JP5751978B2 - 燃料電池ユニットおよび燃料電池スタック - Google Patents
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Description
本発明は、燃料極及び空気極を有する固体電解質体を備えた燃料電池セルとセパレータを接合した燃料電池ユニット、及び前記燃料電池ユニットを積層した燃料電池スタックに関するものである。特には、稼動および停止を繰り返しても燃料電池セルと集電体との積層端部近傍にクラックが生じにくい燃料電池ユニットや燃料電池スタックを提供する。
従来より知られている固体酸化物形燃料電池ユニットは、例えば板状の固体電解質体の各面に燃料極と空気極とを備えた燃料電池セルの周辺部に、金属製のセパレータを接合した構造であり、用いられるセパレータとして、接合部の応力変形を抑制するためにＬ字状の曲げ構造を設けたセパレータや、接合部にかかる応力を緩和するために、波状の撓み部を設けたセパレータが知られている。（例えば、特許文献１、２参照）
上述した燃料電池ユニットでは、波状やＬ字状の曲げ構造を有するセパレータを備えているので固体電解質体の面内方向への変形には追従できるものの、面外方向への変形追従には十分に対応できない為、燃料電池スタックの稼動・停止の繰り返しに伴う熱の変動による収縮差や、インターコネクタや集電体を介して燃料電池ユニットをスタックする際にかかる応力などで、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極にクラックが発生するといった問題が生じることがあった。
また、金属製のセパレータは厚みが薄いと、耐酸化性が十分に担保されず、セパレータ自体が破損する場合もあった。
その場合は、セパレータの耐酸化性の確保の為、セパレータを厚くすることが検討されたが、セパレータの厚さを厚くし過ぎると、セパレータ自体の変形が阻害されることによって燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極にクラックが誘発されるという問題もあった。
本発明は上述した課題を解決するためになされたものであって、その目的は、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極に生じるクラックを抑制し、さらにはセパレータの耐酸化性の不足による破損を防止することで、燃料電池ユニットの長期信頼性を補償することである。
本発明に係る燃料電池ユニットは、固体電解質体を燃料極と空気極とで挟持した平板型の燃料電池セルと、前記燃料電池セルの表面に設けた接合部と、金属材で構成され板状をなすセパレータと、から構成され、前記セパレータは、平面視で前記空気極又は前記燃料極を露出させる開口部を有し、該セパレータは開口側端部と該開口側端部と反対側の外周部とを有し、前記平面視で、前記燃料電池セルと前記セパレータの前記開口部側端部とが前記燃料電池セルの表面に設けられた接合部を介して接合されており、前記セパレータの前記外周部が前記燃料電池セルの外縁部よりも前記燃料電池セルの面外方向に位置してなる燃料電池ユニットにおいて、前記セパレータは、その主面が対向し、かつ前記燃料電池セルの面外方向に軸通する仮想線と前記対向する主面同士が交わるように形成された折曲部を有し、前記折曲部は、前記空気極又は前記燃料極の端部と前記セパレータの前記外周部との間に形成されている、ことを特徴としている。
本発明では、セパレータが上述した折曲部を有しているので、燃料電池ユニットに外部から応力が働いた時や、燃料電池スタックの稼動・停止の繰り返しに伴う熱の変動による収縮差や、燃料電池セルの面外方向の反りよって発生する応力に対してセパレータが追従変形し接合部にかかる力を軽減することで、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極に発生するクラックを防止することができる。
なお、本発明では、セパレータの一方の側面から他方の側面へと向かう連続面における、接合部と接合される側の連続面を、セパレータの「裏面」と定義し、当該主面とは他方の連続面を「主面」と定義する。したがって、セパレータが折り曲げられている場合は、前記主面は対向し得ることとなる。
また、セパレータを複数枚接合して見かけ上、一枚のセパレータを形成したときは、接合後のセパレータにおいて上記定義を適用する。
なお、本発明では、セパレータの一方の側面から他方の側面へと向かう連続面における、接合部と接合される側の連続面を、セパレータの「裏面」と定義し、当該主面とは他方の連続面を「主面」と定義する。したがって、セパレータが折り曲げられている場合は、前記主面は対向し得ることとなる。
また、セパレータを複数枚接合して見かけ上、一枚のセパレータを形成したときは、接合後のセパレータにおいて上記定義を適用する。
また、前記セパレータは、前記対向する主面と前記仮想線とのなす角がそれぞれ直角であるように形成されてなることを特徴としている。
本発明では、対向する主面と仮想線とのなす角がそれぞれほぼ直角で、燃料電池セルの面外方向に加えて面内方向への反りにもセパレータが追従変形し接合部にかかる力を軽減することで、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極に発生するクラックをより防止することができる。上記角度は９０度に近づくほどに面外方向への変形に対して接合部にかかる力を軽減できる点で好ましい。特に、上記角度が９０度の場合は、直角になるので、接合部にかかる力を最大限に軽減できる点で、より好ましい。
本発明では、対向する主面と仮想線とのなす角が直角であるとは、前記なす角が８５〜９５°の範囲であることを表す。なお、対向する主面と仮想線のなす各角度は上記範囲内であれば、異なっていてもよい。
本発明では、対向する主面と仮想線とのなす角が直角であるとは、前記なす角が８５〜９５°の範囲であることを表す。なお、対向する主面と仮想線のなす各角度は上記範囲内であれば、異なっていてもよい。
また、前記セパレータは、複数枚の板材からなり、前記折曲部は、該板材同士が対向し、かつ該板材の端部同士を接合してなることを特徴としている。
本発明では、複数枚の板材の端部同士を接合することによって折曲部を有するセパレータを形成することで、1枚のセパレータを折り返すよりも簡単に折曲部を有するセパレータを形成することができる。
また、前記セパレータは、１枚の板材からなり、前記折曲部は、該１枚の板材が曲げられてなることを特徴としている。
本発明では、１枚の板材を曲げ返すことによって折曲部を有するセパレータを形成することで、低コストで折曲部を有するセパレータを形成することができる。
また、前記折曲部と前記接合部とが離間し、かつ前記折曲部が前記接合部よりも燃料電池セルの中心部側へ配置されていることを特徴としている。
本発明では、セパレータの折曲部と燃料電池セルの表面上の接合部とを離間し、さらに、折曲部を接合部よりも燃料電池セルの中心部側に配置することで、接合部からフレーム部までのセパレータ長を上記した燃料電池ユニットのセパレータよりも長くすることができる。そのため、セパレータがより発生する応力に追従変形しやすくなり、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極に生じるクラックの発生を抑制する事ができる。
また、前記燃料電池ユニットにおいて、前記セパレータの厚みは、０．０４ｍｍ以上０．３ｍｍ以下であることを特徴としている。
本発明では、セパレータが構造面で燃料電池セルの面外方向への追従変形能を備えており、セパレータを厚くすることに起因した燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極のクラックの発生を防止可能とされている。また、従来よりもセパレータの厚みを確保することができ、もってセパレータの耐酸化性を向上させることができる。
また、本発明に係る燃料電池スタックは、前記燃料電池ユニットを積層したことを特徴としている。
本発明では、燃料電池ユニットを複数積層して燃料電池スタックを形成しており、このような態様の燃料電池スタックでは、燃料電池ユニットを積層した際に発生する応力の発生が特に懸念されるが、本発明は燃料電池ユニットを複数積層して形成する態様の燃料電池スタックに対して特に有効である。
本発明によれば、セパレータが上述した折曲部を有しており、燃料電池ユニットを積層する際に生じる応力や、燃料電池スタックの稼動・停止の繰り返しに伴う熱の変動などによる収縮差や、燃料電池セルの面外方向の反りによって発生する応力に対してセパレータが追従変形し、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極に発生するクラックを防止することができる。
また、セパレータが構造面で燃料電池セルの面外方向への追従変形能を備えていることから、従来よりもセパレータ自体の厚みを確保することができ、もってセパレータの耐酸化性を向上させることができる。
また、セパレータが構造面で燃料電池セルの面外方向への追従変形能を備えていることから、従来よりもセパレータ自体の厚みを確保することができ、もってセパレータの耐酸化性を向上させることができる。
以下、本発明の実施形態及び製造方法を図面に基づいて説明する。
（実施例１）
図１は、実施例１の燃料電池ユニット１０を示す断面図である。燃料電池ユニット１０は、ＹＳＺ（安定化ジルコニア）からなる平板型の固体電解質体１はＬａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.2Ｆｅ0.8Ｏx（ＬＳＣＦ）からなる空気極２、Ｎｉ−ＹＳＺからなる燃料極３とで挟持され、平板型の燃料電池セル９と、燃料電池セル９の固体電解質１の表面で接合部５を介して燃料電池ユニット１０に接合される金属材で構成されるセパレータ（ＳＵＳ）とで構成されている。
（実施例１）
図１は、実施例１の燃料電池ユニット１０を示す断面図である。燃料電池ユニット１０は、ＹＳＺ（安定化ジルコニア）からなる平板型の固体電解質体１はＬａ0.6Ｓｒ0.4Ｃｏ0.2Ｆｅ0.8Ｏx（ＬＳＣＦ）からなる空気極２、Ｎｉ−ＹＳＺからなる燃料極３とで挟持され、平板型の燃料電池セル９と、燃料電池セル９の固体電解質１の表面で接合部５を介して燃料電池ユニット１０に接合される金属材で構成されるセパレータ（ＳＵＳ）とで構成されている。
セパレータ４は図１０に示すように、中央部に開口部を有するＳＵＳ４３０からなる２枚の板材４１、４２で構成され、２枚の板材のうち、一方は、厚さが０．１５ｍｍ、縦の長さＬ１が１８０ｍｍ、横の長さＬ２が１８０ｍｍの第１セパレータ４１であり、他方が縦の長さＬ３が縦１３０ｍｍ、横の長さＬ４が１３０ｍｍの第２セパレータ４２である。なお、第1セパレータ４１および第２セパレータ４２は共に枠状で開口部を備えており、開口部の大きさは、第一セパレータの開口部および第２セパレータの開口部とも縦１２０ｍｍ、横１２０ｍｍで、同じ大きさである。また、第1セパレータ４１の周縁部には、燃料電池ユニットを複数個積層して燃料電池スタックする際に固定用のボルトが貫く貫通孔が形成されている。
第２セパレータ４２を、その裏面で固体電解質体１の上面に設けられた、Ａｇを主成分として、さらにＴｉＡｌの合金とＣｒとをそれぞれ１ｗｔ％程度添加したロウ材からなる接合部５を介し、固体電解質体１の端部から５ｍｍの長さに渡って固体電解質体１とロウ付け接合（大気中、１０２０℃、２ｈｏｕｒ）した。
その際、第２セパレータ４２の開口部からは、空気極２と固体電解質体１の一部が露出している。また、第１セパレータ４１は、第１の開口部から空気極２と固体電解質体１の一部が露出するように、その主面が第２セパレータ４２の主面と対向するように重ね合わされている。
重ね合わせた第１セパレータ４１と第２セパレータ４２の開口部側の端部同士をレーザ溶接で接合して溶接部７を形成した。そのため、セパレータ４は、第１セパレータ４１と第２セパレータ４２の主面同士が対向し、かつ燃料電池セル９の面外方向に軸通する仮想線Ａと上記対向する主面同士が交わるように形成された折曲部６を有する。
セパレータ４は上述した折曲部６を有するので、仮想線Ａの軸線方向に燃料電池セル９が反りやうねり、熱変形を起こした場合であっても、第１セパレータ４１と第２セパレータ４２の主面間の隙間が折曲部６から外側（貫通孔側）に向かって大きく開くように変形可能であるので、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極でのクラックが発生しにくい。
なお、燃料電池セル９に接合されたセパレータ４のうち、可動部の長さｔ１は、セパレータ４の接合端部から後述する空気極フレーム５７及び燃料極フレーム６１等からなるフレーム部ｆまでの長さであり、本実施形態では１０ｍｍである。
また、図８に示すような、燃料電池ユニット１０を複数個積層してなる燃料電池スタック１００は下記のように作成した。
Ｃｒｏｆｅｒ２２Ｈからなるインターコネクタ兼空気極集電体４５、空気極フレーム５７、燃料極フレーム６５及びマイカからなる絶縁フレーム５５、６３、上記燃料電池ユニット１０、ニッケルの多孔体からなる燃料極側集電体５１などを、図９に示すように積層し、燃料電池ユニット１０のセパレータ４や各部材の外周部に形成した貫通孔６７、６９に固定用のボルト７１、７３を貫挿させると共に、その先端には各ボルトに対応したナットＮを螺合させて締め付けることで一体化して作成した。
なお、上部のインターコネクタ４５には、各貫通孔６７、６９に連通するように、空気の流路となる第１、第２溝７５、７７が形成されている。従って、一方の貫通孔６７から、第１溝７５を介して燃料電池セル内の空気流路４３に空気が導入され、その空気が空気極２と接触した後に、第２溝７７を介して他方の貫通孔６９に排出される。
Ｃｒｏｆｅｒ２２Ｈからなるインターコネクタ兼空気極集電体４５、空気極フレーム５７、燃料極フレーム６５及びマイカからなる絶縁フレーム５５、６３、上記燃料電池ユニット１０、ニッケルの多孔体からなる燃料極側集電体５１などを、図９に示すように積層し、燃料電池ユニット１０のセパレータ４や各部材の外周部に形成した貫通孔６７、６９に固定用のボルト７１、７３を貫挿させると共に、その先端には各ボルトに対応したナットＮを螺合させて締め付けることで一体化して作成した。
なお、上部のインターコネクタ４５には、各貫通孔６７、６９に連通するように、空気の流路となる第１、第２溝７５、７７が形成されている。従って、一方の貫通孔６７から、第１溝７５を介して燃料電池セル内の空気流路４３に空気が導入され、その空気が空気極２と接触した後に、第２溝７７を介して他方の貫通孔６９に排出される。
また、燃料電池スタック１００を構成する燃料電池ユニットは燃料電池ユニット１０に限らず、異なる実施形態の燃料電池ユニット１１〜１５を採用しても良く、各燃料電池ユニットを混在させても良い。
（実施例２）
次に、実施例２について説明するが、前記実施例１と同様な内容は省略する。
図２の燃料電池ユニット１１では、１枚の開口部を有する金属板材を折り曲げ加工することで板状セパレータ４４の主面が対向するような折曲部６を有するセパレータ４４を使用するようにした。
すなわち、板型セパレータ４４は、ＺＭＧ２３２Ｌからなる、厚さが０．１５ｍｍ、長さが縦１８０ｍｍ、横１８０ｍｍのセパレータ４４を開口部側の端部から５ｍｍの部分を徐々に折り曲げ加工することによって主面同士が対向するようにＵ字状の折曲部６を形成している。なお、主面同士は互いに平行な位置関係にあり、主面同士間には隙間が形成されている。
次に、実施例２について説明するが、前記実施例１と同様な内容は省略する。
図２の燃料電池ユニット１１では、１枚の開口部を有する金属板材を折り曲げ加工することで板状セパレータ４４の主面が対向するような折曲部６を有するセパレータ４４を使用するようにした。
すなわち、板型セパレータ４４は、ＺＭＧ２３２Ｌからなる、厚さが０．１５ｍｍ、長さが縦１８０ｍｍ、横１８０ｍｍのセパレータ４４を開口部側の端部から５ｍｍの部分を徐々に折り曲げ加工することによって主面同士が対向するようにＵ字状の折曲部６を形成している。なお、主面同士は互いに平行な位置関係にあり、主面同士間には隙間が形成されている。
上記実施例１と同様に固体電解質体１の端部から５ｍｍの長さに渡ってセパレータ４４の裏面と固体電解質体１とを接合部５を介してロウ付け接合され、開口部からは空気極２と固体電解質体１の一部が露出している。
セパレータ４４はＵ字状の折曲部６を有するので、仮想線Ａの軸線方向に燃料電池セルが反りやうねり、熱変形で変形を起こした場合であっても、セパレータの主面間に形成された隙間が折曲部６から外側（貫通孔側）に向かって大きく開くように変形可能であるので、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極でのクラックが発生しにくい。
なお、対向するセパレータ主面と仮想線Ａとのなす角度は共にほぼ直角である。
また、本実施形態の可動部の長さｔ２は１０ｍｍである。
また、本実施形態の可動部の長さｔ２は１０ｍｍである。
次に燃料電池ユニット１０、１１の製造方法について説明する。
酸化ニッケル（ＮｉＯ）粉末６０重量部と、イットリアを８モル％固溶させたジルコニア（８ＹＳＺ）粉末４０重量部を混合して成分原料とし、この成分原料に気孔形成材として人造黒鉛粉を３０重量部加え、所定量の分散剤と、有機溶媒（トルエンとメチルエチルケトン（ＭＥＫ））、可塑剤、バインダーをさらに加え、スラリーとし、該スラリーを用い、ドクターブレード法にて、厚さ２００μｍのグリーンシートとした。
酸化ニッケル（ＮｉＯ）粉末６０重量部と、イットリアを８モル％固溶させたジルコニア（８ＹＳＺ）粉末４０重量部を混合して成分原料とし、この成分原料に気孔形成材として人造黒鉛粉を３０重量部加え、所定量の分散剤と、有機溶媒（トルエンとメチルエチルケトン（ＭＥＫ））、可塑剤、バインダーをさらに加え、スラリーとし、該スラリーを用い、ドクターブレード法にて、厚さ２００μｍのグリーンシートとした。
そして、上記グリーンシート７枚を積層圧着し、１３０ｍｍ×１３０ｍｍに切断して厚さ１３００μｍの燃料極積層グリーンシートを得た。
固体電解質体の原料としては、８ＹＳＺ粉末を用いた。この８ＹＳＺ粉末１００重量部に、バインダーとしてポリビニルアルコール１３重量部とブチルカルビトール３５重量部をそれぞれ混合して、固体電解質体用スラリーを調製した。
この固体電解質体用スラリーを、前記燃料極積層グリーンシートの一方の面上にて、その全面を覆うように、厚さ２５μｍとなるようにスクリーン印刷し、未焼成の固体電解質体を形成した。
この未焼成の積層体の成形体を、１４００℃、１時間キープの条件で同時焼成を行うことにより、燃料極３と固体電解質体１からなる積層体の焼結体を得た。
空気極２の原料として、平均粒径２μｍの市販のＬＳＣＦ粉末を用いた。
そして、このＬＳＣＦ粉末１００重量部に所定量のバインダーを混合して、空気極用スラリーを調整し、上記積層体の焼結体の固定電解質体１上に、スクリーン印刷した。その後、乾燥し、１２００℃１時間キープの条件で焼き付けた。
これにより、固体電解質体１を燃料極３と空気極２とで挟持した燃料電池セル９が得られた。
その後、曲げ加工を施し折曲部６を有するセパレータ４、４４を固体電解質体１に重ね合わせ、ロウ材で形成される接合部５にて接合一体化し、燃料電池ユニット１０、１１を作成した。
（実施例３）
次に、実施例３について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例２では燃料電池ユニット１１のセパレータ４４では、折曲部６を１箇所だけ設けたが、実施例３の燃料電池ユニット１２では、図３に示すごとく、折曲部６１、折曲部６２と、折曲部を２箇所有するセパレータ４４４を使用するようにした。
次に、実施例３について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例２では燃料電池ユニット１１のセパレータ４４では、折曲部６を１箇所だけ設けたが、実施例３の燃料電池ユニット１２では、図３に示すごとく、折曲部６１、折曲部６２と、折曲部を２箇所有するセパレータ４４４を使用するようにした。
すなわち、セパレータ４４の代わりに、ＺＭＧ２３２Ｌからなる、厚さが０．１５ｍｍ、長さが縦１８０ｍｍ、横１８０ｍｍのセパレータ４４を開口部側の端部を２箇所で折り曲げ加工することによってＵ字状の折曲部６１及びＵ字状の折曲部６２を形成し上記同様に固体電解質体１の端部から５ｍｍの長さに渡ってセパレータ４４４の主面と固体電解質体１とを接合部５を介してロウ付け接合した。
なお、本実施形態では、折曲部６１及び折曲部６２が互いに逆方向に曲げられ、全体としてＺ字状の折曲部を形成しており、折曲部６１及び折曲部６２は接合部５よりも燃料電池セル９の外部側に配置されている。
また、本実施形態の可動部の長さｔ３は１０ｍｍである。
なお、本実施形態では、折曲部６１及び折曲部６２が互いに逆方向に曲げられ、全体としてＺ字状の折曲部を形成しており、折曲部６１及び折曲部６２は接合部５よりも燃料電池セル９の外部側に配置されている。
また、本実施形態の可動部の長さｔ３は１０ｍｍである。
（実施例４）
次に、実施例４について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例４は実施例３の変形例であり、図４の燃料電池ユニット１３では、セパレータ４４４の裏面で固体電解質体１と接合部５を介してロウ付け接合した。
なお、本実施形態では、Ｕ字状の折曲部６１及びＵ字状の折曲部６２が互いに逆方向に曲げられており、折曲部６１及び折曲部６２は接合部５よりも上方に配置されている。
また、本実施形態の可動部の長さｔ４は１０ｍｍである。
次に、実施例４について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例４は実施例３の変形例であり、図４の燃料電池ユニット１３では、セパレータ４４４の裏面で固体電解質体１と接合部５を介してロウ付け接合した。
なお、本実施形態では、Ｕ字状の折曲部６１及びＵ字状の折曲部６２が互いに逆方向に曲げられており、折曲部６１及び折曲部６２は接合部５よりも上方に配置されている。
また、本実施形態の可動部の長さｔ４は１０ｍｍである。
（実施例５）
次に、実施例５について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例５は実施例２の変形例であり、図５の燃料電池ユニット１４では、セパレータ４４の折曲部６と接合部５とを２．５ｍｍ離間することで、折曲部６が接合部５よりも燃料電池セルの中心部側に位置するように接合した。
次に、実施例５について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例５は実施例２の変形例であり、図５の燃料電池ユニット１４では、セパレータ４４の折曲部６と接合部５とを２．５ｍｍ離間することで、折曲部６が接合部５よりも燃料電池セルの中心部側に位置するように接合した。
すなわち、ＺＭＧ２３２Ｌからなる、厚さが０．１５ｍｍ、長さが縦１８０ｍｍ、横１８０ｍｍのセパレータ４４を開口部側の端部から７．５ｍｍの部分を徐々に折り曲げ加工することによってＵ字状の折曲部６を形成し、上記同様に固体電解質体１の端部から５ｍｍの長さに渡ってセパレータ４４の主面と固体電解質体１とを接合部５を介してロウ付け接合した。
したがって、本実施形態では、折曲部６が接合部５よりも燃料電池セル９の中心側に２．５ｍｍ離間して配置されるため、可動部の長さｔ５は１５ｍｍとなる。
したがって、本実施形態では、折曲部６が接合部５よりも燃料電池セル９の中心側に２．５ｍｍ離間して配置されるため、可動部の長さｔ５は１５ｍｍとなる。
（実施例６）
次に、実施例６について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例６は実施例４の変形例であり、図６に示すごとく、セパレータ４４４は、燃料電池セル９の面外方向に軸通する仮想線Ａと平行に対向する各主面とのなす角θ１及びθ２が４５度になるように折り返されている。
なお、本実施形態では、主面同士は平行であるため、各主面と仮想線Ａとのなす角度がそれぞれ４５度となっているが、θ１及び／またはθ２は０°＜θ≦９０°の範囲にあれば良く、θ１とθ２が異なっていても良い。
また、本実施形態の可動部の長さｔ６は１０ｍｍである。
次に、実施例６について説明するが、前記実施例と同様な内容は省略する。
実施例６は実施例４の変形例であり、図６に示すごとく、セパレータ４４４は、燃料電池セル９の面外方向に軸通する仮想線Ａと平行に対向する各主面とのなす角θ１及びθ２が４５度になるように折り返されている。
なお、本実施形態では、主面同士は平行であるため、各主面と仮想線Ａとのなす角度がそれぞれ４５度となっているが、θ１及び／またはθ２は０°＜θ≦９０°の範囲にあれば良く、θ１とθ２が異なっていても良い。
また、本実施形態の可動部の長さｔ６は１０ｍｍである。
次に、本発明の効果を確認するために行った実験例について説明する。
（試験サンプル）
試験サンプルは、上述した実施例１〜実施例６に対応する試験サンプル１〜試験サンプル６を準備した。また、実施例２におけるセパレータの厚みをそれぞれ、０．０３ｍｍ〜０．３２ｍｍと変えたものに対応する試験サンプル７〜試験サンプル１２を準備した。
比較例１は図７に示すごとく、セパレータ４４４が燃料電池セル９の面内方向に軸通する仮想線Ｂとのみ対向する主面が交わるように折り返されている試験サンプル１３を準備した。
上述した実施例及び比較例に対応した試験サンプルを作製し、これらを用いて荷重試験を行った。荷重試験は、フレーム部に相当する箇所を治具によって固定し、空気極２の全面を圧縮試験機で所定量押圧することとした。各試験サンプルの変位ストロークが０．２５ｍｍとなった時点での荷重（Ｎ）を、比較例１である試験サンプル１３の荷重を１００とした場合と比較して、どの程度変動したかを評価した。
なお、測定された荷重の値は小さい程、小さな荷重で大きくストロークが変位する構造であることを示す。すなわち、一定の変位を与えたときに、燃料電池セルに発生する応力が小さいことを意味する。
（試験サンプル）
試験サンプルは、上述した実施例１〜実施例６に対応する試験サンプル１〜試験サンプル６を準備した。また、実施例２におけるセパレータの厚みをそれぞれ、０．０３ｍｍ〜０．３２ｍｍと変えたものに対応する試験サンプル７〜試験サンプル１２を準備した。
比較例１は図７に示すごとく、セパレータ４４４が燃料電池セル９の面内方向に軸通する仮想線Ｂとのみ対向する主面が交わるように折り返されている試験サンプル１３を準備した。
上述した実施例及び比較例に対応した試験サンプルを作製し、これらを用いて荷重試験を行った。荷重試験は、フレーム部に相当する箇所を治具によって固定し、空気極２の全面を圧縮試験機で所定量押圧することとした。各試験サンプルの変位ストロークが０．２５ｍｍとなった時点での荷重（Ｎ）を、比較例１である試験サンプル１３の荷重を１００とした場合と比較して、どの程度変動したかを評価した。
なお、測定された荷重の値は小さい程、小さな荷重で大きくストロークが変位する構造であることを示す。すなわち、一定の変位を与えたときに、燃料電池セルに発生する応力が小さいことを意味する。
また、上記試験サンプルを用いて熱耐久試験を行った。
熱耐久試験は、燃料電池スタック１００を用い、電気炉内に燃料電池スタック１００を設置する。その後、電気炉内を８５０℃まで３時間で昇温し、１８時間保持する。次に室温まで３時間で降温する。このサイクルを３０回繰り返して実施した。
上記荷重試験及び熱耐久試験の結果を表１に示した。
熱耐久試験は、燃料電池スタック１００を用い、電気炉内に燃料電池スタック１００を設置する。その後、電気炉内を８５０℃まで３時間で昇温し、１８時間保持する。次に室温まで３時間で降温する。このサイクルを３０回繰り返して実施した。
上記荷重試験及び熱耐久試験の結果を表１に示した。
表１に示すように、試験サンプル１〜試験サンプル６及び試験サンプル１３のセパレータ厚０．１５ｍｍにおいて、試験サンプル１３よりも荷重が小さくなり、比較例１を上回る結果となった。特に、実施例５に相当する試験サンプル５が最も良い結果となった。これは、セパレータの可動部の長さｔ５が、他の実施例に比して長くなった事に起因すると推測される。
一方、耐久性については、セパレータ厚０．０３ｍｍの試験サンプル７において、酸化に耐えられず、セパレータ自身にクラックが発生したため、不良と判断された。セパレータ厚０．０５ｍｍの試験サンプル８においては、本試験では酸化によるセパレータ自身のクラックは確認されなかった。また、試験サンプル１２、１３において、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極にクラックが発生したため、不良と判断された。試験サンプル１２はセパレータ厚０．３２ｍｍと厚いため、荷重値（表1）が高く、燃料電池セルに発生する応力が大きい為に、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極にクラックが発生したと考えられる。
試験サンプル１３の比較例1は面外方向への変形追従に十分に対応できない為、燃料電池セルに発生する応力が大きく、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極にクラックが発生したと考えられる。
試験サンプル１３の比較例1は面外方向への変形追従に十分に対応できない為、燃料電池セルに発生する応力が大きく、燃料電池セルと集電体との積層端部近傍の電極にクラックが発生したと考えられる。
なお、本発明は前記実施例になんら限定されるものではなく、本発明を逸脱しない範囲においては種々の態様で実施し得ることはいうまでもない。
例えば本願実施例では、２枚のセパレータを接合して折曲部を有するセパレータを作製したが、それ以上の枚数を用いて作製しても良い。また、折曲部も複数箇所形成しても良い。
また、本願実施例は1枚の板材からなるセパレータをベースに各種変形例の説明をしたが、複数枚の板材からなるセパレータであっても同様の変形例は成し得る。
また、下述したような材料を用いて形成しても、同様の効果が得られる。
固体電解質体の材料としては、上述した材料以外に例えばＺｒＯ2系セラミック、ＬａＧａＯ3系セラミック、ＢａＣｅＯ3系セラミック、ＳｒＣｅＯ3系セラミック、ＳｒＺｒＯ3系セラミック、及びＣａＺｒＯ3系セラミック等が挙げられる。
燃料極の材料としては、例えば、Ｎｉ及びＦｅ等の金属と、Ｓｃ、Ｙ等の希土類元素のうちの少なくとも１種により安定化されたジルコニア等のＺｒＯ2系セラミック、ＣｅＯ2系セラミック等のセラミックのうちの少なくとも１種との混合物などが挙げられる。また、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ及びＦｅ等の金属が挙げられる。これらの金属は１種のみでもよいし、２種以上の金属の合金でもよい。更に、これらの金属及び／又は合金と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物（サーメットを含む）が挙げられる。また、Ｎｉ及びＦｅ等の金属の酸化物と、上記セラミックの各々の少なくとも１種との混合物などが挙げられる。
空気極の材料としては、例えば、各種の金属、金属の酸化物、金属の複酸化物等を用いることができる。金属としては、Ｐｔ、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｄ、Ｉｒ、Ｒｕ及びＲｈ等の金属又は２種以上の金属を含有する合金が挙げられる。更に、金属の酸化物としては、Ｌａ、Ｓｒ、Ｃｅ、Ｃｏ、Ｍｎ及びＦｅ等の酸化物（Ｌａ2Ｏ3、ＳｒＯ、Ｃｅ2Ｏ3、Ｃｏ2Ｏ3、ＭｎＯ2及びＦｅＯ等）が挙げられる。また、複酸化物としては、少なくともＬａ、Ｐｒ、Ｓｍ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｃｏ、Ｆｅ及びＭｎ等を含有する複酸化物（Ｌａ1-XＳｒXＣｏＯ3系複酸化物、Ｌａ1-XＳｒXＦｅＯ3系複酸化物、Ｌａ1-XＳｒXＣｏ1-YＦｅYＯ3系複酸化物、Ｌａ1-XＳｒXＭｎＯ3系複酸化物、Ｐｒ1-XＢａXＣｏＯ3系複酸化物及びＳｍ1-XＳｒXＣｏＯ3系複酸化物等）が挙げられる。
セパレータやインターコネクタ、空気極フレームや燃料極フレームの材料としては、耐熱性、化学的安定性、強度等の優れた材料を使用でき、例えばステンレス鋼、ニッケル基合金、クロム基合金等の耐熱合金等の金属材料が挙げられる。
具体的には、ステンレス鋼としては、フェライト系ステンレス鋼、マルテンサイト系ステンレス鋼、オーステナイト系ステンレス鋼が挙げられる。フェライト系ステンレス鋼としては、Ｃｒｏｆｅｒ２２Ｈ、Ｃｒｏｆｅｒ２２ＡＰＵ、ＺＭＧ２３２Ｌ、ＳＵＳ４３０、ＳＵＳ４３４、ＳＵＳ４０５、ＳＵＳ４４４等が挙げられる。マルテンサイト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ４０３、ＳＵＳ４１０、ＳＵＳ４３１等が挙げられる。オーステナイト系ステンレス鋼としては、ＳＵＳ２０１、ＳＵＳ３０１、ＳＵＳ３０５等が挙げられる。更に、ニッケル基合金としては、インコネル６００、インコネル７１８、インコロイ８０２等が挙げられる。クロム基合金としては、Ｄｕｃｒｌｌｏｙ
ＣＲＦ（９４Ｃｒ５Ｆｅ１Ｙ2Ｏ3）等が挙げられる。
ＣＲＦ（９４Ｃｒ５Ｆｅ１Ｙ2Ｏ3）等が挙げられる。
セパレータを接合する材料（接合部を構成する材料）としては、金属ロウ材やガラスなど、各種の接合材を使用でき、燃料電池の作動温度や寿命特性を勘案し、種々の材料を選択できる。例えばロウ材としては、Ｎｉロウ材、
Ａｇ、Ａｇを主成分とする合金、及びＡｇやＡｇを主成分とする合金にＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｃｒ2Ｏ3、ＣｕＯなどから選ばれる金属酸化物を少量（数質量％）添加したロウ材を採用でき、ガラスとしては、ＣａＯ−Ａｌ2Ｏ3−ＳｉＯ2を主成分とする結晶化ガラスなどを採用できる。
Ａｇ、Ａｇを主成分とする合金、及びＡｇやＡｇを主成分とする合金にＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｃｒ2Ｏ3、ＣｕＯなどから選ばれる金属酸化物を少量（数質量％）添加したロウ材を採用でき、ガラスとしては、ＣａＯ−Ａｌ2Ｏ3−ＳｉＯ2を主成分とする結晶化ガラスなどを採用できる。
１ 固体電解質体
２ 空気極
３ 燃料極
４，４４，４４４， セパレータ
４１ 第１セパレータ
４２ 第２セパレータ
４３ 空気流路
４５ インターコネクタ兼空気極側集電体
５１ 燃料極側集電体
５５，６３ 絶縁フレーム
５７ 空気極フレーム
５ 接合部
６，６１，６２ 折曲部
６５ 燃料極フレーム
６７，６９ 貫通孔
７ 溶接部
７１，７３ ボルト
７５ 第１溝
７７ 第２溝
９ 燃料電池セル
１０，１１，１２，１３，１４，１５，１６ 燃料電池ユニット
ｆ フレーム部
Ｎ ナット
２ 空気極
３ 燃料極
４，４４，４４４， セパレータ
４１ 第１セパレータ
４２ 第２セパレータ
４３ 空気流路
４５ インターコネクタ兼空気極側集電体
５１ 燃料極側集電体
５５，６３ 絶縁フレーム
５７ 空気極フレーム
５ 接合部
６，６１，６２ 折曲部
６５ 燃料極フレーム
６７，６９ 貫通孔
７ 溶接部
７１，７３ ボルト
７５ 第１溝
７７ 第２溝
９ 燃料電池セル
１０，１１，１２，１３，１４，１５，１６ 燃料電池ユニット
ｆ フレーム部
Ｎ ナット
Claims (7)
- 固体電解質体を燃料極と空気極とで挟持した平板型の燃料電池セルと、前記燃料電池セルの表面に設けた接合部と、金属材で構成され板状をなすセパレータと、から構成され、前記セパレータは、平面視で前記空気極又は前記燃料極を露出させる開口部を有し、該セパレータは開口側端部と該開口側端部と反対側の外周部とを有し、
前記平面視で、前記燃料電池セルと前記セパレータの前記開口部側端部とが前記燃料電池セルの表面に設けられた接合部を介して接合されており、前記セパレータの前記外周部が前記燃料電池セルの外縁部よりも前記燃料電池セルの面外方向に位置してなる燃料電池ユニットにおいて、
前記セパレータは、その主面が対向し、かつ前記燃料電池セルの前記面外方向に軸通する仮想線と前記対向する主面同士が交わるように形成された折曲部を有し、
前記折曲部は、前記空気極又は前記燃料極の端部と前記セパレータの前記外周部との間に形成されている、
ことを特徴とする燃料電池ユニット。 - 前記セパレータは、前記対向する主面と前記仮想線とのなす角がそれぞれ直角であるように形成されてなることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池ユニット。
- 前記セパレータは、複数枚の板材からなり、前記折曲部は、該板材同士が対向し、かつ該板材の端部同士を接合してなることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の燃料電池ユニット。
- 前記セパレータは、１枚の板材からなり、前記折曲部は、該１枚の板材が曲げられてなることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の燃料電池ユニット。
- 前記折曲部と前記接合部とが離間し、かつ前記折曲部が前記接合部よりも燃料電池セルの中心部側へ配置されていることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれか一項に記載の燃料電池ユニット。
- 前記セパレータの厚みは、０．０４ｍｍ以上０．３ｍｍ以下であることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか一項に記載の燃料電池ユニット。
- 前記燃料電池ユニットを複数積層したことを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれか一項に記載の燃料電池スタック。
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