JP5575107B2 - 新規金属間化合物、それらの使用および製法 - Google Patents
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Description
ヒステリシス損失および強いが急な反応を本質的に有するがゆえに限定された利用温度を有するFOMTの存在
毒性の強い材料の存在
高価な原料の存在による一般に高価な生産コスト
XおよびX'は、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5であり、
yおよびy'は、0から0.5までの範囲に含まれ、
y + y' ≦ 1、
かつx + x' + y + y' ≦ 2.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する少なくとも1つの化合物の使用に関する。
「磁気熱量物質」は、上で定義されるように、磁気熱量効果(MCE)を発揮しうる化合物である。
磁気エントロピー変化の2つの最大値の発生は、特に150Kから300Kまでの温度範囲においてありふれた現象ではない。
その上、反応速度が速く、経年劣化の問題を回避する。経年劣化の問題は、極めて脆い材料の存在を生じ、小さな粒状体に壊れさえして、耐食性ひいては系の寿命に影響を及ぼす。
この発明のさらにもう一つの利点は、Mnの一部をT'に、および/またはSnの一部をXおよびX'に化学置換し、T', X, X'の各比率によってTc1およびTc2を変化し、多様な用途に適した磁気熱量化合物を生じる機会にある。
0.5 < x ≦ 1であり、
yおよびy'は、0から0.5までの範囲に含まれ、
y + y' ≦ 1、
かつx + y + y' ≦ 2.0である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する上で定義された少なくとも1つの化合物の使用に関する。
Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' < 0.5であり、
yは、0から1までの範囲に含まれ、
かつx + x' + y ≦ 2.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する上で定義された少なくとも1つの化合物の使用に関する。
0.5 < x ≦ 1であり、
yは0から1までの範囲に含まれ、
かつx + y ≦ 2である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する、上で定義された少なくとも1つの化合物の使用に関する。
0.5 < x ≦ 1であり、
かつx' < 0.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する、上で定義された少なくとも1つの化合物の使用に関する。
RCPは、同じ温度間隔に対する冷却能力qより約4/3倍大きい(Gschneidner K. A.et al., Annu. Rev. Mater. Sci., 30, 387, 2000)。
それゆえ、好ましい実施形態によると、xは約0.6から約1までの範囲、好ましくは、約0.8から約0.9の範囲に含まれ、特に0.9である。
Bは、Gd, MgMn6Sn6, Mn4Ga2Sn, Gd5(Si1-zGez)4, MnFeP1-zAszからなるグループから選ばれる約300から約350Kまでの遷移のピークを有する少なくとも1つの第2の磁気熱量材料であり、
zは0から1までの範囲に含まれる)
を有する組成物に関する。
B材料は、FOMTまたはSOMT材料が可能である。
化合物Aの粉末および材料Bまたは各成分の多層混合物を混合して合成する。
XおよびX'は、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5であり、
yおよびy'は、0から0.5までの範囲に含まれ、
y + y' ≦ 1、
かつx + x' + y + y' ≦ 2.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する磁気熱量材料に関する。
0.5 < x ≦ 1であり、
yおよびy'は、0から0.5までの範囲に含まれ、
y + y' ≦ 1、かつx + y + y' ≦ 2.0である)
を有する上で定義された磁気熱量材料の1つに関する。
Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1、かつx' < 0.5であり、
yは、0から1までの範囲に含まれ、
かつx + x' + y ≦ 2.5である)
を有する上で定義された磁気熱量材料の1つに関する。
0.5 < x ≦ 1であり、
yは0から1までの範囲に含まれ、
かつx + y ≦ 2である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する上で定義された磁気熱量材料の1つに関する。
0.5 < x ≦ 1
かつx' < 0.5である)
を有する上で定義された磁気熱量材料の1つに関する。
Mn3-xFexSn2
Mn3-xFexSn2-yGey
Mn3-xFexSn2-yIny
(ここで、0.5 < x ≦ 1、yは0から1までの範囲に含まれ、かつx+y ≦ 2である)
からなるグループから選ばれる前記磁気熱量材料の1つに関する。
Mn3-xFexSn2
(ここで、0.5 < x ≦ 0.1である)
からなるグループから選ばれる前記磁気熱量材料の1つに関する。
Bは、zが0から1までの範囲に含まれるものとして、Gd, MgMn6Sn6, Mn4Ga2Sn, Gd5(Si1-zGez)4, MnFeP1-zAszからなるグループから選ばれる約300から約350Kまでの転移ピークを有する少なくとも1つの第2の磁気熱量材料)
を有する磁気熱量組成物に関する。
Mn3Sn2およびGd, Mn3Sn2およびMgMn6Sn6, Mn3Sn2およびMn4Ga2Sn, Mn3Sn2およびGd5(Si1-zGez)4, Mn3Sn2およびMnFeP1-zAsz,
Mn3-xFexSn2およびGd, Mn3-xFexSn2およびMgMn6Sn6, Mn3-xFexSn2およびMn4Ga2Sn, Mn3-xFexSn2およびGd5(Si1-zGez)4, Mn3-xFexSn2およびMnFeP1-zAsz
(ここで、xは上で定義されたものである)
からなるグループから選ばれる上で定義された磁気熱量組成物の使用に関する。
XおよびX'は、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5
yおよびy'は0から0.5までの範囲に含まれ、
y + y' ≦ 1、
かつx + x' + y + y' ≦ 2.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する化合物の製法であって、
約550℃から約850℃まで、特に約600℃から約800℃まで、とりわけ650℃から約750℃までの温度で適量の元素Mn, Fe, T', Sn, XおよびX'の均質化された混合物をアニールし、そのようにして得られた混合物を粒状にする第1の工程と、XおよびX'が特に純元素の上で定義されたものとして、適量の元素Mn, Fe, T', Sn, XおよびX'の混合物を300から600℃までの温度範囲で焼結することによって製造される前記の均質化された混合物を、480℃より低い温度、好ましくは約450℃から約480℃までの温度でアニールする第2の工程とからなる製法。
(ここで、T'は、Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ru, Zr, Hf, Nb, Mo、またはLa, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sc, Y, Luに属するグループから選択される希土類元素の中から選ばれ、
XおよびX'は、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, Cの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5
yおよびy'は、0から0.5までの範囲に含まれ、
y + y' ≦ 1、
かつx + x' + y + y' ≦ 2.5である)
の化合物を得るための上で定義された製法であって、
a)アモルファスまたは微小結晶混合物を得るため、適量の元素Mn, Fe, T', Sn, XおよびX'の混合物を任意に粒状にし、
b)均質化された混合物を得るため、300から600℃までの温度で前記アモルファスまたは微小結晶混合物を焼結し、
c)粉砕され密に詰まった混合物を得るため、前記の均質化された混合物を粉砕して密に詰め、
d)前記粉砕され密に詰まった混合物を第1の工程で650℃から750℃までの温度でアニールし、そのようにして得られた混合物を粒状にし、第2の工程で480℃より低い温度、好ましくは約450℃から約480℃までの温度でアニールする製法に関する。
1)様々な化合物の合成のための基本手順
一般組成Mn3-(x+x')T'x'Sn2-(y+y')XyX'yを有する合金および化合物を、純粋に市販の元素を適切な重量比で混合することによって製造する。
様々な合成化合物の幾つかは、X線回折パターンによって特徴付けられている。表3は、化合物の結晶学的データを示す。
(A, B)ハイブリッド材料を製造するため、AおよびB化合物の粉末を手(またはボールミル粉砕)で混合でき、また必要な順(すなわち、高温端近くの高い規則化温度を有する化合物、低温端近くの低い規則化温度を有する化合物)で多層状に配列できる。
図5は、この発明による磁気熱量材料を用いた磁気冷却の動作原理を示す。それは、この発明による磁気熱量材料21(MCE材料)が動作に適した磁気冷却システムの一例に関する。この磁気冷却システムは、2つの位置間の磁気熱量材料21の直線変位によって特徴付けられる。第1の位置において、前記磁気熱量材料21を取り囲む永久磁石22により磁気熱量材料21を磁化する。
一方、図5の破線で示されるように、第2の位置において、磁気熱量材料21が永久磁石22から離れるとき消磁される。磁気熱量材料21の直線変位を与えるには、図示しない従来の手段を利用する。
もう一つの変形例は、一定の磁気熱量材料21を有する永久磁石22の変位であってもよい。熱伝導流体の流れ23は、ポンプ26のような従来の手段を用いて磁気熱量材料21、高温熱交換器24および低温熱交換器25を通過するよう制御する。図5に示されるように、このシステムの動作を周期的に行って磁気冷却を実現してもよい。周期の始めにおいて、システムは、室温または室温より低い温度を有する。その後、永久磁石22(ネオダイン磁石、0.1〜10Hz)によって磁場を磁気熱量材料21の内部に印加し、磁気モーメントを整列させて温度を上昇する。
印加場の切り替えにより磁気熱量材料21を消磁し、材料のモーメントを整列させて室温より低く温度を低下させる。
その後、低温熱交換器25(冷却装置)と温度を交換する。
ヒートポンプの動作原理は、高温熱源と低温熱源とを入れ替える以外は、上と同じである。
図6は、この発明の磁気熱量化合物または組成物を用いた磁気冷却システムの一例を示す。
10・・・熱流束発生器
11・・・熱部
12・・・磁気熱量化合物または組成物
13・・・熱伝導部
18・・・プレート
19・・・シール
21・・・磁気熱量材料
22・・・永久磁石
23・・・熱伝導流体の流れ
24・・・高温熱交換器
25・・・低温熱交換器
26・・・ポンプ
102,103・・・磁気素子
104・・・可動式支持部
Claims (22)
- 一般式(III)
Mn3-(x+x')FexT'x'Sn2-yXy (III)
(ここで、T'は、Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ru, Zr, Hf, Nb, Mo、またはLa, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sc, Y, Luに属する群から選択される希土類元素の中から選ばれ、
Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5であり、
yは、0〜1に含まれ、
かつx + x' + y ≦ 2.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有し、2次の磁気転移を示す少なくとも1つの化合物の磁気熱量物質としての使用。 - 一般式(IV)
Mn3-xFexSn2-yXy (IV)
(ここで、Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1であり、
yは、0〜1に含まれ、
かつx + y ≦ 2である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する、請求項1に記載の少なくとも1つの化合物の磁気熱量物質としての使用。 - 一般式(V)
Mn3-(x+x')FexT'x'Sn2 (V)
(ここで、T'は、Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ru, Zr, Hf, Nb, Mo、またはLa, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sc, Y, Luに属する群から選択される希土類元素の中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1であり、
かつx' < 0.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する、請求項1に記載の少なくとも1つの化合物の磁気熱量物質としての使用。 - 一般式(VI)
Mn3-xFexSn2 (VI)
(ここで、0.5 < x ≦ 1である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有する、請求項1に記載の少なくとも1つの化合物の磁気熱量物質としての使用。 - 0〜5Tに印加される磁場に対する冷却能力qが、50mJ/cm3〜5000mJ/cm3に含まれる、請求項1〜4のいずれか1つに記載の少なくとも1つの化合物の磁気熱量物質としての使用。
- 一般式(VII)
(A , B) (VII)
(ここで、Aは、請求項1〜5のいずれか1つに記載の少なくとも1つの化合物であり、
Bは、Gd, MgMn6Sn6, Mn4Ga2Sn, Gd5(Si1-zGez)4, MnFeP1-zAszからなる群から選ばれる300〜350Kの遷移ピークを有する少なくとも1つの第2の磁気熱量材料であり、
zは0〜1に含まれる)
を有し、2次の磁気転移を示し、単一材料と比較してより大きい温度範囲および冷却能力を示す、組成物(A, B)の磁気熱量物質としての使用。 - AとBの比(w/w)が0.01〜99である、請求項6に記載の組成物の磁気熱量物質としての使用。
- 0〜5Tに印加される磁場に対する冷却能力が、50 mJ/cm3〜5000 mJ/cm3に含まれる、請
求項6または7に記載の組成物の磁気熱量物質としての使用。 - 一般式(III)
Mn3-(x+x')FexT'x'Sn2-yXy (III)
(ここで、T'は、Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ru, Zr, Hf, Nb, Mo、またはLa, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sc, Y, Luに属する群から選択される希土類元素の中から選ばれ、
Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5であり、
yは、0〜1に含まれ、
かつx + x' + y ≦ 2.5である)
と、Ni3Sn2型の結晶構造とを有し、2次の磁気転移を示す磁気熱量材料。 - 一般式(IV)
Mn3-xFexSn2-yXy (IV)
(ここで、Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1であり、
yは0〜1に含まれ、
かつx + y ≦ 2である)
を有する、請求項9に記載の磁気熱量材料。 - 一般式(V)
Mn3-(x+x')FexT'x'Sn2 (V)
(ここで、T'は、Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ru, Zr, Hf, Nb, Mo、またはLa, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sc, Y, Luに属する群から選択される希土類元素の中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1であり、
かつx' < 0.5である)
を有する、請求項9に記載の磁気熱量材料。 - 一般式(VI)
Mn3-xFexSn2 (VI)
(ここで、0.5 < x ≦ 1である)を有する、請求項9に記載の磁気熱量材料。 - 前記磁気熱量材料が少なくとも2つの相転移を含み、各相転移が2次のオーダーであり、1つのピークを構成する、請求項9〜12のいずれか1つに記載の磁気熱量材料。
- 0〜5Tに印加される磁場に対する冷却能力qが、50 mJ/cm3〜5000 mJ/cm3に含まれる、請求項9〜13のいずれか1つに記載の磁気熱量材料。
- Mn3-xFexSn2
Mn3-xFexSn2-yGey
Mn3-xFexSn2-yIny
(ここで、0.5 < x ≦ 1、yは0〜1に含まれ、かつx+y ≦ 2である)
からなる群から選ばれる、請求項9〜14のいずれか1つに記載の磁気熱量材料。 - Mn3-xFexSn2
(ここで、0.5 < x ≦ 1である)
からなる群から選ばれる、請求項9〜15のいずれか1つに記載の磁気熱量材料。 - 一般式(VII)
(A , B) (VII)
(ここで、Aは、請求項1〜5のいずれか1つに定義された少なくとも1つの化合物であ
り、
Bは、Gd, MgMn6Sn6, Mn4Ga2Sn, Gd5(Si1-zGez)4, MnFeP1-zAszからなる群(ここで、zは0〜1に含まれる)から選ばれ、300〜350Kに含まれる転移ピークを有する少なくとも1つの第2の磁気熱量材料)
を有し、2次の磁気転移を示し、単一材料と比較してより大きい温度範囲および冷却能力を示す、磁気熱量組成物(A, B)。 - AとBの比(w/w)が0.01〜99である、請求項17に記載の磁気熱量組成物。
- Mn3-xFexSn2およびGd, Mn3-xFexSn2およびMgMn6Sn6, Mn3-xFexSn2およびMn4Ga2Sn, Mn3-xFexSn2およびGd5(Si1-zGez)4, Mn3-xFexSn2およびMnFeP1-zAsz
(ここで、xは請求項1〜5、zは請求項6に定義されたとおりである)
からなる群から選ばれる、請求項17または18に記載の磁気熱量組成物。 - 2次の磁気転移を示し、Ni3Sn2型の結晶構造を有する、式(III)
Mn3-(x+x')FexT'x'Sn2-yXy (III)
(ここで、T'は、Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ru, Zr, Hf, Nb, Mo、またはLa, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sc, Y, Luに属する群から選択される希土類元素の中から選ばれ、
Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, C, Siの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5であり、
yは、0〜1に含まれ、
かつx + x' + y ≦ 2.5であり、
550℃〜850℃の温度で適量の元素Mn, Fe, T', SnおよびXの均質化された混合物をアニールし、そのようにして得られた混合物を粉砕する第1の工程と、480℃より低い温度でアニールする第2の工程とを含み、前記の均質化された混合物は、適量の元素Mn, Fe, T', SnおよびXの混合物(ここで、Xは、上で定義されたとおりである)を300〜600℃の温度範囲で焼結することによって製造される)化合物の製法。 - 元素Mn, Fe, T', Sn, Xの混合物を焼結することによって製造される前記の均質化された混合物を粉砕してアモルファスまたは微結晶混合物を得る、請求項20に記載の製法。
- 式(III)
(ここで、T'は、Ti, V, Cr, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, Ru, Zr, Hf, Nb, Mo、またはLa, Ce, Pr, Nd, Sm, Eu, Gd, Tb, Dy, Ho, Er, Tm, Yb, Sc, Y, Luに属する群から選択される希土類元素の中から選ばれ、
Xは、Ga, Ge, Sb, In, Al, Cd, As, P, Cの中から選ばれ、
0.5 < x ≦ 1かつx' ≦ 0.5であり、
yは、0〜1に含まれ、
かつx + x' + y ≦ 2.5である)
の化合物を得るため、
a)アモルファスまたは微小結晶混合物を得るため、適量の元素Mn, Fe, T', SnおよびXの混合物を粉砕し、
b)均質化された混合物を得るため、300〜600℃の温度で前記アモルファスまたは微小結晶混合物を焼結し、
c)粉砕され密に詰まった混合物を得るため、前記の均質化された混合物を粉砕して密に詰め、
d)前記の粉砕され密に詰まった混合物を第1の工程で650℃〜750℃の温度でアニールし、そのようにして得られた混合物を破砕し、第2の工程で480℃より低い温度でアニールすることを含む、請求項20または21に記載の製法。
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