側の面取り部42Zの側面側切り取り長さがdとなり、セル3に接続される一方の主面X側の面取り部42Xの主面側切り取り長さaが、他方の主面Z側の面取り部42Zの主面側切り取り長さcよりも短く、かつa/b比よりもc/d比が大きくなっている。また、本実施態様では、面取り部42Xの側面側切り取り長さbが、面取り部42Zの側面側切り取り長さdよりも長くなっている。これによって、セル3に接続される一方の主面側Xは、セル3と集電部材4との接触面積が広いために集電ロスが低減される。また、セル3に接続される側とは反対側の他方の主面Z側では、第2導電性接着剤41で接着される面積が広くなるので、集電部材4とポーラスな第2導電性接着剤41との接着強度も高くなる。
第1導電性接着剤としては、平均粒径が0.1〜10μmのLaSrCoFeO、LaSrMnO、LaSrCoO粉末等を含有するものを用いることができる。これらの単一の材料を用いて作製してもよく、2種以上組み合わせてもよい。
このように、異なる粒径の材料を用いて導電性接合材13を作製することにより、粒径の大きな粗粒が導電性接合材13の強度を向上させるとともに、粒径の小さな微粒が導電性接合材13の焼結性を向上させることができる。
つまり、空気側電極層10は開気孔率が20%以上の多孔質な材質であるために、集電部材4との接触部では電気的接続状態が悪くなりやすいが、本実施態様では、セル3と集電部材4との接触面積が広いために集電ロスが低減される。また、空気側電極層10と集電部材4とを接着する第2導電性接着剤41には、空気側電極層10内に空気を取り込むために気孔が存在する。そのために、第2導電性接着剤41と空気側電極層10との接着強度が低下しやすいが、本実施態様では、第2導電性接着剤41で接着される面積が広くなるので、集電部材4と第2導電性接着剤41との接着強度も高くなる。
ここで、セル3と集電部材4との間に導電性の接着剤が300μm以下の厚みで介在することもある。このような場合でも、層状に介在する導電性接着剤の厚みが300μm以下の厚みであれば、セル3と集電部材4との間の導電性は、導電性接着剤の厚みが300μmより厚い場合よりも良好になるため、本発明の効果は失われない。
また、切り取り長さa,b,c,dの測定は、集電部材4の長さ方向の寸法誤差を考慮して、任意の長さ位置3箇所で測定して平均値を算出することによって求める。また、面
取り部42X、42Zは、主面X、Zの両端それぞれに2つずつ設けられている。本実施態様では、2つの面取り部42Xおよび2つの面取り部42Zは、それぞれ同じ形状からなるが、切り取り長さa,b,c,dが異なっている場合もある。この場合、a/b比とc/d比との比較は、2つの面取り部42Xまたは2つの面取り部42Zの切り取り長さa,b,c,dの平均値をとって比較する。
なお、本実施態様では、a/b比が0.1〜1、c/d比が1〜10である。この範囲であれば、空気側電極層10およびP型半導体層14における集電ロスがともに小さく、かつ接着剤の接着強度が高い。また、集電部材4の角部において酸化性を高めるための耐酸化被膜を被着形成した場合に、角部に耐酸化被膜が比較的均一に成膜されて、集電部材4の耐酸化性を高めることができる。
また、図3(b)は端部集電部材4bの一例を示したものである。端部集電部材4bは、セル3の変形に対して良好な追従性を有する。また、端部集電部材4bも、集電部材4aと同じ形状とすることができるが、セル3の変形に対する追従性を更に向上させるために、図3(b)に示すように、隣接するスタック2の最外に位置するセル3(最外セルと称す場合がある。)の平坦面に当接する第1導電体片33と、最外セル3の一方の端部からセルスタック支持部材5の他方の端部へと傾斜して延びる第2導電体片34と、セルスタック支持部材5の平坦面に当接する第3導電体片35と、セルスタック支持部材5の一方の端部から最外セル3の他方の端部へと傾斜して延びる第4導電体片36とを基本要素として具備する。第1〜第4の導電体片はこの順序で端部同士を次々に連結されており、さらにこの順序で繰り返し導電体片が連結されることにより、軸方向に延在する一繋がりの形状であることが望ましい。
集電部材4の材質としては、Fe−Cr系やFe−Ni系の耐熱性合金等が好ましく採用される。また、その幅は20〜40mm、厚みは0.3〜0.6mmのものが好ましく採用されるが、特に限定はされない。
ここで、a/b比およびc/d比を所定の範囲内に制御する方法は、まず、集電部材4を打ち抜き加工によって所定形状に裁断する。その後、所定のC面またはR面形状の金型を用いて、集電部材4の角部を面押し加工することによって、a/b比およびc/d比を制御することができる。この面押し加工によって、打ち抜き加工にて集電部材4の角部に発生したバリをなくすこともできる。
また、本実施態様では、主面X,Zの面粗度は側面Yの面粗度よりも滑らかとなっている。これによって、主面Xにおける導電性を高めることができるとともに、側面Yにおける接着剤の接着強度を高めることができる。さらに、側面Yには厚み方向に延びる筋(図示せず)が複数条設けられている。厚み方向の筋は、アンカー効果を発揮して、接着剤41の接着強度が向上する。主面X,Zの面粗度と側面Yの面粗度は、打ち抜き加工する際の裁断刃の面粗度を調整することによって制御することができる。また、側面Yに厚み方向の筋を形成するには、打ち抜き加工する際の裁断刃に凹凸を設けることによって形成できる。
(燃料電池)
さらに、上述したセルスタック装置1を収納容器(図示せず)内に収納した燃料電池においても、集電部材4の集電ロスが少なく、かつ集電部材4の接着強度が高いものとなることから、長期信頼性が向上した燃料電池となる。
Fe−Cr系の耐熱性合金からなり、幅が30mm、厚みは0.4mmの板状で、図3
、4の形状からなる集電部材を準備し、面取り部形状を表1の寸法として、セルスタック装置の燃料電池セルのP型半導体層に接着固定した。集電部材とP型半導体層の接着剤の接着強度をプッシュプルゲージにて測定した。表中、引張強度として記載した。
また、図1−4の構成からなるセルスタック装置を組み立てて、750℃−50℃の昇降温サイクルを360回繰り返す昇降温サイクル試験を実施した。表中、昇降温サイクルテストとして、試験後に電圧降下が100mV以下であった試料については○、電圧が100mVより大きく降下した試料については×と記載した。結果は表1に示した。
表1から明らかなとおり、P型半導体層との接続において、集電部材のa/b比とc/d比とが同じ試料No.5では、昇降温サイクル試験において接着強度が低下した。また、集電部材のa/b比よりもc/d比が小さい試料No.6では、昇降温サイクル試験において接着強度が低下し、試料No.7では、第1導電性接着剤の接着強度が低いものであった。なお、昇降温サイクル試験において接着強度が低下した試料No.5、6では、P型半導体層に接着されている第2導電性接着剤にクラックが入っていることが観察された。
これに対して、P型半導体層との接続において、集電部材のa/b比よりもc/d比が大きい試料No.1〜4、8〜11では、第1導電性接着剤の接着強度が高いものであった。特に、a/b比が0.1〜1、c/d比が2〜5である試料No.9〜10では、昇降温サイクル試験における電圧降下も小さいものであった。
なお、試料No.1〜11のいずれの試料においても、空気側電極層に接着されている第1導電性接着剤および集電体には異常は観察されなかった。また、集電部材の主面X、Zおよび側面Yについて、接触式表面粗さ計で表面粗さを測定したところ、試料No.1〜4、8〜11では、主面X,Zの面粗度は側面Yの面粗度よりも滑らかとなっていた。また、顕微鏡観察の結果、試料No.1〜4、8〜11では、いずれも側面Yには厚み方向の筋が複数条設けられていた。
1 セルスタック装置(スタック装置)
2 セルスタック(スタック)
3 燃料電池セル
4 集電部材
4a 集電部材
4b 端部集電部材
8 燃料側電極層
10 空気側電極層
X 燃料電池セルに接続される一方の主面
Y 側面
Z 他方の主面
41 第2導電性接着剤
42 面取り部
43 第1導電性接着剤
c 一方の主面Z側の面取り部42Zの主面側切り取り長さ
d 面取り部42Zの側面側切り取り長さ
a 他方の主面X側の面取り部42Xの主面側切り取り長さ
b 面取り部42Xの側面側切り取り長さ

Claims (6)

  1. 燃料側電極層と固体電解質層と空気側電極層とを順次積層してなる複数の燃料電池セルと、集電部材と、を備え、該集電部材の一方の主面が一方の前記燃料電池セルの前記燃料側電極層側に電気的に接続されるとともに、前記集電部材の他方の主面が他方の前記燃料電池セルの前記空気側電極層側に電気的に接続されるセルスタック装置であって、
    前記集電部材は、断面が略矩形形状の板状で、一方の主面およびそれに続く側面の一部が前記燃料電池セルの前記燃料側電極層側の主面に第1導電性接着剤で接着されており、前記略矩形形状の角部にC面またはR面の面取り部が設けられているとともに、前記面取り部は前記第1導電性接着剤で前記燃料電池セルに接着されており、前記燃料電池セルの燃料側電極層側の主面に接続される前記一方の主面側の前記面取り部の主面側切り取り長さをc、該一方の主面側の前記面取り部の前記主面に直交する側面側切り取り長さをd、前記燃料電池セルに接続される側とは反対側の他方の主面側の前記面取り部の主面側切り取り長さをa、該他方の主面側の前記面取り部の側面側切り取り長さをbとしたとき、a/b比よりもc/d比が大きいセルスタック装置。
  2. 前記集電部材の他方の主面およびそれに続く側面の一部が、第2導電性接着剤にて前記燃料電池セルの前記空気側電極層側の主面に接着されており、前記第2導電性接着剤は前記第1導電性接着剤よりも気孔率が高い請求項1記載のセルスタック装置。
  3. 前記a/b比が0.1〜1、前記c/d比が1〜10である請求項1または2記載のセルスタック装置。
  4. 前記集電体の主面の面粗度は前記側面の面粗度よりも滑らかである請求項1乃至3のいずれかに記載のセルスタック装置。
  5. 前記側面に厚み方向に延びる筋が複数条設けられている請求項4記載のセルスタック装置。
  6. 請求項5に記載のセルスタック装置を収納容器内に収納した燃料電池。
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