JP5738837B2 - 均一な表面光沢を有する金属化成形物を製造するための衝撃性改良ポリカーボネート組成物 - Google Patents
均一な表面光沢を有する金属化成形物を製造するための衝撃性改良ポリカーボネート組成物 Download PDFInfo
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Description
A)(成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)55〜90重量部、好ましくは63〜80重量部および特に好ましくは65〜75重量部の芳香族ポリカーボネートおよび/または芳香族ポリエステルカーボネートであって、それぞれ1.20〜1.30、好ましくは1.22〜1.28および特に好ましくは1.23〜1.27の塩化メチレン中で測定される相対溶液粘度を有する芳香族ポリカーボネートおよび/または芳香族ポリエステルカーボネート、
B)(成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)10〜45重量部、好ましくは15〜37重量部および特に好ましくは20〜34.9重量部の
B.1)
B.1.1)B.1.1およびB.1.2の合計に基づいて、5〜95重量%、好ましくは20〜80重量%および特に好ましくは25〜60重量%の少なくとも1つのビニルモノマーの、
B.1.2)B.1.1およびB.1.2の合計に基づいて、95〜5重量%、好ましくは80〜20重量%および特に好ましくは75〜40重量%の、<0℃、好ましくは<−10℃および特に好ましくは<−20℃のガラス転移温度を有する骨格としての1以上の粒子状ゴムにおける、
グラフト重合によって、エマルジョン重合によって製造される少なくとも1つのグラフトポリマー、
B.2)任意のゴム非含有ビニル(コ)ポリマー、
B.3)<0℃、好ましくは<−20℃のガラス転移温度を有し、バルク、溶液またはバルク−懸濁液重合法によって製造される、任意の少なくとも1つのビニルモノマーの少なくとも1つのゴム骨格におけるグラフトポリマー
を含有するゴム変性成分、
(ここでグラフトポリマーB.1およびB.3は任意に、グラフト粒子に加えて、その製造の結果として、ビニルモノマーのフリーの、すなわちゴム粒子に化学的に結合しない、および/またはグラフト粒子内に有機溶媒に不溶性の形態で含まれない(コ)ポリマーをも含有してもよい)
C)(成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)0〜25重量部、好ましくは0〜10重量部および特に好ましくは0.1〜5重量部のポリマー添加剤
を含有する組成物であって、
(i)ポリカーボネート組成物のゴム含有量は1〜6重量%、好ましくは2.0〜5.5重量%および特に好ましくは2.5〜5.0重量%であり、
(ii)成分Bにおいて少なくとも40重量%および好ましくは少なくとも50重量%のグラフト粒子は200nmまでの(超遠心分離によって測定される)直径を有し、かつ
(iii)好ましい実施の形態では、さらに、成分Bにおいて25重量%まで、特に20重量%までのグラフト粒子は400nmより大きい(超遠心分離によって測定される)直径を有する
ことを特徴とする組成物が、
(ここで成分A+B+Cの合計は100重量部に標準化される)
本発明による目的を達成することを見出した。
本発明に従って好適な成分Aによる芳香族ポリカーボネートは、文献から公知であり、または文献から公知の方法によって製造され得る(たとえば、芳香族ポリカーボネートの製造については、たとえば、シュネル(Schnell),「ポリカーボネートの化学と物理(Chemistry and Physics of Polycarbonates)」,インターサイエンス・パブリッシャーズ(Interscience Publishers),1964,およびドイツ特許公開第DE−AS 1 495 626号公報、DE−A 2 232 877号公報、DE−A 2 703 376号公報、DE−A 2 714 544号公報、DE−A 3 000 610号公報、DE−A 3 832 396号公報;芳香族ポリエステルカーボネートの製造については、たとえば、ドイツ特許公開第DE−A 3 077 934号公報参照)。
Aは単結合、C1〜C5アルキレン、C2〜C5アルキリデン、C5〜C6シクロアルキリデン、−O−、−SO−、−CO−、−S−、−SO2−、C6〜C12アリーレンであり、これには任意にヘテロ原子を含有する他の芳香族環が縮合されてもよく、
または式(II)または(III)の基であり、
xはそれぞれ、互いに独立して0、1または2であり、
pは1または0であり、かつ
R5およびR6はX1毎に独立して選択されてもよく、互いに独立して水素またはC1〜C6アルキル、好ましくは水素、メチルまたはエチルを示し、
X1は炭素を示し、かつ
mは4〜7、好ましくは4または5の整数を示し、但し、R5およびR6は少なくとも1つのX1原子上では同じアルキルである。
成分Bはゴム変性成分である。
成分Bは成分B.1として、エマルジョン重合によって製造され、骨格として粒子状ゴムを備えるグラフトポリマー、またはいくつかのグラフトポリマーの混合物を含有する。
B.1.1 (B.1.1およびB.1.2の重量%の合計に基づいて、)5〜95重量%、好ましくは20〜80重量%および特に好ましくは25〜60重量%の少なくとも1つのビニルモノマーの、
B.1.2 (B.1.1およびB.1.2の重量%の合計に基づいて、)95〜5重量%、好ましくは80〜20重量%および特に好ましくは75〜40重量%の、<0℃、好ましくは<−10℃および特に好ましくは<−20℃のガラス転移温度を有する1以上の骨格における、
1以上のグラフトポリマーを含有する。
B.1.1.1 (B.1.1.1およびB.1.1.2の重量%の合計に基づいて、)50〜99重量%、好ましくは60〜80重量%および特に好ましくは70〜80重量%のビニル芳香族および/または環置換ビニル芳香族(たとえば、スチレン、α−メチルスチレン、p−メチルスチレン、p−クロロスチレン)およびメタクリル酸(C1〜C8)アルキルエステル(たとえば、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート)から成る群から選択される少なくとも1つのモノマーおよび
B.1.1.2 (B.1.1.1およびB.1.1.2の重量%の合計に基づいて、)1〜50重量%、好ましくは20〜40重量%および特に好ましくは20〜30重量%のビニルシアニド(不飽和ニトリル、たとえば、アクリロニトリルおよびメタクリロニトリル)、(メタ)アクリル酸(C1〜C8)アルキルエステル(たとえば、メチルメタクリレート、n−ブチルアクリレート、t−ブチルアクリレート)、不飽和カルボン酸および/または不飽和カルボン酸の誘導体(たとえば、無水物およびイミド)(たとえば、マレイン酸無水物およびN−フェニルマレイミド)から成る群から選択される少なくとも1つのモノマー
の混合物である。
好ましい実施の形態では、成分Bはさらに、成分B.2としてゴム非含有ビニル(コ)ポリマーを含有する。
B.2.2 (B.2.1およびB.2.2の重量%の合計に基づいて、)1〜50重量%、好ましくは20〜40重量%、特に好ましくは20〜30重量%の、ビニルシアニド(たとえば、不飽和ニトリル、たとえば、アクリロニトリルおよびメタクリロニトリル)、(メタ)アクリル酸(C1〜C8)アルキルエステル(たとえば、メチルメタクリレート、n−ブチルアクリレート、tert.−ブチルアクリレート)、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸の誘導体(たとえば、マレイン酸無水物およびN−フェニルマレイミド)の群から選択される少なくとも1つのモノマー
のビニル(コ)ポリマーB.2が特に好適である。
成分Bはさらに、任意にバルク、溶液またはバルク−懸濁液重合法で製造されるグラフトポリマーB.3をも含有してもよい。
B.3.1 (B.3.1およびB.3.1の重量%の合計に基づいて、)60〜95重量%、好ましくは70〜92重量%および特に好ましくは80〜90重量%の、
B.3.1.1 (B.3.1.1およびB.3.1.2の重量%の合計に基づいて、)65〜85重量%および好ましくは70〜80重量%の、ビニル芳香族(たとえば、スチレン、α−メチルスチレン)、環置換ビニル芳香族(たとえば、p−メチルスチレン、p−クロロスチレン)およびメタクリル酸(C1〜C8)アルキルエステル(たとえば、メチルメタクリレート、エチルメタクリレート)の群から選択される少なくとも1つのモノマーおよび
B.3.1.2 (B.3.1.1およびB.3.1.2の重量%の合計に基づいて、)15〜35重量%および好ましくは20〜30重量%の、ビニルシアニド(たとえば、不飽和ニトリル、たとえば、アクリロニトリルおよびメタクリロニトリル)、(メタ)アクリル酸(C1〜C8)アルキルエステル(たとえば、メチルメタクリレート、n−ブチルアクリレート、tert.−ブチルアクリレート)、不飽和カルボン酸および不飽和カルボン酸の誘導体(たとえば、無水物およびイミド)(たとえば、マレイン酸無水物およびN−フェニルマレイミド)の群から選択される少なくとも1つのモノマー
の混合物の、
B.3.2 (B.3.1およびB.3.2の重量%の合計に基づいて、)5〜40重量%、好ましくは8〜30重量%および特に好ましくは10〜20重量%の、<0℃および好ましくは<−20℃のガラス転移温度を有する少なくとも1つの骨格における
グラフトポリマーを含有する。
(i)ポリカーボネート組成物の全ゴム含有量(すなわち、B.1およびB.3のエラストマー部分の合計)は1〜6重量%、好ましくは2.0〜5.5重量%および特に好ましくは2.5〜5.0重量%であり、
(ii)成分Bにおける全グラフト粒子の(すなわち、B.1およびB.3からのグラフト粒子を考慮して、)少なくとも40重量%、好ましくは少なくとも50重量%は、超遠心分離によって測定されて、200nmまでの直径を有し、かつ
(iii)好ましい実施の形態では、さらに、成分Bにおける全グラフト粒子の25重量%まで、特に20重量%までは、超遠心分離によって測定されて、400nmより大きい直径を有する。
組成物はポリマー添加剤を成分Cとして含有してもよい。成分Cに従って好適な市販のポリマー添加剤は、添加剤、たとえば、難燃剤(たとえば、リンまたはハロゲン化合物)、防炎協力剤(たとえば、ナノスケール金属酸化物)、発煙抑制剤(たとえば、ホウ酸またはホウ酸塩)、ドリッピング防止剤(たとえば、フッ素化ポリオレフィン、シリコンおよびアラミドファイバの物質群からの化合物)、内部および外部潤滑剤および離型剤(たとえば、ペンタエリトリトールテトラステアレート、モンタンワックスまたはポリエチレンワックス)、流動助剤(たとえば、低分子量ビニル(コ)ポリマー)、帯電防止剤(たとえば、エチレンオキサイドおよびプロピレンオキサイドのブロックコポリマー、他のポリエーテルまたはポリヒドロキシエーテル、ポリエーテルアミド、ポリエステルアミドまたはスルホン酸塩)、導電性添加剤(たとえば、導電性カーボンブラックまたはカーボンナノチューブ)、安定剤(たとえば、UV/光安定剤、熱安定剤、酸化防止剤、エステル交換抑制剤、耐加水分解剤)抗菌活性のある添加剤(たとえば、銀または銀塩)、耐引っ掻き性改良剤(たとえば、シリコンオイルまたは硬質充填剤、たとえば、セラミック(中空)球体)、IR吸収剤、光沢剤、蛍光剤、充填剤および補強材料(たとえば、タルク、任意に粉ガラスまたはカーボンファイバ、ガラスまたはセラミック(中空)球体、マイカ、カオリン、CaCO3およびガラスフレーク)さらには染料および顔料(たとえば、カーボンブラック、二酸化チタンまたは酸化鉄)および塩基清浄剤としてブレンステッド酸化合物、または1以上の上記添加剤の混合物である。
本発明による熱可塑性成形組成物は、たとえば、それぞれの成分を公知の方法で混合し、これを好ましくは220℃〜330℃および特に好ましくは260〜300℃の温度で、常套の設備、たとえば、内部混合器、押出し成形機または二軸性押出し成形機内で、溶融混練および溶融押出しすることによって製造されうる。個々の成分の混合は、公知の方法で、連続的にでも同時にでも、約20℃(室温)ででもより高温で行われてよい。
(成分A−1)
(100mlの塩化メチレンにおける0.5gのポリカーボネートの溶液について、25℃での測定で、)1.25の相対溶液粘度を有するビスフェノールAに基づく線形ポリカーボネート。
コア−シェル構造を有し、エマルジョン重合によって製造されたABSグラフトポリマーであって、これは、43重量%の、スチレンのアクリロニトリルに対する割合が77:23重量%であるスチレン−アクリロニトリルコポリマーのシェルの、57重量%の粒子状骨格におけるABSグラフトポリマーであり、グラフト粒子、すなわち、化学的に結合したグラフトシェルを備える粒子状ゴム骨格は、約150nmの平均粒子サイズd50を有し、骨格は純粋なポリブタジエンゴムから成る。55重量%のグラフト粒子は超遠心分離によって測定されて、200nm未満の直径を有し、15重量%のグラフト粒子は超遠心分離によって測定されて、400nmより大きい直径を有する。
23重量%のアクリロニトリルと77重量%のスチレンのSANポリマー。
50重量%の成分B.1−1と50重量%の成分B.2−1から成る事前混練物。
離型剤としてのペンタエリトリトールテトラステアレート。
A−1 65.46%
B−1 14.00%
B.2−1 19.70%
C−1 0.74%
C−2 0.10%
(成分A−1)
(100mlの塩化メチレンにおける0.5gのポリカーボネートの溶液について、25℃での測定で、)1.25の相対溶液粘度を有するビスフェノールAに基づく線形ポリカーボネート。
(100mlの塩化メチレンにおける0.5gのポリカーボネートの溶液について、25℃での測定で、)1.28の相対溶液粘度を有するビスフェノールAに基づく線形ポリカーボネート。
成分B−1a〜B−7aは、エマルジョン重合されたABSグラフトポリマーを含むABSポリマーであって、これを、エマルジョン重合されたABS、スチレン−アクリロニトリルコポリマーおよび塊状重合されたABSを様々な含有量で混合することによって製造した。ABSポリマーのモノマーの組成を赤外線スペクトロスコピーによって決定し、グラフト粒子サイズ分布を超遠心分離によって測定した(表1)。
離型剤としてのペンタエリトリトールテトラステアレート。
顔料としてのカーボンブラック。
表2に挙げる物質を、二軸性押出し成形機(ZSK−25)(ウェルナー・ウント・フライデラア(Werner und Pfleiderer)において、225rpmの速度で260℃の溶融温度で20kg/時間の生産量で混練し粒状化する。
Claims (9)
- A)(成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)55〜90重量部の芳香族ポリカーボネートおよび/または芳香族ポリエステルカーボネートであって、1.20〜1.30の塩化メチレン中で測定される相対溶液粘度を有する芳香族ポリカーボネートおよび/または芳香族ポリエステルカーボネート、
B)(成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)10〜45重量部の
B.1)B.1.2)にB.1.1)がグラフトされる、エマルジョン重合によって製造される少なくとも1つのグラフトポリマーであって、
B.1.1)がB.1.1およびB.1.2の合計に基づいて、5〜95重量%の少なくとも1つのビニルモノマーであり、
B.1.2)がB.1.1およびB.1.2の合計に基づいて、95〜5重量%の、<0℃のガラス転移温度を有する骨格としての1以上の粒子状ゴムである、
グラフトポリマー、
B.2)任意成分である、ゴム非含有ビニル(コ)ポリマー、
B.3)バルク、溶液またはバルク−懸濁液重合法によって製造される、任意成分である、少なくとも1つのビニルモノマーの、<0℃のガラス転移温度を有する少なくとも1つの骨格としての粒子状ゴムにおけるグラフトポリマー
を含有するゴム変性成分、
(ここでグラフトポリマーB.1およびB.3は任意に、グラフト粒子に加えて、その製造の結果として、ビニルモノマーのフリーの(コ)ポリマー、すなわちゴム粒子に化学的に結合しない、および/またはグラフト粒子内に有機溶媒に溶解しうる形態で含まれる(コ)ポリマーをも含有してもよい)
C)(成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)0〜25重量部のポリマー添加剤
を含有する組成物であって、
(i)ポリカーボネート組成物のゴム含有量は1〜6重量%であり、
(ii)成分Bにおいて少なくとも40重量%のグラフト粒子は200nmまでの(超遠心分離によって測定される)直径を有し、
(iii)直径400nmを超えるグラフト粒子の含有量が25重量%以下である
ことを特徴とする組成物。 - ポリカーボネート組成物のゴム含有量が2.5〜5.0重量%である請求項1に記載の組成物。
- 成分Bにおいて少なくとも50重量%のグラフト粒子は200nmまでの(超遠心分離によって測定される)直径を有することを特徴とする請求項1または2に記載の組成物。
- 成分Bにおいて25重量%以下のグラフト粒子が400nmを超える(超遠心分離によって測定される)直径を有することを特徴とする請求項3に記載の組成物。
- 成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)65〜75重量部の成分Aを含有する請求項3に記載の組成物。
- 成分B.1は
B.1.1)(B.1.1およびB.1.2の重量%の合計に基づいて、)25〜60重量%の、
B.1.1.1)(B.1.1.1およびB.1.1.2の重量%の合計に基づいて、)50〜99重量%のビニル芳香族および/または環置換ビニル芳香族およびメタクリル酸(C1〜C8)アルキルエステルから成る群から選択される少なくとも1つのモノマーおよび
B.1.1.2)(B.1.1.1およびB.1.1.2の重量%の合計に基づいて、)1〜50重量%のビニルシアニド、(メタ)アクリル酸(C1〜C8)アルキルエステル、不飽和カルボン酸および/または不飽和カルボン酸の誘導体から成る群から選択される少なくとも1つのモノマー
の混合物の、
B.1.2)(B.1.1およびB.1.2の重量%の合計に基づいて、)75〜40重量%の、<−20℃のガラス転移温度を有する1以上の骨格における
のグラフトポリマーである、
請求項3に記載の組成物。 - 成分C)として、(成分A、BおよびCの重量部の合計に基づいて、)0.1〜5重量部の、内部および外部潤滑剤および離型剤、流動助剤、帯電防止剤、導電性添加剤、安定剤、抗菌活性のある添加剤、耐引っ掻き性改良剤、IR吸収剤、光沢剤、蛍光剤、染料および顔料およびブレンステッド酸化合物から成る群から選択される少なくとも1つの添加剤を含有する請求項3に記載の組成物。
- 請求項1〜7の1つによる組成物から製造される、または含有する部品。
- 表面の金属化側上に少なくとも部分的に凹面または凸面を備え、ECD(電着成膜)または電気鍍金、PVD(物理蒸着)およびCVD(化学蒸着)法から成る群から選択される方法によって金属化された成形物を製造するための請求項1〜7のいずれか1つに記載の組成物の使用。
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