JP5930260B2 - 電気化学キャパシタ、及び電気化学キャパシタの製造方法 - Google Patents
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Description
また、正極と負極との間に介在する電解液中にはセパレータが配置されている。このセパレータとしては、ガラス繊維不織布、ポリプロピレン不織布等が用いられている。
以下、本発明の実施の形態について、詳細に説明する。
本実施形態の電気化学キャパシタ(以下、本電気化学キャパシタと記す)は、互いに対向配置された一対の電極と、非水系電解液とを備えている。本発明の電気化学キャパシタにおいては、非水系電解液は、一対の電極間に介在している。また、本電気化学キャパシタは、セパレータを備えている。本発明の電気化学キャパシタがセパレータを備えた場合、電極はセパレータを介して対向配置される。
本電気化学キャパシタで用いられる非水系電解液は、電解質塩と、該電解質塩を溶解する非水系媒体とを含んでいる。また、電解質塩は、非水系電解液中でレドックス反応を起こし得る化合物(以下、レドックス反応種と記す)であり、具体的にはハロゲン化物である。本電気化学キャパシタでは、非水系電解液中に溶解あるいは混合させたハロゲン化物のレドックス反応を利用することで、高容量化及び高エネルギー密度化を実現している。
非水系媒体は、従来公知の電気化学キャパシタに用いられる非水系媒体であればよい。特に、非水系媒体は、イオン液体であることが好ましい。ここでいう「イオン液体」とは、室温でも液体で存在する塩を意味する。このイオン液体のカチオンとしては、例えば、イミダゾリウム、ピリジニウム、ピロリジニウム、ピペリジニウム、テトラアルキルアンモニウム、ピラゾリウム、又はホスホニウム等が挙げられる。
本電気化学キャパシタでは、ハロゲン化物を上記非水系媒体に溶解させた非水系電解液を用いることにより、従来の電気化学キャパシタによる容量発現に加え、レドックス反応種としてのハロゲン化物が発現する擬似容量を利用して、高容量化及び高エネルギー密度化を実現している。
本電気化学キャパシタは、互いに対向配置された一対の電極を備え、この電極間に非水系電解液が介在する構成になっている。
本発明の他の実施形態について説明すると以下の通りである。
また、本電気化学キャパシタにおける電極の構成材料は、上記実施の形態1と同様であるので、説明を省略する。本電気化学キャパシタにおいては、一対の電極のうち正極は、ヨウ素を含む水溶液に浸漬する前処理が行われている。ヨウ素を含む水溶液には、ヨウ素の他にヨウ化物塩が含まれていてもよい。
電極:活性炭繊維布(ACF)〔ACC−5092−20(日本カイノール株式会社製〕直径10mm
集電板:白金板〔株式会社ニラコ社製〕直径11mm
セパレータ:ガラス製ろ紙〔GB−100R(東洋濾紙株式会社製)〕直径13mm
擬似参照極:白金線〔株式会社ニラコ社製〕。
非水系媒体として、イオン液体である1−エチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート(EMIBF4:東洋合成工業株式会社製)を用いた。また、臭化物塩として、1−エチル−3−メチルイミダゾリウムブロマイド(EMIBr:和光純薬工業株式会社製)を用いた。具体的には、5mlのメスフラスコを用いて、EMIBrを、1.0mol dm−3の濃度になるようにEMIBF4に溶解させて、非水系電解液である1.0mol dm−3EMIBr/EMIBF4を調製した。
非水系媒体として、イオン液体である1−エチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート(EMIBF4:東洋合成工業株式会社製)を用いた。また、ヨウ化物塩として、1−エチル−3−メチルイミダゾリウムヨージド(EMII:和光純薬工業株式会社製)を用いた。具体的には、5mlのメスフラスコを用いて、EMIIを、1.0mol dm−3の濃度になるようにEMIBF4に溶解させて、非水系電解液である1.0mol dm−3EMII/EMIBF4を調製した。
比較例1では、イオン液体である1−エチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート(EMIBF4:東洋合成工業株式会社製)を、非水系電解液として用いて、電気化学キャパシタセルを作製した。
2枚の活性炭繊維布電極のうち、正極として利用するものを臭素水(1wt%;関東化学株式会社製)に浸漬させた。浸漬後、上記電極について、余分な臭素水を蒸留水で洗い流し、必要に応じて5〜10分程度の超音波洗浄を行った。そして、洗浄した2枚の電極を100℃にて1〜2日間減圧乾燥(10−1Pa)し、臭素水で前処理した正極を得た。
実施例3と同様の方法で、臭素水で前処理した正極を得た。
電極:活性炭繊維布(ACF)〔ACC−5092−20(日本カイノール株式会社製〕直径10mm
集電板:白金板〔株式会社ニラコ社製〕直径11mm
セパレータ:ガラス製ろ紙〔GB−100R(東洋濾紙株式会社製)〕直径13mm
参照極:Ag/AgCl参照極〔北斗電工株式会社製〕。
ヨウ素を、1wt%の濃度になるように3.5mol dm−3ヨウ化ナトリウム(NaI)水溶液に溶解させて、ヨウ素水を調製した。
電解液である3.5mol dm−3 臭化ナトリウム(NaBr)水溶液をサンプル管に入れ、その中に2枚の電極と1枚のセパレータとを入れた。その後、電極及びセパレータに電解液を十分に含浸させるため、それらをバキュームオーブン中に入れ,30分間、減圧20kPaに保った。その後、白金集電板を含むテフロン(登録商標)製試験セルに上記2枚の電極とセパレータとを挟み込むことで電気化学キャパシタセルを作製した。そして、組み立てた電気化学キャパシタセルを50mlビーカーに入れ、そこに電解液を加え、電気化学キャパシタセルを電解液に浸した。それを、もう一度20kPaの下で30分間減圧含浸を行った。その後、電気化学特性を評価した。
電解液である1.75mol dm−3硫酸水溶液をサンプル管に入れ、その中に2枚の電極と1枚のセパレータとを入れた。その後、電極及びセパレータに電解液を十分に含浸させるため、それらをバキュームオーブン中に入れ,30分間、減圧20kPaに保った。その後、白金集電板を含むテフロン(登録商標)製試験セルに上記2枚の電極とセパレータとを挟み込むことで電気化学キャパシタセルを作製した。そして、組み立てた電気化学キャパシタセルを50mlビーカーに入れ、そこに電解液を加え、電気化学キャパシタセルを電解液に浸した。それを、もう一度20kPaの下で30分間減圧含浸を行った。その後、電気化学特性を評価した。
非水系媒体として、イオン液体である1−エチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート(EMIBF4:東洋合成工業株式会社製)を用いた。また、ハロゲン化リチウムとして、臭化リチウム(LiBr:キシダ化学株式会社製))を用いた。具体的には、5mlのメスフラスコを用いて、LiBrを、1.0mol dm−3(1.0M)の濃度になるようにEMIBF4に溶解させて、非水系電解液であるLiBr/EMIBF4を調製した。次に、実施例1と同様に電気化学キャパシタセルを作製した。
正極:活性炭繊維布(ACF)〔ACC−5092−20(日本カイノール株式会社製)直径12mm
負極:ハードカーボン 直径12mm
導電助剤:アセチレンブラック(AB)
結着剤 :アセチレンブタジエンゴム(40重量%)(SBR)
増粘剤 :カルボキシメチルセルロース(2重量%)(CMC)
組成比 :ハードカーボン:AB:SBR:CMC=93:3:2:2
集電板:白金板〔株式会社ニラコ社製〕直径11mm
セパレータ:ガラス製ろ紙〔GB−100R(東洋濾紙株式会社製)〕直径13mm
擬似参照極:白金線〔株式会社ニラコ社製〕。
非水系媒体として、エチレンカーボネート(EC)およびジメチルカーボネート(DMC)を1:1の体積比にて用いた。また、ハロゲン化リチウムとして、臭化リチウム(LiBr:キシダ化学株式会社製)を用いた。具体的には、5mlのメスフラスコを用いて、LiBrを、1.0mol dm−3の濃度になるようにEC/DMCの混合溶媒に溶解させて、非水系電解液であるLiBr/EC/DMCを調製した。
非水系媒体として、エチレンカーボネート(EC)およびジメチルカーボネート(DMC)を1:1の体積比にて用いた。また、電解質として六フッ化リン酸リチウム(LiPF6:キシダ化学株式会社製)を用いた。具体的には、5mlのメスフラスコを用いて、LiPF6を、1.0mol dm−3の濃度になるようにEC/DMCの混合溶媒に溶解させて、非水系電解液であるLiPF6/EC/DMCを調製した。次に、実施例7と同様にして電気化学キャパシタセルを作製した。
LiBrに代えてヨウ化リチウム(LiI:キシダ化学株式会社製)を用いた以外は実施例6と同様にして、電気化学キャパシタセルを作製した。
LiBrに代えてLiPF6を用いた以外は、実施例6と同様にして、電気化学キャパシタセルを作製した。
Claims (15)
- 正極及び負極からなる一対の電極を備え、該電極間に非水系電解液が介在した電気化学キャパシタであって、
上記非水系電解液は、レドックス反応種としてのハロゲン化物を含有することを特徴とする電気化学キャパシタ。 - 上記ハロゲン化物は、臭化物またはヨウ化物であることを特徴とする請求項1に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記非水系電解液は、非水系媒体としてのイオン液体を含有することを特徴とする請求項1または2に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記ハロゲン化物は、上記イオン液体と同一のカチオンを有するハロゲン化塩であることを特徴とする請求項3に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記イオン液体は、1−エチル−3−メチルイミダゾリウムテトラフルオロボレート(EMI−BF4)であることを特徴とする請求項3または4に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記非水系電解液は、非水系媒体としての有機溶媒を含有することを特徴とする請求項1または2に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記有機溶媒は、プロピレンカーボネート(PC)であることを特徴とする請求項6に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記一対の電極は、活性炭を含む分極性電極であることを特徴とする請求項1〜7の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ。
- 請求項8に記載の電気化学キャパシタの製造方法であって、
ハロゲンを含む水溶液に上記分極性電極のうち少なくとも正極を浸漬する前処理を行うことを特徴とする電気化学キャパシタの製造方法。 - 上記非水系電解液がリチウム塩を含有することを特徴とする請求項1〜8の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記リチウム塩は、ハロゲン化リチウムであることを特徴とする請求項10に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記ハロゲン化リチウムが、臭化リチウムまたはヨウ化リチウムであることを特徴とする請求項11に記載の電気化学キャパシタ。
- 上記分極性電極のうち少なくとも負極は、ハードカーボンによって構成されていることを特徴とする請求項8に記載の電気化学キャパシタ。
- 正極及び負極からなる一対の電極を備え、該電極間に水系電解液が介在し、上記水系電解液は、臭化物又はヨウ化物を含む水溶液である電気化学キャパシタの製造方法であって、
臭素又はヨウ素を含む水溶液に上記電極のうち少なくとも正極を浸漬する前処理を行うことを特徴とする電気化学キャパシタの製造方法。 - 上記正極は、細孔構造を有することを特徴とする請求項1〜8、10〜13の何れか1項に記載の電気化学キャパシタ。
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