JP5803541B2 - Led装置およびその製造方法、並びにそれに用いる蛍光体分散液 - Google Patents
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[1]特定波長の光を出射するLED発光素子と、前記LED発光素子からの特定波長の光を、他の特定波長の光に変換する波長変換部位とを有するLED装置であって、
前記波長変換部位は、蛍光体と、アルミニウムケイ酸塩と、バインダとを含む層である、LED装置。
[2]前記アルミニウムケイ酸塩は、イモゴライトである、[1]に記載のLED装置。
[3]前記波長変換部位における前記アルミニウムケイ酸塩化合物の含有量が、0.5重量%以上20重量%以下である、[1]に記載のLED装置。
[4]前記バインダは、透明セラミックである、[1]に記載のLED装置。
[5]前記バインダは、シリコーン樹脂である、[1]に記載のLED装置。
[6]前記波長変換部位は、酸化物微粒子をさらに含む層である、[1]に記載のLED装置。
[7]蛍光体と、アルミニウムケイ酸塩と、バインダまたはバインダ前駆体と、溶媒とを含む蛍光体分散液。
[8]パッケージと、前記パッケージに配置された発光面を有するLEDチップと、を含むLEDチップ実装パッケージを用意する工程と;前記LEDチップの発光面に、[7]に記載の蛍光体分散液を塗布および乾燥して蛍光体層を成膜する工程とを含む、LED装置の製造方法。
[10]パッケージと、前記パッケージに配置された発光面を有するLEDチップと、を含むLEDチップ実装パッケージを用意する工程と;前記LEDチップの発光面に、[9]に記載の蛍光体分散液を塗布および乾燥して蛍光体を配置する工程と;前記LEDチップの発光面に、バインダまたはバインダ前駆体を含む溶液を塗布および乾燥して、蛍光体層を成膜する工程とを含む、LED装置の製造方法。
本発明のLED装置(半導体発光装置)は、LED発光素子と、波長変換部位とを有する。図1は、LED装置100の例を示す断面図である。LED発光素子は、凹部11を有するパッケージ(LED基板)1と、メタル部(メタル配線)2と、パッケージ1の凹部11に配置されたLEDチップ3と、メタル部2とLEDチップ3とを接続する突起電極4とを有する。このように、突起電極4を介してメタル部2とLEDチップ3とを接続する態様を、フリップチップ型という。
さらに、LED装置100は、LEDチップ3の発光面を覆う波長変換部位6を有する。波長変換部位6は、蛍光体粒子と、アルミニウムケイ酸塩を含む無機粒子と、バインダ(透明セラミックまたは透明有機樹脂)とを含む層である。波長変換部位6は、さらに、平板状粒子酸化物微粒子などの無機粒子を含有していてもよい。波長変換部位6は、LEDチップ3の発光面(少なくともLEDチップ3の上面)を覆っていればよく、図1に示されているように、LEDチップ3の上面と側面を覆っていることが好ましい。LEDチップ3の側面からも光が出射しうるからである。
波長変換部位6に含有される蛍光体粒子は、LEDチップのLEDからの特定波長(励起波長)を有する出射光により励起されて、励起波長と異なる波長の蛍光を発する。LEDチップから青色光が出射される場合には、蛍光体粒子が黄色の蛍光を発することによって、白色LED素子が得られる。黄色の蛍光を発する蛍光体の例には、YAG(イットリウム・アルミニウム・ガーネット)蛍光体が挙げられる。YAG蛍光体は、青色LEDチップから出射される青色光(波長420nm〜485nm)からなる励起光を受けて、黄色光(波長550nm〜650nm)の蛍光を発することができる。
波長変換部位6を構成する層(蛍光体層)には、アルミニウムケイ酸塩を含む無機粒子が含有される。アルミニウムケイ酸塩とは、主な構成元素を珪素(Si)、アルミニウム(Al)、酸素(O)および水素(H)とし、多数のSi−O−Al結合で組み立てられた和水珪酸アルミニウムである。典型的には、組成式:SiO2・Al2O3・2H2O または (OH)3Al2O3SiOH で示される。
波長変換部位6を構成する層には、アルミニウムケイ酸塩以外の無機粒子が含有されていてもよい。アルミニウムケイ酸塩以外の無機粒子の例には、酸化物微粒子および平板状粒子が含まれる。酸化物微粒子は、酸化ケイ素、酸化チタン、酸化亜鉛などの微粒子でありうる。特に、波長変化部位6におけるバインダを、シロキサンなどの含ケイ素有機化合物の硬化物であるセラミックとする場合には、形成されるセラミックに対する安定性の観点から、酸化物微粒子を酸化ケイ素とすることが好ましい。
波長変換部位6を構成する層に含有される平板状粒子の典型例には、層状粘土鉱物微粒子がある。層状粘土鉱物微粒子の主成分は層状ケイ酸塩鉱物であり、雲母構造、カオリナイト構造、スメクタイト構造などの構造を有する膨潤性粘土鉱物が好ましく、膨潤性に富むスメクタイト構造を有する膨潤性粘土鉱物がより好ましい。層状粘土鉱物微粒子は平板状を呈するため、波長変換部位6を構成するセラミック層の膜強度を向上させることもできる。
波長変換部位6を構成する層に含有されるバインダは、蛍光体粒子同士を結着させる。バインダは、シリコーン樹脂などの有機樹脂であるか、またはガラスなどの透明セラミックなどである。より具体的にセラミックは、ポリシロキサンまたはポリシラザンなどでありうる。透明セラミックをバインダとして用いることで、有機樹脂をバインダとして用いる場合よりも、波長変換部位6の耐熱性などを高めることができる。
波長変換部位6を構成する層の厚みは、半導体発光素子が必要とする蛍光体の量に応じて設定されるため、特に限定されない。ただし、波長変換部位6を構成する層の厚みを150μm以下とすることが好ましく、さらに100μm以下とすることが好ましい。波長変換部位6を構成する層の厚みが150μmを超えると、通常は、波長変換部位6における蛍光体粒子の濃度が過剰に低くなるので、蛍光体粒子を均一に分散させにくかったり、膜強度が低かったりする。
LED装置は、蛍光体分散液を塗布することで蛍光体層を成膜する工程を経て製造されうる。ここで用いる蛍光体分散液の態様によって、LED装置の製造方法は2つに大別されうる。
LED装置の第1の製造方法は、1)パッケージと、前記パッケージに配置された発光面を有するLEDチップと、を含むLEDチップ実装パッケージを用意する工程と、2)前記LEDチップの発光面に、1液タイプの蛍光体分散液を塗布および乾燥して蛍光体層を成膜する工程とを含む。
1液タイプの蛍光体分散液は、蛍光体粒子と、アルミニウムケイ酸塩と、バインダまたはバインダ前駆体と、溶媒とを含有し、さらにアルミニウムケイ酸塩以外の無機粒子(酸化物微粒子や平板状粒子など)を含んでいてもよい。蛍光体粒子、アルミニウムケイ酸塩、平板状粒子および酸化物微粒子の種類は、前述した通りである。
LEDチップ実装パッケージ90のLEDチップ3の発光面に蛍光体分散液を塗布する。塗布の手段は特に限定されないが、ブレード塗布、スピンコート塗布、ディスペンサー塗布、スプレー塗布などが例示される。特に、スプレー塗布は薄い塗布膜を成膜しやすく、従って薄いセラミックス層を形成しやすいために好ましい。
(1)基本的には、ノズル250の先端部をパッケージ1の直上に配置して蛍光体分散液220をLEDチップ3の真上から噴射する。LEDチップ3は直方体状である場合には、蛍光体分散液220をLEDチップ3の真上から噴射したり、LEDチップ3の斜上方から噴射したりしてもよい。斜め上方から噴射することで、LEDチップ3の角部に蛍光体分散液220を適切に塗布することができる。このようにして、LEDチップ3の側面に対しても蛍光体分散液220を均一に塗布することが好ましい。
LED装置の第2の製造方法は、1)パッケージとLEDチップとを含むLEDチップ実装パッケージを用意する工程と、2)LEDチップの発光面に2液タイプの蛍光体分散液を塗布して蛍光体粒子を配置する工程と、3)LEDチップの発光面にバインダまたはバインダ前駆体を含む溶液(バインダ溶液)を塗布して、蛍光体層を成膜する工程と、を含む。
2液タイプの蛍光体分散液は、蛍光体粒子と、アルミニウムケイ酸塩と、溶媒とを含有し、さらにアルミニウムケイ酸塩以外の無機粒子を含有していてもよい。一方で、2液タイプの蛍光体分散液は、バインダおよびバインダ前駆体を含まないことが好ましい。
図2に概念的に示されるLEDチップ実装パッケージ90を用意した。具体的には、円形パッケージ(開口径3mm,底面直径2mm、壁面角度60°)の収容部の中央に、1つの青色LEDチップ(直方体状;200μm×300μm×100μm)をフリップチップ実装し、LEDチップ実装パッケージを用意した。
以下の手順で黄色蛍光体粒子を作製した。下記に示す組成の蛍光体原料を十分に混合した混合物を、アルミ坩堝に充填し、これにフラックスとしてフッ化アンモニウム等のフッ化物を適量混合した。充填物を、水素含有窒素ガスを流通させた還元雰囲気中において1350〜1450℃の温度範囲で2〜5時間焼成して、焼成品((Y0.72Gd0.24)3Al5O12:Ce0.04)を得た。
Y2O3 ・・・ 7.41g
Gd2O3 ・・・ 4.01g
CeO2 ・・・ 0.63g
Al2O3 ・・・ 7.77g
容量1Lの攪拌機付き容器に、0.1mol/lのオルトケイ酸ナトリウム250mlと、0.15mol/lの塩化アルミニウム六水和物250mlとを混合した。混合物を攪拌しながら、混合物に1Nの水酸化ナトリウム水溶液50mlを混合物に滴下した。このときの溶液をプレートヒーターにより加熱して90℃とし、この温度を10時間維持した。
7.5gの「セラミック前駆体溶液A:テトラエトキシシラン14重量%,イソプロピルアルコール86重量%)」に、0.05gの蛍光体粒子と、0.04gの酸化ケイ素(SiO2 日本アエロジル株式会社製RX300,粒径7nm)とを混合して混合液を調製した。
3.0gのセラミック前駆体溶液Aに、1.0gのエチレングリコールと、0.42gの蛍光体粒子と、0.05gの酸化ケイ素(SiO2 日本アエロジル株式会社製RX300,粒径7nm)と、スメクタイト(ルーセンタイトSWN、コープケミカル社製)0.02gとを混合して混合液を調製した。
3.0gのセラミック前駆体溶液Aに、1.0gの1,3-ブタンジオールと、0.7gの蛍光体粒子と、0.18gのイモゴライトとを混合して混合液を調製した。
3.0gのセラミック前駆体溶液Aに、1.0gの1,3-ブタンジオールと、1.5gの蛍光体粒子と、0.05gの酸化ケイ素(SiO2 日本アエロジル株式会社製RX300,粒径7nm)と、0.18gのイモゴライトとを混合して混合液を調製した。
3.0gのイソプロピルアルコールに、1.0gのプロピレングリコールと、1.5gの蛍光体粒子と、0.05gの酸化ケイ素(SiO2 日本アエロジル株式会社製RX300,粒径7nm)と、0.18gのイモゴライトとを混合して混合液を調製した。
1.5gの「セラミック前駆体B:ポリシラザン(AZエレクトロニックマテリアルズ株式会社製NN120)20質量%、ジブチルエーテル80質量%」に、1.0gの蛍光体粒子と、0.05gの酸化ケイ素(SiO2 日本アエロジル株式会社製RX300,粒径7nm)と、0.13gのイモゴライトとを混合して混合液を調製した。
1.0gのイソプロピルアルコールに、1.0gの1,3-ブタンジオールと、1.5gの蛍光体粒子と、0.05gの酸化ケイ素(SiO2 日本アエロジル株式会社製RX300,粒径7nm)と、0.18gのイモゴライトとを混合して混合液を調製した。
3.0gのイソプロピルアルコールに、1.0gのプロピレングリコールと、1.5gの蛍光体粒子と、0.05gの合成雲母(ミクロマイカMK−100 コープケミカル社)と、0.18gのイモゴライトとを混合して混合液を調製した。
各実施例および比較例で作製したサンプルをそれぞれ5個ずつ用意して、発光の色度を測定した。測定後のLED装置に冷熱衝撃試験(-40℃/30min ⇔ 150℃/30min 1000サイクル)を行った後、さらにLED装置を50cmの高さから落下させることを50回繰り返した。その後、それぞれのLED装置の発光の色度を測定した。発光の色度測定には、測定装置としてコニカミノルタセンシング社製分光放射輝度計CS-1000Aを用いた。
0.02より大きい・・・×
0.01より大きく、0.02以下・・・○
0.01以下・・・◎
2 メタル部
3 LEDチップ
4 突起電極
6 波長変換部位
90 LEDチップ実装パッケージ
100 LED装置
200 塗布装置
210 塗布液タンク
220 蛍光体分散液
230 連結管
240 ヘッド
250 ノズル
270 吐出液
300 移動台
L セラミック層の厚み
Claims (12)
- 特定波長の光を出射するLED発光素子と、前記LED発光素子からの特定波長の光を、他の特定波長の光に変換する波長変換部位とを有するLED装置であって、
前記波長変換部位は、蛍光体と、イモゴライトと、バインダとを含む層であり、
前記バインダは、透明セラミックであり、金属アルコキシドの硬化物またはポリシラザンの硬化物を含む、LED装置。 - 前記波長変換部位における前記イモゴライトの含有量が、0.5重量%以上20重量%以下である、請求項1に記載のLED装置。
- 前記波長変換部位は、酸化物微粒子をさらに含む層である、請求項1に記載のLED装置。
- 前記波長変換部位における前記イモゴライトの含有量が、1重量%以上12重量%以下である、請求項1に記載のLED装置。
- 前記波長変換部位における前記蛍光体の濃度は、前記蛍光体の質量と、前記バインダの質量と、前記イモゴライトを含む無機粒子の質量と、の合計質量に対して、60質量%以上95質量%以下である、請求項1〜4のいずれか一項に記載のLED装置。
- 前記波長変換部位における前記バインダの含有量が、3重量%以上35重量%以下である、請求項1〜5のいずれか一項に記載のLED装置。
- 前記波長変換部位の厚みが15μm以上150μm以下である、請求項1〜6のいずれか一項に記載のLED装置。
- 前記バインダは、4官能金属アルコキシドの硬化物またはポリシラザンの硬化物からなる、請求項1〜7のいずれか一項に記載のLED装置。
- 蛍光体と、イモゴライトと、バインダ前駆体と、溶媒とを含み、
前記バインダ前駆体が、4官能金属アルコキシド、4官能金属アルコキシドが鎖状または環状に連結したポリシロキサン、若しくはポリシラザンである、蛍光体分散液。 - パッケージと、前記パッケージに配置された発光面を有するLEDチップと、を含むLEDチップ実装パッケージを用意する工程と、
前記LEDチップの発光面に、請求項9に記載の蛍光体分散液を塗布および乾燥して蛍光体層を成膜する工程と、
を含む、LED装置の製造方法。 - 蛍光体と、イモゴライトと、溶媒とを含み、
バインダおよびバインダ前駆体を含まない、蛍光体分散液。 - パッケージと、前記パッケージに配置された発光面を有するLEDチップと、を含むLEDチップ実装パッケージを用意する工程と、
前記LEDチップの発光面に、請求項11に記載の蛍光体分散液を塗布および乾燥して蛍光体を配置する工程と、
前記LEDチップの発光面に、4官能金属アルコキシド、4官能金属アルコキシドが鎖状または環状に連結したポリシロキサン、若しくはポリシラザンを含む溶液を塗布および乾燥して、蛍光体層を成膜する工程と、
を含む、LED装置の製造方法。
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