JP5523803B2 - 放射線センサおよび放射線画像撮影装置 - Google Patents
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Description
<1> 入射する放射線を、少なくとも該放射線とは異なる波長域の電磁波に変換する蛍光体層が設けられた第一の可撓性基板と、
電荷発生層並びに電荷輸送剤および55質量%〜75質量%のポリマーバインダを含有する電荷輸送層を含み、前記電磁波を光電変換する有機光電変換層と、
前記有機光電変換層で発生した電荷を読み出すための、蓄積容量および薄膜トランジスタを含む電荷検出層が設けられた第二の可撓性基板と、
前記有機光電変換層と前記電荷検出層との間に配置された高分子下引き層と、
を有する放射線センサ。
<3> 前記高分子下引き層が金属アルコキシドを加水分解および縮合して得られるゾルゲル膜である<1>または<2>に記載の放射線センサ。
<4> 前記金属アルコキシドがアルコキシシラン、アルコキシチタンおよびアルコキシジルコニウムから選ばれた少なくとも一つである<3>に記載の放射線センサ。
<6> 前記蛍光体が沃化セシウムまたはガドリニウムオキシサルファイドである<5>に記載の放射線センサ。
<9> 前記電荷発生層がアントアントロンを含む<1>〜<8>のいずれかに記載の放射線センサ。
<10> 前記薄膜トランジスタが酸化物半導体活性層を含む<1>〜<9>のいずれかに記載の放射線センサ。
<11> 前記酸化物半導体活性層がIn、GaおよびZnのうちの少なくとも一つを含む酸化物半導体活性層である<10>に記載の放射線センサ。
<12> 前記酸化物半導体活性層がIn、GaおよびZnを含む酸化物半導体活性層である<11>に記載の放射線センサ。
<13> 前記高分子下引き層が0.05μm〜0.2μmの厚さを有する<1>〜<12>のいずれかに記載の放射線センサ。
<15> 放射線照射装置と、
<1>〜<14>のいずれかに記載の放射線センサと、
該放射線センサの電荷検出層で検出された画素単位の電荷情報を蓄積するメモリとを有する放射線画像撮影装置。
そして、バイアス電極46と前記蛍光体層50とが対向するように第二層間絶縁膜16を介して重畳されている。
第一の可撓性基板18としては、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、全芳香族ポリアミド、ポリイミド、ポリカーボネート等のプラスチックをフィルム状に成膜したプラスチックフィルムまたはプラスチック板を好ましいものとして挙げることができる。また、薄いガラス膜とプラスチックフィルムとを張り合わせた複合フィルムまたは複合板、金属板も挙げられる。第一の可撓性基板の厚さは、例えば50μm〜200μmの範囲から選ばれる。
蛍光体層50は、蛍光体をポリマーバインダ溶液中に分散させた塗布液を準備し、この塗布液をドクターブレードコート等により第一の可撓性基板18上に塗布し、乾燥して形成する。
蛍光体としては、放射線の照射を受けると、当該放射線とは異なる波長域の電磁波を発するもの、より好ましくは、最大ピーク波長が500nm〜600nmの範囲にある光を発光するものが好ましい。このような蛍光体として、ガドリニウムオキシサルファイド、沃化セシウムが挙げられる。ガドリニウムオキシサルファイドは、テルビウム等を含有するものが好ましい。また、沃化セシウムは、タリウムを添加したものが好ましい。
蛍光体とポリマーバインダの比率は、前者:後者の質量比が50:50〜90:10の範囲から選ばれることが感度と鮮鋭度を維持するという理由から好ましい。
蛍光体層50の厚さは、50μm〜600μmの範囲から選択される。
第二の可撓性基板10としては、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリエチレンナフタレート(PEN)、全芳香族ポリアミド、ポリイミド等のプラスチックの基板、上記のようなプラスチックのフィルム上に、例えば0.03mm〜0.2mmの範囲の厚さの薄ガラス層を有する複合基板、絶縁層を設けた金属基板等を用いることができる。これらの内、プラスチックの基板または上記複合基板を使用すれば、軽量かつ落下等による衝撃を受けても機能に支障をきたさない堅牢性を保持するセンサが得られるので、特に好ましい。
酸素、水分の透過を抑制するため、電荷検出層60が形成される側の第二の可撓性基板10の表面全体に、図示しないSiON膜等のバリア層が形成されていることが好ましい。
第二の可撓性基板10の厚さは、強度および可撓性の観点から、例えば50μm〜200μmの範囲とされることが好ましい。
遮光層としては、カーボンブラックもしくは少なくとも400nm〜460nmの範囲の光を吸収する染料または顔料を含むポリマーバインダ層が挙げられる。
蓄積容量下部電極32およびゲート電極22として使用される材料には、例えば、Al、Mo、Cr、Ta、Ti、Au、Ag等の金属、Al−Nd、APC等の合金、酸化錫、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化インジウム錫(ITO)、酸化亜鉛インジウム(IZO)等の金属酸化物導電膜、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリピロールなどの有機導電性化合物、またはこれらの混合物が好適なものとして挙げられる。
蓄積容量下部電極32およびゲート電極22の厚みは、何れについても、例えば10nm以上1000nm以下、より好ましくは30nm以上300nm以下とされる。
次に、ゲート電極22および蓄積容量下部電極32上に、絶縁膜としても機能する誘電体層14を形成する。
誘電体層14に使用される材料としては、二酸化シリコンのような無機酸化物、アクリル樹脂、ノボラック樹脂、ポリイミド樹脂等のような有機高分子化合物が挙げられる。
誘電体層14は、使用される材料に応じて、適切な方法で形成される。例えば二酸化シリコンのような無機酸化物の場合には、スパッタリングにより成膜することが好ましい。他方、アクリル樹脂、ノボラック樹脂のような有機高分子化合物の場合には、例えば、スピンコート法、スプレーコート法、スクリーン印刷法などの公知の方法によって形成される。有機高分子化合物を使用した場合には、その上に更にスパッタリング、CVD法等によってSiO2膜を、例えば20nmの厚みに成膜することが好ましい。
誘電体層14の厚さは、50nm〜500nmの範囲とされることが、蓄積容量30の誘電体層として、また薄膜トランジスタ20の絶縁膜として機能の観点から好ましい。
次に、誘電体層14上に、薄膜トランジスタ(以下、「TFT」とも言う。)20のソース電極24およびドレイン電極26と、蓄積容量(以下、「キャパシタ」とも言う。)30の蓄積容量上部電極34を形成する。
ソース電極24、ドレイン電極26、蓄積容量(以下、「キャパシタ」とも言う。)30の蓄積容量上部電極34を構成する材料としては、In2O3−ZnO(以下、「IZO」とも言う。)、ITO,Mo、Alなどが挙げられる。
ソース電極24、ドレイン電極26、および蓄積容量上部電極34は、前述の蓄積容量下部電極32とゲート電極22を形成する場合と同様に、例えば、フォトリソグラフィおよびエッチングによって、所定の位置および形状にIZO(In2O3−ZnO)膜を形成する。このとき、TFT20のドレイン電極26とキャパシタ30の上部電極34とが電気的に接続するようにパターニングを行う。各電極24,26,34の厚みは、10nm〜1000nmの範囲とされることが好ましい。
ソース電極24およびドレイン電極26の上には、これら二つの電極に跨るように、酸化物半導体活性層28が形成される。
酸化物半導体活性層28は、例えばIn−Ga−Zn−O系の酸化物半導体、好ましくは非晶質酸化物半導体により形成する。非晶質酸化物半導体は、スパッタリングにより低温で成膜可能であるので、第二の可撓性基板10として、プラスチックの基板を使用することができるという利点がある。酸化物半導体としては、In、Ga及びZnのうちの少なくとも1つを含む酸化物(例えばIn−O系)が好ましく、In、Ga及びZnのうちの少なくとも2つを含む酸化物(例えばIn−Zn−O系、In−Ga系、Ga−Zn−O系)がより好ましく、In、Ga及びZnを含む酸化物が特に好ましい。In−Ga−Zn−O系非晶質酸化物としては、結晶状態における組成がInGaO3(ZnO)m(mは6未満の自然数)で表される非晶質酸化物が好ましく、特に、InGaZnO4(以下、「IGZO」とも言う。)がより好ましい。
保護層29としては、酸化ガリウム膜が好ましい。保護層29の厚みは、一般的には、10nm〜200nmの範囲とされる。
以上のようにして、蓄積容量30および薄膜トランジスタ20を設けて形成された電荷検出層60上には、第一層間絶縁膜38が形成される。
コンタクトホール39を有する第一層間絶縁膜38上には、電荷収集電極36が形成される。電荷収集電極36は、ITO、IZO、ITO、Mo、Alなどの材料を用いて、スパッタ成膜により形成される。電荷収集電極36は、コンタクトホール39において、蓄積容量上部電極34と電気的に接続される。
電荷収集電極36の厚さは、例えば10nm〜1000nmの範囲とされる。
電荷収集電極36上には、高分子下引き層12が形成される。高分子下引き層12は、電荷収集電極36と、有機光電変換層40(とりわけ電荷発生層44)とを強固に接合する機能を有するものから選ばれることが好ましい。このような高分子下引き層12としては、アルコール可溶性ポリアミド、アルコール可溶性ナイロン等の有機高分子ポリマーの溶剤溶液を塗布および乾燥して形成したもの、金属アルコキシドを加水分解および縮合して得られるゾルゲル膜が含まれる。特に後者のゾルゲル膜が好ましい。
アルコキシシランには、テトラメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、プロピルトリエトキシシラン、アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン等が含まれる。
アルコキシチタンには、テトラエトキシチタン、テトライソプロポキシチタンまたはテトラブトキシチタン等が含まれる。
また、アルコキシジルコニウムには、テトラエトキシジルコン、テトライソプロポキシジルコン、テトラブトキシジルコン等が含まれる。
加水分解性基がアルコキシドであり触媒が有機酸である場合には、有機酸のカルボキシル基やスルホ基がプロトンを供給するために、水の添加量を減らすことができ、金属アルコキシドのアルコキシド基1モルに対する水の添加量は、0モル〜2モル、好ましくは0モル〜1.5モル、より好ましくは、0モル〜1モル、特に好ましくは、0モル〜0.5モルである。アルコールを溶媒に用いた場合には、実質的に水を添加しない場合も好適である。
このゾル組成物を電荷収集電極36および第一層間絶縁膜38上に塗布し、ゲル化してゲル状組成物とする。このようにして、当該ゲル状組成物を含有する高分子下引き層12が形成される。
高分子下引き層12上には、有機光電変換層40が形成される。有機光電変換層40は、電荷発生層44と電荷輸送層42とを含む。
電荷発生層44は、高分子下引き層12上に形成されることが好ましい。
電荷発生層44は、電荷発生剤とポリマーバインダとを構成成分として含有する。電荷発生剤としては、例えば金属フタロシアニン、無金属フタロシアニン等のフタロシアニン染料またはフタロシアニン顔料、ナフタロシアニン染料またはナフタロシアニン顔料、インジゴ染料、キナクリドン染料、アントラキノン染料、例えばジブロモアントアントロンのようなアントアントロン染料、ペリレン染料、例えばモノアゾ染料、ビスアゾ染料、トリスアゾ染料などのアゾ染料、シアニン染料等が挙げられる。
ポリマーバインダの溶剤に溶解した溶液中に電荷発生剤を分散させた分散液を準備し、これを高分子下引き層12上にスピンコートし、乾燥(ベークとも言う。)して溶剤を蒸発させて電荷発生層44が形成される。
電荷発生層44の厚さは、0.1μm〜0.5μmの範囲から選択されることが良好な感度を得るという理由から好ましい。
電荷輸送層42は、電荷輸送剤およびポリマーバインダを構成成分として含有する。本発明に係る放射線センサにおいては、電荷輸送層42が55質量%〜75質量%のポリマーバインダ含有する点に構成上の一つの特徴を有している。
上記ポリマーバインダの量が55質量%より少なくなると、電荷輸送層の可撓性が不十分となり、このような電荷輸送層を有する放射線センサが屈曲すると、光電変換特性が劣化して支障が生ずるようになる。他方、上記ポリマーバインダの量が75質量%より多くなると、電荷輸送層中を電荷が移動する時間が長くなりすぎて、放射線センサとしての性能が不十分なものとなってしまう。
電荷輸送層42は、電荷輸送剤とポリマーバインダを溶剤に溶解した溶液を準備し、これを電荷発生層44上に、例えばディップコート、スピンコート等により塗布し、ベークして溶剤を蒸発させることにより形成される。
以上により、有機光電変換層40が形成される。
有機光電変換層40上には、バイアス電極46が形成される。バイアス電極46を構成する材料としては、前述の蛍光体層50が放射線の照射を受けて発光する電磁波の少なくとも一部、より好ましくは最大ピーク波長の光を透過するものから選ばれる。具体的には、IZO、ITOなどが挙げられる。
<第二層間絶縁膜>
第二層間絶縁膜16は、前述の第一層間絶縁膜38の場合と同様にして、感光性樹脂を使用して形成される。但し、第二層間絶縁膜においては、コンタクトホールの形成は不要である。感光性樹脂の使用に代えて、アクリル樹脂またはメタクリル樹脂等の高分子ポリマーの溶剤の溶液を準備し、これをバイアス電極46上に塗布し、乾燥して第二層間絶縁膜16を形成したもの、または、予め仮支持体上に形成された高分子ポリマーの層をバイアス電極46上に転写することにより、第二層間絶縁膜16を形成したものであっても良い。更に、透明な接着層を有する両面接着テープの当該接着層を第二層間絶縁膜16に使用してもよい。
蓄積容量上部電極34とドレイン電極26は電気的に接続されているので、ゲート電極22の入力信号で薄膜トランジスタ20をオン状態とすることによって、ソース電極24から蓄積容量30に蓄積された電荷が取り出される。このように照射された電磁波によって生成した電荷量を画素ごとに検出して、例えば半導体メモリにデータとして保存される。半導体メモリに保存されたデータは、電気信号として出力することで、被写体全体の撮像を得ることができる。
特に、薄膜トランジスタ20の活性層28として、In、GaおよびZnのうちの少なくとも一つを含む酸化物半導体活性層、より好ましくはIn、GaおよびZnを含む酸化物半導体活性層を使用する場合には、スパッタリングにより低温で成膜可能であるということに伴って、第二の可撓性基板としてポリイミドのようなプラスチック基板を使用することが可能となる。
従って、放射線センサ全体が可撓性を有するようになり、放射線センサが屈曲しても、光電変換特性の劣化が生じない。よって、耐衝撃性、堅牢成と動作安定性を両立させた放射線センサが得られる。
メモリに蓄積された放射線画像に関する電荷情報は、必要に応じて画像処理が施されてから画像メモリに記憶される。画像メモリに記憶された、画像処理された放射線画像情報は、表示装置により制御されて、その表示部に可視画像として表示される。
[実施例1]
厚さ0.15mmの薄ガラスと厚さ0.1mmのPENを貼り合わせた第二の可撓性基板10上に、Moを40nmの厚さにスパッタ成膜し、フォトリソグラフィおよびウェットエッチングでパターニングして、ゲート電極22および蓄積容量下部電極32を形成した。
この上に、二酸化ケイ素を200nmの厚さにスパッタ成膜し、絶縁膜を兼ねた誘電体層14を形成した。
IGZOを10nmの厚さにスパッタ成膜し、フォトリソグラフィおよびウェットエッチングでパターンニングし、活性層28を形成した。
アモルファスGa2O3を10nmの厚さにスパッタ成膜し、活性層28を覆う領域のみ残して保護層29とした。
電荷発生層44用の塗布液として、ジブロモアントアントロン顔料とポリビニルブチラール樹脂を前者:後者の質量比が50:50の量でシクロヘキサノンに添加、分散させたものを用いた。スピンコーティングにより塗布し、厚さ0.1μmの電荷発生層44を形成した。
電荷輸送層42上にIZOを40nmの厚さに成膜して、バイアス電極46を形成した。
経時変化を加速するために、100℃で1時間の高温保管を行った。
この蛍光体層50と上記のバイアス電極46とをアクリル系両面接着テープの接着層(厚さは20μm)介して貼り付けて、本発明による放射線センサを製造した。
この放射線センサは、高さ1mから床の上に落下させても、放射線センサとしての性能は維持されていた。また、この放射線センサを曲率100mmで折り曲げたが、同じく放射線センサとしての性能は維持されていることを確認した。
実施例1と同様にして、但し、電荷輸送層42に含まれるポリカーボネートの含有量が50質量%となるようにして、放射線センサを作成した。この放射線センサは、高さ1mから床の上に落下させても、放射線センサとしての性能は維持されていたが、曲率100mmで折り曲げると、画像データの一部に欠落が生じるようになり、放射線センサとしては使用できなかった。
[実施例2]
実施例1と同様にして、但し、電荷輸送層42に含まれるポリカーボネートの含有量が75質量%となるようにして、放射線センサを作成した。この放射線センサは、高さ1mから床の上に落下させても、放射線センサとしての性能は維持されて、曲率100mmで折り曲げても、同じく放射線センサとしての性能は維持されていたが、高線量(80kVp、300mR)で照射を続ける(10ショット、30秒間隔)と、感度低下量が実施例1に対し×2悪化した。
[実施例3]
実施例1と同様にして、但し、電荷輸送層42に含まれるポリカーボネートの含有量が55質量%となるようにして、放射線センサを作成した。この放射線センサは、高さ1mから床の上に落下させても、放射線センサとしての性能は維持されて、曲率100mmで折り曲げても、同じく放射線センサとしての性能は維持されていたが、曲率50mmで繰り返し曲げ試験を10000回繰り返した場合、実施例1よりも画像データの欠損が×2多かった。
12 高分子下引き層
14 誘電体層
16 第二層間絶縁膜
18 第一の可撓性基板
20 薄膜トランジスタ
22 ゲート電極
24 ソース電極
26 ドレイン電極
28 酸化物半導体活性層
30 蓄積容量
32 蓄積容量下部電極
34 蓄積容量上部電極
36 電荷収集電極
40 有機光電変換層
42 電荷輸送層
44 電荷発生層
46 バイアス電極
50 蛍光体層
60 電荷検出層
Claims (15)
- 入射する放射線を、少なくとも該放射線とは異なる波長域の電磁波に変換する蛍光体層が設けられた第一の可撓性基板と、
電荷発生層並びに電荷輸送剤および55質量%〜75質量%のポリマーバインダを含有する電荷輸送層を含み、前記電磁波を光電変換する有機光電変換層と、
前記有機光電変換層で発生した電荷を読み出すための、蓄積容量および薄膜トランジスタを含む電荷検出層が設けられた第二の可撓性基板と、
前記有機光電変換層と前記電荷検出層との間に配置された高分子下引き層と、
を有する放射線センサ。 - 前記電荷輸送層が、1μm〜5μmの厚さを有する請求項1に記載の放射線センサ。
- 前記高分子下引き層が金属アルコキシドを加水分解および縮合して得られるゾルゲル膜である請求項1または請求項2に記載の放射線センサ。
- 前記金属アルコキシドがアルコキシシラン、アルコキシチタンおよびアルコキシジルコニウムから選ばれた少なくとも一つである請求項3に記載の放射線センサ。
- 前記蛍光体層が放射線の照射により500nm〜600nmの範囲に最大ピーク波長を有する光に変換する蛍光体を含む請求項1〜請求項4のいずれか一項に記載の放射線センサ。
- 前記蛍光体が沃化セシウムまたはガドリニウムオキシサルファイドである請求項5に記載の放射線センサ。
- 前記電荷輸送層が、60質量%〜70質量%の該ポリマーバインダを含む請求項1〜請求項6のいずれか一項に記載の放射線センサ。
- 前記電荷輸送層に含まれる該ポリマーバインダがポリカーボネート、ポリビニルブチラール、アクリル酸エステルのホモポリマーまたは他の共重合性モノマーとのコポリマー、メタクリル酸エステルのホモポリマーまたは他の共重合性モノマーとのコポリマー、スチレンのホモポリマーまたは他の共重合性モノマーとのコポリマー、ポリスルホンからなる群から選ばれた少なくとも一つである請求項1〜請求項7のいずれか一項に記載の放射線センサ。
- 前記電荷発生層がアントアントロンを含む請求項1〜請求項8のいずれか一項に記載の放射線センサ。
- 前記薄膜トランジスタが酸化物半導体活性層を含む請求項1〜請求項9のいずれか一項に記載の放射線センサ。
- 前記酸化物半導体活性層がIn、GaおよびZnのうちの少なくとも一つを含む酸化物半導体活性層である請求項10に記載の放射線センサ。
- 前記酸化物半導体活性層がIn、GaおよびZnを含む酸化物半導体活性層である請求項11に記載の放射線センサ。
- 前記高分子下引き層が0.05μm〜0.2μmの厚さを有する請求項1〜請求項12のいずれか一項に記載の放射線センサ。
- 前記第一の可撓性基板および前記第二の可撓性基板の少なくとも一方が、薄ガラスとプラスチックフィルムとの複合基板である請求項1〜請求項13のいずれか一項に記載の放射線センサ。
- 放射線照射装置と、
請求項1〜請求項14のいずれか一項に記載の放射線センサと、
該放射線センサの電荷検出層で検出された画素単位の電荷情報を蓄積するメモリとを有する放射線画像撮影装置。
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