JP5979240B2 - 熱電変換装置および電子装置 - Google Patents

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Description

本発明は、熱電変換装置および電子装置に関し、例えば蓄電素子を備える熱電変換装置に関する。
近年、ＭＥＭＳ（Micro Electro Mechanical System）技術を用いた熱電変換装置が注目されている。このような熱電変換装置は、携帯型マイクロエネルギー源、局部冷却デバイスまたはセンサへの適用が検討されている。電力を蓄える蓄電素子を備えた熱電変換装置が知られている（例えば特許文献１）。
国際公開第２００９／０６３８０５号
熱電変換素子を小型化すると、熱電変換素子の熱抵抗が小さくなるため、熱電対に大きな温度差を印加できない。また、小型化により、熱電対の直列接続の数が減少する。これらにより、起電力を大きくできなくなる。例えば特許文献１のように蓄電素子を備えた熱電変換装置においては、蓄電素子が熱電変換素子上に配置しているため、熱電対に大きな温度差を印加できない。例えば、熱電対に印加される温度差が１／２になると、熱電変換素子の起電力は１／２となり、電力は１／４となってしまう。
本熱電変換装置および電子装置は、熱電変換素子に加わる温度差を大きくすることを目的とする。
上部電極と下部電極との間に設けられたｐ型熱電材料とｎ型熱電材料とが、前記上部電極と前記下部電極とを介して交互に直列に接続された熱電変換素子と、前記上部電極と前記下部電極の間に設けられ、前記ｐ型熱電材料および前記ｎ型熱電材料を覆う絶縁層と、前記熱電変換素子が発電した電力を蓄電し、前記上部電極と前記下部電極との間に設けられ、前記絶縁層に覆われた蓄電素子と、を具備することを特徴とする熱電変換装置を用いる。
上部電極と下部電極との間に設けられたｐ型熱電材料とｎ型熱電材料とが、前記上部電極と前記下部電極とを介して交互に直列に接続された熱電変換素子と、前記上部電極と前記下部電極の間に設けられ、前記ｐ型熱電材料および前記ｎ型熱電材料を覆う絶縁層と、前記上部電極と前記下部電極との間に設けられ、前記絶縁層に覆われた蓄電素子と、を備える熱電変換装置と、前記熱電変換装置より電力の供給を受ける電子素子と、を具備することを特徴とする電子装置を用いる。
本熱電変換装置および電子装置によれば、熱電変換素子に加わる温度差を大きくすることを目的とする。
図１は、実施例１に係る熱電変換装置の断面図である。 図２（ａ）は、実施例２に係る熱電変換装置の平面図、図２（ｂ）は、図２（ａ）のＤ−Ｄ断面図である。 図３（ａ）、図３（ｂ）は、それぞれ図２（ｂ）のＡ−Ａ断面図、Ｂ−Ｂ断面図である。 図４は、図２（ｂ）のＣ−Ｃ断面図である。 図５（ａ）から図５（ｅ）は、実施例２に係る熱電変換装置の製造方法を示す断面図（その１）である。 図６（ａ）から図６（ｅ）は、実施例２に係る熱電変換装置の製造方法を示す断面図（その２）である。 図７（ａ）から図７（ｃ）は、シミュレーションに用いた比較例、実施例１および実施例２の模式断面図である。 図８は、熱電材料１２、１４の間隔Ｗ１に対する熱電変換装置の上下面間の温度差を示す図である。 図９は、実施例２の変形例にかかる熱電変換装置の断面図である。 図１０は、実施例３に係る電子装置のブロック図である。
以下、図面を参照し実施例について説明する。
図１は、実施例１に係る熱電変換装置の断面図である。熱電変換装置１００は、熱電変換素子１０、蓄電素子２０および絶縁層３０を備えている。熱電変換素子１０は、ｎ型熱電材料１２、ｐ型熱電材料１４、上部電極１６および下部電極１８を備えている。ｐ型熱電材料１４とｎ型熱電材料１２とは、上部電極１６と下部電極１８との間に設けられている。ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２は、例えば柱状形状を備えている。上部電極１６と下部電極１８との温度差により、ｎ型熱電材料１２およびｐ型熱電材料１４に起電力が生じる。ｎ型熱電材料１２とｐ型熱電材料１４とが、上部電極１６と下部電極１８とを介して複数個交互に直列に接続されている。これにより、大きな起電力を生成できる。
絶縁層３０が上部電極１６と下部電極１８の間に設けられ、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２を覆っている。絶縁層３０は、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２を補強する部材である。絶縁層３０は、製造時および／または使用時における、機械的な衝撃および／または化学的劣化からｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２並びに蓄電素子２０を保護する。絶縁層３０は、機械強度が大きいことが好ましい。また、ｐ型熱電材料１４とｎ型熱電材料１２とを電気的に分離する観点から、絶縁層３０は、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２より電気抵抗率が大きいことが好ましい。さらに、上部電極１６と下部電極１８との温度差を大きくする観点から、絶縁層３０は、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２より熱伝導率が小さいことが好ましい。
蓄電素子２０が、上部電極１６と下部電極１８との間に設けられ、絶縁層３０に覆われている。蓄電素子２０は、例えば固体二次電池であり、熱電変換素子が発電した電力を蓄電する。
実施例１によれば、蓄電素子２０が、上部電極１６と下部電極１８との間に設けられている。このため、熱電変換素子の上に蓄電素子が配置される場合に比べ、上部電極１６と下部電極１８との間の温度差を大きくできる。よって、熱電変換素子１０が生成する起電力を大きくできる。また、絶縁層３０がｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２、並びに蓄電素子２０を補強することができる。絶縁層３０は、補強の観点からｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２の側面全てを覆っていることが好ましい。さらに、絶縁層３０が蓄電素子２０を封止することができる。さらに、蓄電素子２０の少なくとも一部が、ｐ型熱電材料１４とｎ型熱電材料１２との間に設けられているため、熱電変換装置１００を小型化することができる。
図２（ａ）は、実施例２に係る熱電変換装置の平面図、図２（ｂ）は、図２（ａ）のＤ−Ｄ断面図である。図２（ａ）においては、ｎ型熱電材料１２、ｐ型熱電材料１４、上部電極１６、下部電極１８および絶縁層３０を図示している。図３（ａ）、図３（ｂ）および図４は、それぞれ、図２（ｂ）のＡ−Ａ断面図、Ｂ−Ｂ断面図およびＣ−Ｃ断面図である。
図２（ａ）に示すように、熱電変換装置１０２において、下部電極１８、ｐ型熱電材料１４、上部電極１６、ｎ型熱電材料１２および下部電極１８が直列に複数個接続されている。直列する個数を多くすることにより起電力を大きくできる。図２（ｂ）に示すように、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２は、例えば円柱または角柱形状である。ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２の下面が下部電極１８に電気的に接続し、上面が上部電極１６に電気的に接続している。上部電極１６および下部電極１８は保護膜４０により覆われている。保護膜４０は、上部電極１６および下部電極１８を保護する絶縁体である。保護膜４０には、上部電極１６および／または下部電極１８が露出する開口４２が形成されている。開口４２を介し上部電極１６および／または下部電極１８と電気的に接続することができる。絶縁層３０は、第１絶縁層３４と第２絶縁層３２とが貼りあわされて形成されている。第１絶縁層３４の上面は平坦である。第２絶縁層３２の下面は凹部を備える。第１絶縁層３４と第２絶縁層３２とが貼りあわされた状態で、凹部より空洞３６が形成される。蓄電素子２０は、空洞３６内に配置される。蓄電素子２０は、正極２６、負極２４および固体電解質２２を備える。
図３（ａ）に示すように、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２の周囲に第２絶縁層３２が設けられ、他の領域には空洞３６が形成されている。図３（ｂ）に示すように、蓄電素子（図３（ｂ）では蓄電素子の固体電解質２２を図示）が空洞３６内に設けられている。蓄電素子に貫通孔が形成され、貫通孔内をｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２が貫通する。これにより、蓄電素子の面積を大きくできる。図４に示すように、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２は、第１絶縁層３４内に埋め込まれている。空洞３６は、複数に分割されていてもよい。蓄電素子は、複数に分割されていてもよい。
ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２の水平断面の径は、例えば５μｍから１００μｍであり、例えば５０μｍとすることができる。ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２の高さは、例えば５０μｍから５００μｍであり、例えば３００μｍとすることができる。径と高さのアスペクト比は例えば２から４０である。径は小さい方が高密度化できるが、小さすぎると、機械強度が弱くなるうえ加工が困難となる。高さは大きい方が大きい起電力を生成できるが、高すぎると、機械強度が弱くなる。ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２の機械強度を確保するため、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２うち上部電極１６および下部電極１８に接する箇所の径を大きくすることもできる。例えば、この箇所の径を最小径より１μｍから２０μｍ（例えば５μｍ）大きくしてもよい。
ｐ型熱電材料１４は、例えばｐ型半導体材料であり、Ｂｉ０．３Ｓｂ１．７Ｔｅ３、酸化物熱電材料（例えばＣａ３Ｃｏ４Ｏ９等）、シリサイド（ＭｎＳｉ１．７）またはスクッテルダイト等を用いることができる。ｎ型熱電材料１２は、例えばｎ型半導体材料であり、Ｂｉ２Ｔｅ３、酸化物熱電材料（例えばＮａｘＣｏＯまたはＡＺＯ等）、シリサイド（Ｍｇ2Ｓｉ）または、スクッテルダイト等を用いることができる。絶縁層３０には、感光性ガラスを用いることができる。絶縁層３０に、樹脂等の有機材料を用いてもよいが、耐熱性の観点からは無機材料が好ましい。感光性ガラスとして例えばＰＥＧ３（ＨＯＹＡ製）を用いることができる。第１絶縁層３４および第２絶縁層３２の膜厚は例えば４００μｍとすることができる。空洞３６は、例えば高さ５０μｍ、幅５０μｍである。
蓄電素子２０は、例えば固体リチウム２次電池である。正極２６としては、例えば膜厚が１００ｎｍのコバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）を用いる。負極２４としては、例えば膜厚が１００ｎｍの金属リチウムを用いる。固体電解質２２としては、例えば膜厚が１μｍの硫化物材料を用いる。負極２４の材料および固体電解質２２は、水分により劣化するため、空洞３６内は、真空または不活性ガス（窒素または希ガス等）雰囲気であることが好ましい。なお、固体リチウム２次電池以外の場合であっても、蓄電素子２０の封止のため、空洞３６は、真空または不活性ガス雰囲気であることが好ましい。
上部電極１６および下部電極１８は、例えば、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２に接する側からＴｉおよびＡｕの積層膜、またはＴｉおよびＣｕの積層膜等の金属等である。保護膜４０は、熱伝導率が高く電気抵抗率が高い材料が好ましく、例えば窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、パリレンまたは樹脂を用いることができる。
図５（ａ）から図６（ｅ）は、実施例２に係る熱電変換装置の製造方法を示す断面図である。図５（ａ）を参照し、２枚の感光性ガラス基板を、第１絶縁層３４および第２絶縁層３２として準備する。図５（ｂ）を参照し、クロム等の遮光部６２を備えるマスク６０を介し、第１絶縁層３４および第２絶縁層３２に紫外線露光を行なう。例えば５００℃の温度で１時間の熱処理および５９０℃の温度で２時間の熱処理を行う。これにより、紫外線が照射された領域に変質領域６４が形成される。図５（ｃ）を参照し、第２絶縁層３２の空洞を形成する領域にフォトレジスト６７のパターンを形成する。
図５（ｄ）を参照し、第１絶縁層３４および第２絶縁層３２を純水で希釈したフッ酸に浸漬する。これにより、変質領域６４がエッチングされ、貫通孔６６が形成される。片面にフォトレジスト６７を形成した領域にはフッ酸が浸透しないため、凹部６８が形成される。その後フォトレジスト６７を除去する。なお、２回エッチングすることにより、貫通孔６６と凹部６８とを作り分けてもよい。図５（ｅ）を参照し、第１絶縁層３４上に蓄電素子２０を形成する。蓄電素子２０の形成は、例えば正極、固体電解質および負極をそれぞれステンシルマスクを介したスパッタリング法を用いて形成する。
図６（ａ）を参照し、第１絶縁層３４と第２絶縁層３２との貫通孔６６が連通し、貫通孔３９が形成され、かつ蓄電素子２０上に空洞３６が形成されるように、第１絶縁層３４と第２絶縁層３２とを接合する。第１絶縁層３４と第２絶縁層３２との接合には、例えばガラスフリット法を用いることができる。図６（ｂ）を参照し、貫通孔３９内に、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２を充填する。ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２として、例えば粒径が略２００ｎｍのＢｉ０．３Ｓｂ１．７Ｔｅ３およびＢｉ２Ｔｅ３を充填する。充填方法としては、例えばエアロゾルデポジション法を用いる。エアロゾルデポジション法は、微細かつ高アスペクト比の開口に粉体材料を充填するのに適した方法である。ｐ型熱電材料１４を充填する際には、ｎ型熱電材料１２用の貫通孔３９をステンシルマスクを用い保護する。ｎ型熱電材料１２を充填する際には、ｐ型熱電材料１４用の貫通孔３９をステンシルマスクを用い保護する。ステンシルマスクは、シルコン基板等を用い予め作製しておく。その後、熱処理および／またはプレスを行うことにより、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２の熱電特性を向上させる。例えば、ｐ型熱電材料１４およびｎ型熱電材料１２を不活性ガス雰囲気中において４００℃の温度で１時間熱処理する。その後、絶縁層３０の上下面をそれぞれ研磨し、上下面を平坦化する。なお、貫通孔３９の開口が大きい場合またはアスペクト比が小さい場合は、エアロゾルデポジション法の代わりにホットプレス法を用いてもよい。
図６（ｃ）を参照し、絶縁層３０の下面に下部電極１８、上面に上部電極１６を形成する。下部電極１８および上部電極１６の形成には、スパッタリング法、真空蒸着法またはインクジェット描画法等を用いることができる。図６（ｄ）を参照し、絶縁層３０の上下面に下部電極１８および上部電極１６を覆うように保護膜４０を形成する。保護膜４０の形成には、スパッタリング法またはＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法を用いることができる。図６（ｅ）を参照し、保護膜４０に下部電極１８および／または上部電極１６を露出する開口４２を形成する。
次に、実施例２における上部電極１６と下部電極１８との間の温度差をシミュレーションした。図７（ａ）から図７（ｃ）は、シミュレーションに用いた比較例、実施例１および実施例２の模式断面図である。図７（ａ）から図７（ｃ）に示すように、熱電変換装置を熱源５０とヒートシンク５２との間に配置する。図７（ａ）に示すように、比較例においては、蓄電素子２０が熱電変換素子上に配置される。図７（ｂ）に示すように、実施例１においては、絶縁層３０内に蓄電素子２０が配置される。図７（ｃ）に示すように、実施例２においては、絶縁層３０内に空洞３６が設けされている。空洞３６の体積は絶縁層３０の体積の１／４とした。
シミュレーションの条件は以下である。
熱源５０とヒートシンク５２との間の温度差：１０Ｋ
蓄電素子２０の熱抵抗：２０Ｗ／Ｋ
ヒートシンク５２の熱抵抗：２０Ｗ／Ｋ
熱電変換装置の厚さＨ：４００μｍ
熱電変換装置の面積：１ｃｍ２
熱電材料１２、１４の径Ｗ２：５０μｍ
熱電材料１２、１４の熱伝導率：１．５（Ｗ／ｍ／Ｋ）
絶縁層３０の熱伝導率：０．８（Ｗ／ｍ／Ｋ）
空洞３６の熱伝導率：０．０２（Ｗ／ｍ／Ｋ）
上部電極１６、下部電極１８および保護膜４０については無視した。
図８は、熱電材料１２、１４の間隔Ｗ１に対する熱電変換装置の上下面間の温度さを示す図である。図８においては、さらに、間隔Ｗ１に対し、単位面積当りの熱電材料の密度を示している。図８に示すように、間隔Ｗ１を小さくすることにより、熱電材料１２、１４の密度が大きくなる。一方、温度差は、間隔Ｗ１が小さくなると小さくなる。これは、熱電材料１２、１４の熱伝導率が絶縁層３０より大きいためである。実施例１は、比較例に対し温度差が大きくなる。これは、実施例１においては、蓄電素子２０を上部電極１６と下部電極１８との間に設けたためである。さらに、実施例２は実施例１に比べ温度差が大きくなる。これは、絶縁層３０内に空洞３６を設けたためである。
実施例２によれば、蓄電素子２０の少なくとも一部は、ｐ型熱電材料１４とｎ型熱電材料１２との間に設けられた空洞３６に露出している。これにより、図８のように、上部電極１６と下部電極１８との間の温度差を大きくできる。さらに、蓄電素子２０を空洞３６において封止できる。
また、絶縁層３０は、第１絶縁層３４と第２絶縁層３２を備えている。第１絶縁層３４は、蓄電素子２０を搭載する平坦面を備える。第２絶縁層３２は、第１絶縁層３４の平坦面と接合し空洞３６を形成する凹部を備える面を備える。これにより、図５（ｅ）および図６（ａ）のように、蓄電素子２０を簡単に空洞３６内に配置することができる。
図９は、実施例２の変形例にかかる熱電変換装置の断面図である。図９に示すように、熱電変換装置１０４は、第２絶縁層３２を複数備えている。第２絶縁層３２には空洞３６が形成され、蓄電素子２０は、空洞３６内に設けられている。このように、第２絶縁層３２を２層以上積層し、蓄電素子２０を２層以上積層してもよい。その他の構成は、実施例２と同じであり、説明を省略する。また、実施例２の変形例の製造方法は、実施例２と同様であり、説明を省略する。
例えば、蓄電素子２０が固体二次電池であるである場合、水分等による劣化を抑制するため蓄電素子２０を空洞３６内に封止することが好ましい。例えば、固体二次電池が、固体電解質を備える固体リチウム二次電池である場合、特に、水分による劣化が生じ易く、空洞３６内に封止することが好ましい。
実施例３は、実施例１または実施例２に係る熱電変換素子を用いた電子装置の例である。図１０は、実施例３に係る電子装置のブロック図である。電子装置として複合センサ装置を説明する。図１０を参照し、複合センサ装置８２は、熱電変換装置１００、電力制御回路７０、センサ７２、演算素子７４、送信回路（Ｔｘ）７６、受信回路（Ｒｘ）７８およびアンテナ８０を備えている。熱電変換装置１００は、実施例１または実施例２の熱電変換装置であり。熱電変換素子１０および蓄電素子２０を備えている。熱電変換素子１０は、例えば廃熱または体温から発電する。蓄電素子２０は、熱電変換素子１０が発電した電力を蓄電する。電力制御回路７０は、センサ７２、演算素子７４、送信回路７６および受信回路７８に出力する電力を制御する。センサ７２は、被センシング量を検出する。被センシング量としては、温度、湿度、心拍数等である。演算素子７４はセンサ７２の出力を演算する。また、演算素子７４は、指示情報に応じセンサ７２および電力制御回路７０に指示する。送信回路７６は、センサ７２の結果をアンテナ８０を介し送信する。受信回路７８は、アンテナ８０を介し指示情報等を受信する。
実施例３のように、実施例１または２の熱電変換装置１００を複合センサ装置８２の電源として使用する。これにより、センサ７２および無線送信に用いる電力を自給自足でき、メンテナンスフリーなセンサノードを実現できる。
実施例３においては、複合センサ装置に熱電変換装置を用いる例を示したが、その他の電子装置に実施例１または２に係る熱電変換装置を用いてもよい。例えば、熱電変換装置より電力の供給を受ける電子素子は、センサ７２以外でもよい。
以上、本発明の実施例について詳述したが、本発明は係る特定の実施例に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載された本発明の要旨の範囲内において、種々の変形・変更が可能である。
１０ 熱電変換素子
１２ ｎ型熱電材料
１４ ｐ型熱電材料
１６ 上部電極
１８ 下部電極
２０ 蓄電素子
２２ 固体電解質
２４ 負極
２６ 正極
３０ 絶縁層
３２ 第２絶縁層
３４ 第１絶縁層
３６ 空洞

Claims (7)

  1. 上部電極と下部電極との間に設けられたｐ型熱電材料とｎ型熱電材料とが、前記上部電極と前記下部電極とを介して交互に直列に接続された熱電変換素子と、
    前記上部電極と前記下部電極の間に設けられ、前記ｐ型熱電材料および前記ｎ型熱電材料を覆う絶縁層と、
    前記熱電変換素子が発電した電力を蓄電し、前記上部電極と前記下部電極との間に設けられ、前記絶縁層に覆われた蓄電素子と、を具備することを特徴とする熱電変換装置。
  2. 前記蓄電素子の少なくとも一部は、前記ｐ型熱電材料と前記ｎ型熱電材料との間に設けられていることを特徴とする請求項１記載の熱電変換装置。
  3. 前記絶縁層は、前記上部電極と前記下部電極との間に形成された空洞を備えることを特徴とする請求項１または２記載の熱電変換装置。
  4. 前記蓄電素子の上面の全ては、前記空洞に露出していることを特徴とする請求項３記載の熱電変換装置。
  5. 上部電極と下部電極との間に設けられたｐ型熱電材料とｎ型熱電材料とが、前記上部電極と前記下部電極とを介して交互に直列に接続された熱電変換素子と、
    前記上部電極と前記下部電極の間に設けられ、前記ｐ型熱電材料および前記ｎ型熱電材料を覆う絶縁層と、
    前記上部電極と前記下部電極との間に設けられ、前記絶縁層に覆われた蓄電素子と、
    を具備し、
    前記絶縁層は、前記上部電極と前記下部電極との間に形成された空洞を備え、前記蓄電素子を搭載する平坦面を備える第１絶縁層と、前記平坦面と接合し前記空洞を形成する凹部を備える面を備える第２絶縁層と、を含むことを特徴とす熱電変換装置。
  6. 上部電極と下部電極との間に設けられたｐ型熱電材料とｎ型熱電材料とが、前記上部電極と前記下部電極とを介して交互に直列に接続された熱電変換素子と、
    前記上部電極と前記下部電極の間に設けられ、前記ｐ型熱電材料および前記ｎ型熱電材料を覆う絶縁層と、
    前記上部電極と前記下部電極との間に設けられ、前記絶縁層に覆われた蓄電素子と、
    を具備し、
    前記蓄電素子は固体二次電池であることを特徴とする熱電変換装置。
  7. 上部電極と下部電極との間に設けられたｐ型熱電材料とｎ型熱電材料とが、前記上部電極と前記下部電極とを介して交互に直列に接続された熱電変換素子と、前記上部電極と前記下部電極の間に設けられ、前記ｐ型熱電材料および前記ｎ型熱電材料を覆う絶縁層と、前記上部電極と前記下部電極との間に設けられ、前記絶縁層に覆われた蓄電素子と、を備える熱電変換装置と、前記熱電変換装置より電力の供給を受ける電子素子と、を具備することを特徴とする電子装置。
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