JP5378994B2 - ハニカムセグメント成形用口金、及びハニカム構造体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、ハニカムセグメント成形用口金、及びハニカム構造体の製造方法に関する。更に詳しくは、圧縮強度が高いハニカムセグメントを成形することが可能なハニカムセグメント成形用口金、及びこのようなハニカムセグメント成形用口金を用いたハニカム構造体の製造方法に関する。

環境改善、公害防止等のため、排ガス用の捕集フィルタとしてハニカム構造体が多用されている。現在、例えば、ＳｉＣ製ＤＰＦ（ディーゼルパティキュレートフィルタ）は熱衝撃による割れを防止するために分割した基材（ハニカムセグメント）を接合材（例えば、セラミックスセメント）で接合し一体化して作製している（例えば、特許文献１参照）。

このようなハニカムセグメントを製造する場合には、例えば、一方の面（導入面）側に設けられ、複数の裏孔を有する導入部と、他方の面（成形面）側に設けられ、前記裏孔に連通するスリットが形成された成形部とを備え、導入部の裏孔から導入された成形用坏土を成形部のスリットを通して、ハニカムセグメントを成形するハニカムセグメント成形用口金が用いられている。

上記したように、ハニカムセグメントは、複数個を接合材によって接合することにより一体化して用いるため、通常、角柱形状（例えば、四角柱形状や六角柱形状）に形成されている。このため、ハニカムセグメントを成形するハニカムセグメント成形用口金は、成形部の外周形状が多角形に構成されている。また、このようなハニカムセグメント成形用口金は、通常、成形部におけるスリットの隙間間隔が均一になるように構成されている。

特開２００３−１０６１６号公報

しかしながら、このような従来のハニカムセグメント成形用口金を用いてハニカムセグメントを成形した場合、得られるハニカムセグメントの外周側の隔壁の厚さと、中央部における隔壁の厚さとに差が生じてしまう。特に、角柱形状のハニカムセグメントの各頂点を含むそれぞれの隅に相当する部分については、隔壁の厚さが特に薄くなり、ハニカムセグメントの機械的強度、特に、圧縮強度が低下し、ハンドリングにおいてカケ、クラック等を誘発するという問題が生じていた。

本発明は、このような従来技術の課題を解決するためになされたものであって、圧縮強度が高いハニカムセグメントを成形することが可能なハニカムセグメント成形用口金、及びこのようなハニカムセグメント成形用口金を用いたハニカム構造体の製造方法を提供するものである。

本発明者らは上記課題を達成すべく鋭意検討した結果、ハニカムセグメント成形用口金において、多角形の成形部の各頂点を含むそれぞれの隅部に形成されたスリットの隙間間隔を、成形部の中央部に形成されたスリットの隙間間隔よりも大きくすることによって、上記課題を達成することが可能であることを見出し、本発明を完成するに至った。

即ち、本発明によれば、以下に示すハニカムセグメント成形用口金、及びこのようなハニカムセグメント成形用口金を用いたハニカム構造体の製造方法が提供される。

［１］ 一方の面（導入面）側に設けられ複数の裏孔を有する導入部と、他方の面（成形面）側に設けられ前記裏孔と連通するスリットが形成された成形部とを備え、前記成形部は、その外周形状が多角形であり、前記導入部の前記裏孔から導入された成形用坏土を前記成形部の前記スリットを通して、角柱状のハニカムセグメントを成形するものであり、多角形の前記成形部の頂点側のスリットを始点として１〜５列分に相当するスリットが形成された領域によって隅部が構成されており、多角形の前記成形部の各頂点を含むそれぞれの前記隅部に形成された前記スリットの隙間間隔が、前記成形部の中央部に形成された前記スリットの隙間間隔よりも大であるハニカムセグメント成形用口金。

［２］ 前記成形部の前記隅部に形成された前記スリットの隙間間隔が、前記成形部の中央部に形成された前記スリットの隙間間隔の１．０３〜１．２０倍の大きさである前記［１］に記載のハニカムセグメント成形用口金。

［３］ 前記隅部を除く前記成形部の外周部に形成された前記スリットの隙間間隔が、前記成形部の中央部に形成された前記スリットの隙間間隔よりも大であり、且つ前記隅部に形成された前記スリットの隙間間隔よりも小である前記［１］又は［２］に記載のハニカムセグメント成形用口金。

［４］ 前記［１］〜［３］のいずれかに記載のハニカムセグメント成形用口金の前記導入部の前記裏孔から成形用坏土を導入し、導入した前記成形用坏土を前記成形部の前記スリットから押出成形して角柱状のハニカムセグメント成形体を得る工程と、得られた前記ハニカムセグメント成形体を乾燥し、焼成して、流体の流路となる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁、及び前記隔壁の外周に配設された多孔質の外壁を備えたハニカムセグメントを得る工程と、得られた前記ハニカムセグメントの複数個を、これらの前記外壁どうしを接合材で接合することにより一体化してハニカム構造体を製造する工程と、を含むハニカム構造体の製造方法。

本発明のハニカムセグメント成形用口金は、成形部の隅部におけるスリットの隙間間隔が、成形部の中央部におけるスリットの隙間間隔よりも大きく形成されているため、流路抵抗が高く、且つ成形原料（成形用坏土）の流れ難い隅部において押出成形される隔壁の厚さを、中央部において押出成形される隔壁の厚さと同等、又はそれ以上の厚さにすることができ、機械的強度、特に、圧縮強度が高く、カケやクラック等が発生し難いハニカムセグメントを成形することができる。

また、本発明のハニカム構造体の製造方法は、上記した本発明のハニカムセグメント成形用口金を用いてハニカムセグメントを得、得られたハニカムセグメントの複数個を接合してハニカム構造体を製造するものであり、ハニカムセグメントのハンドリングが容易であり、製造歩留まりを向上させることができる。

本発明のハニカムセグメント成形用口金の一の実施形態における成形部側の平面図である。 図１に示すハニカムセグメント成形用口金におけるＡ−Ａ’線に沿って切断した断面を示す概略断面図である。 図１に示すハニカムセグメント成形用口金におけるＢ−Ｂ’線に沿って切断した断面を示す概略断面図である。 本発明のハニカムセグメント成形用口金の一の実施形態を用いて成形されるハニカムセグメントの一例を示す斜視図である。 本発明のハニカムセグメント成形用口金の一の実施形態における成形部側の一部拡大平面図である。 本発明のハニカムセグメント成形用口金の他の実施形態における成形部側の一部拡大平面図である。 本発明のハニカムセグメント成形用口金の他の実施形態における成形部側の一部拡大平面図である。 本発明のハニカム構造体の製造方法によって製造されるハニカム構造体の一例を示す斜視図である。 実施例５において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 実施例５において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 実施例５において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 実施例５において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 実施例５において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 比較例１において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 比較例１において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 比較例１において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 比較例１において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。 比較例１において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。

符号の説明

１，１ａ，１ｂ：ハニカムセグメント成形用口金、２：成形部、３：導入部、４：成形面、６：スリット、７：裏孔、８：導入面、１１：隅部、１２：中央部、１３：外周部、１７：外壁成形部、５０：ハニカムセグメント、５２，５２ａ，５２ｂ：隔壁、５３：セル、５５：コーティング材、５７外壁、５９：接合材層、６１：ハニカム構造体、Ｌ１：隙間間隔（隅部に形成されたスリットの隙間間隔）、Ｌ２：隙間間隔（中央部に形成されたスリットの隙間間隔）、Ｌ３：隙間間隔（外周部に形成されたスリットの隙間間隔）。

以下、図面を参照して、本発明のハニカムセグメント成形用口金、及びハニカム構造体の製造方法の実施の形態について詳細に説明するが、本発明は、これに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。

［１］ハニカムセグメント成形用口金：
まず、本発明のハニカムセグメント成形用口金の一の実施形態について具体的に説明する。図１は、本発明のハニカムセグメント成形用口金の一の実施形態の成形面側の平面図であり、図２は、図１に示すハニカムセグメント成形用口金におけるＡ−Ａ’線に沿って切断した断面を示す概略断面図であり、図３は、図１に示すハニカムセグメント成形用口金におけるＢ−Ｂ’線に沿って切断した断面を示す概略断面図である。

図１〜図３に示すように、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金１は、一方の面（導入面８）側に設けられ複数の裏孔７を有する導入部３と、他方の面（成形面４）側に設けられ裏孔７と連通するスリット６が形成された成形部２とを備え、成形部２は、その外周形状が多角形であり、導入部３の裏孔７から導入された成形用坏土（成形原料ともいう）を成形部２のスリット６を通して、角柱状のハニカムセグメントを成形するものであり、多角形の成形部２の各頂点を含むそれぞれの隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１が、成形部２の中央部１２に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ２よりも大である。なお、図１においては、成形部２の外周形状が四角形の場合を示している。

本実施形態のハニカムセグメント成形用口金１によれば、導入部３の裏孔７から導入された成形用坏土を、成形部２のスリット６を通して、図４に示すような、流体の流路となる複数のセル５３を区画形成する多孔質の隔壁５２、及びこの隔壁５２の外周に配設された多孔質の外壁５７を備えたハニカムセグメント５０を成形することができる。ここで、図４は、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金を用いて成形されるハニカムセグメントの一例を示す斜視図である。本実施形態のハニカムセグメント成形用口金は、炭化珪素及び金属珪素を主成分材料としたＳｉ−ＳｉＣ焼結体からなる多孔質構造のハニカム構造体の基材として使用されるハニカムセグメントを成形するための口金として好適に利用することができる。このようなＳｉ−ＳｉＣ焼結体のハニカムセグメントの複数個を接合したハニカム構造体は、耐熱衝撃性に優れ、排ガス用の捕集フィルタ、中でも、ディーゼルエンジンの排ガス中の粒子状物質（パティキュレート）等を捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）として好適に用いることができる。

図１〜図３に示すように、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金１のスリット６は、成形用坏土の流れ方向に垂直な面において格子状に形成されることが好ましく、裏孔７は、格子状等のスリット６が交差する位置に対応して設けられることが好ましい。なお、スリット６が成形部２から導入部３の一部にまで延びるように設けられ、そのスリット６に連通するように導入部３に裏孔７が形成されてもよいし、逆に、裏孔７が導入部３から成形部２の一部にまで延びるように設けられ、その裏孔７に連通するようにスリット６が形成されてもよい。なお、図１〜図３に示すハニカムセグメント成形用口金１において、成形部２の最外周部分の隙間は、ハニカムセグメント５０（図４参照）の外壁５７（図４参照）を成形するための外壁成形部１７を示している。

上記したように、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金１においては、多角形の成形部２の各頂点を含むそれぞれの隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１が、成形部２の中央部１２に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ２よりも大きくなるように形成されているため、流路抵抗が高く、成形用坏土の流れ難い隅部１１において押出成形されるハニカムセグメント５０（図４参照）の隔壁５２ａ（図４参照）の厚さを、中央部１２において押出成形される隔壁５２ｂ（図４参照）の厚さと同等、又はそれ以上の厚さにすることができ、機械的強度、特に、圧縮強度が高く、カケやクラック等が発生し難いハニカムセグメント５０（図４参照）を成形することができる。図１〜図３に示すハニカムセグメント成形用口金１は、隅部１１を除く成形部２の全てのスリット６の隙間間隔が同じになるように形成されている。

なお、図４においては、ハニカムセグメント５０の四隅の部分に形成された隔壁５２ａの厚さが、中央部分に形成された隔壁５２ｂの厚さよりも厚くなるように成形されたハニカムセグメント５０を示しているが、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金を用いて押出成形されたハニカムセグメント５０が、必ずしも、このように成形されるものではない。即ち、従来のハニカムセグメント成形用口金は、隅部における流路抵抗が高く、成形用坏土が流れ難くなっている。本実施形態のハニカムセグメント成形用口金は、このような隅部におけるスリットの隙間間隔を相対的に大きくすることによって、隅部への成形用坏土の導入量を増加させ、従来、成形時において、その厚さが極端に薄くなってしまった隅部における隔壁の厚さを厚くして、機械的強度、特に、圧縮強度が高く、カケやクラック等の発生し難いハニカムセグメントを成形することを目的とした口金である。

このため、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金を用いたとしても、成形用坏土の種類や状態、押出成形するハニカムセグメントの外径や長さ等の形状によっては、例えば、ハニカムセグメントの四隅の部分に形成された隔壁の厚さと、中央部分に形成された隔壁の厚さとが略同程度の厚さとなる場合もある。

なお、本発明における「隅部」とは、ハニカムセグメント成形用口金の多角形の成形部において、各頂点を含む少なくとも１列分以上のスリットが形成された成形部の隅の領域のことをいう。なお、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金においては、図５に示すように、多角形の成形部２の頂点側のスリットを始点として１〜５列分に相当するスリット６が形成された領域によって隅部１１が構成されている。なお、「１〜５列分に相当するスリット」は、図５に示すように、格子状（即ち、図５における縦横）に形成されたスリット６において、格子状のスリットの縦横を合計した列数が、１〜５列であるということを意味する。例えば、図５においては、５列分に相当するスリットが形成された領域（図５における斜線部分）によって隅部１１が構成されているが、例えば、１列分、又は２列分等に相当するスリットが形成された領域によって隅部が構成されていてもよい。ここで、図５は、本発明のハニカムセグメント成形用口金の一の実施形態における成形部側の一部拡大平面図である。

また、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金においては、成形部２の隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１が、成形部２の中央部１２に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ２の１．０３〜１．２０倍の大きさであることが好ましく、１．０５〜１．１２倍の大きさであることが更に好ましく、１．０６〜１．０９倍の大きさであることが特に好ましい。

成形部２の隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１が、成形部２の中央部１２に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ２の１．０３倍未満であると、それぞれのスリット６の隙間間隔の差が小さすぎて、ハニカムセグメントの圧縮強度を十分に向上させることができなくなることがあり、一方、１．２０倍を越えると、ハニカムセグメントの圧縮強度を向上させることはできるものの、カケやクラック等の発生を抑制することができなくなることがある。

また、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金においては、図６に示すように、隅部１１を除く成形部２の外周部１３に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ３が、成形部２の中央部１２に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ２よりも大であり、且つ隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１よりも小であることが好ましい。

ハニカムセグメント成形用口金の隅部における流路抵抗が高いことについては、これまでにも説明してきたが、隅部を除く成形部の外周部についても、隅部ほどではないにしても、その流路抵抗が高く、成形用坏土が流れ難くなっている。このため、例えば、図６に示すように、隅部１１におけるスリット６の隙間間隔Ｌ１を最も大きくし、隅部１１を除く成形部２の外周部１３におけるスリット６の隙間間隔Ｌ３を、中央部１２（外周部１３を除く）におけるスリット６の隙間間隔Ｌ２よりも大きく、且つ隅部１１におけるスリット６の隙間間隔Ｌ１よりも小さくしてもよい。このように構成することによって、中央部１２よりも成形用坏土が流れ難くなる外周部１３のスリット６への成形用坏土の導入量を増加させて、圧縮強度が高く、カケやクラック等の発生し難いハニカムセグメントを成形することが可能となる。これにより、隔壁の厚さが薄くなり易い部位における成形用坏土の導入量を増加させて、得られるハニカムセグメントの隔壁の厚さをより均一にすることが可能となる。

なお、図６に示すハニカムセグメント成形用口金１ａにおいては、隅部１１、外周部１３、及び中央部１２の三箇所で、隙間間隔の異なる三種類のスリット６が形成された例について示しているが、例えば、図示は省略するが、この外周部内において、更にスリットの隙間間隔を異なるようにして、例えば、隅部から中央部にかけて、隙間間隔の異なる四種類以上のスリットが形成されていてもよい。なお、このように構成する場合には、隅部に形成されたスリットの隙間間隔が最も大きく、成形部の中央に近づくにつれて、順次スリットの隙間間隔が小さくなるように構成する。

図１〜図３に示すような本実施形態のハニカムセグメント成形用口金１は、成形部２と導入部３とが一体的に形成されたものであってもよいし、成形部２と導入部３とがそれぞれ異なった部材から形成され、これら二種の部材（同種の二つの部材であってもよい）を、結合材を用いて張り合わせたものであってもよい。

ハニカムセグメント成形用口金１は、導入面８と成形面４とを有する板状のものであり、この口金によって、角柱状のハニカムセグメントを成形可能なように、成形部の外周形状が多角形（図１に示すハニカムセグメント成形用口金１は四角形）に構成されている。成形部の外周形状については、成形するハニカムセグメントの形状に応じて、例えば、五角形や六角形であってもよい。なお、成形部の外周形状が五角形や六角形の場合には、成形部の各頂点を含むそれぞれの隅部、例えば、六角形の場合には六箇所の隅部において、スリットの隙間間隔が、中央部におけるスリットの隙間間隔よりも大きくなるように構成されている。

ハニカムセグメント成形用口金１の大きさは、特に限定されず、成形するハニカムセグメントの大きさに合わせて適宜決定することができる。例えば、ハニカムセグメント成形用口金の成形部の大きさとしては、その外周形状を一辺が３６ｍｍの正方形とし、その厚さを２０ｍｍとすることができる。

ハニカムセグメント成形用口金１を構成する成形部２の厚さ（即ち、成形用坏土の流れ方向の長さ）は、特に限定されるものではないが、ハニカムセグメントを成形する際の成形性等の面から、２〜５ｍｍであることが好ましい。

なお、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金１は、隅部１１に形成されたスリット６への成形用坏土の導入量を増大させることを目的として、隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１を大きくしているため、隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１は、成形部２の成形面４でのみ大きく（広く）するのではなく、成形部２の厚さ方向の全域においてスリット６の隙間間隔Ｌ１が大きくなるように形成されていることが好ましい。

成形部２の材質としては、ステンレススチール、工具鋼、超硬合金等を挙げることができる。

成形部２に形成されるスリット６は、格子状に形成されることが好ましく、格子の形状としては、四角形、六角形、その他の多角形等が好ましい。スリット６の幅及び隣接するスリット６間の間隔は、特に限定されず、成形するハニカムセグメントの隔壁厚さ及びセルの大きさに合わせて適宜決定することができる。例えば、成形部２の中央部１２におけるスリット６の幅は、０．２９〜０．３２ｍｍ程度が好ましく、成形部２の中央部１２における隣接するスリット６間の相互間隔は、１．２２〜１．２５ｍｍ程度が好ましい。なお、上記した成形部２の中央部１２におけるスリット６幅や、隣接するスリット６間の相互間隔は、成形するハニカムセグメントの狙いの隔壁厚さやセル形状を元に決定することができる。

成形部２の表面（成形面４）における、スリット６の配設領域の形状は、特に限定されず、成形するハニカムセグメントのセルの形状に合わせて適宜決定することができる。例えば、図１に示すような四角形の他、六角形、八角形、その他の多角形等を挙げることができる。また、例えば、図７に示すように、八角形のセルと四角形のセルとが交互に配置させるように構成されたハニカムセグメント成形用口金１ｂであってもよい。ここで、図７は、本発明のハニカムセグメント成形用口金の他の実施形態における成形部側の一部拡大平面図である。なお、図７において、図１〜図３に示すハニカムセグメント成形用口金の各要素と同様に構成されているものについては、同一の符号を付して説明を省略する。

また、図１〜図３に示すような本実施形態のハニカムセグメント成形用口金１を構成する導入部３の厚さは、特に限定されるものではないが、強度、圧力損失の面から１０〜１５ｍｍであることが好ましい。

導入部３の材質としては、ステンレススチール、工具鋼、超硬合金等を挙げることができる。

導入部３に形成される裏孔７の導入面８に平行な断面の形状は、特に限定されず、加工のし易さ、成形用坏土の流れ易さ等により適宜決定することができる。例えば、円形、楕円形、四角形等の多角形等を挙げることができる。

また、裏孔７の配置位置は、特に限定されないが、格子状に形成されたスリット６の交差位置に連通するように形成することが好ましく、スリット６の交差位置に裏孔７の中心が配置されるようにすることが更に好ましい。裏孔７の孔径（導入面８に平行な断面の径）及び隣接する裏孔７間の距離は、特に限定されず、スリット６の幅や形成位置等により適宜決定することができる。例えば、裏孔７の断面形状が円形の場合、その孔径は、１．０〜２．５ｍｍ程度が好ましい。また、導入部３に形成される裏孔７の配設領域の形状は、特に限定されないが、スリット６の配設領域と同様の形状であることが好ましい。

［１−１］ハニカムセグメント成形用口金の製造方法：
次に、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金の製造方法について説明する。本実施形態のハニカムセグメント成形用口金を製造する際には、まず、口金の成形部及び導入部となる板状部材を用意する。この板状部材としては、例えば、製造時の加工の容易さから、超硬合金の仮焼結体を用いることが好ましい。以下、超硬合金の仮焼結体からなる板状部材を用いた場合の製造方法について説明する。

用意した板状部材の一方の面側、即ち、導入部に相当する部位に、裏孔を形成する。裏孔は、従来のハニカムセグメント成形用口金や、ハニカム構造体を成形するためのハニカム構造体成形用口金を製造する方法と同様の方法を用いることができる。例えば、ドリル加工等により形成することができる。なお、本焼結後の超硬合金を板状部材として用いると、上記した裏孔の形成が困難になることがある。

次に、この裏孔を形成した板状部材を本焼成して、超硬合金の焼結体とする。これにより、口金となる板状部材の硬度が高くなり、耐摩耗性に優れた材料となる。

次に、本焼成した板状部材の他方の面側、即ち、成形部に相当する部位に、スリットを形成する。スリットについても、従来のハニカムセグメント成形用口金等を製造する方法と同様の方法を用いることができ、例えば、スライサーや放電加工（ＥＤＭ加工）等によって形成することができる。

スリット及び裏孔の形状、大きさ等は、上記本発明のハニカム構造体成形用口金の一実施形態におけるスリット及び裏孔の形状、大きさ等と同様とすることが好ましい。本実施形態のハニカムセグメント成形用口金を製造する際には、多角形の成形部の各頂点を含むそれぞれの隅部におけるスリットの隙間間隔を、成形部の中央部におけるスリットの隙間間隔よりも大きくなるようにスリットを形成する。また、例えば、図６に示すように、中央部１２、外周部１３、及び隅部１１で、それぞれのスリット６の隙間間隔が異なる（隙間間隔Ｌ１＞隙間間隔Ｌ３＞隙間間隔Ｌ２）ようにスリット６を形成してもよい。

以上のようにして、本実施形態のハニカムセグメント成形用口金を製造することができる。なお、口金を製造するための板状部材としては、成形部となる板状の第１部材と、導入部となる板状の第２部材とを接合して、二つの板状部材が接合した接合体を用いてもよい。

［２］ハニカム構造体の製造方法：
次に、本発明のハニカム構造体の製造方法の一の実施形態について具体的に説明する。本実施形態のハニカム構造体の製造方法は、これまでに説明した本発明のハニカムセグメント成形用口金を用いて、このハニカムセグメント成形用口金の導入部の裏孔から成形用坏土を導入し、導入した成形用坏土を成形部のスリットから押出成形して角柱状のハニカムセグメント成形体を得る工程と、得られたハニカムセグメント成形体を乾燥し、焼成して、図４に示すような、流体の流路となる複数のセル５３を区画形成する多孔質の隔壁５２、及びこの隔壁５２の外周に配設された多孔質の外壁５７を備えたハニカムセグメント５０を得る工程と、図８に示すように、得られたハニカムセグメント５０の複数個を、これらのハニカムセグメント５０の外壁５７どうしを接合材で接合することにより一体化してハニカム構造体６１を製造する工程と、を含むハニカム構造体の製造方法である。

ここで、図８は、本実施形態のハニカム構造体の製造方法によって製造されるハニカム構造体の一例を示す斜視図である。図８に示すハニカム構造体６１は、複数のハニカムセグメント５０が、上記した接合材からなる接合材層５９を介して互いの接合面で一体的に接合されたものである。ハニカムセグメント５０は、上記したように流体の流路となる複数のセル５３を区画形成する多孔質の隔壁５２、及びこの隔壁５２の外周に配設された多孔質の外壁５７を備えている。

本実施形態のハニカム構造体の製造方法においては、接合材層５９によるハニカムセグメント５０の接合の後、ハニカム構造体６１の中心軸に対して垂直な平面で切断した全体の断面形状が円形、楕円形、三角形、正方形、その他の形状（図８においては、円形）となるように研削加工し、更に、その外周面をコーティング材５５によって被覆してハニカム構造体を製造してもよい。

本実施形態のハニカム構造体の製造方法においては、ハニカムセグメント（ハニカムセグメント成形体）を成形するための口金として、図１〜図３に示すような、多角形の成形部２の各頂点を含むそれぞれの隅部１１に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ１が、成形部２の中央部１２に形成されたスリット６の隙間間隔Ｌ２よりも大であるハニカムセグメント成形用口金１を用いることから、流路抵抗が高く、成形用坏土の流れ難い隅部１１において押出成形される隔壁５２ａ（図４参照）の厚さを、中央部１２において押出成形される隔壁５２ｂ（図４参照）の厚さと同等、又はそれ以上の厚さにすることができ、機械的強度、特に、圧縮強度が高く、カケやクラック等が発生し難いハニカムセグメント５０（図４参照）を成形することができる。これにより、得られるハニカム構造体の全体の機械的強度を向上させることができるとともに、ハニカムセグメントのハンドリングが容易となり、製造歩留まりを向上させることができる。

本実施形態のハニカム構造体の製造方法は、特に限定されることはないが、例えば、炭化珪素及び金属珪素を主成分材料として用いた珪素−炭化珪素焼結体（Ｓｉ−ＳｉＣ焼結体）からなる多孔質構造のハニカム構造体を製造する製造方法として特に好適である。このようなハニカム構造体は、耐熱衝撃性に優れ、排ガス用の捕集フィルタ、中でも、ディーゼルエンジンの排ガス中の粒子状物質（パティキュレート）等を捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）として好適に用いることができる。

以下、本実施形態のハニカム構造体の製造方法について、各工程毎に更に具体的に説明する。

［２−１］ハニカムセグメント成形体の成形工程：
本実施形態のハニカム構造体の製造方法においては、まず、所定の成形原料を混練して成形用坏土を調製する。この成形原料については、強度、耐熱性等の観点から、コージェライト、アルミナ、ムライト、リチウム・アルミニウム・シリケート、チタン酸アルミニウム、チタニア、ジルコニア、窒化珪素、窒化アルミニウム、炭化珪素、ＬＡＳ（リチウムアルミニウムシリケート）のセラミック材料のうちの１種若しくはそれらの複合物、又は、ステンレス鋼、アルミニウム合金、あるいは、活性炭、シリカゲル、ゼオライトの吸着材料のうちの１種を好適例として挙げることができる。

特に、本実施形態のハニカム構造体の製造方法は、成形原料の主成分として、炭化珪素又は珪素−炭化珪素系複合相を用いた場合に大きな効果を得ることができる。このような成形原料は、従来のスリットの隙間間隔が全て均一なハニカムセグメント成形用口金を用いて押出成形を行った場合、隅部における流路抵抗が極めて高くなり、隅部から押出される隔壁の厚さが極端に薄くなってしまうという問題があった。

本実施形態のハニカム構造体の製造方法においては、隅部におけるスリットの隙間間隔を相対的に大きくした口金を用いているため、従来、隔壁の厚さが極端に薄くなってしまった隅部における隔壁の厚さを厚くして、機械的強度、特に、圧縮強度が高く、カケやクラック等の発生し難いハニカムセグメントを成形することができる。

成形用坏土を調製する際には、上述した成形原料及び必要に応じて添加される添加物の混合原料粉末１００質量部に対して、１０〜４０質量部程度の水を投入後、混練し、可塑性混合物とする。上記した添加物としては、従来公知のハニカム構造体を製造する際に成形原料に添加される添加物、例えば、メチルセルロース及びヒドロキシプロポキシルメチルセルロース等のバインダ、有機造孔材、界面活性剤等を挙げることができる。

次に、このようにして得られた成形用坏土を、図１〜図３に示すような本発明のハニカムセグメント成形用口金１の導入部３の裏孔７から導入し、導入した成形用坏土を成形部２のスリット６から押出成形して角柱状のハニカムセグメント成形体を得る。

なお、押出成形は、横（水平）方向、縦（垂直）方向、斜め方向のいずれの方向でもよい。このような押出成形は、真空土練機、ラム式押出成形機等を用いて実現することができる。

［２−２］ハニカムセグメントの形成工程：
次に、得られたハニカムセグメント成形体を乾燥し、焼成して、図４に示すような、流体の流路となる複数のセル５３を区画形成する多孔質の隔壁５２、及びこの隔壁５２の外周に配設された多孔質の外壁５７を備えたハニカムセグメント５０を得る。

ハニカムセグメント成形体を乾燥する手段としては、各種方法で行うことが可能であるが、マイクロ波乾燥と熱風乾燥、又は、誘電乾燥と熱風乾燥とを組み合わせた方法で乾燥することが好ましい。他の方法としては、例えば、凍結乾燥、減圧乾燥、真空乾燥、遠赤外線乾燥等の特殊な方法も適用できる。

なお、このようにしてハニカムセグメント成形体を乾燥した後に、ハニカムセグメント成形体の両端面を所定の長さに切断してもよい。

乾燥させたハニカムセグメント成形体を焼成する焼成炉や、その焼成条件については、ハニカムセグメント成形体の形状、材質等に合わせて適宜選択することができる。焼成の前に仮焼成によりバインダ等の有機物を燃焼除去してもよい。

また、ハニカムセグメント成形体を乾燥した後又は焼成した後に、その端面におけるセルの開口部に所定のパターン形状で目封止を施してもよい。目封止の方法も公知の方法を使用することができる。なお、目封止を施す際には、それぞれの端面が市松模様状を呈するように目封止を施すことが一般的であるが、例えば、目封止を施す部位を複数集合させて、一方で目封止されていないセルも複数集合させるパターン形状であってもよいし、列状や同心円状等パターン形状であってもよい。また、このような目封止は、複数のハニカムセグメントを接合して一体化した後に行ってもよい。

［２−３］ハニカム構造体の製造工程：
次に、このようにして得られたハニカムセグメントの複数個を、これらの外壁どうしを接合材で接合することにより一体化してハニカム構造体を製造する。

接合材は、従来公知のハニカム構造体の製造方法において、複数個のハニカムセグメントの外壁どうしを接合する際に用いられる接合材を使用することができる。例えば、接合材としては、無機粒子、無機接着剤を主成分とし、副成分として、有機バインダ、界面活性剤、発泡樹脂、水等を含んだものを挙げることができる。

無機粒子としては、板状粒子、球状粒子、塊状粒子、繊維状粒子、針状粒子等を利用でき、無機接着剤としては、コロイダルシリカ（ＳｉＯ_２ゾル）、コロイダルアルミナ（アルミナゾル）、各種酸化物ゾル、エチルシリケート、水ガラス、シリカポリマー、リン酸アルミニウム等を利用できる。接合材の主成分としてはハニカムセグメントの構成成分と共通のセラミックス粉を含むものを好適に用いることができる。板状粒子としては、例えば、マイカ、タルク、窒化ホウ素及びガラスフレーク等を利用することができる。

このような接合材は、ハニカムセグメントの外壁に塗布されて、ハニカムセグメントを接合するように機能する。接合材は、接合するハニカムセグメントの外壁の双方に塗布してもよいし、一方のハニカムセグメントの外壁にのみ塗布してもよい。

接合材を塗布する厚さについては特に制限はなく、ハニカムセグメントの相互間の接合力を勘案して適宜決定することができる。例えば、接合材を塗布する厚さは、０．５〜３．０ｍｍであることが好ましい。

このような接合材によって複数個のハニカムセグメントを組み付け、この組み付けた状態で圧着した後、加熱乾燥して、複数個のハニカムセグメントが一体的に接合された接合体を得る。その後、この接合体を、中心軸に対して垂直な平面で切断した全体の断面形状が円形等の所定の形状となるように研削加工し、外周面をコーティング材によって被覆し、加熱乾燥する。

以上のようにして、図８に示すようなハニカム構造体６１を製造することができる。コーティング材５５の材質としては、接合材と同様のものを用いることができる。また、コーティング材の厚さについては特に制限はないが、例えば、０．１〜１．５ｍｍの範囲で適宜選択される。

以下、本発明を実施例に基づいて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

（実施例１）
一方の面（導入面）側に設けられ複数の裏孔を有する導入部と、他方の面（成形面）側に設けられ前記裏孔と連通するスリットが形成された、外周形状が多角形の成形部とを備え、多角形の前記成形部の頂点側のスリットを始点として５列分に相当するスリットの隙間間隔（スリット幅）がそれぞれ０．３１ｍｍで、それ以外の部位（中央部）のスリットの隙間間隔（スリット幅）がそれぞれ０．３ｍｍのハニカムセグメント成形用口金を用いてハニカムセグメントを製造した。

（ハニカムセグメントの製造）
ハニカムセグメント原料としては、ＳｉＣ粉末８０質量部と、金属Ｓｉ粉末２０質量部とを混合し、これに造孔剤として、澱粉と、発泡樹脂とを加え、更にメチルセルロース、ヒドロキシプロポキシルメチルセルロース、界面活性剤、及び水を添加して、可塑性の坏土（成形用坏土）を作製した。この坏土を上述したハニカムセグメント成形用口金を用いて押出成形し、マイクロ波及び熱風で乾燥してセル密度が約４６．５セル／ｃｍ^２（３００セル／平方インチ）、断面が一辺３５ｍｍの正四角形、長さが１５２ｍｍのハニカムセグメント成形体を得た。このハニカムセグメント成形体の端面が市松模様状を呈するように、それぞれのセルの開口部に目封止を行った。即ち、隣接するセルが、互いに反対側の端部で封じられるように目封止を行った。目封止材としては、上記ハニカムセグメント原料と同様のものを用いた。

上記したように、ハニカムセグメント成形体の両端面の所定のセルを目封止し、乾燥させた後、大気雰囲気にて約４００℃で脱脂し、その後、Ａｒ不活性雰囲気にて約１４５０℃で焼成して、ＳｉＣ結晶粒子をＳｉで結合させた、多孔質構造を有するハニカムセグメントを得た。

得られたハニカムセグメントのＡ軸圧縮強度と、Ｂ軸圧縮強度を以下の方法によって測定した。また、ハニカムセグメントの製造工程でのカケ不良率を算出した。結果を表１に示す。

［圧縮強度試験（Ａ軸圧縮強度、Ｂ軸圧縮強度）］：ＪＡＳＯ規格Ｍ５０５−８７に準拠して、ハニカムセグメントのＡ軸圧縮強度と、Ｂ軸圧縮強度を測定した。Ａ軸圧縮強度は、図４に示すように、ハニカムセグメント５０のセル５３の通路方向（Ａ軸）の圧縮強度を測定した値であり、Ｂ軸圧縮強度は、Ａ軸方向及びセル５３の壁面に対し垂直な方向（Ｂ軸）の圧縮強度を測定した値である。

［カケ不良率（％）］：上記方法によってハニカムセグメントを製造するに際し、各ハニカムセグメントの端面の四隅における角部分のカケを目視にて検査した。カケ不良率（％）は、１０００個のハニカムセグメントを製造し、上記目視検査にて角部分にカケが発生していたハニカムセグメントの割合（％）を示したものである。なお、上記した「ハニカムセグメントの端面の四隅における角部分」とは、ハニカムセグメントの端面における頂点から上記Ａ軸方向に１．５ｍｍの距離の１点と、端面の外周における前記頂点から１セル分の距離の２点とからなる三角形を底面とする三角錐の部分のことをいう。

（実施例２〜１６、参考例１７）
成形部の隅部を構成する列数と、隅部におけるスリットの隙間間隔（スリット幅）とが表１に示すように構成されたハニカムセグメント成形用口金を用いて成形を行ったこと以外は、実施例１と同様の方法によってハニカムセグメントを製造した。得られたハニカムセグメントのＡ軸圧縮強度と、Ｂ軸圧縮強度を上記の方法によって測定した。また、ハニカムセグメントの製造工程でのカケ不良率を算出した。結果を表１に示す。

（比較例１）
成形部におけるスリットの隙間間隔（スリット幅）が全て０．３ｍｍのハニカムセグメント成形用口金、即ち、隅部と中央部とのスリット幅に差異のない口金を用いて成形を行ったこと以外は、実施例１と同様の方法によってハニカムセグメントを製造した。得られたハニカムセグメントのＡ軸圧縮強度と、Ｂ軸圧縮強度を上記の方法によって測定した。また、ハニカムセグメントの製造工程でのカケ不良率を算出した。結果を表１に示す。

（考察）
実施例１〜１６、参考例１７のハニカムセグメントは、比較例１のハニカムセグメントと比較して、Ａ軸圧縮強度、及びＢ軸圧縮強度の向上が確認された。特に、ハニカムセグメント成形用口金として、成形部の隅部を構成する列数が１〜５列で、隅部のスリット幅と中央部のスリット幅の比率（スリット幅比（隅部／中央部））が１．０３〜１．２０の範囲となっているものを用いた実施例１〜１４は、Ａ軸圧縮強度、及びＢ軸圧縮強度の向上とともに、カケ不良率の低減が確認された。

また、実施例５において製造されたハニカムセグメントにおいて、Ｂ軸方向におけるそれぞれの隔壁の厚さを、最外周側の１列目から５列目においてそれぞれ測定した。表２に測定結果を示す。また、ここで、図９〜図１３は、実施例５において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。図９〜図１３においては、横軸が１列分の隔壁（２３個）の一の側面からの位置（隔壁位置）を示し、縦軸が隔壁の厚さ（ｍｍ）を示している。なお、図９が、最外周側の列（１列目）のグラフであり、図１０が、最外周側の列（１列目）の隣の列（２列目）のグラフであり、以下、同様に、図１１が、３列目のグラフであり、図１２が、４列目のグラフであり、図１３が、５列目のグラフである。

また、比較例１において製造されたハニカムセグメントにおいても、実施例５と同様に、Ｂ軸方向におけるそれぞれの隔壁の厚さを、最外周側の１列目から５列目においてそれぞれ測定した。表３に測定結果を示す。また、図１４〜図１８は、比較例１において製造されたハニカムセグメントのＢ軸方向における隔壁の位置と隔壁の厚さとの関係を示すグラフである。図１４〜図１８においては、横軸が１列分の隔壁（２３個）の一の側面からの位置（隔壁位置）を示し、縦軸が隔壁の厚さ（ｍｍ）を示している。なお、図１４が、最外周側の列（１列目）のグラフであり、図１５が、最外周側の列（１列目）の隣の列（２列目）のグラフであり、以下、同様に、図１６が、３列目のグラフであり、図１７が、４列目のグラフであり、図１８が、５列目のグラフである。

図９〜図１３、表１及び表２に示すように、実施例５において製造されたハニカムセグメントは、隅部において成形された隔壁の厚さを、その他の部位にて成形された隔壁の厚さと同等、又はそれ以上の厚さにすることができた。一方、図１４〜図１８、及び表３に示すように、比較例１においては、隅部において成形された隔壁の厚さが極端に薄くなってしまっていた。

本発明のハニカムセグメント成形用口金は、ハニカム構造体を製造するためのハニカムセグメントを成形するために用いることができる。特に、耐熱衝撃性に優れ、排ガス用の捕集フィルタ、中でも、ディーゼルエンジンの排ガス中の粒子状物質（パティキュレート）等を捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）としても用いられるハニカムセグメントを成形するために好適に用いることができる。

また、本発明のハニカム構造体の製造方法は、上記したようなディーゼルパティキュレートフィルタとして用いられるハニカム構造体を製造する方法として好適に用いることができる。

Claims (4)

1. 一方の面（導入面）側に設けられ複数の裏孔を有する導入部と、他方の面（成形面）側に設けられ前記裏孔と連通するスリットが形成された成形部とを備え、
   前記成形部は、その外周形状が多角形であり、前記導入部の前記裏孔から導入された成形用坏土を前記成形部の前記スリットを通して、角柱状のハニカムセグメントを成形するものであり、
   多角形の前記成形部の頂点側のスリットを始点として１〜５列分に相当するスリットが形成された領域によって隅部が構成されており、多角形の前記成形部の各頂点を含むそれぞれの前記隅部に形成された前記スリットの隙間間隔が、前記成形部の中央部に形成された前記スリットの隙間間隔よりも大であるハニカムセグメント成形用口金。
2. 前記成形部の前記隅部に形成された前記スリットの隙間間隔が、前記成形部の中央部に形成された前記スリットの隙間間隔の１．０３〜１．２０倍の大きさである請求項１に記載のハニカムセグメント成形用口金。
3. 前記隅部を除く前記成形部の外周部に形成された前記スリットの隙間間隔が、前記成形部の中央部に形成された前記スリットの隙間間隔よりも大であり、且つ前記隅部に形成された前記スリットの隙間間隔よりも小である請求項１又は２に記載のハニカムセグメント成形用口金。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載のハニカムセグメント成形用口金の前記導入部の前記裏孔から成形用坏土を導入し、導入した前記成形用坏土を前記成形部の前記スリットから押出成形して角柱状のハニカムセグメント成形体を得る工程と、
   得られた前記ハニカムセグメント成形体を乾燥し、焼成して、流体の流路となる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁、及び前記隔壁の外周に配設された多孔質の外壁を備えたハニカムセグメントを得る工程と、
   得られた前記ハニカムセグメントの複数個を、これらの前記外壁どうしを接合材で接合することにより一体化してハニカム構造体を製造する工程と、を含むハニカム構造体の製造方法。

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