JP5825602B2 - 中性子線イメージングの方法及び装置 - Google Patents

Description

本発明は、中性子反射率法に画像情報を付与する方法及びその装置に関するものである。更に詳しくは、中性子線の微小ビームを用いることなく、薄膜・多層膜の表面や界面、特定深さ位置における２次元の電子密度分布および核散乱長密度分布を画像化する方法及びその装置に関するものである。

Ｘ線反射率法は、Ｘ線を微小角で薄膜・多層膜の表面に入射させた時の反射率、すなわち、反射強度と入射強度の比を測定し、その角度プロファイルから薄膜・多層膜の深さ方向の電子密度分布を精密に決定し、それぞれの膜の厚さ、密度、表面およびそれぞれの界面のラフネス等の構造情報を分析する技術であり、半導体の層間絶縁膜やハードディスク等の磁性材料の多層膜、表示デバイスの多層膜等、多くの産業分野で活用されている。

物質のＸ線に対する屈折率は１よりわずかに小さい値を持ち、平坦かつ平滑な物質表面に全反射臨界角よりも浅い角度で入射したＸ線は物質の外部で光学的な全反射を生じる。Ｘ線反射率の角度プロファイルは、５〜８桁におよぶログスケールで表わされることが多い。低角度の全反射域では入射Ｘ線の強度とほとんど同じ強度のきわめて強い反射が観測されるが、高角度になると何桁も弱くなる。Ｘ線反射率の測定は、粉末Ｘ線回折法と同じθ/２θ走査によりなされるが、Ｘ線反射率の測定で扱う角度は高々０．２〜８°（２θ）と、（粉末Ｘ線回折法であれば１５〜１２０°（２θ）であるから）角度範囲が相当に異なり、きわめて浅くかつ範囲も狭い。

また、Ｘ線反射率は、表面、界面が平坦かつ平滑でありさえすれば、どんな構造のどんな物質の薄膜・多層膜でも測定可能であり、結晶構造等には依存しない。表面では反射Ｘ線とともに、屈折Ｘ線が生じる。屈折Ｘ線は表面よりも内側に侵入する。この侵入深さは視射角が大きくなるにつれ深くなり、やがて薄膜と基板の界面に到達し、そこで反射し、表面で先に反射したＸ線との間で干渉が生じる。すなわち、可視光に代表される一般の光学的な現象の取扱いとほとんど同じ現象が生じる。その物理的な関係式は良く理解されており、実験的に得られたＸ線反射率のプロファイルを解析することにより、薄膜・多層膜試料の各層の密度、厚さ、表面と各界面のラフネスの一部または全部を求めることができる。

中性子反射率も、光の反射・屈折現象を取り扱う光学の式を用いて記述することができ、波長が近いＸ線領域の反射率と非常に多くの共通点がある。単色の中性子を試料表面に浅い角度で入射させると，臨界角以下で全反射が生じ、臨界角以上の角度では内部に侵入し、界面での多重反射による干渉縞等が観測される。したがって、実験方法および装置はＸ線反射率法と本質的に同じである。スリット等の部品の材質や検出器をＸ線用ではなく中性子用のものを使用するといった点以外は同じであると言ってよい。こうして得られる中性子反射率のプロファイルを解析し、薄膜・多層膜試料の各層の密度、厚さ、表面と各界面のラフネスの一部または全部を求めようとするところもＸ線反射率法と共通する。

中性子反射率法は、電子ではなく原子核による散乱現象を用いており、得られる情報は、薄膜・多層膜の核散乱長密度の深さ方向分布になる。すなわち、Ｘ線反射率法で求められる電子密度分布とは必ずしも同一ではないため、Ｘ線に対してはあまり敏感ではない水素，炭素，窒素，酸素といった軽元素を主な研究対象とする場合に優位性を発揮しやすい。また、同位体効果を利用して、そのコントラストを大きく変えられることから、例えば、試料中の特定部位の水素を重水素に置換して検討を行うこと等も有望である。また，同じ波長であれば，中性子吸収が非常に大きい元素を大量に含まない限り、透過能がＸ線よりもはるかに大きくなる点も重要である。各種の反応容器のなかの試料を検討することも可能で、固液界面や固体の接合界面等、Ｘ線では測定しにくい対象も視野に入れることができる。更に、磁性体を主対象として、偏極中性子反射率測定により、磁気構造を求めることも広く行われている。このように中性子反射率法は、Ｘ線反射率法とほとんど同じ実験方法および装置を用い、同じ原理に基づいて解析することができる技術でありながら、Ｘ線反射率法では必ずしも容易には得られない構造情報を得ることができるという利点がある。

上述のＸ線反射率法および中性子反射率法は、面内の場所的な違いがない、均一な薄膜・多層膜試料の深さ方向の情報（各層の密度、厚さ、表面と各界面のラフネス）を決定しようとするものであり、深さ方向分布が、試料面内のどの位置でも同じであり、均一であるという前提のもとで用いられる。その典型的な面積は、Ｘ線反射率法では 10mm×15mm程度、中性子反射率法では、30mm×45mm程度（もしくはもっと広い）である。このような広い面積にわたって均一である場合には、全く問題ないが、産業上での応用においては、もっと微小な試料を評価したい、更には、同じ試料のなかの薄膜・多層膜の構造の違いを画像化したいというニーズは以前からあり、ナノテクノロジー全盛のいま、更にその要求は高まっている。

この課題を解決するための最も単純明快な方法は、微小ビームを用い、試料上の各点を走査するというものである。注目している地点のみにビームを照射して測定を行えば、その場所における情報が得られるし、さらに試料のＸＹスキャンを行えば、反射率の場所による違いを画像化することができる。

しかし、まず中性子については、十分な強度を持つ微小ビームを得ることが技術的に困難であることから、この方法を用いることは事実上できない。また、Ｘ線の場合も、微小ビームを作ったとしても、強い集光を行うことにより平行性が損なわれること、θ/２θ走査に伴い照射面積が大きく変化すること、ＸＹスキャンと組み合わせるとあまりにも測定時間が長くなること等の問題がある。このため、Ｘ線反射率法および中性子反射率法は、均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜に適用されることがこれまでは困難と考えられていた。

Ｘ線反射率法および中性子反射率法の測定において、単色のＸ線および中性子線ではなく、広い波長領域にわたる白色のＸ線および中性子線を用いる方法がある。この場合の中性子については、原子炉ではなく高エネルギー加速器による核破砕型のパルス中性子源を用いる。θ/2θ走査の代わりに、角度固定のまま、Ｘ線反射スペクトルのエネルギー分析および中性子の飛行時間分析を行うことにより、等価なプロファイルを得ることができる。この技術は、Ｘ線反射率法および中性子反射率法を均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜に適用する際の技術的な困難の一部を軽減することができる可能性がある。Ｘ線については、角度走査を行うことなく等価な情報を比較的迅速に取得できる技術として１９７０年代から知られていたが（参考文献４〜８）、Ｘ線源のエネルギー範囲の制約や構成元素の吸収端の影響等、データの品質の問題から応用が限られていた。中性子については、測定時間の短縮への貢献が著しいことから、その有用性が認められ、既に広く採用されている。しかし、微小ビームを得ることができないため、均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜に適用することは依然困難である。

最近、発明者らは、ＳＰｒｉｎｇ−８の１００ｋｅＶ以上の高エネルギー域に及ぶ広い連続スペクトルの白色Ｘ線を用い、この問題を実際に解決した（参考文献９）。長い平行金属板の間隙に高エネルギー白色Ｘ線を通すことで、平行性を犠牲にすることなく１７μ（横）×５．５μ（縦）の微小ビームが形成されるので、それをサンプルに対し固定角度で入射させ、シリコンドリフト検出器で反射Ｘ線スペクトルを測定することができる。１０μｍオーダーの空間分解能と３０秒〜２分程度で測定可能のため、これまで困難とされてきたパターンや分布のある不均一な薄膜・多層膜の３次元解析に道が開けつつある。データから特定の深さの電子密度分布を抽出すれば、各層、各界面についての可視化が可能になる。

上述の技術は優れているが、ＳＰｒｉｎｇ−８ のような特殊なＸ線源を必要とし、産業分野への本格的な展開には限界がある。産業分野で広く応用するためには、ＳＰｒｉｎｇ−８ のような特殊Ｘ源ではなく、微小ビームが容易には得られない小型・普及型のＸ線源でも実施可能な技術が必要とされている。また中性子では、もともと線源強度が弱いため、微小ビームの作製・利用は極めて難しいので、微小ビームによらない他の技術が必要である。

特開２０１０−２６６３８１号 公報

桜井建次；Ｘ線反射率法入門(講談社、２００９) Ｋ.Ｓａｋｕｒａｉ, Ａ.Ｉｉｄａ, Ｍ.Ｔａｋａｈａｓｈｉ ａｎｄ Ｙ.Ｇｏｈｓｈｉ；Ｊａｐａｎ Ａｐｐｌｉｅｄ Ｐｈｙｓｉｃｓ，２７（１９８８），Ｌ１７６８−Ｌ１７７１． Ａ.Ｉｉｄａ, Ｍ.Ｔａｋａｈａｓｈｉ, Ｋ.Ｓａｋｕｒａｉ ａｎｄ Ｙ.Ｇｏｈｓｈｉ；Ｒｅｖｕｅ Ｓｃｉｅｎｔｉｃ Ｉｎｓｔｒｕｍ；６０（１９８９）、２４５８−２４６１． Ｙ． Ｎａｋａｎｏ， Ｔ． Ｆｕｋａｍａｃｈｉ， Ｋ． Ｈａｙａｋａｗａ， Ｊｐｎ， Ｊ． Ａｐｐｌ． Ｐｈｙｓ．， １７−２， ３２９−３３１ (１９７８)． Ｄ． Ｈ． Ｂｉｌｄｅｒｂａｃｋ ａｎｄ Ｓ． Ｈｕｂｂａｒｄ， Ｎｕｃｌ． Ｉｎｓｔｒｕｍ． ＆ Ｍｅｔｈｏｄｓ， １９５, ８５−８９ (１９８２); ｉｂｉｄ １９５， ９１−９５ (１９８２). Ｍ．Ｂｈａｔｔａｃｈａｒｙａ，Ｍ．Ｍｕｋｈｅｒｊｅｅ，Ｍ．Ｋ．Ｓａｎｙａｌａ，Ｔｈ．Ｇｅｕｅ，Ｊ．Ｇｒｅｎｚｅｒ，ａｎｄ Ｕ．Ｐｉｅｔｓｃｈ，Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９４，２８８２−２８８７ (１９９３)． Ｗ．Ｅ．Ｗａｌｌａｃｅ ａｎｄ Ｗ．Ｌ. Ｗｕ，Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，６７，１２０３ (１９９５). Ｔ．Ｈｏｒｉｕｃｈｉ，Ｋ．Ｉｓｈｉｄａ，Ｋ．Ｈａｙａｓｈｉ ａｎｄ Ｋ． Ｍａｔｓｕｓｈｉｇｅ，Ａｄｖ．ｉｎ Ｘ−Ｒａｙ Ａｎａｌ．，３９，１７１−１８０（１９９５）． Ｋ．Ｓａｋｕｒａｉ，Ｍ．Ｍｉｚｕｓａｗａ, Ｍ．Ｉｓｈｉｉ，Ｓ．Ｋｏｂａｙａｓｈｉ ａｎｄ Ｙ．Ｉｍａｉ，Ｊ． Ｐｈｙｓ．: Ｃｏｎｆ．Ｓｅｒｉｅｓ８３，０１２００１ (２００７)．

中性子反射率法において、均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜について、表面や界面、特定深さ位置における２次元の核散乱長密度分布を画像化する方法及びその装置を提供することを課題とする。

本発明では、微小ビームを作製してＸＹスキャンを行う方法によらず、通常の中性子反射率法において用いられるものと同じサイズのビームを用い、数学的な画像再構成のアルゴリズムによって、表面や界面、特定深さ位置における２次元の核散乱長密度分布の画像が得られる装置を開発した。

Ｘ線を試料に透過させた際の投影データを多数集めて、数学的な画像再構成のアルゴリズムによって、内部の断層像を得る方法は、Ｘ線ＣＴの技術として確立されている。しかし、このようなアプローチは、中性子反射率法ではまったく用いられていない。発明者らは、Ｘ線ＣＴ以外の分野である元素イメージングに応用した研究蓄積があり、これを活用し、これまで未開拓であった反射率法の分野での画像化の発明に至ったものである。

第１には、物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を中性子反射率法により取得し画像化する方法であって、一方向に長く他方向には短い線状の単色中性子線ビームの全反射現象が生じている条件で、試料の一次元の強度プロファイルを測定すると共に、前記試料の面内回転を０度から１８０度まで細かい刻みで行い、その都度前記一次元の強度プロファイルの測定を繰り返して、前記試料で観測される反射スポット内部に観測される中性子強度プロファイルデータを多数取得し、当該中性子強度プロファイルデータを用いたフィルター補正逆投影法による再構成を行うと共に、前記試料は金属部分と基板部分を有し、前記試料と入射中性子線の間のなす角を前記金属部分と前記基板部分のそれぞれの臨界角の中間に選ぶことを特徴とする、物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を画像化する方法を採用した。

第２には、前記フィルター補正逆投影法は、次式により、画像再構成を行うことを特徴とする。
式中、ｑ（Ｘ，θ）は、実験的に得られたＰ（Ｘ，θ）に対し、フィルター関数をコンボリューションして得られる補正データである。
第３には、薄膜・多層膜の特定層の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する方法において、前記試料には別の薄膜が保護層として蒸着されており、前記試料と入射中性子線の間のなす角を変更して、反射率のコントラストが得られ、当該保護層の下がよく見える角度にあわせることを特徴とする。
第４には、薄膜・多層膜の表面の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する方法において、前記試料はその場所により膜厚が異なる場合には、前記試料と入射中性子線の間のなす角を、特定の膜厚の場所での反射率が高く、他の部分では低いものを選んで、膜厚の違いを画像化することを特徴とする。
第５には、薄膜・多層膜の表面または特定界面のラフネスの不均一分布を画像化する方法を採用した。

更に、第６には、物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を中性子反射率法により取得し画像化する装置であって、一方向に長く他方向には短い線状の単色中性子ビームを供給する中性子源およびモノクロメータ、試料上で全反射現象を生じさせ、その反射率を測定することを可能とするためのθ／２θゴニオメータおよびスリットおよび付属調整機構、試料を面内回転させる回転ステージ、反射スポット内部の強度プロファイルを測定することのできる位置敏感型中性子検出器、及び、記録・集積された強度プロファイルを用いて画像再構成演算を行う演算装置により構成されている。そして、前記θ／２θゴニオメータによって前記試料の面内回転を０度から１８０度まで細かい刻みで行い、その都度前記位置敏感型中性子検出器によって前記一次元の強度プロファイルの測定を繰り返して、前記試料で観測される反射スポット内部に観測される中性子強度プロファイルデータを多数取得すると共に、前記演算装置によって、当該中性子強度プロファイルデータを用いたフィルター補正逆投影法による再構成を行うと共に、前記試料は金属部分と基板部分を有し、前記試料と入射中性子線の間のなす角を前記金属部分と前記基板部分のそれぞれの臨界角の中間に選ぶように構成されたことを特徴とする。

第７には、前記フィルター補正逆投影法は、次式により画像再構成を行うことを特徴とする。
式中、ｑ（Ｘ，θ）は、実験的に得られたＰ（Ｘ，θ）に対し、フィルター関数をコンボリューションして得られる補正データである。 第８には、読み取り装置内蔵型イメージングプレートを検出器として用いる装置を提供する。
第９には、薄膜・多層膜の特定層の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する装置において、前記試料には別の薄膜が保護層として蒸着されており、前記試料と入射中性子線の間のなす角を変更して、反射率のコントラストが得られ、当該保護層の下がよく見える角度にあわせるように構成された装置を提供する。
第１０には、薄膜・多層膜の表面の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する装置において、前記試料と入射中性子線の間のなす角を、特定の膜厚の場所での反射率が高く、他の部分では低いものを選んで、膜厚の違いを画像化するように構成された装置を提供する。
第１１には、薄膜・多層膜の表面または特定界面のラフネスの不均一分布を画像化する装置を提供する。

本発明により、従来の中性子反射率法によっては分析、評価ができなかった、均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜の分析、評価を行う方法及び装置が提供される。

その画像化に際し、線源の強度の制約等の理由により微小ビームを得ることが難しい場合にも、本発明により、微小ビーム走査を行って得られる画像に相当する画像を得ることがはじめて可能になる。特に、中性子については、微小ビーム走査による画像化は事実上不可能であるため、本発明による画像化が唯一の方法および装置である。

反射スポットの強度分布（均一な薄膜・多層膜の場合）。 反射スポットの強度分布（均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜の場合）。 装置構成例（垂直回転軸の場合）。 装置構成例（水平回転軸の場合）。 面内回転と反射強度の１次元プロファイルの関係。 試料例。 反射強度１次元プロファイルの例 （面内角度が０度と９０度の場合を示す）。 画像再構成例。

本発明は、上記の通りの特徴を持つものであるが、以下にその実施の形態について説明する。

既に説明した通り、通常の中性子反射率法では、面内の場所的な違いがない、均一な薄膜・多層膜試料を取り扱うため、図１に示すように試料と入射中性子線の間のなす角（視射角）を走査するとき、そのそれぞれの角度において測定される反射中性子線は、その内部の強度分布は一様である。このため、通常、空間分解能をもたない検出器が用いられ、その全強度をその角度におけるデータとして取得する。ところが、均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜の場合には、図２に示すように、反射中性子線は、一様ではなく、試料の不均一さに対応する１次元的な強度分布を持つ。

したがって、空間分解能を持つ検出器を用いて、どのような強度分布であるかを測定することにより、試料の不均一さに関する情報の一部を取り出すことができる。試料を面内回転させることにより、反射中性子線の１次元的な強度分布は変化するので、１次元の反射強度プロファイルを面内回転角の関数としてデータを収集する。その全部のデータを用い、数学的な逆演算により、試料の面内の各点からの反射率の分布を知ることができる。もとより視射角を走査して得られる反射率のプロファイルから深さ方向の核散乱長密度分布が求められるから、上述のデータ処理をすべての視射角について行うことにより、核散乱長密度分布の面内の２次元分布を得ることができる。

装置構成例として図３、図４を示す。図３はゴニオメータの回転面が垂直の場合で、図４では水平となっている。いずれの場合においても、回転面は線状ビームに対して平行を保持している。通常の中性子反射率法と比較すると、試料の面内回転機構と十分な位置分解能を有する１次元または２次元の検出器を備える点が大きな差異になる。これらは、通常の中性子反射率法においては特に必要なものではないが、本発明においては必須である。入射中性子の持つ角度発散や線源、試料、位置敏感型検出器の間の相互の距離等の条件によっては、図中のソーラースリット（９）を省略できる場合もある。また、線源（５）と試料（２）の間にもソーラースリットを入れることが推奨される場合もある。

中性子反射率の測定では、一方向に長く他方向には短い線状のビームが用いられる。空間分解能を持たせ、得られる情報の画像化を行うためには、通常は、ビーム形状を変更し、いずれの方向にも小さな微小ビームを作製し、使用するのが一般的な考え方である。本発明は、そのような微小ビームの作製が困難で、通常の線状のビームを用いるしかない場合でも情報の画像化を可能とするものである。

試料は、θ/２θゴニオメータ上に取り付けられ、通常の中性子反射率の測定を行うことのできる状態にある。θ/２θゴニオメータは、視射角（入射する中性子が表面となす角度）と脱出角（反射する中性子が表面となす角度）が等しい関係を保つように角度走査を行うことのできる機構を具備するものであれば、これに置き換えることができる。

試料の面内回転は、自動回転ステージ等を用いて行う。走査範囲は０度から１８０度まで、角度刻みは１度から５度程度である。１／１００度程度の精度を持ち、偏心の小さい、ステッピングモータ駆動の自動回転ステージ等の使用が望ましい。

反射中性子線の１次元的な強度分布の測定は、１次元または２次元の位置分解能を持つ検出器により行う。本来、１次元の分布は１次元の検出器で十分測定可能であるが、中性子の場合には、十分な位置分解能を持つ良い１次元の検出器が容易には製作できないため、中性子イメージングプレートのような２次元検出器を用いることが有望である。

中性子イメージングプレートは、露光の都度、専用のスキャナーで読み出しを行い、消去した後に新たな測定に供することができるものである。毎回イメージングプレートを測定装置から外してスキャナーに持って行く作業を繰り返すことは、多くの１次元強度プロファイルを次々に記録していく目的に対してあまり現実的とは言えない。そこで、スキャナー内蔵型の装置を反射率計のカウンターアームに搭載して用いることが望まれる。本発明を中性子反射率に適用する場合には、現状では、中性子イメージングプレートを用いる方法が最善と考えられるので、スキャナー内蔵型装置の使用は有望である。

ある視射角で反射が生じている条件下で、この検出器により、１次元の強度プロファイルを測定し、試料の面内回転を０度から１８０度まで細かい刻みで行い、その都度、この１次元強度プロファイルの測定を繰り返す。Ｘ線コンピュータトモグラフィ（Ｘ線ＣＴ）等の応用で知られる画像再構成のアルゴリズムを用い、得られた全データを処理することにより、試料の面内の情報を画像化することができる。

図５に、均一ではない分布を持つ試料が、面内回転により、反射率に１次元プロファイルを与える原理を示す。
不均一な試料では、同じ角度で入射した中性子に対する反射率が、試料の地点ごとに異なっている。その違いを画像データとして得ることが本願発明技術の目的である。円盤状の試料を仮定し、円盤の中心を原点とする座標を描き、任意の点（ｘ，ｙ)における反射率がＲ（ｘ，ｙ)であるとするとき、本願発明技術は、（ｘ，ｙ)の地点を１点ずつ微小ビームで調べることによりＲ(ｘ，ｙ)の画像を得るのではなく、大きな面積を照射しつつも、最終的に同等のＲ(ｘ，ｙ)の画像を得ようとするものである。

ここで、円盤状試料に外接する正方形を考え、奇数の整数Ｎを用い、試料内に格子点（ｉ，ｊ) （ｉ＝１，２， ．． Ｎ， ｊ:＝１，２， ．．Ｎ) を考えると、

のように書ける。

図５のように、円盤状試料を角度θだけ回転させると、検出器が固定されている座標系（Ｘ，Ｙ) との関係は、

である。位置分解能のあるＸ線検出器により反射強度の場所依存性を測定する、すなわち、Ｘの関数として反射強度のプロファイルを測定することにすると、得られるデータは

のように表現される。角度θを０度から１８０度まで少しずつ変化させながら、このような１次元プロファイルを収集する。

Ｘ線吸収法による断層撮像（トモグラフィ、ＣＴ）の分野では、透過の投影像の１次元フーリエ変換が現画像（吸収係数分布）の２次元フーリエ変換に等しいという関係、いわゆる投影切断面定理が用いられる。本願発明では、吸収ではなく、中性子の反射を扱うので、測定原理も物理的意味も異なるが、吸収係数を反射係数と置き換え、反射において生じる界面での多重反射の効果等を織り込んだものとみなすことにより、類似した数学的な取り扱いを行うことができる。

すなわち、

であれば、よく知られたフィルター補正逆投影法により

のようにして画像再構成を行うことができる。ここで、ｑ（Ｘ，θ）は、実験的に得られたＰ（Ｘ，θ）に対し、フィルター関数をコンボリューションして得られる補正データである。フィルター関数としては、例えば、Ｒａｍａｃｈａｎｄｒａｎ 関数などが用いられる。

画像再構成は、その逆演算である。Ｘ線ＣＴは、Ｘ線の吸収・透過現象に着目し、透過したＸ線強度の１次元プロファイル（投影）を蓄積し、断面像を再構成するものであるが、本発明は、中性子の全反射現象に着目するものである。

＜実施例１＞図６に、均一ではない、面内の場所ごとに異なる構造を持つ薄膜・多層膜試料の例として、平坦・平滑な基板（例えばシリコンやガラス基板）上の特定部分に金属（例えば金やニッケル）を付着させパターン薄膜としたものを示す。このような試料では、金属が付着している部分とそうでない部分では、反射率が異なる。そのため、反射スポット内部の強度分布は一様にはならない。反射率は臨界角よりも低角側では１００％に近い高い値を持つが、臨界角より高角側ではきわめて小さな値になる。その臨界角は物質によって異なるので、視射角を金属部分と基板部分のそれぞれの臨界角の中間に選ぶと、それぞれの部分の反射率は非常に異なる。

そこで、位置分解能を持つ検出器によって、反射の内部の強度分布を測定すると図７のような１次元プロファイルが得られる。このようなプロファイルは面内回転させると変わってゆく。ここでは、０度の場合と９０度の場合を示したが、０度から１８０度まで細かい角度ステップで同様のプロファイルを収集する。

このような多数のプロファイルを用いて画像再構成の演算を行う。図８はフィルター補正逆投影法によって得られた画像である。もとのパターンである図６に対応していることが確かめられる。図６の例は表面をコーティングしている物質の分布の画像であるため、単純には肉眼や光学顕微鏡などにより、色の違いとして見ることも可能ではあるが、別の薄膜が保護層として蒸着されているような場合には、そのような観察はできないであろう。そのような場合でも、本願発明の技術では、視射角を変更し、反射率のコントラストが得られ、その保護層の下がよく見える角度にあわせることで、同様の画像を得ることができる。また、試料内の場所により膜厚が異なる場合は、それぞれの場所での反射率の干渉縞の周期が異なるので、視射角を選ぶと、特定の膜厚の場所での反射率が高く、他の部分では低いということが生じる。その条件では、膜厚の違いを画像化することができる。

もちろん、この発明は以上の例に限定されるものではなく、細部に付いては様々な態様が可能であることは言うまでもない。
Ｘ線と中性子では、反射率の測定に用いることのできるビームの強度や大きさが異なり、また利用可能な位置敏感型の検出器のタイプも異なるが、この発明では、Ｘ線反射率の場合も、中性子反射率の場合も、同じ原理により画像化を行うことができる。中性子反射率の通常の測定に用いているのと同じ程度のサイズの中性子をそのまま用い、通常用いられるＨｅ３検出器の代わりに、中性子イメージングプレートを置いて、反射中性子のスポット内部の１次元プロファイルを測定すればよい。

半導体集積回路デバイス、磁気デバイス、表示デバイス等に用いられるパターン化された薄膜・多層膜の製品の検査・評価技術としての応用が期待される。密度、膜厚、表面・界面ラフネスの場所による違いを画像化することにより、製品が設計通りであるかどうかを確認し、あるいは性能が不良である場合の原因を検討することにより、製品の品質向上に役立てることができる。

１ Ｘ線又は中性子
２ 試料
３ 位置敏感型検出器
４ 面内回転ステージ
５ 単色Ｘ線源又は単色中性子源
６ 入射スリット
７ θ回転ステージ
８ ２θ回転ステージ
９ ソーラースリット

Claims (11)

1. 物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を中性子反射率法により取得し画像化する方法であって、
   一方向に長く他方向には短い線状の単色中性子線ビームの全反射現象が生じている条件で、試料の一次元の強度プロファイルを測定すると共に、前記試料の面内回転を０度から１８０度まで細かい刻みで行い、その都度前記一次元の強度プロファイルの測定を繰り返して、前記試料で観測される反射スポット内部に観測される中性子強度プロファイルデータを多数取得し、
   当該中性子強度プロファイルデータを用いたフィルター補正逆投影法による再構成を行うと共に、
   前記試料は金属部分と基板部分を有し、前記試料と入射中性子線の間のなす角を前記金属部分と前記基板部分のそれぞれの臨界角の中間に選ぶことを特徴とする、物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を画像化する方法。
2. 前記フィルター補正逆投影法は、次式により画像再構成を行うことを特徴とする、物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を画像化する請求項１に記載の画像化方法。
   式中、ｑ（Ｘ，θ）は、実験的に得られたＰ（Ｘ，θ）に対し、フィルター関数をコンボリューションして得られる補正データである。
3. 請求項１又は２に記載の画像化方法であって、薄膜・多層膜の特定層の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する方法において、
   前記試料には別の薄膜が保護層として蒸着されており、
   前記試料と入射中性子線の間のなす角を変更して、反射率のコントラストが得られ、当該保護層の下がよく見える角度にあわせることを特徴とする、薄膜・多層膜の特定層の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する方法。
4. 請求項１又は２に記載の画像化方法であって、薄膜・多層膜の表面の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する方法において、
   前記試料と入射中性子線の間のなす角を、特定の膜厚の場所での反射率が高く、他の部分では低いものを選んで、膜厚の違いを画像化することを特徴とする、薄膜・多層膜の表面の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する方法。
5. 請求項１又は２に記載の画像化方法であって、薄膜・多層膜の表面または特定界面のラフネスの不均一分布を画像化する方法。
6. 物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を中性子反射率法により取得し画像化する装置であって、
   一方向に長く他方向には短い線状の単色中性子ビームを供給する中性子源およびモノクロメータ、
   試料上で全反射現象を生じさせ、その反射率を測定することを可能とするためのθ／２θゴニオメータおよびスリットおよび付属調整機構、
   試料を面内回転させる回転ステージ、
   反射スポット内部の強度プロファイルを測定することのできる位置敏感型中性子検出器、及び、
   記録・集積された強度プロファイルを用いて画像再構成演算を行う演算装置
   により構成されると共に、前記θ／２θゴニオメータによって前記試料の面内回転を０度から１８０度まで細かい刻みで行い、その都度前記位置敏感型中性子検出器によって前記一次元の強度プロファイルの測定を繰り返して、前記試料で観測される反射スポット内部に観測される中性子強度プロファイルデータを多数取得すると共に、
   前記演算装置によって、当該中性子強度プロファイルデータを用いたフィルター補正逆投影法による再構成を行うと共に、前記試料は金属部分と基板部分を有し、前記試料と入射中性子線の間のなす角を前記金属部分と前記基板部分のそれぞれの臨界角の中間に選ぶように構成されたことを特徴とする、物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を画像化する装置。
7. 前記フィルター補正逆投影法は、次式により、画像再構成を行うことを特徴とする、物質の特定深さの核散乱長密度について面内の不均一分布を画像化する請求項６に記載の画像化装置。
   式中、ｑ（Ｘ，θ）は、実験的に得られたＰ（Ｘ，θ）に対し、フィルター関数をコンボリューションして得られる補正データである。
8. 請求項６又は７に記載の画像化装置であって、読み取り装置内蔵型イメージングプレートを検出器として用いる装置。
9. 請求項６又は７に記載の画像化装置であって、薄膜・多層膜の特定層の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する装置において、前記試料には別の薄膜が保護層として蒸着されており、前記試料と入射中性子線の間のなす角を変更して、反射率のコントラストが得られ、当該保護層の下がよく見える角度にあわせるように構成されたことを特徴とする、薄膜・多層膜の特定層の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する装置。
10. 請求項６又は７に記載の画像化装置であって、薄膜・多層膜の表面の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する装置において、前記試料と入射中性子線の間のなす角を、特定の膜厚の場所での反射率が高く、他の部分では低いものを選んで、膜厚の違いを画像化するように構成されたことを特徴とする、薄膜・多層膜の表面の密度又は膜厚の面内の不均一分布を画像化する装置。
11. 請求項６又は７に記載の画像化装置であって、薄膜・多層膜の表面または特定界面のラフネスの不均一分布を画像化する装置。