JP6548528B2 - 目封止ハニカム構造体、及び目封止ハニカムセグメント - Google Patents

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Description

本発明は、目封止ハニカム構造体、及び目封止ハニカムセグメントに関する。更に詳しくは、ＰＭ堆積限界の向上が図られた目封止ハニカム構造体、及び目封止ハニカムセグメントに関する。
地球環境への影響や、資源節約の観点から、自動車の燃費低減が近年求められている。このため、直接噴射式ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等の熱効率の良い内燃機関が、自動車用の動力源として使用される傾向にある。
一方、これらの内燃機関では、燃料の燃焼の際に生じる燃えかすの発生が問題となっている。大気環境の観点から、排ガスに含まれる有毒成分の除去と同時に、スート（煤）やアッシュ（灰）等の粒子状物質（以下、「ＰＭ」ということがある）を大気に放出しないための対策が必要とされている。
特に、ディーゼルエンジンから排出されるＰＭの除去に関する規制は世界的に強化される傾向にある。そして、ＰＭを除去するための捕集フィルタ（以下、「ＤＰＦ」ということがある）として、ハニカム構造のウォールフロー型排ガス浄化フィルタの使用が注目され、種々のシステムが提案されている。上記ＤＰＦは、通常、多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルが区画形成されたものであり、セルを交互に目封止することで、セルを構成する多孔質の隔壁がフィルタの役目を果たす構造である。多孔質の隔壁によって複数のセルが区画形成された柱状の構造体を、「ハニカム構造体」ということがある。また、ハニカム構造体に形成されたセルの開口部が目封止部によって目封止されたものを、「目封止ハニカム構造体」ということがある。目封止ハニカム構造体は、ＤＰＦのような捕集フィルタとして広く用いられている。目封止ハニカム構造体の流入端面（第１の端面）から、粒子状物質を含有する排ガスが流入すると、排ガスが隔壁を通過する際に、当該排ガス中の粒子状物質が濾過され、目封止ハニカム構造体の流出端面（第２の端面）から、浄化されたガスが排出される。
従来、目封止ハニカム構造体のセルの形状について、四角セルや六角セル、ＨＡＣセル（八角形と四角形を組み合わせたセル）等があった。昨今、異形のセルを組み合わせたものや、目封止の位置を工夫した新たな目封止ハニカム構造体の開発が進んでいる（例えば、特許文献１及び２参照）。このような目封止ハニカム構造体によれば、使用初期の圧力損失及びＰＭ堆積時の圧力損失の双方を低減しつつ、ＰＭの燃焼時のクラック発生を抑制し、隔壁にアッシュを多く堆積させることができる。
特開２０１４−２００７４１号公報 特開２０１５−０２９９３９号公報
特許文献１及び２のような特殊なセルの形状を持つ目封止ハニカム構造体を、自動車等の内燃機関に設置してＤＰＦとして用いる場合、目封止ハニカム構造体を、特定の大きさの円柱形状のものとして作製することが一般的である。円柱形状の目封止ハニカム構造体を製造する方法の１つとして、以下のような製造方法が提案されている。まず、特殊セルを形成する隔壁及びその特殊セルの外周を覆うセグメント外周壁からなる、ハニカムセグメントを複数個作製する。次に、複数個のハニカムセグメントを、接合材を用いて接合し、ハニカムセグメントの接合体（以下、「ハニカムセグメント接合体」という）を作製する。次に、ハニカムセグメント接合体の外周を任意の形状に研削し、更に、その外周にコート処理を行って、目封止ハニカム構造体を製造する。このような方法によって製造された目封止ハニカム構造体を、以下、「セグメント構造の目封止ハニカム構造体」ということがある。
このようなセグメント構造の目封止ハニカム構造体を、ＰＭを除去するための捕集フィルタとして用いる場合、一定期間ＰＭを捕集した後、再生処理を行い、捕集フィルタに堆積したＰＭを燃焼除去する必要がある。特に、ディーゼル機関に適用する場合には、捕集フィルタ（ＤＰＦ）に堆積したＰＭを燃焼除去することは、非常に重要である。ＰＭ燃焼の際には、排ガスを意図的に昇温させるのであるが、その昇温には燃料を用いる。よって、より多くのＰＭをＤＰＦ内に堆積させた状態で、ＤＰＦの再生を行うことができれば、再生回数を低減でき燃費改善に繋がることとなる。しかしながら、ＤＰＦ内に多くのＰＭを堆積させた状態で、当該ＰＭを燃焼させると、ＤＰＦの燃焼温度が上がり、ＤＰＦを破損させてしまうという問題があった。ＤＰＦの再生時に、そのＤＰＦを破損させない最大許容ＰＭ堆積量をＰＭ堆積限界といい、このＰＭ堆積限界の向上が図られた目封止ハニカム構造体の開発が要望されていた。
本発明は、このような従来技術の有する問題点に鑑みてなされたものである。本発明によれば、ＰＭ堆積限界の向上が図られた目封止ハニカム構造体、及び目封止ハニカムセグメントが提供される。
本発明者らは上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、以下の知見を得た。特定のセル配列パターンを有するハニカムセグメントにおいて、そのハニカムセグメントの外周側の部分の形状を工夫することで、ＰＭ堆積限界が向上することを見出した。すなわち、ハニカムセグメントのセル形状自体を変化させずに、ハニカムセグメントの外周領域における開口率を、中央領域における開口率よりも小さくすることで、目封止ハニカム構造体のＰＭ堆積限界を向上させることができることを見出した。本発明によれば、以下に示す、目封止ハニカム構造体、及び目封止ハニカムセグメントが提供される。
［１］ 流体が流入する流入端面から流体が流出する流出端面まで延びる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁、及び最外周に配設されたセグメント外周壁を有する、複数個の角柱状のハニカムセグメントと、複数個の前記ハニカムセグメントの側面同士を互いに接合する接合層と、それぞれの前記ハニカムセグメントの前記流入端面における所定のセルの開口部、及び前記流出端面における残余のセルの開口部に配設された目封止部と、を備え、前記ハニカムセグメントには、前記セルの延びる方向に直交する断面において、少なくとも２種類以上の異なる形状の前記セルが形成されており、前記ハニカムセグメントは、前記セルの延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域と、当該中央領域の外周側に位置する外周領域と、を有し、前記中央領域は、前記流入端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流出セルの周りを、前記流出端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流入セルが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域であり、少なくとも１つの前記ハニカムセグメントの前記流入端面において、前記外周領域における開口率が、前記中央領域における開口率よりも小さくなるように構成され、前記ハニカムセグメントの前記セグメント外周壁の厚さが、０．３〜１．０ｍｍであり、前記接合層の厚さが、０．５〜１．５ｍｍであり、前記ハニカムセグメントの前記断面の前記セル配列パターンにおいて、前記流出セルの形状が四角形であり、前記流入セルの形状が五角形又は六角形のいずれか一方であり、四角形の前記流出セルの周りを、８つの五角形の前記流入セル又は４つの六角形の前記流入セルが取り囲むように構成されている、目封止ハニカム構造体。
［２］ 前記中央領域を、前記ハニカムセグメントの前記断面における前記セル配列パターンからなる最大の領域とし、前記中央領域における開口率の値から、前記外周領域における開口率の値を減算した値が、１０％以上である、前記［１］に記載の目封止ハニカム構造体。
［３］ 流体が流入する流入端面から流体が流出する流出端面まで延びる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁、及び最外周に配設されたセグメント外周壁を有する、角柱状のハニカムセグメントと、
前記ハニカムセグメントの前記流入端面における所定のセルの開口部、及び前記流出端面における残余のセルの開口部に配設された目封止部と、を備え、
前記ハニカムセグメントには、前記セルの延びる方向に直交する断面において、少なくとも２種類以上の異なる形状の前記セルが形成されており、
前記ハニカムセグメントは、前記セルの延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域と、当該中央領域の外周側に位置する外周領域と、を有し、
前記中央領域は、前記流入端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流出セルの周りを、前記流出端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流入セルが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域であり、
前記ハニカムセグメントの前記流入端面において、前記外周領域における開口率が、前記中央領域における開口率よりも小さくなるように構成され、
前記ハニカムセグメントの前記セグメント外周壁の厚さが、０．３〜１．０ｍｍであり、前記ハニカムセグメントの前記断面の前記セル配列パターンにおいて、前記流出セルの形状が四角形であり、前記流入セルの形状が五角形又は六角形のいずれか一方であり、四角形の前記流出セルの周りを、８つの五角形の前記流入セル又は４つの六角形の前記流入セルが取り囲むように構成されている、目封止ハニカムセグメント。
［４］ 前記中央領域を、前記ハニカムセグメントの前記断面における前記セル配列パターンからなる最大の領域とし、前記中央領域における開口率の値から、前記外周領域における開口率の値を減算した値が、１０％以上である、前記［３］に記載の目封止ハニカムセグメント。
本発明の目封止ハニカム構造体は、所謂、セグメント構造の目封止ハニカム構造体であり、ハニカムセグメントの中央領域が、特定のセル配列パターンからなる領域となっている。そして、本発明の目封止ハニカム構造体においては、ハニカムセグメントの流入端面において、外周領域における開口率が、中央領域における開口率よりも小さくなるように構成されている。更に、本発明の目封止ハニカム構造体においては、ハニカムセグメントのセグメント外周壁の厚さが、０．３〜１．０ｍｍであり、接合層の厚さが、０．５〜１．５ｍｍである。このように構成された目封止ハニカム構造体によれば、ＰＭ堆積限界を向上させることができる。
本発明の目封止ハニカムセグメントは、本発明の目封止ハニカム構造体を作製するために用いられるものである。本発明の目封止ハニカムセグメントを複数個用い、それぞれの目封止ハニカムセグメントの側面同士を、接合層によって接合することにより、極めて簡便に、ＰＭ堆積限界が向上された目封止ハニカム構造体を作製することができる。
本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた斜視図である。 本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。 図２に示す目封止ハニカム構造体の流入端面の一部を拡大した拡大平面図である。 図２に示す目封止ハニカム構造体の流出端面の一部を拡大した拡大平面図である。 図３のＡ−Ａ’を模式的に示す断面図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた斜視図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。 図１に示す目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流出端面側からみた平面図である。 本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態を流入端面側からみた模式的部分拡大図である。 本発明の目封止ハニカム構造体の第二実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。 本発明の目封止ハニカム構造体の第三実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。 目封止ハニカム構造体の第四実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。 目封止ハニカム構造体の第五実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。 本発明の目封止ハニカム構造体の第六実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた一部拡大平面図である。
以下、本発明の実施の形態について説明するが、本発明は以下の実施の形態に限定されるものではない。したがって、本発明の趣旨を逸脱しない範囲で、当業者の通常の知識に基づいて、以下の実施の形態に対し適宜変更、改良等が加えられたものも本発明の範囲に入ることが理解されるべきである。
（１）目封止ハニカム構造体：
図１〜図５に示すように、本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態は、複数個のハニカムセグメント４と、接合層６と、目封止部５と、を備えた、目封止ハニカム構造体１００である。すなわち、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、所謂、セグメント構造の目封止ハニカム構造体である。目封止ハニカム構造体１００の外周には、複数個のハニカムセグメント４を囲繞するように配設された外壁８を更に備えている。
ここで、図１は、本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた斜視図である。図２は、本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態を模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。図３は、図２に示す目封止ハニカム構造体の流入端面の一部を拡大した拡大平面図である。図４は、図２に示す目封止ハニカム構造体の流出端面の一部を拡大した拡大平面図である。図５は、図３のＡ−Ａ’を模式的に示す断面図である。また、図６は、図１に示す目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた斜視図である。図７は、図１に示す目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。図８は、図１に示す目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流出端面側からみた平面図である。
図６〜図８に示すように、ハニカムセグメント４は、流体が流入する流入端面１１から、流体が流出する流出端面１２まで延びる複数のセル２を区画形成する多孔質の隔壁１、及び最外周に配設されたセグメント外周壁３を有するものである。図１〜図５に示すように、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００においては、複数個のハニカムセグメント４を備え、複数個のハニカムセグメント４の側面同士が接合層６を介して接合されている。本実施形態の目封止ハニカム構造体１００においては、複数個のハニカムセグメント４のうち、外壁８とは接していない中央部分に配置されたハニカムセグメント４は、流入端面１１から流出端面１２に向かう方向を軸方向とする、角柱状に形成されている。また、複数個のハニカムセグメント４のうち、外壁８と接している外周部分に配置されたハニカムセグメント４は、角柱状に形成されたハニカムセグメント４の一部が、外壁８の形状に沿って研削された柱状に形成されている。
接合層６は、複数個のハニカムセグメント４の側面同士を互いに接合する接合材からなるものである。複数個のハニカムセグメント４が接合層６を介して接合された接合体を、ハニカムセグメント接合体７ということがある。
目封止部５は、それぞれのハニカムセグメント４に形成されたセル２の開口部に配設され、セル２の流入端面１１側又は流出端面１２側のいずれか一方の開口部を封止するものである。すなわち、目封止部５は、それぞれのハニカムセグメント４の流入端面１１における所定のセル２ｘの開口部、及び流出端面１２における所定のセル２ｘ以外の残余のセル２ｙの開口部に配設されている。以下、ハニカムセグメント４の流入端面１１におけるセル２の開口部に目封止部５が配設されたセル２（すなわち、上述した所定のセル２ｘ）を、「流出セル２ｘ」ということがある。また、ハニカムセグメント４の流出端面１２におけるセル２の開口部に目封止部５が配設されたセル２（すなわち、上述した残余のセル２ｙ）を、「流入セル２ｙ」ということがある。また、ハニカムセグメント４のセル２の開口部に目封止部５が配設されたものを、目封止ハニカムセグメント４Ａということがある。
ハニカムセグメント４には、セル２の延びる方向に直交する断面において、少なくとも２種類以上の異なる形状のセルが形成されている。例えば、図６〜図８に示すハニカムセグメント４には、セル２の形状が四角形のセル（例えば、流出セル２ｘ）と、セル２の形状が五角形のセル（例えば、流入セル２ｙ）との、２種類の異なる形状のセル２が形成されている。以下、セル２の延びる方向に直交する断面における、セル２の形状のことを、「セル形状」、「断面形状」、及び「断面の形状」ということがある。
本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、ハニカムセグメント４のセグメント外周壁３の厚さが、０．３〜１．０ｍｍであり、接合層６の厚さが、０．５〜１．５ｍｍである。
ハニカムセグメント４は、セル２の延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域１８と、当該中央領域１８の外周側に位置する外周領域１９と、を有する。図７及び図８においては、点線によって囲われた内側の領域が、ハニカムセグメント４の中央領域１８であり、点線によって囲われた領域の外側の領域が、ハニカムセグメント４の外周領域１９である。なお、ハニカムセグメント４の中央領域１８と外周領域１９との境界は、中央領域１８に形成されたセル（中央領域セル２ａ）と、外周領域１９に形成されたセル（外周領域セル２ｂ）とを区画する隔壁１によって形成される。より具体的には、中央領域１８と外周領域１９との境界は、中央領域セル２ａと外周領域セル２ｂとを区画する隔壁１の厚さの、中央領域セル２ａと外周領域セル２ｂとからの中間距離（等距離）の位置とする。したがって、中央領域１８は、隔壁１の厚さの、中央領域セル２ａと外周領域セル２ｂとからの中間距離（等距離）の位置を結んで区画される内側の領域となる。外周領域１９は、隔壁１の厚さの、中央領域セル２ａと外周領域セル２ｂとからの中間距離（等距離）の位置を結んで区画される領域の外側の領域となる。
中央領域１８は、流出セル２ｘの周りを、流入セル２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域である。そして、外周領域１９は、中央領域１８の外側の領域であって、上記した中央領域１８のセル配列パターンを満たしていない領域である。例えば、図６〜図８に示すハニカムセグメント４においては、セル２の形状が四角形の流出セル２ｘの周りを、セル２の形状が五角形の流入セル２ｙが取り囲むように、目封止部５が配置されている。これにより、中央領域１８は、流出セル２ｘの周りを、流入セル２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンを有している。ここで、「流出セル２ｘの周りを、流入セル２ｙが取り囲む」とは、セル２の延びる方向に直交する断面において、以下のように構成されていることを意味する。ここでは、図６〜図８に示すように、流出セル２ｘのセルの形状が四角形の場合の例について説明する。まず、一の流出セル２ｘの４辺のそれぞれに対して、流入セル２ｙの一辺が隣接するように配置される。この際、一の流出セル２ｘの一辺に対して、２つ以上の流入セル２ｙの一辺が隣接するように配置されていてもよい。すなわち、一の流出セル２ｘの一辺の半分の位置までに、一の流入セル２ｙの一辺が隣接するように配置され、更に、一の流出セル２ｘの一辺の半分以降の位置に、他の流入セル２ｙの一辺が隣接するように配置されていてもよい。そして、一の流出セル２ｘに隣接する流入セル２ｙの全てが、相互の流入セル２ｙ同士で、互いの一辺が隣接するように配置される。このような状態で流入セル２ｙが配置されることを、「流出セル２ｘの周りを、流入セル２ｙが取り囲む」という。
本実施形態の目封止ハニカム構造体１００においては、少なくとも１つのハニカムセグメント４（具体的には、目封止ハニカムセグメント４Ａ）が、以下のように構成されている。ハニカムセグメント４の流入端面１１において、外周領域１９における開口率が、中央領域１８における開口率よりも小さくなるように構成されている。本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、排ガス中に含まれる粒子状物質を除去するための捕集フィルタとして好適に利用することができる。そして、このように構成された目封止ハニカム構造体は、ＰＭ堆積限界を向上させることができる。すなわち、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、以下のような目封止ハニカム構造体Ａ，Ｂに比して、再生時において目封止ハニカム構造体を破損させない最大許容ＰＭ堆積量を多くすることができる。目封止ハニカム構造体Ａは、ハニカムセグメント４の流入端面１１において、外周領域１９における開口率が、中央領域１８における開口率と同じ目封止ハニカム構造体である。目封止ハニカム構造体Ｂは、外周領域１９における開口率が、中央領域１８における開口率よりも大きくなるように構成された目封止ハニカム構造体である。例えば、従来、セグメント構造の目封止ハニカム構造体においては、ハニカムセグメント接合体の各ハニカムセグメント間の「セルの配列（別言すれば、セルの繰り返し単位の連続性）」については、特に問題とされることはなかった。例えば、目封止ハニカム構造体の全てのセルの形状が四角形の同一形状である場合は、セルの繰り返し最小単位が、１つのセルである。本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、このような目封止ハニカム構造体の全てのセルの形状が四角形の同一形状である目封止ハニカム構造体に比して、上述した最大許容ＰＭ堆積量を多くすることができる。以下、ハニカムセグメント４の流入端面１１において、外周領域１９における開口率が、中央領域１８における開口率よりも小さくなるように構成されているハニカムセグメントを、「特定ハニカムセグメント」ということがある。
図６〜図８に示すように、ハニカムセグメント４に形成された流入セル２ｙは、当該流入セル２ｙの中心軸方向に直交する断面形状が、見かけ上、略五角形である。また、ハニカムセグメント４に形成された流出セル２ｘは、当該流出セル２ｘの中心軸方向に直交する断面形状が、見かけ上、略正方形である。ここで、上記「断面形状」とは、各セル２を、その中心軸方向に直交する平面で切断したときの、その断面に現れる形状のことであり、セル２を形成する隔壁１に囲まれた部分の形状を指す。図６〜図８に示すハニカムセグメント４においては、断面形状が略五角形の流入セル２ｙに比して、断面形状が略正方形の流出セル２ｘの方が、その断面積が相対的に大きくなるように構成されている。目封止ハニカムセグメント４Ａの外周領域１９において、断面積が相対的に大きな流出セル２ｘの存在比率が高く、この目封止ハニカムセグメント４Ａは、流入端面１１において、外周領域１９における開口率が、中央領域１８における開口率よりも小さくなるように構成されている。例えば、図９に示す距離Ｐが２ｍｍ、距離Ｑが１．２ｍｍで、隔壁１の厚さが０．３２ｍｍ、ハニカムセグメント４の流入端面１１の一辺の長さが４１ｍｍの場合、中央領域１８における開口率が３５．４％となり、外周領域１９における開口率が２３．８％となる。また、図９に示す距離Ｐが２ｍｍ、距離Ｑが１．２ｍｍで、隔壁１の厚さが０．３２ｍｍ、ハニカムセグメント４の流入端面１１の一辺の長さが４０ｍｍの場合、中央領域１８における開口率が３５．４％となり、外周領域１９における開口率が２２．２％となる。
図１〜図５に示すように、目封止ハニカム構造体１００においては、複数個のハニカムセグメント４を備えている場合に、外壁８とは接していない中央部分に配置されたハニカムセグメント４と、外壁８に接しているハニカムセグメント４とが存在する。ここで、外壁８とは接していない中央部分に配置されたハニカムセグメント４を、中央セグメントとし、外壁８に接しているハニカムセグメント４を、外周セグメントとする。本実施形態の目封止ハニカム構造体１００においては、少なくとも１つの中央セグメントが、特定ハニカムセグメントであることが好ましく、全ての中央セグメントが、特定ハニカムセグメントであることが更に好ましい。なお、既に説明したように、特定ハニカムセグメントは、ハニカムセグメントのセグメント外周壁３の厚さが、０．３〜１．０ｍｍである。図１〜図５に示す目封止ハニカム構造体１００は、全ての中央セグメントが、特定ハニカムセグメントである場合の例を示している。
ハニカムセグメント４には、少なくとも２種類以上の異なる形状のセル２が、所定の繰り返し配列パターンを有するように形成されていることが好ましい。上述した「繰り返し配列パターン」とは、少なくとも１つの流出セル２ｘと、少なくとも１つの流入セル２ｙとによって構成された配列パターンであって、１つのハニカムセグメント４において、当該配列パターンが、２以上存在するものをいう。図６〜図８に示すハニカムセグメント４の中央領域１８のセル配列パターンは、所定の繰り返し配列パターンを有するものである。したがって、中央領域１８のセル配列パターンは、「繰り返し配列パターン」である。
本明細書において、中央領域１８における開口率は、以下の方法で求めることができる。まず、ハニカムセグメント４の流入端面１１における、中央領域１８の面積を求める。中央領域１８は、流出セル２ｘの周りを、流入セル２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域であり、その中央領域１８の面積は、画像解析等の公知の測定方法によって求めることができる。なお、中央領域１８の面積には、流入端面１１の中央領域１８に存在する、隔壁１の面積、流出セル２ｘの開口部に配設された目封止部５の面積、及び流入セル２ｙの開口部の面積（開口面積）が含まれる。中央領域１８と外周領域１９との境界は、中央領域セル２ａと外周領域セル２ｂとを区画する隔壁１の厚さの、中央領域セル２ａと外周領域セル２ｂとからの中間距離（等距離）の位置とする。次に、流入端面１１の中央領域１８に形成された流入セル２ｙの開口面積を求める。流入端面１１の中央領域１８に形成された流入セル２ｙの開口面積は、画像解析等の公知の測定方法によって求めることができる。流入端面１１の中央領域１８に形成された流入セル２ｙの開口面積Ｓ１を、中央領域１８の面積Ｓ２で除した値の百分率（Ｓ１／Ｓ２×１００）が、中央領域１８における開口率となる。
また、本明細書において、外周領域１９における開口率は、以下の方法で求めることができる。まず、ハニカムセグメント４の流入端面１１における、外周領域１９の面積を求める。外周領域１９は、中央領域１８の外側の領域であって、流出セル２ｘの周りを、流入セル２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンを有していない領域である。外周領域１９の面積は、画像解析等の公知の測定方法によって求めることができる。なお、外周領域１９の面積とは、ハニカムセグメント４の流入端面１１の総面積から、中央領域１８の面積を減算した面積ということもできる。次に、流入端面１１の外周領域１９に形成された流入セル２ｙの開口面積を求める。流入端面１１の外周領域１９に形成された流入セル２ｙの開口面積は、画像解析等の公知の測定方法によって求めることができる。流入端面１１の外周領域１９に形成された流入セル２ｙの開口面積Ｓ３を、外周領域１９の面積Ｓ４で除した値の百分率（Ｓ３／Ｓ４×１００）が、外周領域１９における開口率となる。
中央領域における開口率の値（百分率の値）から、外周領域における開口率の値（百分率の値）を減算した値が、１０％以上であることが好ましく、１３％以上であることが更に好ましく、１５％以上であることが特に好ましい。また、中央領域における開口率の値から、外周領域における開口率の値を減算した値の上限値については特に制限はないが、例えば、上限値としては、３０％を挙げることができる。中央領域における開口率の値から、外周領域における開口率の値を減算した値が、１０％未満であると、中央領域における開口率と、外周領域における開口率との差が小さくなり、ＰＭ堆積限界の十分な向上が図られ難くなることがある。
目封止ハニカム構造体１００の全体形状については、特に制限はない。例えば、図１に示す目封止ハニカム構造体１００の全体形状は、流入端面１１及び流出端面１２が円形の円柱形状である。その他、図示は省略するが、目封止ハニカム構造体の全体形状としては、流入端面及び流出端面が、楕円形やレーストラック形や長円形等の略円形の柱形状であってもよい。また、目封止ハニカム構造体の全体形状としては、流入端面及び流出端面が、四角形や六角形等の多角形の角柱形状であってもよい。
ハニカムセグメントを構成する材料に特に制限はないが、強度、耐熱性、耐久性等の観点から、主成分は、酸化物又は非酸化物の各種セラミックスや金属等であることが好ましい。具体的には、例えば、セラミックスとしては、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素、窒化珪素、及びチタン酸アルミニウム等が考えられる。金属としては、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ系金属、及び金属珪素等が考えられる。これらの材料の中から選ばれた１種又は２種以上を主成分とすることが好ましい。高強度、高耐熱性等の観点から、アルミナ、ムライト、チタン酸アルミニウム、コージェライト、炭化珪素、及び窒化珪素からなる群から選ばれた１種又は２種以上を主成分とすることが特に好ましい。また、高熱伝導率や高耐熱性等の観点からは、炭化珪素、又は珪素−炭化珪素複合材料が特に適している。ここで、「主成分」とは、ハニカムセグメントの５０質量％以上、好ましくは７０質量％以上、更に好ましくは８０質量％以上を構成する成分のことを意味する。
目封止部の材料については特に制限はない。目封止部の材料は、上述のハニカムセグメントの好適な材料として挙げた各種セラミックス及び金属等の中から選択された１種又は２種以上を含むことが好ましい。
本実施形態の目封止ハニカム構造体は、複数個のハニカムセグメント（より具体的には、目封止ハニカムセグメント）が接合層を介して相互に接合されたものである。このように構成することによって、目封止ハニカム構造体にかかる熱応力を分散させることができ、局所的な温度上昇によるクラックの発生を有効に防止することができる。
ハニカムセグメントの大きさについては、特に制限はない。ただし、１個のハニカムセグメントの大きさが大きすぎると、セグメント構造の利点であるクラックの発生を防止する効果が十分に発揮されないことがある。また、１個のハニカムセグメントの大きさが小さすぎると、ハニカムセグメントの接合層による接合作業が煩雑になることがある。
ハニカムセグメントの形状については、特に制限はない。例えば、ハニカムセグメントの形状として、当該ハニカムセグメントの軸方向に直交する断面形状が四角形や六角形等の多角形の角柱形状を挙げることができる。なお、目封止ハニカム構造体の最外周に配設されるハニカムセグメントは、目封止ハニカム構造体の全体形状に応じて、角柱形状の一部が研削等により加工されたものであってもよい。
本実施形態の目封止ハニカム構造体１００の各ハニカムセグメント４は、断面形状が略正方形である流出セル２ｘの周囲を、８個の断面形状が略五角形である流入セル２ｙが取り囲むように配置された、セルの繰り返し配列パターンを有している。このように構成することによって、本実施形態の目封止ハニカム構造体１００は、従来の目封止ハニカム構造体と比較して、フィルタとして使用した場合に、各ハニカムセグメント４の濾過面積を大きくすることができる。このため、ＰＭ堆積時の圧力損失を低減させることができる。また、このように構成されたハニカムセグメント４においては、流出セル２ｘ同士が隣接することはなく、流出セル２ｘは、その周囲の全てを流入セル２ｙによって取り囲まれることになる。このため、流出セル２ｘの開口率を大きくすることができるとともに、流出セル２ｘの数を流入セル２ｙの数と比べて少なくできるため、目封止ハニカム構造体１００の使用初期の圧力損失を低減させることができる。
また、図１〜図５に示す通り、断面形状が略五角形である流入セル２ｙは、正五角形ではなく、例えば、その内角が、一の頂点から時計回りに、９０°、１３５°、９０°、９０°、１３５°の、所謂、ホームベース形状であることが好ましい。このように構成することによって、４個の流入セル２ｙが、それぞれのホームベース形状の先端側の角部が集合するように隣接して形成されることとなる。４個の流入セル２ｙにおいて、それぞれのホームベース形状の先端側の角部が集合する部分では、２つの隔壁１が互いに直交する構造となっており、この角部が集合する部分における隔壁１の熱容量を高く維持することができ、ＰＭ燃焼時の熱応力を緩和させることができる。
図９に示すように、流出セル２ｘの第１の辺１３を形成する隔壁１と、流出セル２ｘの第１の辺１３と対向する第２の辺１４を形成する隔壁１との距離である距離Ｐは、０．８ｍｍを超え２．４ｍｍ未満の範囲であることが好ましい。ここで、距離Ｐとは、第１の辺１３を形成する隔壁１の厚さ方向の中心から、対向する第２の辺１４を形成する隔壁１の厚さ方向の中心とを結ぶ最短距離を指す。また、図９に示すように、流出セル２ｘの一辺と略平行に隣接する流入セル２ｙの第３の辺１５を形成する隔壁１と、流入セル２ｙの第３の辺１５と対向する第４の辺１６を形成する隔壁１との距離を、距離Ｑとする。距離Ｐに対する、距離Ｑの比率は、０．４を超え１．１未満の範囲であることが好ましい。ここで、距離Ｑとは、第３の辺１５を形成する隔壁１の厚さ方向の中心から、対向する第４の辺１６を形成する隔壁１の厚さ方向の中心とを結ぶ最短距離を指す。距離Ｐ及び距離Ｑの関係を上記の範囲とすることによって、初期の圧力損失及びＰＭ堆積時における圧力損失がバランス良く低減されるため好ましい。ここで、図９は、本発明の目封止ハニカム構造体の第一実施形態を流入端面側からみた模式的部分拡大図である。
ハニカムセグメントのセグメント外周壁の厚さが、０．３〜１．０ｍｍであり、０．３〜０．８ｍｍであることが好ましく、０．４〜０．６ｍｍであることが特に好ましい。ハニカムセグメントのセグメント外周壁の厚さが、０．３ｍｍ未満であると、ハニカムセグメントの強度が低下することがある点で好ましくない。ハニカムセグメントのセグメント外周壁の厚さが、１．０ｍｍ超であると、圧力損失が高くなることがある点で好ましくない。
接合層の厚さが、０．５〜１．５ｍｍであり、０．７〜１．３ｍｍであることが好ましく、０．８〜１．２ｍｍであることが特に好ましい。接合層の厚さが、０．５ｍｍ未満であると、ＰＭ堆積限界が低下することがある点で好ましくない。接合層の厚さが、１．５ｍｍ超であると、圧力損失が高くなることがある点で好ましくない。
また、本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、中央領域に形成されたセル（中央領域セル２ａ）が、断面形状が異なる２種のセルを含むものである。図１〜図５に示す目封止ハニカム構造体１００においては、断面形状が略正方形である流出セル２ｘが、１つ目の断面形状の中央領域セル２ａであり、断面形状が略五角形である流入セル２ｙが、２つ目の断面形状の中央領域セル２ａである。このように構成することによって、少なくとも２種類以上の異なる断面形状のセルにより、所定の繰り返し配列パターンが良好に形成されることとなる。なお、セルの断面形状が多角形である場合、当該多角形の角部は、Ｒを有する湾曲形状であってもよい。例えば、略正方形とは、断面形状が、正方形、及び正方形の少なくとも１つの角部がＲを有する湾曲形状に形成された形状を総称したものである。同様に、略五角形とは、断面形状が、五角形、及び五角形の少なくとも１つの角部がＲを有する湾曲形状に形成された形状を総称したものである。
隔壁１の厚さについては特に制限はない。例えば、１つのセル２の一辺と、当該１つのセル２と略平行に隣接する他のセル２の一辺と、の間に存在する隔壁１の厚さは、０．０７〜０．５１ｍｍであることが好ましく、０．１０〜０．４６ｍｍであることが更に好ましく、０．１２〜０．３８ｍｍであることが特に好ましい。隔壁１の厚さが、０．０７ｍｍよりも小さいと、ハニカムセグメント４の成形が困難となることがあるため好ましくない。また、隔壁１の厚さが、０．５１ｍｍよりも大きいと、濾過面積確保や圧力損失低減の観点から好ましくない。
また、本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、それぞれのハニカムセグメントが以下のように構成されたものを好適例の１つとして挙げることができる。流入セル２ｙにおいて、幾何学的表面積ＧＳＡが、１０〜３０ｃｍ２／ｃｍ３であることが好ましく、１２〜１８ｃｍ２／ｃｍ３であることが更に好ましい。ここで、上述した「幾何学的表面積ＧＳＡ」とは、流入セル２ｙの全内表面積（Ｓ）を、ハニカムセグメントの全容積（Ｖ）で除した値（Ｓ／Ｖ）のことをいう。一般に、フィルタの濾過面積が大きいほど、隔壁へのＰＭ堆積厚さを低減できるため、上述した幾何学的表面積ＧＳＡの数値範囲とすることにより、目封止ハニカム構造体の圧力損失を低く抑えることができる。よって、流入セル２ｙの幾何学的表面積ＧＳＡが１０ｃｍ２／ｃｍ３より小さいと、ＰＭ堆積時の圧力損失の増加につながることがあるため好ましくない。また、３０ｃｍ２／ｃｍ３より大きいと、初期の圧力損失が増加することがあるため好ましくない。
本実施形態の目封止ハニカム構造体では、流入セル２ｙのセル断面開口率が２０〜７０％であることが好ましく、２５〜６５％であることが更に好ましい。流入セル２ｙのセル断面開口率が２０％より小さいと、初期の圧力損失が増加することがあるため好ましくない。また、７０％より大きいと、濾過流速が速くなるためＰＭの捕集効率が低下し、更に隔壁１の強度が不足することがあるため好ましくない。ここで、「流入セル２ｙのセル断面開口率」とは、目封止ハニカム構造体の中心軸方向に垂直な断面における、「目封止ハニカム構造体に形成された隔壁１全体の断面積」と「全てのセル２の断面積の総和」との合計に対する、「流入セル２ｙの断面積の総和」の比率を意味する。
本実施形態の目封止ハニカム構造体では、複数のセル２のそれぞれの水力直径が０．５〜２．５ｍｍであることが好ましく、０．８〜２．２ｍｍであることが更に好ましい。複数のセル２のそれぞれの水力直径が０．５ｍｍより小さいと、初期の圧力損失が増加することがあるため好ましくない。また、複数のセル２のそれぞれの水力直径が２．５ｍｍより大きいと、排ガスと隔壁１との接触面積が減少し、浄化効率が低下することがあるため好ましくない。ここで、複数のセル２のそれぞれの水力直径とは、各セル２の断面積及び周長に基づき、４×（断面積）／（周長）によって計算される値である。セル２の断面積とは、目封止ハニカム構造体の中心軸方向に垂直な断面に現れるセルの形状（断面形状）の面積を指し、セルの周長とは、そのセルの断面形状の周囲の長さ（当該断面を囲む閉じた線の長さ）を指す。
初期の圧力損失、ＰＭ堆積時の圧力損失、及び捕集効率のトレードオフを鑑み、本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、流入セル２ｙの幾何学的表面積ＧＳＡが１０〜３０ｃｍ２／ｃｍ３であること、流入セル２ｙのセル断面開口率が２０〜７０％であること、及び複数のセル２のそれぞれの水力直径が０．５〜２．５ｍｍであることを同時に満たすことが好ましい。また、流入セル２ｙの幾何学的表面積ＧＳＡが１２〜１８ｃｍ２／ｃｍ３であること、流入セル２ｙのセル断面開口率が２５〜６５％であること、及び複数のセル２のそれぞれの水力直径が０．８〜２．２ｍｍであること、を同時に満たすことが更に好ましい。
本実施形態の目封止ハニカム構造体においては、複数のセル２を形成する隔壁１に触媒が担持されていてもよい。隔壁１に触媒を担持するとは、隔壁１の表面及び隔壁１に形成された細孔の内壁に、触媒がコーティングされることをいう。触媒の種類としては、ＳＣＲ触媒（ゼオライト、チタニア、バナジウム）や、Ｐｔ、Ｒｈ、Ｐｄのうち少なくとも２種の貴金属と、アルミナ、セリア、ジルコニアの少なくとも１種を含む三元触媒等が挙げられる。このような触媒を担持することにより、直接噴射式ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等から排出される排ガスに含まれるＮＯｘ、ＣＯ、ＨＣ等を無毒化するとともに、隔壁１の表面に堆積したＰＭを触媒作用により燃焼除去させ易くすることが可能となる。
本実施形態の目封止ハニカム構造体において、上記のような触媒を担持させる方法は、特に制限はなく、当業者が通常行う方法を採用することができる。具体的には、触媒スラリーをウォッシュコートして乾燥、焼成する方法等が挙げられる。
以下、目封止ハニカム構造体の他の実施形態（第二実施形態〜第六実施形態）について説明する。第二実施形態〜第六実施形態の目封止ハニカム構造体においては、目封止ハニカムセグメントの構成が、第一実施形態の目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントと異なること以外は、第一実施形態と同様に構成されていることが好ましい。ここで、図１０は、本発明の目封止ハニカム構造体の第二実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。図１１は、本発明の目封止ハニカム構造体の第三実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。図１２は、目封止ハニカム構造体の第四実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。図１３は、目封止ハニカム構造体の第五実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた平面図である。図１４は、本発明の目封止ハニカム構造体の第六実施形態に用いられる目封止ハニカムセグメントを模式的に示す、流入端面側からみた一部拡大平面図である。
第二実施形態の目封止ハニカム構造体は、図１０に示すような目封止ハニカムセグメント２４Ａを用いて構成された目封止ハニカム構造体である。ハニカムセグメント２４は、複数のセル２２を区画形成する多孔質の隔壁２１、及び最外周に配設されたセグメント外周壁２３を有するものである。目封止部２５は、ハニカムセグメント２４の流出セル２２ｘの開口部、及び流入セル２２ｙの開口部に配設されている。図１０において、符号２２ａは、中央領域セルを示し、符号２２ｂは、外周領域セルを示す。
ハニカムセグメント２４は、セル２２の延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域３８と、当該中央領域３８の外周側に位置する外周領域３９と、を有する。図１０においては、点線によって囲われた内側の領域が、ハニカムセグメント２４の中央領域３８であり、点線によって囲われた領域の外側の領域が、ハニカムセグメント２４の外周領域３９である。中央領域３８は、流出セル２２ｘの周りを、流入セル２２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域である。図１０に示すハニカムセグメント２４においては、セル２２の形状が四角形の流出セル２２ｘの周りを、セル２２の形状が五角形の流入セル２２ｙが取り囲むように、目封止部２５が配置されている。ハニカムセグメント２４の流入端面３１において、外周領域３９における開口率が、中央領域３８における開口率よりも小さくなるように構成されている。
この目封止ハニカムセグメント２４Ａは、ハニカムセグメント２４のセグメント外周壁２３の厚さが、０．３〜１．０ｍｍである。また、この目封止ハニカムセグメント２４Ａを用いた目封止ハニカム構造体は、接合層６の厚さが、０．５〜１．５ｍｍである。
第三実施形態の目封止ハニカム構造体は、図１１に示すような目封止ハニカムセグメント４４Ａを用いて構成された目封止ハニカム構造体である。ハニカムセグメント４４は、複数のセル４２を区画形成する多孔質の隔壁４１、及び最外周に配設されたセグメント外周壁４３を有するものである。目封止部４５は、ハニカムセグメント４４の流出セル４２ｘの開口部、及び流入セル４２ｙの開口部に配設されている。図１１において、符号４２ａは、中央領域セルを示し、符号４２ｂは、外周領域セルを示す。
ハニカムセグメント４４は、セル４２の延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域５８と、当該中央領域５８の外周側に位置する外周領域５９と、を有する。図１１においては、点線によって囲われた内側の領域が、ハニカムセグメント４４の中央領域５８であり、点線によって囲われた領域の外側の領域が、ハニカムセグメント４４の外周領域５９である。中央領域５８は、流出セル４２ｘの周りを、流入セル４２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域である。図１１に示すハニカムセグメント４４においては、セル４２の形状が四角形の流出セル４２ｘの周りを、セル４２の形状が五角形の流入セル４２ｙが取り囲むように、目封止部４５が配置されている。すなわち、図１１に示す目封止ハニカムセグメント４４Ａは、断面形状が四角形の流出セル４２ｘと、断面形状が五角形の流入セル４２ｙとによって構成された「繰り返し配列パターン」を有する。
図１１に示す目封止ハニカムセグメント４４Ａにおいても、ハニカムセグメント４４の流入端面５１において、外周領域５９における開口率が、中央領域５８における開口率よりも小さくなるように構成されている。
第四実施形態の目封止ハニカム構造体は、図１２に示すような目封止ハニカムセグメント６４Ａを用いて構成された目封止ハニカム構造体である。ハニカムセグメント６４は、複数のセル６２を区画形成する多孔質の隔壁６１、及び最外周に配設されたセグメント外周壁６３を有するものである。目封止部６５は、ハニカムセグメント６４の流出セル６２ｘの開口部、及び流入セル６２ｙの開口部に配設されている。図１２において、符号６２ａは、中央領域セルを示し、符号６２ｂは、外周領域セルを示す。
ハニカムセグメント６４は、セル６２の延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域７８と、当該中央領域７８の外周側に位置する外周領域７９と、を有する。図１２においては、点線によって囲われた内側の領域が、ハニカムセグメント６４の中央領域７８であり、点線によって囲われた領域の外側の領域が、ハニカムセグメント６４の外周領域７９である。中央領域７８は、流出セル６２ｘの周りを、流入セル６２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域である。また、図１２に示す目封止ハニカムセグメント６４Ａは、断面形状が八角形の流出セル６２ｘと、断面形状が四角形及び八角形の流入セル６２ｙとによって構成された「繰り返し配列パターン」を有する。
図１２に示す目封止ハニカムセグメント６４Ａにおいても、ハニカムセグメント６４の流入端面７１において、外周領域７９における開口率が、中央領域７８における開口率よりも小さくなるように構成されている。
第五実施形態の目封止ハニカム構造体は、図１３に示すような目封止ハニカムセグメント８４Ａを用いて構成された目封止ハニカム構造体である。ハニカムセグメント８４は、複数のセル８２を区画形成する多孔質の隔壁８１、及び最外周に配設されたセグメント外周壁８３を有するものである。目封止部８５は、ハニカムセグメント８４の流出セル８２ｘの開口部、及び流入セル８２ｙの開口部に配設されている。図１３において、符号８２ａは、中央領域セルを示し、符号８２ｂは、外周領域セルを示す。
ハニカムセグメント８４は、セル８２の延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域９８と、当該中央領域９８の外周側に位置する外周領域９９と、を有する。図１３においては、点線によって囲われた内側の領域が、ハニカムセグメント８４の中央領域９８であり、点線によって囲われた領域の外側の領域が、ハニカムセグメント８４の外周領域９９である。中央領域９８は、流出セル８２ｘの周りを、流入セル８２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域である。また、図１３に示す目封止ハニカムセグメント８４Ａは、断面形状が八角形の流出セル８２ｘと、断面形状が四角形及び八角形の流入セル８２ｙとによって構成された「繰り返し配列パターン」を有する。
図１３に示す目封止ハニカムセグメント８４Ａにおいても、ハニカムセグメント８４の流入端面９１において、外周領域９９における開口率が、中央領域９８における開口率よりも小さくなるように構成されている。
第六実施形態の目封止ハニカム構造体は、図１４に示すような目封止ハニカムセグメント１２４Ａを用いて構成された目封止ハニカム構造体である。ハニカムセグメント１２４は、複数のセル１２２を区画形成する多孔質の隔壁１２１、及び最外周に配設されたセグメント外周壁１２３を有するものである。目封止部１２５は、ハニカムセグメント１２４の流出セル１２２ｘの開口部、及び流入セル１２２ｙの開口部に配設されている。図１４において、符号１２２ａは、中央領域セルを示し、符号１２２ｂは、外周領域セルを示す。
ハニカムセグメント１２４は、セル１２２の延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域１３８と、当該中央領域１３８の外周側に位置する外周領域１３９と、を有する。図１４においては、点線によって囲われた内側の領域が、ハニカムセグメント１２４の中央領域１３８であり、点線によって囲われた領域の外側の領域が、ハニカムセグメント１２４の外周領域１３９である。中央領域１３８は、流出セル１２２ｘの周りを、流入セル１２２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域である。図１４に示すハニカムセグメント１２４においては、セル１２２の形状が四角形の流出セル１２２ｘの周りを、セル１２２の形状が六角形の流入セル１２２ｙが取り囲むように、目封止部１２５が配置されている。すなわち、図１４に示す目封止ハニカムセグメント１２４Ａは、断面形状が四角形の流出セル１２２ｘと、断面形状が六角形の流入セル１２２ｙとによって構成された「繰り返し配列パターン」を有する。
図１４に示す目封止ハニカムセグメント１２４Ａにおいても、ハニカムセグメント１２４の流入端面１３１において、外周領域１３９における開口率が、中央領域１３８における開口率よりも小さくなるように構成されている。
また、第一実施形態〜第六実施形態における目封止ハニカムセグメントは、隔壁によって形成されるセルの全体配置が、目封止ハニカムセグメントの軸方向に直交する断面において、線対称となるように構成されたものである。図示は省略するが、目封止ハニカムセグメントは、隔壁によって形成されるセルの全体配置が、目封止ハニカムセグメントの軸方向に直交する断面において、線対称でなくともよい。このような目封止ハニカムセグメントにおいても、ハニカムセグメントの流入端面において、外周領域における開口率が、中央領域における開口率よりも小さくなるように構成されることにより、第一実施形態の目封止ハニカム構造体と同様の効果を得ることができる。
（２）目封止ハニカム構造体の製造方法：
図１〜図５に示す本実施形態の目封止ハニカム構造体の製造方法については、特に制限はなく、例えば、以下のような方法により製造することができる。まず、ハニカムセグメントを作製するための可塑性の坏土を調製する。ハニカムセグメントを作製するための坏土は、原料粉末として、前述のハニカムセグメントの好適な材料の中から選ばれた材料に、適宜、バインダ等の添加剤、及び水を添加することによって調製することができる。原料粉末としては、例えば、炭化珪素粉末を使用することができる。バインダとしては、例えば、メチルセルロースや、ヒドロキシプロポキシルメチルセルロース等を挙げることができる。また、添加剤としては、界面活性剤等を挙げることができる。
次に、このようにして得られた坏土を押出成形することにより、複数のセルを区画形成する隔壁、及び最外周に配設されたセグメント外周壁を有する、角柱状のハニカム成形体を作製する。ハニカム成形体は、複数個作製する。
得られたハニカム成形体を、例えば、マイクロ波及び熱風で乾燥し、ハニカム成形体の作製に用いた材料と同様の材料で、セルの開口部を目封止することで目封止部を作製する。目封止部を作製した後に、ハニカム成形体を更に乾燥してもよい。
次に、目封止部を作製したハニカム成形体を焼成することにより、目封止ハニカムセグメントを得る。焼成温度及び焼成雰囲気は原料により異なり、当業者であれば、選択された材料に最適な焼成温度及び焼成雰囲気を選択することができる。次に、複数の目封止ハニカムセグメントを、接合材を用いて互いに接合し、乾燥硬化させた後、所望の形状となるよう外周を加工することによって、セグメント構造の目封止ハニカム構造体を得ることができる。接合材としては、セラミックス材料に、水等の溶媒を加えてペースト状にしたものを用いることができる。また、目封止ハニカムセグメントの接合体の外周を加工した後の加工面は、セルが露出した状態となっているため、図１に示すように、その加工面に外周コート材を塗工して外壁８を形成してもよい。外周コート材の材料としては、例えば、接合材の材料と同じ材料を用いることができる。
（３）目封止ハニカムセグメント：
次に、本発明の目封止ハニカムセグメントの第一実施形態について説明する。本実施形態の目封止ハニカムセグメントは、これまでに説明した第一実施形態の目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントである。
本実施形態の目封止ハニカムセグメントは、図６〜図８に示すような、ハニカムセグメント４と、目封止部５と、を備えた目封止ハニカムセグメントである。ハニカムセグメント４は、流体が流入する流入端面１１から、流体が流出する流出端面１２まで延びる複数のセル２を区画形成する多孔質の隔壁１、及び最外周に配設されたセグメント外周壁３を有するものである。目封止部５は、それぞれのハニカムセグメント４に形成されたセル２の開口部に配設され、セル２の流入端面１１側又は流出端面１２側のいずれか一方の開口部を封止するものである。また、本実施形態の目封止ハニカムセグメント４Ａは、ハニカムセグメント４のセグメント外周壁３の厚さが、０．３〜１．０ｍｍである。
ハニカムセグメント４は、セル２の延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域１８と、当該中央領域１８の外周側に位置する外周領域１９と、を有する。図７及び図８においては、点線によって囲われた内側の領域が、ハニカムセグメント４の中央領域１８であり、点線によって囲われた領域の外側の領域が、ハニカムセグメント４の外周領域１９である。中央領域１８は、流出セル２ｘの周りを、流入セル２ｙが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域である。そして、外周領域１９は、中央領域１８の外側の領域であって、上記した中央領域１８のセル配列パターンを満たしていない領域である。
本実施形態の目封止ハニカムセグメント４Ａは、ハニカムセグメント４の流入端面１１において、外周領域１９における開口率が、中央領域１８における開口率よりも小さくなるように構成されている。このように構成された本実施形態の目封止ハニカムセグメントは、第一実施形態の目封止ハニカム構造体を作製するためのハニカムセグメントとして好適に用いることができる。
本実施形態の目封止ハニカムセグメントとして、第一実施形態の目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを好適例として挙げることができる。
本発明の目封止ハニカムセグメントの他の実施形態としては、図１０〜図１３に示す、第二実施形態〜第六実施形態の目封止ハニカム構造体に用いられる目封止ハニカムセグメントを好適例として挙げることができる。
（実施例１）
セラミックス原料として、炭化珪素（ＳｉＣ）粉末と金属珪素（Ｓｉ）粉末とを８０：２０の質量割合で混合した混合原料を準備した。この混合原料に、バインダとしてヒドロキシプロピルメチルセルロース、造孔材として吸水性樹脂を添加するとともに、水を添加して成形原料を作製した。得られた成形原料を、ニーダーを用いて混練し、坏土を得た。
次に、得られた坏土を、真空押出成形機を用いて成形し、図７に示す目封止ハニカムセグメント４Ａと同様の繰り返し配列パターンを有する四角柱形状のハニカムセグメントを１６個作製した。なお、「図７に示す目封止ハニカムセグメント４Ａと同様の繰り返し配列パターン」とは、断面形状が正方形の流出セルの周りを、断面形状が五角形の８個の流入セルが取り囲むように配列された繰り返し配列パターンのことである。
次に、得られたハニカムセグメントを高周波誘電加熱乾燥した後、熱風乾燥機を用いて１２０℃で２時間乾燥した。なお、乾燥時には、ハニカムセグメントの流出端面が、鉛直下向きになるように配置して乾燥を行った。
乾燥後のハニカムセグメントに、目封止部を形成した。まず、ハニカムセグメントの流入端面にマスクを施した。次に、マスクの施された端部（流入端面側の端部）を目封止スラリーに浸漬し、マスクが施されていないセル（流出セル）の開口部に目封止スラリーを充填した。このようにして、ハニカムセグメントの流入端面側に、目封止部を形成した。そして、乾燥後のハニカムセグメントの流出端面についても同様にして、流入セルにも目封止部を形成した。
そして、目封止部の形成されたハニカムセグメントを脱脂し、焼成し、目封止ハニカムセグメントを得た。脱脂の条件は、５５０℃で３時間とし、焼成の条件は、アルゴン雰囲気下で、１４５０℃、２時間とした。なお、焼成時には、目封止部の形成されたハニカムセグメントの流出端面が、鉛直下向きになるように配置して焼成を行った。
作製した目封止ハニカムセグメントにおいては、図７に示す目封止ハニカムセグメント４Ａと同様に、最外周に、四角形の流出セル２ｘと、四角形の流入セル２ｙとが形成されていた。なお、最外周に形成された四角形の流入セル２ｙは、五角形の流入セル２ｙの形状の一部を含むものであった。実施例１において作製した目封止ハニカムセグメントは、最外周に形成された四角形の流出セル２ｘ及び四角形の流入セル２ｙ、並びに、最も外周側に形成された五角形の流入セル２ｙによって、外周領域１９が形成されていた。そして、この外周領域１９よりも内側の領域が、中央領域１８となっていた。流入セル、及び流出セルが上記のように構成された目封止ハニカムセグメントのデザインを、「Ａ」とする。表１の「デザイン」の欄に、実施例１に用いた目封止ハニカムセグメントのデザインを示す。
作製した目封止ハニカムセグメントは、軸方向に直交する断面が正方形で、その正方形の一辺の長さ（セグメントサイズ）が３９．７ｍｍであった。また、ハニカムセグメントは、その軸方向の長さが１５２．４ｍｍであった。また、目封止ハニカムセグメントにおいて、図７に示す距離Ｐが２．０ｍｍであり、距離Ｑが１．２ｍｍであり、隔壁の厚さが０．３２ｍｍであった。表１に、「セグメントサイズ（一辺）［ｍｍ］」、「隔壁の厚さ［ｍｍ］」、「距離Ｐ［ｍｍ］」、及び「距離Ｑ［ｍｍ］」の値を示す。
作製した目封止ハニカムセグメントにおいて、流入端面における中央領域の開口率は、３５％であった。また、作製した目封止ハニカムセグメントにおいて、流入端面における外周領域の開口率は、２２％であった。流入端面における中央領域における開口率の値から、外周領域における開口率の値を減算した値は、１３％であった。表１に、「流入端面における中央領域の開口率」、「流入端面における外周領域の開口率」、及び「開口率差」の値を示す。なお、「開口率差」とは、流入端面における中央領域における開口率の値から、外周領域における開口率の値を減算した値のことを意味する。また、作製した目封止ハニカムセグメントは、セグメント外周壁の厚さが、０．５ｍｍであった。表１の「セグメント外周壁厚さ［ｍｍ］」の欄に、セグメント外周壁の厚さを示す。
１６個の焼成済の目封止ハニカムセグメントを、接合材（セラミックスセメント）を用いて接合し一体化した。接合材は、無機粒子、無機接着剤を主成分とし、副成分として、有機バインダ、界面活性剤、発泡樹脂、水等を含むものとした。無機粒子としては、板状粒子、無機接着剤としては、コロイダルシリカ（シリカゾル）を使用した。板状粒子としては、マイカを使用した。１６個のハニカムセグメントが一体化に接合されたハニカムセグメント接合体の外周を円柱状に研削加工し、その外周面にコート材を塗布して、実施例１の目封止ハニカム構造体を得た。実施例１の目封止ハニカム構造体は、端面の直径が１４３．８ｍｍであった。コート材は、セラミックス粉末、水、結合材を含むものとした。接合材によって形成された接合層の幅は、１ｍｍであった。表１の「接合幅［ｍｍ］」の欄に、接合層の幅を示す。
Figure 0006548528
（実施例２〜１１、参考例１２〜１４）
デザイン、セグメントサイズ、隔壁の厚さ、距離Ｐ、距離Ｑ、流入端面における中央領域の開口率、流入端面における外周領域の開口率、接合幅、及びセグメント外周壁厚さを、表１のように変更して、実施例２〜１１、参考例１２〜１４の目封止ハニカム構造体を作製した。目封止ハニカムセグメントを作製するセラミックス原料については、実施例１と同様に調製されたセラミックス原料を用いた。
実施例３では、図１１に示す目封止ハニカムセグメント４４Ａと同様の繰り返し配列パターンを有する四角柱形状のハニカムセグメントを１６個作製した。作製した目封止ハニカムセグメントにおいては、図１１に示す目封止ハニカムセグメント４４Ａと同様に、最外周に形成された三角形の流入セル４２ｙ、及び四角形の流出セル４２ｘとその周囲に存在する五角形の流入セル４２ｙによって、外周領域５９が形成されていた。そして、この外周領域５９よりも内側の領域が、中央領域５８となっていた。流入セル、及び流出セルが上記のように構成された目封止ハニカムセグメントのデザインを、「Ｂ」とする。表１の「デザイン」の欄に、実施例３に用いた目封止ハニカムセグメントのデザインを示す。
参考例１２では、図１２に示す目封止ハニカムセグメント６４Ａと同様の繰り返し配列パターンを有する四角柱形状のハニカムセグメントを１６個作製した。作製した目封止ハニカムセグメントにおいては、図１２に示す目封止ハニカムセグメント６４Ａと同様に、最外周に形成された流入セル６２ｙ、及び流出セル６２ｘによって、外周領域７９が形成されていた。そして、この外周領域７９よりも内側の領域が、中央領域７８となっていた。流入セル、及び流出セルが上記のように構成された目封止ハニカムセグメントのデザインを、「Ｃ」とする。表１の「デザイン」の欄に、参考例１２に用いた目封止ハニカムセグメントのデザインを示す。
参考例１３では、図１３に示す目封止ハニカムセグメント８４Ａと同様の繰り返し配列パターンを有する四角柱形状のハニカムセグメントを１６個作製した。作製した目封止ハニカムセグメントにおいては、図１３に示す目封止ハニカムセグメント８４Ａと同様に、最外周に形成された流入セル８２ｙ、並びに最外周に形成された流入セル８２ｙよりも１つ内側に形成された流入セル８２ｙ及び流出セル８２ｘによって、外周領域９９が形成されていた。そして、この外周領域９９よりも内側の領域が、中央領域９８となっていた。流入セル、及び流出セルが上記のように構成された目封止ハニカムセグメントのデザインを、「Ｄ」とする。表１の「デザイン」の欄に、参考例１３に用いた目封止ハニカムセグメントのデザインを示す。
（比較例１〜１１）
デザイン、セグメントサイズ、隔壁の厚さ、距離Ｐ、距離Ｑ、流入端面における中央領域の開口率、流入端面における外周領域の開口率、接合幅、及びセグメント外周壁厚さを、表１のように変更して、比較例１〜１１の目封止ハニカム構造体を作製した。目封止ハニカムセグメントを作製するセラミックス原料については、実施例１と同様に調製されたセラミックス原料を用いた。
実施例１〜１１、参考例１２〜１４及び比較例１〜１１の目封止ハニカム構造体について、以下の方法で、ＰＭ堆積限界（クラック限界）、及び圧力損失の評価を行った。評価結果を、表１に示す。
（ＰＭ堆積限界（クラック限界））
実施例１〜１１、参考例１２〜１４及び比較例１〜１１の目封止ハニカム構造体を、排気量２．０Ｌのディーゼルエンジンの排気系に搭載し、このフィルタにススを堆積させた。次いで、排ガス温度を３℃／秒で６５０℃まで上昇させた。その後、アイドリング運転に条件を変更してガス流量を急激に減らした。このような条件でフィルタの再生を行なった。フィルタ内のススの堆積割合を次第に増加させてこの試験（フィルタの再生）を繰り返し行った。そして、フィルタにクラックが発生しない最大のススの堆積割合を調査した。このときのススの堆積割合を「クラック限界」とする。
評価Ａ：比較例１を基準とし、比較例１比で＋１．５ｇ／Ｌ以上である。
評価Ｂ：比較例１を基準とし、比較例１比で＋１．０ｇ／Ｌ以上である。
評価Ｃ：比較例１を基準とし、比較例１比で＋０．５ｇ／Ｌ以上である。
評価Ｄ：比較例１を基準とし、比較例１比で＋０．５ｇ／Ｌ未満である。
（圧力損失）
まず、比較例１の目封止ハニカム構造体を、排気量２．０Ｌの乗用車用ディーゼルエンジンを搭載した乗用車の排気系に装着した。この乗用車を使用し、シャシダイナモによる車両試験として、フルロードステップアップ時の圧力損失を測定した。具体的には、エンジン回転数を５０００ｒｐｍまで、３分／ステップで１０００ｒｐｍずつ上昇させ、各ステップでの圧力損失を測定した。比較例１の目封止ハニカム構造体の圧力損失を、圧力損失評価の基準値とした。次に、比較例１と同様の方法で、実施例１〜１１、参考例１２〜１４及び比較例２〜１１の目封止ハニカム構造体の圧力損失を測定した。各実施例、参考例及び比較例の圧力損失の値と、基準値である比較例１の圧力損失の値を比較し、以下の評価基準により、圧力損失評価を行った。なお、評価にあたっては、エンジン回転数５０００ｒｐｍ時の圧力損失を用いた。
評価Ａ：比較例１を基準とし、比較例１比で−５％以下である。
評価Ｂ：比較例１を基準とし、比較例１比で＋５％以下である。
評価Ｃ：比較例１を基準とし、比較例１比で＋１５％以下である。
評価Ｄ：比較例１を基準とし、比較例１比で＋１５％を超えるである。
（結果）
実施例１〜１１、参考例１２〜１４の目封止ハニカム構造体は、ＰＭ堆積限界の評価結果が、Ｃ以上であった。一方で、比較例１，２，１１の目封止ハニカム構造体は、ＰＭ堆積限界の評価結果が、いずれもＤであった。このため、ハニカムセグメントの流入端面において、外周領域における開口率が、中央領域における開口率よりも小さくなるように構成された実施例１〜１１、参考例１２〜１４の目封止ハニカム構造体は、ＰＭ堆積限界が向上されたものであることが確認された。また、接合層の厚さが１．６ｍｍの比較例３，７は、圧力損失の評価結果がＤであった。また、接合層の厚さが０．４ｍｍの比較例４，８は、ＰＭ堆積限界の評価結果がＤであった。また、セグメント外周壁の厚さが１．１ｍｍの比較例５，９は、ＰＭ堆積限界及び圧力損失の評価結果が、いずれもＤであった。また、セグメント外周壁の厚さが０．２ｍｍの比較例６，１０は、ＰＭ堆積限界の評価結果がＤであった。以上の結果より、接合層の厚さ及びセグメント外周壁の厚さについても、ＰＭ堆積限界及び圧力損失に与える影響が大きく、セグメント外周壁の厚さを０．３〜１．０ｍｍとし、接合層の厚さを０．５〜１．５ｍｍとすることで、ＰＭ堆積限界を向上させつつ、圧力損失を低減することが可能である。
本発明の目封止ハニカム構造体は、直噴ガソリンエンジンやディーゼルエンジン等から排出される排ガスに含まれる微粒子等を除去するための捕集フィルタとして利用することができる。また、本発明の目封止ハニカムセグメントは、本発明の目封止ハニカム構造体の製造に利用することができる。
１，２１，４１，６１，８１，１２１：隔壁、２，２２，４２，６２，８２，１２２：セル、２ａ，２２ａ，４２ａ，６２ａ，８２ａ，１２２ａ：中央領域セル、２ｂ，２２ｂ，４２ｂ，６２ｂ，８２ｂ，１２２ｂ：外周領域セル、２ｘ，２２ｘ，４２ｘ，６２ｘ，８２ｘ，１２２ｘ：流出セル（所定のセル）、２ｙ，２２ｙ，４２ｙ，６２ｙ，８２ｙ，１２２ｙ：流入セル（残余のセル）、３，２３，４３，６３，８３，１２３：セグメント外周壁、４，２４，４４，６４，８４，１２４：ハニカムセグメント、４Ａ，２４Ａ，４４Ａ，６４Ａ，８４Ａ，１２４Ａ：目封止ハニカムセグメント、５，２５，４５，６５，８５，１２５：目封止部、６：接合層、７：ハニカムセグメント接合体、８：外壁、１１，３１，５１，７１，９１，１３１：流入端面、１２：流出端面、１３：第１の辺、１４：第２の辺、１５：第３の辺、１６：第４の辺、１８，３８，５８，７８，９８，１３８：中央領域、１９，３９，５９，７９，９９，１３９：外周領域、１００：目封止ハニカム構造体、Ｐ，Ｑ：距離。

Claims (4)

  1. 流体が流入する流入端面から流体が流出する流出端面まで延びる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁、及び最外周に配設されたセグメント外周壁を有する、複数個の角柱状のハニカムセグメントと、
    複数個の前記ハニカムセグメントの側面同士を互いに接合する接合層と、
    それぞれの前記ハニカムセグメントの前記流入端面における所定のセルの開口部、及び前記流出端面における残余のセルの開口部に配設された目封止部と、を備え、
    前記ハニカムセグメントには、前記セルの延びる方向に直交する断面において、少なくとも２種類以上の異なる形状の前記セルが形成されており、
    前記ハニカムセグメントは、前記セルの延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域と、当該中央領域の外周側に位置する外周領域と、を有し、
    前記中央領域は、前記流入端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流出セルの周りを、前記流出端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流入セルが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域であり、
    少なくとも１つの前記ハニカムセグメントの前記流入端面において、前記外周領域における開口率が、前記中央領域における開口率よりも小さくなるように構成され、
    前記ハニカムセグメントの前記セグメント外周壁の厚さが、０．３〜１．０ｍｍであり、
    前記接合層の厚さが、０．５〜１．５ｍｍであり、
    前記ハニカムセグメントの前記断面の前記セル配列パターンにおいて、前記流出セルの形状が四角形であり、前記流入セルの形状が五角形又は六角形のいずれか一方であり、四角形の前記流出セルの周りを、８つの五角形の前記流入セル又は４つの六角形の前記流入セルが取り囲むように構成されている、目封止ハニカム構造体。
  2. 前記中央領域を、前記ハニカムセグメントの前記断面における前記セル配列パターンからなる最大の領域とし、前記中央領域における開口率の値から、前記外周領域における開口率の値を減算した値が、１０％以上である、請求項１に記載の目封止ハニカム構造体。
  3. 流体が流入する流入端面から流体が流出する流出端面まで延びる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁、及び最外周に配設されたセグメント外周壁を有する、角柱状のハニカムセグメントと、
    前記ハニカムセグメントの前記流入端面における所定のセルの開口部、及び前記流出端面における残余のセルの開口部に配設された目封止部と、を備え、
    前記ハニカムセグメントには、前記セルの延びる方向に直交する断面において、少なくとも２種類以上の異なる形状の前記セルが形成されており、
    前記ハニカムセグメントは、前記セルの延びる方向に直交する断面の中央を含む中央領域と、当該中央領域の外周側に位置する外周領域と、を有し、
    前記中央領域は、前記流入端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流出セルの周りを、前記流出端面における前記セルの開口部に前記目封止部が配設された流入セルが取り囲むように配列されたセル配列パターンからなる領域であり、
    前記ハニカムセグメントの前記流入端面において、前記外周領域における開口率が、前記中央領域における開口率よりも小さくなるように構成され、
    前記ハニカムセグメントの前記セグメント外周壁の厚さが、０．３〜１．０ｍｍであり、
    前記ハニカムセグメントの前記断面の前記セル配列パターンにおいて、前記流出セルの形状が四角形であり、前記流入セルの形状が五角形又は六角形のいずれか一方であり、四角形の前記流出セルの周りを、８つの五角形の前記流入セル又は４つの六角形の前記流入セルが取り囲むように構成されている、目封止ハニカムセグメント。
  4. 前記中央領域を、前記ハニカムセグメントの前記断面における前記セル配列パターンからなる最大の領域とし、前記中央領域における開口率の値から、前記外周領域における開口率の値を減算した値が、１０％以上である、請求項３に記載の目封止ハニカムセグメント。
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