JP5780466B2 - 電気化学デバイスの具合状態の測定方法 - Google Patents
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Description
ここで、Rmem、Rdiff、Ractは、それぞれ、膜の抵抗、拡散に対する抵抗、活性化に対する抵抗であり、Cdc及びCdiffは、それぞれ、二重層容量及び等価拡散層の容量である。このタイプのモデルの利用の記述は、非特許文献2で見ることが出来る。
ここで、α*及びI*0は、活性化過電圧に関するパラメータであり、Rmemは主に膜における抵抗損失に起因するセルの電気抵抗であり、Rdif,0は、拡散による損失に関する抵抗、特に、拡散過電圧に関する抵抗である。上に示したように、モデルの複数のパラメータが、最小二乗法タイプの最適化法を用いて推定可能である。
−該電気化学デバイスの動作点の周囲において、該動作点における電流値に部分的に重畳された、該電流値の10%未満の振幅を有し、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電流摂動のシーケンス、または、前記動作点における電圧値に部分的に重畳された、該電圧値の10%未満の振幅を有し、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電圧摂動のシーケンスと、
ステップ状の電流または電圧と、
ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電流、または、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電圧と、の中から選択される特有の刺激区分に属する、少なくとも2つの異なる刺激区分からなる入力信号を適用するステップ、
−該入力信号に応じた該電気化学デバイスの出力信号を測定するステップ、
−該出力信号から、該電気刺激信号のそれぞれに関連する応答信号を抽出するステップ、
−第一区分に属する電気刺激と対応する応答信号とから、少なくとも一つの第一のパラメータを推定するステップ、
−第一区分とは異なる区分に属する電気刺激と対応する応答信号、及び少なくとも一つの推定された第一のパラメータから、該第一のパラメータを静的または動的モデルとして用いる最適化法によって、少なくとも一つの該物理化学パラメータを推定するステップ、
−少なくとも一つの該物理化学パラメータの既推定値と所定の基準値との間の差異として、電気化学デバイスの該具合状態を推定するステップ。
−前記入力信号と前記対応する応答信号とから、前記電気刺激を適用する前の各値を抽出し、電流変化と電圧変化とを取得し、
−前記電圧変化を前記電流変化で割ることにより瞬時インピーダンスを算出し、前記電気刺激の適用時間t0より大きい、前記瞬時インピーダンスが最小となる時間t1を検出し、
−時間t1での前記瞬時インピーダンスを推定し、前記推定の値を時間t0に投影して、これにより前記電気化学デバイスの内部抵抗の値を推定する。
−前述した特徴のいずれか一つに従って、具合状態を測定し、
−前記具合状態の測定値と具合状態の基準値との間の差異を測定し、
−測定された前記差異が所定の閾値差異を超える場合、前記電気化学デバイスにコマンドを適用すること。
ここで、
である。
and
ここで、
または
A1={10kHz, 1kHz, 100Hz, 10Hz}
A2={5kHz, 500Hz, 50Hz, 5Hz}
A3={2kHz, 200Hz, 20Hz, 2Hz}
A1={10kHz, 2kHz}
A2={5kHz, 500Hz}
A3={1kHz, 100Hz}
A4={200Hz, 20Hz}
A5={50Hz, 5Hz}
A6={10Hz, 2Hz}
である。
−前述した特性のいずれか一つに従う具合状態の測定、そして、
−少なくとも1つの前記物理化学パラメータの既推定値と所定の基準値との間の差異が所定の閾値差異を超えた場合の、前記電気化学デバイスへのコマンドの適用。
Claims (15)
- 電気化学デバイスの物理化学作用を少なくとも部分的にモデル化する少なくとも一つの物理化学パラメータからの、電気化学デバイスの具合状態の測定方法であって、以下のステップを含むことを特徴とする方法。
−該電気化学デバイスの動作点の周囲において、該動作点における電流値に部分的に重畳された、該電流値の10%未満の振幅を有し、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電流摂動のシーケンス、または、前記動作点における電圧値に部分的に重畳された、該電圧値の10%未満の振幅を有し、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電圧摂動のシーケンスと、
ステップ状の電流または電圧と、
ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電流、または、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電圧と、の中から選択される特有の刺激区分に属する、少なくとも2つの異なる刺激区分からなる入力信号を適用する(10)ステップ、
−該入力信号に応じた該電気化学デバイスの出力信号を測定する(20)ステップ、
−該出力信号から、該電気刺激信号のそれぞれに関連する応答信号を抽出する(30)ステップ、
−第一区分に属する電気刺激と対応する応答信号とから、少なくとも一つの第一のパラメータを推定する(41)ステップ、
−第一区分とは異なる区分に属する電気刺激と対応する応答信号、及び少なくとも一つの推定された第一のパラメータから、該第一のパラメータを静的または動的モデルとして用いる最適化法によって、少なくとも一つの該物理化学パラメータを推定する(43)ステップ、
−少なくとも一つの該物理化学パラメータの既推定値と所定の基準値との間の差異として、電気化学デバイスの該具合状態を推定する(50)ステップ。 - 前記第一区分の電気刺激と、第一区分とは異なる区分の前記電気刺激とが、連続して適用されること、
を特徴とする請求項1に記載の方法。 - 少なくとも一つの第一区分の電気刺激が、第一区分とは異なる区分の電気刺激に、少なくとも部分的に、一時的に重畳されること、
を特徴とする請求項1に記載の方法。 - 第一区分の電気刺激がステップ状の電流または電圧であり、第一区分とは異なる区分の電気刺激が、前記電気化学デバイスの動作点の周囲における、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電流摂動のシーケンス、または、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電圧摂動のシーケンスと、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電流、または、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電圧と、の中から選択されること、を特徴とする請求項2に記載の方法。
- 第一区分の電気刺激が、前記電気化学デバイスの動作点の周囲における、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電流摂動のシーケンス、または、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電圧摂動のシーケンスであり、
第一区分とは異なる区分の前記電気刺激が、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電流、または、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電圧であること、
を特徴とする請求項3に記載の方法。 - さらに、少なくとも一つの前記第一のパラメータの推定値と所定の基準値との間の差異として、前記具合状態が推定される(50)こと、
を特徴とする請求項1から5のいずれか1項に記載の方法。 - 前記入力信号が、少なくとも三つの異なる区分の刺激を含み、
少なくとも一つの前記物理化学パラメータを推定する(43)ステップの前に、第一区分とは異なる第二区分に属する電気刺激と、対応する応答信号とから、少なくとも一つの第二のパラメータを推定し(42)、
少なくとも一つの前記物理化学パラメータの推定(43)が、第一区分及び第二区分とは異なる第三区分に属する電気刺激と、対応する応答信号と、既に推定された、少なくとも一つの前記第一のパラメータと、少なくとも一つの前記第二のパラメータとから行われること、
を特徴とする請求項1から3のいずれか1項に記載の方法。 - 少なくとも一つの前記第二のパラメータが、少なくとも一つの前記第一のパラメータから推定されること、
を特徴とする請求項7に記載の方法。 - 第一区分の電気刺激がステップ状の電流または電圧であり、
第二区分の電気刺激が、前記電気化学デバイスの動作点の周囲における、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電流摂動のシーケンス、または、異なる周波数からなり特有の周波数を伝播する正弦電圧摂動のシーケンスであり、
第三区分の電気刺激が、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電流、または、ゼロと前記電気化学デバイスの公称値の間で周期的に変化する電圧であること、
を特徴とする請求項7または8に記載の方法。 - さらに、少なくとも一つの前記第一のパラメータの推定値と所定の基準値との間の差異として、及び/または、少なくとも一つの前記第二のパラメータの推定値と所定の基準値との間の差異として、前記具合状態が推定される(50)こと、
を特徴とする請求項7から9のいずれか1項に記載の方法。 - 前記入力信号が、前記電気化学デバイスの動作点の周囲における、異なる周波数からなる正弦電流摂動のシーケンスである主たる組(A)、または異なる周波数からなる正弦電圧摂動のシーケンスである主たる組(A)は、さらに、高い周波数から低い周波数、または低い周波数から高い周波数の順に並べられた複数の周波数の副次的な組(A1, …, An)からなり、該複数の副次的な組(A1, …, An)の中の各副次的な組の周波数は、少なくともひとつの別の副次的な組の2つの連続した周波数の間に含まれるものであって、
前記正弦電流摂動のシーケンスまたは前記正弦電圧摂動のシーケンスが、前記複数の周波数の副次的な組(A1, …, An)の中のひとつの副次的な組を単調な順番にスキャンして適用されるものであること、
を特徴とする請求項1から10のいずれか1項に記載の方法。 - 前記複数の副次的な組(A1, …, An)の中の各副次的な組の少なくともひとつの周波数は、別の副次的な組の2つの連続した周波数の間に含まれるものであること、
を特徴とする請求項11に記載の方法。 - 前記パラメータの一つが、前記電気化学デバイスの内部電気抵抗であり、ステップ状の電流または電圧と、該ステップ状の電流または電圧と対応する応答信号とからの前記パラメータの推定が、以下から成ること、
を特徴とする請求項1から12のいずれか1項に記載の方法。
−前記入力信号と前記対応する応答信号とから、前記電気刺激を適用する前の各値を抽出し、電流変化と電圧変化とを取得し、
−前記電圧変化を前記電流変化で割ることにより瞬時インピーダンスを算出し、前記電気刺激の適用時間t0より後の、前記瞬時インピーダンスが最小となる時間t1を検出し、
−時間t1よりも後の時間tにおける前記瞬時インピーダンスを、数学的関数Z(t)(t≧t1)で近似して、時間t=t0における前記数学的関数の値と対応する前記電気化学デバイスの内部抵抗の値を推定する。 - 前記電気化学デバイスが、電解槽または燃料電池であること、
を特徴とする請求項1から13のいずれか1項に記載の方法。 - 電気化学デバイスの制御方法であって、以下を含むことを特徴とする。
−請求項1から請求項14のいずれか1項に記載の方法によって、具合状態を測定し、
−少なくとも1つの前記物理化学パラメータの既推定値と所定の基準値との間の差異が所定の閾値差異を超えた場合に、前記電気化学デバイスにコマンドを適用すること。
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