JP5902950B2 - 電解質膜・電極構造体の製造方法 - Google Patents

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本発明は、固体高分子電解質膜の一方の面に、第１電極触媒層及び第１ガス拡散層を有する第１電極が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、第２電極触媒層及び第２ガス拡散層を有する第２電極が設けられた電解質膜・電極構造体の製造方法に関する。

例えば、固体高分子型燃料電池は、高分子イオン交換膜からなる固体高分子電解質膜を採用している。この燃料電池は、固体高分子電解質膜の両側に、それぞれ電極触媒（電極触媒層）と多孔質カーボン（ガス拡散層）からなるアノード電極及びカソード電極を配設した電解質膜・電極構造体（ＭＥＡ）を、セパレータ（バイポーラ板）によって挟持する発電セルを構成している。通常、燃料電池では、発電セルを所定の数だけ積層した燃料電池スタックが、例えば、車載用燃料電池スタックとして使用されている。

一般的に、電解質膜・電極構造体では、アノード電極及びカソード電極が固体高分子電解質膜よりも小さな表面積を有しており、前記固体高分子電解質膜の外周縁部が前記アノード電極及び前記カソード電極の外周から外部に露呈している。このため、電解質膜・電極構造体の製造時に、固体高分子電解質膜にガス拡散層を熱圧着する際、前記ガス拡散層を構成する繊維が前記固体高分子電解質膜に突き刺さるという問題がある。

そこで、例えば、特許文献１に開示されている燃料電池セルが知られている。この燃料電池セルでは、図１１に示すように、電解質膜１と、カソード側の触媒層２ａ及びアノード側の触媒層３ａとから形成される膜電極接合体４が、カソード側のガス拡散層２ｂ及びアノード側のガス拡散層３ｂにより挟持されている。触媒層２ａ、３ａは、電解質膜１に比してそれらの面積が狭小であるため、前記電解質膜１の外周縁部には、前記触媒層２ａ、３ａが存在しない露出領域１ａが形成されている。

さらに、膜電極接合体４の両側に配されるガス拡散層２ｂ、３ｂの端部には、触媒層２ａ、３ａの周縁となる箇所に窪み５ａ、５ｂが形成されている。窪み５ａ、５ｂと露出領域１ａとで画成される凹溝には、触媒層２ａ、３ａから前記露出領域１ａに亘って樹脂材６ａ、６ｂが収容されている。このため、ガス拡散層２ｂ、３ｂから突出する毛羽が、電解質膜１に突き刺さるのを防護する、としている。

特開２０１１−１４６３００号公報

ところで、上記の燃料電池では、電解質膜１の両面に触媒層２ａ、３ａが熱圧着されて膜電極接合体４が作製された後、前記膜電極接合体４の両側には、ガス拡散層２ｂ、３ｂが熱圧着されている。このため、電解質膜１には、熱及び加圧によるストレスが作用してしまい、前記電解質膜１に劣化が発生し易いという問題がある。

本発明は、この種の問題を解決するものであり、固体高分子電解質膜にストレスが作用することを可及的に阻止し、前記固体高分子電解質膜の劣化を有効に抑制することが可能な電解質膜・電極構造体の製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、固体高分子電解質膜の一方の面に、第１電極触媒層及び第１ガス拡散層を有する第１電極が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、第２電極触媒層及び第２ガス拡散層を有する第２電極が設けられた電解質膜・電極構造体の製造方法に関するものである。

また、電解質膜・電極構造体の製造方法は、第１多孔質シート層の一方の面内に第１電極触媒層を形成するとともに、第２多孔質シート層の一方の面内に第２電極触媒層を形成する工程と、固体高分子電解質膜の一方の面に前記第１電極触媒層を当接させて前記第１多孔質シート層が配設されるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に前記第２電極触媒層を当接させて前記第２多孔質シート層が配設され、前記第１多孔質シート層の他方の面内に第１ガス拡散層が、前記第２多孔質シート層の他方の面内に第２ガス拡散層が、それぞれ配設されて積層体を得る工程と、前記積層体にホットプレスを行うことにより、該積層体を一体化させて前記電解質膜・電極構造体を製造する工程とを有している。

本発明によれば、固体高分子電解質膜と第１ガス拡散層との間には、第１多孔質シート層が介装されるとともに、前記固体高分子電解質膜と第２ガス拡散層との間には、第２多孔質シート層が介装されている、このため、第１ガス拡散層及び第２ガス拡散層を構成する繊維が固体高分子電解質膜に突き刺さることがなく、前記固体高分子電解質膜を良好に保護することができる。

さらに、電解質膜・電極構造体では、第１多孔質シート層に第１電極触媒層が形成される一方、第２多孔質シート層に第２電極触媒層が形成された後、前記第１多孔質シート層及び前記第２多孔質シート層が、固体高分子電解質膜の両面に接合されている。従って、固体高分子電解質膜には、加熱及び加圧によるストレスが作用することを可及的に阻止することができ、前記固体高分子電解質膜の劣化を有効に抑制することが可能になる。

本発明の第１の実施形態に係る燃料電池の要部分解斜視図である。 前記燃料電池の、図１中、ＩＩ−ＩＩ線断面図である。 前記燃料電池を構成する電解質膜・電極構造体の分解斜視説明図である。 前記電解質膜・電極構造体の製造方法の説明図である。 前記電解質膜・電極構造体の製造方法を説明する分解断面図である。 本発明の第２の実施形態に係る燃料電池の要部分解斜視図である。 前記燃料電池の、図６中、ＶＩＩ−ＶＩＩ線断面図である。 前記燃料電池を構成する電解質膜・電極構造体の分解斜視説明図である。 前記電解質膜・電極構造体の製造方法の説明図である。 前記電解質膜・電極構造体の製造方法を説明する分解断面図である。 特許文献１に開示されている燃料電池セルの説明図である。

図１に示すように、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池１０は、電解質膜・電極構造体１２とアノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６とが、立位姿勢で矢印Ａ方向（例えば、水平方向）に積層される。複数の燃料電池１０が矢印Ａ方向に積層されることにより、例えば、車載用燃料電池スタックが構成される。なお、アノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６としては、例えば、カーボンセパレータが使用されるが、これに代えて金属セパレータを用いてもよい。

燃料電池１０は、横長形状を有し、矢印Ｂ方向（水平方向）の一端縁部には、積層方向である矢印Ａ方向に互いに連通して、酸化剤ガス、例えば、酸素含有ガスを供給するための酸化剤ガス入口連通孔１８ａ、及び燃料ガス、例えば、水素含有ガスを排出するための燃料ガス出口連通孔２０ｂが、矢印Ｃ方向（鉛直方向）に配列して設けられる。

燃料電池１０の矢印Ｂ方向の他端縁部には、矢印Ａ方向に互いに連通して、燃料ガスを供給するための燃料ガス入口連通孔２０ａ、及び酸化剤ガスを排出するための酸化剤ガス出口連通孔１８ｂが、矢印Ｃ方向に配列して設けられる。

燃料電池１０の矢印Ｃ方向の一端縁部（上端縁部）には、冷却媒体を供給するための冷却媒体入口連通孔２２ａが設けられるとともに、前記燃料電池１０の矢印Ｃ方向の他端縁部（下端縁部）には、冷却媒体を排出するための冷却媒体出口連通孔２２ｂが設けられる。

アノード側セパレータ１４の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１４ａには、燃料ガス入口連通孔２０ａと燃料ガス出口連通孔２０ｂとに連通する燃料ガス流路２４が、矢印Ｂ方向に延在して設けられる。燃料ガス流路２４の入口側には、入口バッファ部２４ａが設けられる一方、前記燃料ガス流路２４の出口側には、出口バッファ部２４ｂが設けられる。

燃料ガス入口連通孔２０ａと入口バッファ部２４ａとの間には、複数本の入口連結流路２６ａを蓋体２７ａで覆ったブリッジ部２８ａが形成される。燃料ガス出口連通孔２０ｂと出口バッファ部２４ｂとの間には、複数本の出口連結流路２６ｂを蓋体２７ｂで覆ったブリッジ部２８ｂが形成される。

カソード側セパレータ１６の電解質膜・電極構造体１２に向かう面１６ａには、酸化剤ガス入口連通孔１８ａと酸化剤ガス出口連通孔１８ｂとに連通する酸化剤ガス流路３０が、矢印Ｂ方向に延在して設けられる。酸化剤ガス流路３０は、燃料ガス流路２４と同様に構成されており、その詳細な説明は省略する。アノード側セパレータ１４とカソード側セパレータ１６とは、互いに対向する面１４ｂ、１６ｂ同士の間に冷却媒体流路３２を一体的に形成する。

アノード側セパレータ１４の面１４ａ、１４ｂには、このアノード側セパレータ１４の外周縁部を周回して第１シール部材３４が一体的又は個別に設けられる。カソード側セパレータ１６の面１６ａ、１６ｂには、このカソード側セパレータ１６の外周縁部を周回して第２シール部材３６が一体的又は個別に設けられる。第１シール部材３４は、燃料ガス流路２４、入口バッファ部２４ａ及び出口バッファ部２４ｂを含む燃料ガス領域を囲繞する流路シール部３４ａを有する。第２シール部材３６は、酸化剤ガス流路３０、入口バッファ部（図示せず）及び出口バッファ部（図示せず）を含む酸化剤ガス領域を囲繞する流路シール部３６ａを有する。

第１シール部材３４及び第２シール部材３６は、例えば、ＥＰＤＭ、ＮＢＲ、フッ素ゴム、シリコンゴム、フロロシリコンゴム、ブチルゴム、天然ゴム、スチレンゴム、クロロプレーン、又はアクリルゴム等のシール材、クッション材、あるいはパッキン材を使用する。

電解質膜・電極構造体１２は、横長形状を有するとともに、例えば、パーフルオロスルホン酸の薄膜に水が含浸された固体高分子電解質膜３８と、前記固体高分子電解質膜３８を挟持するアノード電極４０及びカソード電極４２とを備える。固体高分子電解質膜３８の外形寸法は、アノード電極４０及びカソード電極４２の外形寸法よりも大きく設定される。なお、アノード電極４０とカソード電極４２とは、互いに異なる大きさに設定することにより、所謂、段差ＭＥＡを構成してもよい。

固体高分子電解質膜３８は、フッ素系電解質の他、ＨＣ（炭化水素）系電解質が使用される。

図２に示すように、アノード電極４０は、後述するように、第１多孔質シート層４４ａの一方の面内に形成される第１電極触媒層４０ａと、カーボンペーパ等からなる第１ガス拡散層４０ｂとを有する。カソード電極４２は、同様に、第２多孔質シート層４４ｂの一方の面内に形成される第２電極触媒層４２ａと、カーボンペーパ等からなる第２ガス拡散層４２ｂとを有する。

第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂは、第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂを介して第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａに積層される。第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂは、厚さが５μｍ〜１００μｍ、好ましくは、２０μｍ〜６０μｍの範囲内であり、電子伝導性物質と撥水性樹脂とを含み、導電性を有している。電子伝導性物質としては、例えば、カーボン繊維やカーボンナノチューブ等のカーボン粉末（カーボンブラック、ファーネスブラック、アセチレンブラック）が単独又は２種以上混合して使用されるとともに、撥水性樹脂としては、結晶性フッ素樹脂、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＶＦ（ポリフッ化ビニル）、ＰＴＦＥ（ポリテトラフルオロエチレン）、非晶質フッ素樹脂及びシリコーン樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等の少なくとも１種を含有している。

第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂは、独立したシート形状の状態で、外周部にプレス処理又は樹脂材の含浸処理を施すことにより、額縁状のガス不透過部４４ａａ及びガス不透過部４４ｂｂが形成される。第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂの外形寸法は、第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａの外形寸法よりも大きく設定される。

ガス不透過部４４ａａ及びガス不透過部４４ｂｂは、第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａの外周と重なり部を有し、固体高分子電解質膜３８を介してガス透過を防止している。固体高分子電解質膜３８は、第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂの外方まで延在しており、両極間で反応ガス（燃料ガスと酸化剤ガス）の混合を確実に阻止することができる。

固体高分子電解質膜３８と第１多孔質シート層４４ａとの間には、第１電極触媒層４０ａの外周端部を周回して前記第１多孔質シート層４４ａよりもガス透過性の低い第１絶縁シート４５ａが設けられる。固体高分子電解質膜３８と第２多孔質シート層４４ｂとの間には、第２電極触媒層４２ａの外周端部を周回して前記第２多孔質シート層４４ｂよりもガス透過性の低い第２絶縁シート４５ｂが設けられる。第１絶縁シート４５ａ及び第２絶縁シート４５ｂは、例えば、ポリイミド等で構成される。

第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの外周には、額縁状の第１ガス不透過シート４６ａ及び第２ガス不透過シート４６ｂが配設される。第１ガス不透過シート４６ａ及び第２ガス不透過シート４６ｂの表面位置は、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの表面位置と同一位置に配置され、全体として段差のない同一平面を形成する。

第１シール部材３４の流路シール部３４ａは、第１ガス拡散層４０ｂの外周端と第１ガス不透過シート４６ａの内周端との境界部位を覆って配置される一方、第２シール部材３６の流路シール部３６ａは、第２ガス拡散層４２ｂの外周端と第２ガス不透過シート４６ｂの内周端との境界部位を覆って配置される。なお、第１ガス不透過シート４６ａ及び第２ガス不透過シート４６ｂは、例えば、ＰＥＮ（ポリエチレンナフタレート）製のフィルム等で構成される。

図２及び図３に示すように、第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａの各表面積Ｓ１は、第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの各表面積Ｓ２よりも小さく、又は、同等に設定される。第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂは、固体高分子電解質膜３８よりも小さな外形寸法に、且つ第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａ並びに第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂよりも大きな外形寸法に設定される。

第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂでは、ガス不透過部４４ａａ及びガス不透過部４４ｂｂの内方に設けられるガス透過領域の各表面積Ｓ３が、第１電極触媒層４０ａ及び第２電極触媒層４２ａの各表面積Ｓ１並びに第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂの各表面積Ｓ２よりも小さく設定される。

第１多孔質シート層４４ａは、燃料ガス流路２４、入口バッファ部２４ａ及び出口バッファ部２４ｂを含む燃料ガス領域よりも広い領域に設けられる。第２多孔質シート層４４ｂは、酸化剤ガス流路３０、入口バッファ部（図示せず）及び出口バッファ部（図示せず）を含む酸化剤ガス領域よりも広い領域に設けられる。

次いで、第１の実施形態に係る製造方法について、以下に説明する。

先ず、図４中、（ａ）に示すように、第１多孔質シート層４４ａが用意される。第１多孔質シート層４４ａの外周部には、プレス処理又は樹脂材の含浸処理を施すことにより、額縁状のガス不透過部４４ａａが形成される。なお、上記のプレス処理は、第１多孔質シート層４４ａの外周部を、予め他の部位よりも肉厚に構成しておき、前記外周部が前記他の部位と同等の厚さになるまで加圧することにより行ってもよい。

さらに、図４中、（ｂ）に示すように、第１多孔質シート層４４ａの一方の面には、第１絶縁シート４５ａが予め接着剤により一体化された後、図４中、（ｃ）に示すように、前記第１絶縁シート４５ａの内部に、第１電極触媒層４０ａが設けられる。

具体的には、第１電極触媒層４０ａは、例えば、それぞれ白金触媒とイオン伝導性ポリマー溶液とが混合された触媒ペーストを調整し、前記触媒ペーストをＰＴＦＥシート上に塗布することにより作製される。さらに、第１多孔質シート層４４ａの一方の面に、第１電極触媒層４０ａの触媒層側が熱圧着された後、ＰＴＦＥシートが剥離されることにより転写され、前記第１多孔質シート層４４ａと前記第１電極触媒層４０ａとが一体化される。

また、第２多孔質シート層４４ｂでは、上記の第１多孔質シート層４４ａと同様に、額縁状のガス不透過部４４ｂｂが形成された後、一方の面には、第２絶縁シート４５ｂ及び第２電極触媒層４２ａが形成される。

そこで、図５に示すように、固体高分子電解質膜３８の一方の面３８ａには、第１電極触媒層４０ａ及び第１絶縁シート４５ａを当接させて第１多孔質シート層４４ａが配設される。固体高分子電解質膜３８の他方の面３８ｂには、第２電極触媒層４２ａ及び第２絶縁シート４５ｂを当接させて第２多孔質シート層４４ｂが配設される。

第１多孔質シート層４４ａの他方の面には、第１ガス拡散層４０ｂが配設されるとともに、第２多孔質シート層４４ｂの他方の面には、第２ガス拡散層４２ｂが配設されて積層体４８が得られる。この状態で、積層体４８には、ホットプレス（加圧及び加熱）処理が施されることにより、前記積層体４８が一体化されて電解質膜・電極構造体１２が製造される。

そして、電解質膜・電極構造体１２は、アノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６に挟持され、積層方向に締め付け荷重が付与されることにより、燃料電池１０が構成される。

このように構成される燃料電池１０の動作について、以下に説明する。

図１に示すように、酸化剤ガス入口連通孔１８ａに酸素含有ガス等の酸化剤ガスが供給されるとともに、燃料ガス入口連通孔２０ａに水素含有ガス等の燃料ガスが供給される。さらに、冷却媒体入口連通孔２２ａに純水やエチレングリコール等の冷却媒体が供給される。

酸化剤ガスは、酸化剤ガス入口連通孔１８ａからカソード側セパレータ１６の酸化剤ガス流路３０に導入される。酸化剤ガスは、酸化剤ガス流路３０に沿って矢印Ｂ方向に流通し、電解質膜・電極構造体１２のカソード電極４２に沿って移動する。

一方、燃料ガスは、燃料ガス入口連通孔２０ａからアノード側セパレータ１４の燃料ガス流路２４に導入される。この燃料ガス流路２４では、燃料ガスが矢印Ｂ方向に流通することにより、電解質膜・電極構造体１２のアノード電極４０に沿って移動する。

従って、電解質膜・電極構造体１２では、カソード電極４２に供給される酸化剤ガスと、アノード電極４０に供給される燃料ガスとが、第２電極触媒層４２ａ及び第１電極触媒層４０ａ内で電気化学反応により消費され、発電が行われる。

次いで、カソード電極４２に供給されて消費された酸化剤ガスは、酸化剤ガス出口連通孔１８ｂに排出される。同様に、アノード電極４０に供給されて消費された燃料ガスは、燃料ガス出口連通孔２０ｂに排出される。

一方、冷却媒体入口連通孔２２ａに供給された冷却媒体は、アノード側セパレータ１４及びカソード側セパレータ１６間に形成された冷却媒体流路３２に導入される。この冷却媒体流路３２では、冷却媒体が重力方向（矢印Ｃ方向）に移動する。従って、冷却媒体は、電解質膜・電極構造体１２の発電面全面にわたって冷却した後、冷却媒体出口連通孔２２ｂに排出される。

この場合、第１の実施形態では、図２及び図３に示すように、固体高分子電解質膜３８と第１ガス拡散層４０ｂとの間には、発電面全面に亘って第１多孔質シート層４４ａが介装されるとともに、前記固体高分子電解質膜３８と第２ガス拡散層４２ｂとの間には、第２多孔質シート層４４ｂが介装されている。

このため、電解質膜・電極構造体１２を製造する際、特に第１ガス拡散層４０ｂ及び第２ガス拡散層４２ｂを固体高分子電解質膜３８に一体化させる際や、燃料電池１０に締め付け荷重を付与している際に、前記第１ガス拡散層４０ｂ及び前記第２ガス拡散層４２ｂを構成する繊維が、前記固体高分子電解質膜３８に突き刺さることがない。従って、固体高分子電解質膜３８を良好に保護することができる。

しかも、電解質膜・電極構造体１２では、先ず、第１多孔質シート層４４ａに第１電極触媒層４０ａが形成される一方、第２多孔質シート層４４ｂに第２電極触媒層４２ａが形成されている。次に、第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂは、固体高分子電解質膜３８の両方の面３８ａ、３８ｂに接合されている。

これにより、固体高分子電解質膜３８には、加熱及び加圧によるストレスが作用することを可及的に阻止し、前記固体高分子電解質膜３８の劣化を有効に抑制することが可能になるという効果が得られる。

さらに、固体高分子電解質膜１８と第１多孔質シート層４４ａとの間には、前記第１多孔質シート層４４ａよりもガス透過性の低い第１絶縁シート４５ａが設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜１８と第２多孔質シート層４４ｂとの間には、前記第２多孔質シート層４４ｂよりもガス透過性の低い第２絶縁シート４５ｂが設けられている。その上、第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂには、額縁状のガス不透過部４４ａａ及びガス不透過部４４ｂｂが形成されている。

このため、第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂの外周縁部から固体高分子電解質膜３８に反応ガス（燃料ガスや酸化剤ガス）が透過することがない。従って、反応ガスが固体高分子電解質膜３８を透過してアノード電極４０及びカソード電極４２間で混在することを確実に抑制することが可能になる。これにより、固体高分子電解質膜３８等の劣化を有効に抑制することができ、燃料電池１０を良好な状態で運転することが可能になる。

図６は、本発明の第２の実施形態に係る燃料電池５０の要部分解斜視図である。なお、第１の実施形態に係る燃料電池１０と同一の構成要素には、同一の参照符号を付して、その詳細な説明は省略する。

燃料電池５０は、アノード側セパレータ１４とカソード側セパレータ１６の間に、電解質膜・電極構造体５２を挟持する。図７に示すように、電解質膜・電極構造体５２は、固体高分子電解質膜５４をアノード電極４０及びカソード電極４２により挟持する。固体高分子電解質膜５４は、第１多孔質シート層４４ａ及び第２多孔質シート層４４ｂの表面積よりも小さな表面積に設定される。

固体高分子電解質膜５４と第１多孔質シート層４４ａとの間には、第１電極触媒層４０ａの外周端部を周回して前記第１多孔質シート層４４ａよりもガス透過性の低い第１絶縁シート５６ａが設けられる。固体高分子電解質膜５４と第２多孔質シート層４４ｂとの間には、第２電極触媒層４２ａの外周端部を周回して前記第２多孔質シート層４４ｂよりもガス透過性の低い第２絶縁シート５６ｂが設けられる。第１絶縁シート５６ａ及び第２絶縁シート５６ｂは、上記の第１絶縁シート４５ａ及び第２絶縁シート４５ｂと同一の材料で構成される。

第１絶縁シート５６ａ及び第２絶縁シート５６ｂは、断面コ字状に形成される。図７及び図８に示すように、第１絶縁シート５６ａは、第１多孔質シート層４４ａの外周端部で折り返して前記外周端部を覆う第１折り返し部５６ａａを設ける一方、第２絶縁シート５６ｂは、第２多孔質シート層４４ｂの外周端部で折り返して前記外周端部を覆う第２折り返し部５６ｂｂを設ける。

次いで、電解質膜・電極構造体５２を製造する方法について、以下に説明する。

先ず、図９中、（ａ）に示すように、第１多孔質シート層４４ａの外周部には、プレス処理又は樹脂材の含浸処理を施すことにより、額縁状のガス不透過部４４ａａが形成される。さらに、図９中、（ｂ）に示すように、第１多孔質シート層４４ａの一方の面には、第１絶縁シート５６ａが被覆される。この第１絶縁シート５６ａは、矩形状を有するとともに、各辺には、それぞれ折り返し部５６ａａが外方に突出して形成される。

そして、図９中、（ｃ）に示すように、第１絶縁シート５６ａの内部に、第１電極触媒層４０ａが設けられる。次に、図９中、（ｄ）に示すように、第１絶縁シート５６ａの各折り返し部５６ａａは、第１多孔質シート層４４ａの外周端部（ガス不透過部４４ａａ）で折り返された後、プレス処理が施される。

また、第２多孔質シート層４４ｂでは、上記の第１多孔質シート層４４ａと同様に、一方の面には、第２絶縁シート５６ｂ及び第２電極触媒層４２ａが形成される。さらに、第２絶縁シート５６ｂの各折り返し部５６ｂｂは、第２多孔質シート層４４ｂの外周端部（ガス不透過部４４ｂｂ）で折り返された後、プレス処理が施される。

そこで、図１０に示すように、固体高分子電解質膜５４の一方の面５４ａには、第１電極触媒層４０ａ及び第１絶縁シート５６ａを当接させて第１多孔質シート層４４ａが配設される。固体高分子電解質膜５４の他方の面５４ｂには、第２電極触媒層４２ａ及び第２絶縁シート５６ｂを当接させて第２多孔質シート層４４ｂが配設される。

第１多孔質シート層４４ａの他方の面には、第１ガス拡散層４０ｂが配設されるとともに、第２多孔質シート層４４ｂの他方の面には、第２ガス拡散層４２ｂが配設されて積層体５８が得られる。この状態で、積層体５８には、ホットプレス（加圧及び加熱）処理が施されることにより、前記積層体５８が一体化されて電解質膜・電極構造体５２が製造される。

このため、第２の実施形態では、固体高分子電解質膜３８を良好に保護するとともに、前記固体高分子電解質膜３８等の劣化を有効に抑制することができ、燃料電池５０を良好な状態で運転することが可能になる等、上記の第１の実施形態と同様の効果が得られる。

１０、５０…燃料電池 １２、５２…電解質膜・電極構造体
１４、１６…セパレータ １８ａ…酸化剤ガス入口連通孔
１８ｂ…酸化剤ガス出口連通孔 ２０ａ…燃料ガス入口連通孔
２０ｂ…燃料ガス出口連通孔 ２２ａ…冷却媒体入口連通孔
２２ｂ…冷却媒体出口連通孔 ２４…燃料ガス流路
２４ａ…入口バッファ部 ２４ｂ…出口バッファ部
３０…酸化剤ガス流路 ３２…冷却媒体流路
３４、３６…シール部材 ３４ａ、３６ａ…流路シール部
３８、５４…固体高分子電解質膜 ４０…アノード電極
４０ａ、４２ａ…電極触媒層 ４０ｂ、４２ｂ…ガス拡散層
４２…カソード電極 ４４ａ、４４ｂ…多孔質シート層
４４ａａ、４４ｂｂ…ガス不透過部
４５ａ、４５ｂ、５６ａ、５６ｂ…絶縁シート
４６ａ、４６ｂ…ガス不透過シート ５６ａａ、５６ｂｂ…折り返し部

Claims (2)

1. 固体高分子電解質膜の一方の面に、第１電極触媒層及び第１ガス拡散層を有する第１電極が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、第２電極触媒層及び第２ガス拡散層を有する第２電極が設けられた電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
   第１多孔質シート層の一方の面内に前記第１電極触媒層を形成するとともに、第２多孔質シート層の一方の面内に前記第２電極触媒層を形成する工程と、
   前記固体高分子電解質膜の一方の面に前記第１電極触媒層を当接させて前記第１多孔質シート層が配設されるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に前記第２電極触媒層を当接させて前記第２多孔質シート層が配設され、前記第１多孔質シート層の他方の面内に前記第１ガス拡散層が、前記第２多孔質シート層の他方の面内に前記第２ガス拡散層が、それぞれ配設されて積層体を得る工程と、
   前記積層体にホットプレスを行うことにより、該積層体を一体化させて前記電解質膜・電極構造体を製造する工程と、
   を有することを特徴とする電解質膜・電極構造体の製造方法。
2. 固体高分子電解質膜の一方の面に、電極触媒層、多孔質シート層及びガス拡散層を有する第１電極が設けられるとともに、前記固体高分子電解質膜の他方の面に、前記電極触媒層、前記多孔質シート層及び前記ガス拡散層を有する第２電極が設けられた電解質膜・電極構造体の製造方法であって、
   少なくとも１つの前記多孔質シート層の一方の面内に、少なくとも前記第１電極又は前記第２電極の前記電極触媒層を形成する工程と、
   前記固体高分子電解質膜の少なくとも一方の面に、前記電極触媒層を当接させて前記多孔質シート層が配設されるとともに、前記多孔質シート層の他方の面内に前記ガス拡散層が配設されて積層体を得る工程と、
   前記積層体にホットプレスを行うことにより、該積層体を一体化させて前記電解質膜・電極構造体を製造する工程と、
   を有することを特徴とする電解質膜・電極構造体の製造方法。
   

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