JP5736223B2 - 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 - Google Patents
芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 Download PDFInfo
- Publication number
- JP5736223B2 JP5736223B2 JP2011085709A JP2011085709A JP5736223B2 JP 5736223 B2 JP5736223 B2 JP 5736223B2 JP 2011085709 A JP2011085709 A JP 2011085709A JP 2011085709 A JP2011085709 A JP 2011085709A JP 5736223 B2 JP5736223 B2 JP 5736223B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- component
- mass
- aromatic polycarbonate
- polycarbonate resin
- resin composition
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Active
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/01—Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K3/00—Use of inorganic substances as compounding ingredients
- C08K3/01—Use of inorganic substances as compounding ingredients characterized by their specific function
- C08K3/013—Fillers, pigments or reinforcing additives
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08K—Use of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
- C08K5/00—Use of organic ingredients
- C08K5/49—Phosphorus-containing compounds
- C08K5/51—Phosphorus bound to oxygen
- C08K5/52—Phosphorus bound to oxygen only
- C08K5/521—Esters of phosphoric acids, e.g. of H3PO4
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L27/00—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L27/02—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
- C08L27/12—Compositions of homopolymers or copolymers of compounds having one or more unsaturated aliphatic radicals, each having only one carbon-to-carbon double bond, and at least one being terminated by a halogen; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment containing fluorine atoms
- C08L27/18—Homopolymers or copolymers or tetrafluoroethene
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L51/00—Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L51/04—Compositions of graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers grafted on to rubbers
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L55/00—Compositions of homopolymers or copolymers, obtained by polymerisation reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds, not provided for in groups C08L23/00 - C08L53/00
- C08L55/02—ABS [Acrylonitrile-Butadiene-Styrene] polymers
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
1. (A)芳香族ポリカーボネート樹脂60〜95質量%、(B)乳化重合された熱可塑性樹脂5〜40質量%及び、(C)一般式(I)
(R−O)n−PO−(OH)3-n (I)
[Rは、炭素数1〜30のアルキル基を表し、nは、1又は2である。]
で示される酸性リン酸エステルを、前記(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.001〜1質量部の割合で含有してなる芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
2. (B)乳化重合された熱可塑性樹脂が、(b−1)芳香族ビニル系単量体、(b−2)シアン化ビニル系単量体、及び(b−3)アルキル(メタ)アクリレート単量体の中から選ばれる少なくとも1種を(b−4)ゴム質重合体にグラフト共重合させてなる熱可塑性共重合体である上記1に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
3. (b−4)ゴム質重合体が、ゴム状ブタジエン系重合体である上記2に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
4. 更に、(D)成分としてエチレン−(メタ)アクリル酸共重合体および/またはエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体を、(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.5〜5質量部の割合で含有してなる上記1〜3のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
5. 更に、(E)成分としてハロゲン非含有リン酸エステルを、(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、3〜25質量部の割合で含有してなる上記1〜4のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
6. 更に、(F)成分として無機フィラーを、(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.5〜20質量部の割合で含有してなる上記1〜5のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
7. 更に、(G)成分としてポリテトラフルオロエチレン(PTFE)を、(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.1〜2質量部の割合で含有してなる上記1〜6のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
で表される二価フェノールと、ホスゲンなどのカーボネート前駆体とを反応させることによって容易に製造することができる。
で表される構造の繰返し単位を有するポリカーボネート部と、下記一般式(4)
で表される構造の繰返し単位を有するポリオルガノシロキサン部からなるものである。
ここで、ポリカーボネート部の重合度は、3〜100が好ましく、又、ポリオルガノシロキサン部の重合度は、2〜500が好ましい。
また、特公昭44−30105号公報に記載された方法や特公昭45−20510号公報に記載された方法によって製造されたポリカーボネート−ポリオルガノシロキサン共重合体を用いることもできる。
この多官能性芳香族化合物は、一般に分岐剤と称され、具体的には、1,1,1−トリス(4−ヒドキシフェニル)エタン、α,α’,α”−トリス(4−ヒドロキシフェニル)−1,3,5−トリイソプロピルベンゼン、1−[α−メチル−α−(4’−ヒドロキシフェニル)エチル]−4−[α’,α’−ビス(4”−ヒドロキシフェニル)エチル]ベンゼン、フロログルシン、トリメリット酸、イサチンビス(o−クレゾール)などがあげられる。前記で説明したポリカーボネート樹脂は、単独で用いても良いし、2種以上を併用して用いてもよい。
このような特性を有するポリカーボネート樹脂は、例えば、タフロンFN3000A、FN2500A、FN2200A、FN1900A、FN1700A、FN1500〔商品名、出光興産(株)製〕のような芳香族ポリカーボネート樹脂として市販されている。これらの芳香族ポリカーボネート樹脂は、単独で用いてもよく、また、2種以上混合して用いてもよい。
これらの(b−4)ゴム質重合体は、1種または2種以上の混合物で使用することが可能である。
(R−O)n−PO−(OH)3-n (I)
で表され、Rが炭素数1〜30のアルキル基であり、nは1または2であり、nが2の場合、Rは同一であっても異なっていてもよい化合物である。Rのアルキル基としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、へキシル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ドデシル基、ステアリル基、イソステアリル基、パルミトレイル基、オレイル基など種々のアルキル基をもつものがあげられるが、これらのうちでも、ステアリル基、イソステアリル基、パルミトレイル基、オレイル基などのリン酸のジエステルまたはモノエステルが、樹脂への分散性の点で好ましく、特に、ステアリル基、イソステアリル基が好ましいものとしてあげられる。
(1)シャルピー衝撃強度
試験はISO179−1に従い実施した。ただし、実施にあたり長さ80mm、幅10mm、厚み1/16inchの試験片をシリンダ温度260℃、金型温度40℃にて成形し、幅方向へノッチをつけ、ノッチ部の背面をハンマで打撃したときの衝撃値から算出した。成形サイクル30秒の通常成形条件と、成形サイクル20分で成形機内で滞留させた後に取り出した滞留条件とについて、物性を評価した。
なお、衝撃強度保持率は、下記の式により算出した値である。
衝撃強度保持率(%)=〔滞留後成形衝撃強度/通常成形衝撃強度〕×100
試験はISO527−1/ISO527−2に従い実施した。試験片はシリンダ温度260℃、金型温度40℃で成形し、成形サイクル30秒の通常成形条件と、成形サイクル20分で成形機内で滞留させた後に取り出した滞留条件とについて、物性を評価した。
なお、引張降伏強度保持率は、下記の式により算出した値である。
引張降伏強度保持率(%)=〔滞留後成形引張降伏強度/通常成形引張降伏強度〕×100
(ア)連続成形時のモールドデポジット
射出成形機のシリンダ温度280℃、金型温度60℃の条件で、成形サイクル30秒で120ショット成形した後の、金型への付着物の有無を目視観察した。
(イ)滞留後の外観変化(シルバー発生の有無)
射出成形機のシリンダ温度280℃、金型温度60℃の条件で、成形機内で30分滞留させた後成形し、成形品表面の外観変化(特にシルバー発生)を目視観察した。
(ウ)ウェルド部のガス巻き込み評価
射出成形機のシリンダ温度260℃、金型温度60℃の条件で、成形品のウェルド部にガスの巻き込みの有無を目視観察した。
試験片形状が長さ127mm、幅12.7mm、厚み3.2mmであり、その試験片を3点曲げ状態で1.5%の歪をかけ、歪部に所定の薬品を塗布し、外観変化(白化、クレーズ、クラック)の有無を目視観察した。薬品にはHENKEL社製のLOCTITE 648(ネジ部品用嫌気性接着剤)を用いた。
射出成形機のシリンダ温度240℃、金型温度40℃の条件で、厚み2mmにてスパイラルフロー長を測定した。
なお、流動性の評価は、実施例16〜実施例28および比較例14〜比較例23について実施した。
UL94規格に従い、試験片厚み0.6mmならびに1.0mmについてV試験を実施し、試験片厚み1.0mmについて5VB試験を実施した。
V試験の結果はV−0、V−1、V−2、V−2outにより判定し、5VB試験の結果は合格・不合格にて判定した。
なお、難燃性の評価は、実施例16〜実施例28および比較例14〜比較例23について実施した。
第1表−1、第1表−2、第1表−3、第2表−1および第2表−2に示す割合で各成分を配合し、ベント式二軸押出成形機[機種名:TEM35、東芝機械(株)製]に供給し、240℃で溶融混錬し、ペレット化した。得られたペレットを80〜120℃で5時間乾燥した後、成形温度260℃、金型温度80℃で射出成形して試験片を得た。得られた試験片を用いて、性能を前述した各種評価試験によって評価した。結果を第1表−1、第1表−2、第1表−3、第2表−1および第2表−2に示した。
(A)成分
粘度平均分子量21,500の芳香族ポリカーボネート(製品名:タフロンFN2200A、出光興産製)
(B)成分
(B1)ABS樹脂(製品名:クララスチックSXH−330、日本エイアンドエル製)(乳化重合品)
(B2)MBS樹脂(製品名:メタブレンC−223A、三菱レイヨン製)(乳化重合品)
(B3)MB樹脂(製品名:パラロイドEXL2603、ロームアンドハース製)(乳化重合品)
(B4)AS樹脂(製品名:S101N、UMG ABS製)(懸濁重合品)
(B5)ABS樹脂(製品名:AT−05、日本エイアンドエル製)(塊状重合品)
(C)成分
酸性リン酸エステル:モノステアリルリン酸及びジステアリルリン酸混合物
(商品名:アデカスタブ AX−71、ADEKA製)
(D)成分
エチレン−アクリル酸共重合体(製品名:エルバロイHP662、三井デュポン製)
(E)成分
(E1)ビスフェノールAビス(ジフェニルホスフェート)(製品名:CR−741、大八化学工業製)
(E2)1,3−フェニレンビス(ジ−2,6−キシレニルホスフェート)(製品名:PX−200、大八化学工業製)
(E3)1,3−フェニレンビス(ジフェニルホスフェート)(製品名:CR−733S、大八化学工業製)
(F)成分
タルク(製品名:TP−A25、富士タルク工業製)
(G)成分
(G1)ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)(製品名:ポリフロンD210C、ダイキン工業製)
(G2)ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)(製品名:Fluon AD938L、旭硝子製)
(H)成分
焼成ハイドロタルサイト(製品名:DHT−4C、Kisuma社製)
Claims (5)
- (A)芳香族ポリカーボネート樹脂60〜95質量%
(B)乳化重合された熱可塑性樹脂5〜40質量%、及び
(C)一般式(I)
(R−O)n−PO−(OH)3−n (I)
[Rは、炭素数1〜30のアルキル基を表し、nは、1又は2である。]
で示される酸性リン酸エステルと、
(D)エチレン−(メタ)アクリル酸共重合体および/またはエチレン−(メタ)アクリル酸エステル共重合体と、を含有し、
(C)成分を(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.001〜1質量部の割合で含有するとともに、
(D)成分を(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.5〜5質量部の割合で含有してなる芳香族ポリカーボネート樹脂組成物であって、
(B)成分の乳化重合された熱可塑性樹脂が、(b−1)芳香族ビニル系単量体、(b−2)シアン化ビニル系単量体、及び(b−3)アルキル(メタ)アクリレート単量体の中から選ばれる少なくとも1種を(b−4)ゴム質重合体にグラフト共重合させてなる熱可塑性共重合体である、芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。 - (b−4)ゴム質重合体が、ゴム状ブタジエン系重合体である請求項1に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- 更に、(E)成分としてハロゲン非含有リン酸エステルを、(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、3〜25質量部の割合で含有してなる請求項1または2に記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- 更に、(F)成分として無機フィラーを、(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.5〜20質量部の割合で含有してなる請求項1〜3のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
- (G)成分としてポリテトラフルオロエチレンを、(A)成分と(B)成分との合計量100質量部に対して、0.1〜2質量部の割合で含有してなる請求項1〜4のいずれかに記載の芳香族ポリカーボネート樹脂組成物。
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2011085709A JP5736223B2 (ja) | 2010-12-14 | 2011-04-07 | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 |
CN201180059695.5A CN103261323B (zh) | 2010-12-14 | 2011-12-12 | 芳香族聚碳酸酯树脂组合物 |
PCT/JP2011/078728 WO2012081560A1 (ja) | 2010-12-14 | 2011-12-12 | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 |
TW100146309A TWI532788B (zh) | 2010-12-14 | 2011-12-14 | Aromatic polycarbonate resin composition |
Applications Claiming Priority (5)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP2010278583 | 2010-12-14 | ||
JP2010278583 | 2010-12-14 | ||
JP2011005323 | 2011-01-13 | ||
JP2011005323 | 2011-01-13 | ||
JP2011085709A JP5736223B2 (ja) | 2010-12-14 | 2011-04-07 | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JP2012158737A JP2012158737A (ja) | 2012-08-23 |
JP5736223B2 true JP5736223B2 (ja) | 2015-06-17 |
Family
ID=46244659
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP2011085709A Active JP5736223B2 (ja) | 2010-12-14 | 2011-04-07 | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 |
Country Status (4)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP5736223B2 (ja) |
CN (1) | CN103261323B (ja) |
TW (1) | TWI532788B (ja) |
WO (1) | WO2012081560A1 (ja) |
Families Citing this family (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
KR101328296B1 (ko) * | 2012-10-18 | 2013-11-14 | 주식회사 엘지화학 | 유리섬유 강화 폴리카보네이트 난연 수지 조성물 |
JP5795447B2 (ja) * | 2012-10-24 | 2015-10-14 | エルジー・ケム・リミテッド | ポリカーボネート樹脂組成物 |
JP6370682B2 (ja) * | 2014-11-11 | 2018-08-08 | テクノUmg株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物及びその成形品 |
CN108752835A (zh) * | 2018-04-16 | 2018-11-06 | 常州轻工职业技术学院 | 一种耐化学腐蚀塑料 |
CN112714783B (zh) * | 2019-03-28 | 2022-11-11 | 日本A&L株式会社 | 热塑性树脂组合物 |
Family Cites Families (5)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP4779200B2 (ja) * | 2000-12-20 | 2011-09-28 | 東レ株式会社 | 難燃性樹脂組成物およびそれからなる成形品 |
JP3655237B2 (ja) * | 2001-12-10 | 2005-06-02 | 住友ダウ株式会社 | 難燃性熱可塑性樹脂組成物 |
JP5017888B2 (ja) * | 2006-03-06 | 2012-09-05 | 三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社 | 熱可塑性樹脂組成物および樹脂成形体 |
JP2009001621A (ja) * | 2007-06-19 | 2009-01-08 | Mitsubishi Chemicals Corp | 熱可塑性樹脂組成物および樹脂成形品 |
JP5485564B2 (ja) * | 2009-02-25 | 2014-05-07 | 三菱エンジニアリングプラスチックス株式会社 | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法 |
-
2011
- 2011-04-07 JP JP2011085709A patent/JP5736223B2/ja active Active
- 2011-12-12 WO PCT/JP2011/078728 patent/WO2012081560A1/ja active Application Filing
- 2011-12-12 CN CN201180059695.5A patent/CN103261323B/zh active Active
- 2011-12-14 TW TW100146309A patent/TWI532788B/zh active
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
TW201229131A (en) | 2012-07-16 |
TWI532788B (zh) | 2016-05-11 |
CN103261323A (zh) | 2013-08-21 |
CN103261323B (zh) | 2015-08-26 |
JP2012158737A (ja) | 2012-08-23 |
WO2012081560A1 (ja) | 2012-06-21 |
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
US7482333B2 (en) | Polycarbonate resin composition and moldings thereof | |
KR101908170B1 (ko) | 충격 인성, 유동성 및 내화학약품성이 우수한 난연성 pc/abs 조성물 | |
JP3662420B2 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物および射出成形品 | |
JP2006199743A (ja) | 熱可塑性樹脂組成物および成形体 | |
JP5782547B2 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物 | |
JP6147595B2 (ja) | ポリカーボネート樹脂組成物、それからなる成形体およびその製造方法 | |
JP5736223B2 (ja) | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物 | |
JP2013159703A (ja) | 複合繊維強化ポリカーボネート樹脂組成物 | |
JP2011168682A (ja) | ポリカーボネート樹脂組成物の製造方法およびそれからなる成形品 | |
JP2013177545A (ja) | 複合繊維強化ポリカーボネート樹脂組成物 | |
JP5910298B2 (ja) | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品 | |
JP2013177476A (ja) | 炭素繊維強化ポリカーボネート樹脂組成物 | |
JP4022324B2 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物及び射出成形品 | |
JP5973333B2 (ja) | ポリカーボネート樹脂組成物 | |
KR101422661B1 (ko) | 난연성 열가소성 수지 조성물 | |
JP2007169616A (ja) | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物およびその成形品 | |
JP5555476B2 (ja) | ポリカーボネート樹脂成形品の製造方法及び成形品 | |
JP2015227421A (ja) | 熱可塑性樹脂組成物 | |
JP5880307B2 (ja) | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物及びその成形品 | |
JP2014055255A (ja) | ガラス繊維強化ポリカーボネート樹脂組成物 | |
JP2013112752A (ja) | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物及びそれからなる成形品 | |
JP2013189618A (ja) | ガラス繊維強化ポリカーボネート樹脂組成物 | |
JP3649611B2 (ja) | 難燃性ポリカーボネート樹脂組成物および成形品 | |
JP5673509B2 (ja) | 芳香族ポリカーボネート樹脂組成物及びそれからなる成形品 | |
JP5785308B1 (ja) | 熱可塑性樹脂組成物 |
Legal Events
Date | Code | Title | Description |
---|---|---|---|
A621 | Written request for application examination |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621 Effective date: 20131018 |
|
A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20140916 |
|
A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20141114 |
|
TRDD | Decision of grant or rejection written | ||
A01 | Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01 Effective date: 20150331 |
|
A61 | First payment of annual fees (during grant procedure) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61 Effective date: 20150420 |
|
R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Ref document number: 5736223 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |