JP5297699B2 - バイオ光化学セル及びモジュール及び光化学的処理方法 - Google Patents
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Description
(1)バイオマスを含む有機化合物と無機化合物から選ばれた1種以上の電子供与体を含む溶液または懸濁液中に浸漬され、光化学的反応または光電気化学的反応を行わせるための作用電極として電導体ないし半導体からなるアノード及び酸素還元反応を行わせる対極としてカソードと、前記アノードと前記カソードを電気的に接続する外部導線と、電子供与体を含む液体を収容するセル(容器)と、該溶液または懸濁液及び/又は前記アノードに対して外部光源又は内部光源からの光を照射する手段とを有し、かつ空気ないし酸素を該液体に吹き込むことを特徴とするバイオ光化学セル。
前記電子供与体を化学的に分解して無害化することを特徴とする化学処理方法が実施できる。前記電子供与体を化学的に分解して発電を行うことができる。また、本発明により、前記センサを備えた計測器が提供される。
(i)光化学的反応または光電気化学的反応を行わせるために、作用電極として電導体ないし半導体、および対極として酸素還元用電極が、バイオマス、有機・無機化合物、ないしはその他の電子供与体を含む液体中に設置され、作用電極と対極は外部導線でつながれ、該作用電極ないし該液体に外部光源ないし内部光源からの光が当たり、さらに空気や酸素を吹き込むように工夫が施されたバイオ光化学セル。セルの形態としては、たとえば円筒型で内部に照射光源があり、たとえば照射光源カバーの外壁は半導体アノード電極、セルの外側の内壁は酸素還元カソードとなる。あるいは、半導体アノード電極と酸素還元カソードが電子供与体溶液の薄層を挟んで薄型セルを構成し、外部から光照射する。
(光電流の発生及び光物理化学電池)
本発明における対極カソード電極においては、周期律表の7A族または8族から選ばれる金属ないしその酸化物を触媒として用いる。例えばMn、Ru、Ir、Pt、Niなどの金属やその酸化物が用いられる。二酸化マンガンは特に活性が高い。これらは単独で使用してもよいが、あるいは炭素、多孔質炭素、グラファイト、あるいはこれらを任意の組成で混合・圧縮したものや、他の無機、有機の担体に坦持して用いられる。さらにはこれらの複合触媒膜等を透明電導性ガラスやステンレスなどの、或いはこれらに白金微粒子や二酸化マンガンを坦持した電極、白金黒電極など、いずれも用いることができる。
本発明におけるバイオ光化学セルは、電導体ないし半導体からなるアノ−ドと、酸素還元用のカソ−ド電極からなり、またセル外部ないし内部から光照射ができることを特徴とする。アノ−ドまたはカソ−ド、あるいはアノードとカソード両方がセル壁を兼ねることもできる。また、内部照射装置を備えることも有効である。
本発明におけるバイオマス、有機物・無機物あるいはそれらの廃棄物などの電子供与性化合物としては、水自体を燃料として使用できることが特筆されるほか、アンモニア、尿素、アルコール(メタノール、エタノール、イソプロパノール、さらにはブタノール、ヘキサノール、ヘプタノール等の高級アルコール等、グリセリン、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール等)、炭化水素(メタン、エタン、プロパン、ブタン、ペンタン、ヘキサン、ベンゼン、トルエン、キシレン、アニリン、アントラセン等)、そのほかの有機化合物類(ギ酸、酢酸、プロピオン酸、酪酸、カプロン酸、アクリル酸、クロトン酸、オレイン酸等有機酸、及びこれら酸のエステル、ケトン、エーテル、メチルアミン、エチルアミン等アミン、酸アミド、フェニルアラニン、グルタミン酸、アスパラギン酸、グリシン、チロシン)、糖類(グルコース、ショ糖等)、アガロ−ス、セルロ−スなどの多糖類、タンパク質、リグニンなどの高分子化合物、さらには無機化合物(金属塩等)等、アノード電極に対して、電子供与体として働く化合物やそれらの廃棄物など、何でも用いることできる。
本発明の光物理化学電池においては、対極カソード電極の活物質は、酸素を代表とする電子受容体なので、当該液相媒体中のカソ−ド電極近傍に酸素または電子受容体を共存(通常は、溶存酸素として共存)させることが条件である。当該酸素は、基本的に1気圧の酸素が使用できるが、酸素混合ガス、たとえば空気でもよい。当該電池内の酸素の圧力を1気圧以上に高めると、液相媒体中の溶存酸素濃度が高まる等の理由のために、光物理化学電池の特性が向上する。なお、酸素は、純酸素ガスをそのまま、または窒素ガス等で任意の濃度に希釈して供給してもよい。空気や酸素はセル中に吹き込むと効果が高いが、セルから液体を一度外部に取り出してから吹き込んでもよい。また分解して酸素を発生させる化合物(例えば過炭酸ナトリウム等)を液相媒体中に存在せしめてもよい。また、空気を使用する場合は、ゼオライト等の分子ふるい的吸着剤や酸素富化膜を使用するシステムにより、酸素濃度を高めた酸素富化ガスを使用することも好ましい。空気や酸素をセル内に吹き込むことによりバイオ光化学セルの活性を高めることができる。
本発明において、バイオ光化学セルの半導体電極に照射する光は、再生可能エネルギー資源の創製という観点からは、太陽光を用いることが好ましいが、その他、人工光源等いずれも用いることができる。例えば、水を電子供与体として用いる場合には、理論的には少なくても1.23eV以上の光エネルギーを照射することが必要である。これは波長が約1000nm以下の光に相当する。
本発明において、光アノード電極と組み合わせてその表面を水の酸化触媒で修飾すると、特に水そのものを電子供与体として用いる場合には、良好な結果を与えるため好ましい。当該水の酸化触媒としては、白金、ルテニウム、イリジウム、マンガンなどの金属やその酸化物、あるいは、ルテニウム、マンガンなどとアンモニアやポリピリジン配位子、ポルフィリン、フタロシアニンなどとの金属錯体などが好適に用いられる。かかる金属錯体は触媒活性が高く、良好な結果を与える、ルテニウムやMnのアンミン錯体は活性が高く好ましい。また、当該酸化触媒は、後記実施例にも示したように、液相媒体中に共存させることも好ましい。
本発明においては、光アノード電極として、紫外域における多孔質半導体等の紫外域材料を用いる場合は、紫外光を照射することが好ましいが、可視光をも利用しうるようにするために、増感剤を作用極に吸着させるか、及び/又は前記電子供与体の溶液または懸濁溶液からなる液相媒体中に、これら増感剤を共存させることが好ましい。
本発明の光物理化学電池の作動温度は、通常室温でよいが、一般には−40〜300℃の範囲が選択され、さらには、−20〜100℃の範囲がより良好な結果を与える。
バイオ光化学セルおよびモジュールにより電力を発生させて利用することが目的の場合には、参照電極を用いずに、光アノードと酸素還元カソードの2極系で光化学反応を行わせることが望ましい。しかしながら分析などへの応用のためには、用いる電子供与性化合物が発生する光電流の値をその電子供与性化合物に関わる情報として利用するので、安定な光電流が得られる工夫をすることが望ましい。そのために、光アノードと酸素還元カソードに加えて参照電極を3本目の電極として挿入し、その参照電極に対して固定した電圧を光アノードに印加することにより、安定なかつ大きな光電流を発生させることが可能である。参照電極としては通常電気化学で用いられる銀―塩化銀、甘コウ(塩化水銀)電極、標準水素電極などのほか、フェリ/フェロシアン化鉄のように、予め電位を決定した金属や金属錯体などの電極を参照電極として用いることができる。
大きさによらず同等の特性となり、これらから、モジュールを作製する単位となるサブモジュールとして、1cm×1cmないし10cm×10cmないし20cm×20cm程度のバイオ光化学セルを用いることができる。
2 酸素還元カソード(ITO/Pt)
3 厚さ5mmのネオプレンゴムスペーサー
4 空気吹き込み管
5 液体部
6 照射光
7 半導体光アノード(FTO/TiO2)
8 酸素還元カソード(ITO/Pt)
Claims (8)
- 電導体または半導体アノード電極と酸素還元カソード電極を薄層を形成するように対向させ、当該対向させた電極により、バイオマスを含む有機化合物と無機化合物から選ばれた1種以上の電子供与体を含む溶液または懸濁液からなる液層の薄層を挟みこれを保持するように構成してなる平面型薄型セルであって、当該薄型セルの対向する壁面は、光化学的反応または光電気化学的反応を行わせるための作用電極としての電導体または半導体からなる当該アノード電極と、
及び酸素還元反応を行わせる対極としての酸素還元触媒を担持した当該カソード電極とから構成されるものであり、
かつ、当該対向する電極により液層が上部まで保持され、その壁面の全面が前記薄層を形成する液層と接触しており、
また、当該対向する電極は、当該液層と接する壁面の反対側においてそれぞれ気相と接しており、
さらに前記アノード電極と前記カソード電極を電気的に接続する外部導線と、当該電子供与体を含む溶液または懸濁液及び/又は前記アノード電極に対して外部光源又は内部光源からの光を照射する手段と、及び、空気または酸素を当該溶液または懸濁液に導入する手段を有し、当該電子供与体を酸素共存下光照射下において分解すると同時に発電することを特徴とするバイオ光化学セル。 - 前記セルは、前記電子供与体を含む溶液または懸濁液の流入口と流出口を有することを特徴とする請求項1記載のバイオ光化学セル。
- 請求項1又は2の記載において、酸素還元カソード電極に坦持する酸素還元触媒として、周期律表の7A族または8族から選ばれる金属またはその酸化物を、単独で用いるかまたは炭素、グラファイトあるいは無機物からなる担体に坦持して用いることを特徴とするバイオ光化学セル。
- 請求項1から3のいずれか1項の記載において、前記電子供与体を含む溶液または懸濁液中にまたは当該アノード電極を構成する電導体または半導体中に、ハロゲンイオンを存在させることを特徴とするバイオ光化学セル。
- 請求項1から4のいずれか1項の記載において、前記空気または酸素を当該溶液または懸濁液に導入する手段として、前記カソード電極および酸素還元触媒の担体として気体透過性の多孔質材料を用い、当該カソード電極の当該溶液または懸濁液と接する面の反対側において接している当該気相には、空気または酸素を共存させるか流通させることを特徴とするバイオ光化学セル。
- 請求項1記載のバイオ光化学セルをサブモジュールとし、このサブモジュールを複数個接続してなることを特徴とするバイオ光化学セルモジュール。
- 請求項1から5のいずれか1項に記載のバイオ光化学セル、又は請求項6に記載のバイオ光化学セルモジュールに当該電子供与体を含む溶液または懸濁液を、当該バイオ光化学セル又は当該バイオ光化学セルモジュールに収容し、当該溶液、懸濁液、またはアノード電極に光照射して、当該電子供与体の光分解と電力発生を同時に行うことを特徴とする光化学的処理方法。
- 請求項7に記載の光化学的処理方法において、当該電子供与体として環境汚染物質を用い、 当該環境汚染物質を光分解浄化すると同時に電力を発生することを特徴とする光化学的処理方法。
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