JP5270813B2 - バブラーを再充填するための装置及び方法 - Google Patents

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Description

本発明は、請求項1乃至10に共通するクレーム部分において記載されているように、キャリアーガスを液体物質中に送入して、かくして該物質を蒸発させて消費装置に供給するために使用されるバブラー(Bubbler)を再充填するための装置及び方法に係わるものである。
かかる装置及び方法は、既に公知となっている。前記消費装置とは、例えば化学蒸着(CVD)反応装置である。このようなCVD反応装置は、超小型集積電子回路やその他の類似した電子部品を製造するために使用される。該電子部品に対して一層厳しくなる要求に合致するために、極めて高い純度の物質が、化学蒸着プロセスに使用される必要がある。使用される物質は、通常は液状である有機金属及び半金属物質である。
極めて高い純度に対する要求以外に、CVD反応装置内において特定されるガス混合物組成、従ってCVD反応装置に送入する物質量の均一さに対して正確に対応し、これを遵守することを確保することもまた重要である。CVD反応装置へのライン内において蒸発した物質が凝縮するために生起する組成の変化を防止するために、かかる反応装置に可能な限り近接してバブラーを設置することが必要である。従ってこのようなバブラーは、容量が小さいものである必要があり、つまり頻繁に再充填する必要がある。このような目的のために、公知の装置においては、液体物質は、不活性ガスを用いて貯蔵タンクから当該バブラー内へ圧送されている。
CVD反応装置へ送入される物質の量は、不活性ガスが液体物質中を上昇する過程で当該液体物質内をキャリアーガス気泡が通過する距離に応じて変動する。バブラー内で液体物質が蒸発するために、かかる距離は、漸進的に短縮され、キャリアーガス中の蒸発物質の量は、漸進的に減少する。従来公知の装置においては、その結果生じる濃度変化は、最低液面及び最高液面に対してそれぞれセンサーを配設することによって可能な限り小さくなるように保持されている。
しかしながら、液面センサーは本来、相対的に不正確であり、特別信頼性が高いものではない。従って、二つの液面センサーを使用することは、重大な問題に関連してくる。更には、使用する液体物質は自然発火性を有することが多く、従って最大液面に対する液面センサーの誤作動に基因してバブラーからかかる物質が漏出すると、重大な危険・災害となる。
従って本発明の目的は、バブラー内における最低及び最高液面に応じて正確且つ高い信頼性で操作を可能ならしめる単純・簡単な再充填システムを提供することである。
かかるシステムの提供は、本発明に従えば、請求項1において記載された装置を用いて実現・達成されるのである。請求項2乃至7は、本発明に従った装置の有利な実施態様を記載する。
請求項8においては、本発明に従ったバブラーの再充填を行うための好ましい方法が記載されているが、この方法は、更には請求項9及び10において記載された特徴において具体化される。
本発明に従えば、正確に規定された量の液体物質が、再充填操作の過程でバブラーに送入される。このような正確な規定は、圧力測定によってのみ支配される。1/1000インチ範囲内までの正確な圧力センサーが市販されているため、本発明に従えば、バブラーの液面を正確に設定することが出来るのである。
バブラー内の液体物質を蒸発させるために使用するキャリアーガスは、例えばアルゴンなどの希ガスである。貯蔵タンク、中間タンク及び接続した不活性ガスラインを経由した貯蔵タンクとバブラーとの間の接続ラインに移送される不活性ガスもまた、アルゴンなどの希ガスである。
最低液面を検知するために本発明に従って使用される液面センサーは、例えば熱センサー、フロート又は超音波若しくはレーダーセンサーなどであればよい。
このバブラーに接続するのは、接続ライン及び消費装置への供給ラインである。キャリアーガスラインの一部を形成する浸漬管をバブラー内の液体物質の中に浸漬して、液体物質内を上昇するキャリアーガス泡沫と共に蒸発した液体物質を捕集するのである。
蒸発した液体物質と共にキャリアーガスをプロセスの当初から消費装置に安定して流入させるために、バルブを備えたガス排出ラインをも供給ラインに配設し、かくして蒸発した液体物質を含むキャリアーガスは先ず最初に、消費装置への供給ラインが開放されないうちに、移送されることになる。
中間タンクは好ましくは、中央貯蔵タンクに近接して配置させるのがよいが、バブラーは、通常は消費装置に近接して配置するのであり、また貯蔵タンク及び中間タンクとは、バブラー及び消費装置よりも低い位置に設置するのである。建屋内においては、接続ラインは、貯蔵タンク及び中間タンクから消費装置に到るまでの、しばしば長さが数メートルである立上り管の形状とする。
数基のバブラーを、中間タンクを経由して中央貯蔵タンクを使用して充填する場合は、貯蔵タンク内の浸漬管から不活性ガスラインに到るまでの接続ラインのセクション部分が、当該接続ラインの主要部を構成し、この主要部から個別のラインが、立上り管の形状としてそれぞれ個別のバブラーにまで導出される。次いで不活性ガスラインとこれら複数のバブラーのそれぞれとの間には、それぞれ個別のライン内に一つのバルブが備えられるのである。不活性ガスライン内の圧力調節器を使用して、これら複数のバブラーに到る立上り管内圧力を個別に設定することが出来るのであって、従ってこれらバブラーは、例えば異なる階床に設置してもよい。
本発明に従った装置においては、最低液面が最低液面センサーによって検出された場合、液面センサーによって制御バルブが、起動・作動されて、該当するバルブを作動させることによって下記する工程を実行するのである:
(1)キャリアーガスライン及び供給ラインにおけるバルブを閉止し、次いで当該バブラーを例えば接続ラインに接続したガス排出ライン又は不活性ガスラインを経由して液体物質3の蒸気圧にまで真空排気する。所定の圧力(P1)が、タンクに接続した第2不活性ガスライン(28)を経由して空になっている中間タンクについて設定されるのである。
(2) 所定の圧力(P2)が、貯蔵タンクに接続した不活性ガスラインを経由して貯蔵タンクにおいて設定されるのであるが、該圧力は、該中間タンクにおいて工程(1)にて設定された圧力(P1)よりも高くする。
(3) 貯蔵タンクを中間タンクに接続して、ボイル/マリオットの法則に従った、貯蔵タンク内の圧力(P2)と中間タンク内の圧力(P1)との圧力差(ΔP)に中間タンクの容量を乗じて得られる積に相当する液体物質量を中間タンク内に充填する。
(4) 貯蔵タンクと中間タンクとの間の接続を切り離し、遮断する。このことは、この中間タンク内には正確に規定された量の液体物質が、既に入っていることを意味する。
(5) 接続ラインに接続された第3不活性ガスラインを経由して、圧力(P3)が、中間タンクの接続合流ラインとバブラーとの間の接続ライン内及びバブラー内において設定されるのであるが、該圧力は、中間タンク内において工程(3)にて到達した圧力よりも低くする。
(6) 該中間タンクとバブラーとを相互に接続して、中間タンク内の圧力(P2)とバブラー内及び不活性ガスラインとバブラーとの間の接続ライン内の圧力(P3)との圧力差から中間タンクとバブラー(1)との高低差に基因する静水圧を減じた差に相当する量の液体物質をバブラー内に充填する。このことは、正確に予め規定した、中間タンク内の所定量が、中間タンクからバブラーへ移送されたことを意味する。
この接続ラインを空にするために、下記する工程を実施することが有利である。
(7) 貯蔵タンクを真空排気する、及び
(8) この接続ライン中の液体物質を吸引して、真空排気した貯蔵タンク内に戻す。
バブラーを充填した後、キャリアーガスをバブラー内の液体物質中に移送する。なおその態様は、含まれる蒸発液体物質と共にキャリアーガスが先ずガス排出ラインを経由して排出されるようにするが、排出は、蒸発した液体物質を含むキャリアーガスの安定した流れが実現する時点までとし、完了と同時に消費装置への供給ラインを開放するのである。
本発明に従った構成は、安全度が顕著に増大するという効果をもたらすのである。例えば、最高液面のための液面センサーが、有意に信頼性が高く且つ正確で而もより安価である圧力制御器又は圧力センサーで代替されることになる。液面センサーが一点故障型装置であるのに対して、本発明に従えば、工程1乃至6の何れにおいても二つの圧力センサーを使用しているため、重複・冗長性が得られ、実現されるのである。更には、接続ラインが、バブラーの再充填時間中に限ってのみ塞がれているに過ぎないのであり、それ以外は、即ち大半の時間は塞がれていないのである。
次に本発明を図面に言及して実施例に基づいて更に詳細に説明する。図1乃至6は、本発明に従った装置の一つの実施態様を、バブラーを再充填する各工程と共に概略図として示す。
図1に従えば、バブラー1は、液体物質3で充填され且つ図1においては液面センサー5によって検出される最低液面4の状態となっているタンク2を有する。
浸漬管6が、液体物質3中に浸漬され、この浸漬管を通じてキャリアーガスが、バルブ8を備えたキャリアーガスライン7により液体物質3中に移送されて、液体物質3を蒸発させる。
蒸発した液体物質3は、供給ライン9を経由して図示していない消費装置、例えばCVD装置に移送される。バブラー1のガスチャンバー11に接続された供給ライン9は、バルブ12を備える。ガスチャンバー11とバルブ12との間において、バルブ14を備えたガス排出ライン13が、この供給ライン9に接続される。
バブラー1に再充填する液体物質3は、貯蔵タンク15に貯蔵保管される。この貯蔵タンク15内の液体物質中に浸漬されるのは、浸漬管16であるが、この管は、接続ライン17によってバブラー1のガスチャンバー11と接続され、また充填バルブ18は、バブラー1に面する接続ライン17の末端と当接する。
貯蔵タンク15のガスチャンバー19には、バルブ22を備えた第1不活性ガスライン21が接続される。貯蔵タンク15もまた、第1不活性ガスライン21を経由して真空排気することが出来る。
貯蔵タンク15に面した接続ライン17の端部において、中間タンク25が、バルブ24を備えた接続合流ライン23を経由して接続ライン17に接続され、前記中間タンクの容量は、貯蔵タンク15よりも顕著に小さい。接続合流ライン23は、中間タンク25の基底部26において接続される。バルブ29を備えた第2不活性ガスライン28は、中間タンク25の上部に接続される。
接続合流ライン23と浸漬管16との間において、更なるバルブ31が、接続ライン17内に配設される。更には接続合流ライン23と充填バルブ18との間において、バルブ33を備えた第3不活性ガスライン32が、やはり貯蔵タンク5に面する接続ライン17の端部において接続ライン17に接続される。別のバルブ34が、接続合流ライン23と第3不活性ガスライン32との間において接続ライン17内に備えられる。
圧力制御器35,36及び37は、貯蔵タンク15のガスチャンバー19に接続された不活性ガスライン、中間タンク25に接続された第2不活性ガスライン28及び接続ライン17に接続された第3不活性ガスライン32の内部にそれぞれ配設される。
接続合流ライン23を中間タンク25の基底部に接続することによって、液体物質は、図3及び4において示し且つ以下において詳述するように、充分高い圧力が中間タンク25にかけられた場合完全に真空排気される。
貯蔵タンク15のガスチャンバー19に接続された第1不活性ガスライン21に真空源が接続されると同様に、類似した真空接続が、接続ライン17に接続した第3不活性ガスライン32に行うことが出来る。真空は又、ガス排出ライン13を適用して、接続ラインとバブラー1のタンク2を真空排気にすることが出来る。
第3不活性ガスライン32と充填バルブ18との間にある接続ライン17のセクション部分は、立上り管の形状となっている。複数の消費装置のための数基のバブラー1が、中間タンク25を備えた貯蔵タンク15から充填する必要がある場合は、浸漬管16から第3不活性ガスライン32に到る接続ライン17のセクション部分が、主要部分を構成し、この主要部分から個別ライン17'、17''及び17'''が、図1において概略図として示すように何れの場合でもそれぞれのバブラー1にまで導出される。ライン17'、17''及び17'''はそれぞれ、第3不活性ガスライン32とそれぞれのバブラー1との間においてバルブ38'、38''及び38'''を備えるが、これらは、ライン17'、17''及び17'''の端末部に配置され、第3不活性ガスライン32に面する。
本発明の更なる説明として、下記する実施例を図1乃至6と組み合わせて示す。なお、図2乃至6に示す実施例は、ライン(立上り管)17'を一本のみ配設した、即ちバルブ38を配設しない装置を記述するものであることに注目されたい。
このタンクは、容量がほぼ1,000cm 3 である。図1におけるバブラー1内における液体物質の液面が、最低液面、例えば500cm 3 にまで低下した場合、液面センサー5が、図示していない制御装置を作動させ、次いでこの制御装置が、バルブ8,12,14,18,22,24,29,31,33及び34を以下のように作動させて、液体物質3でバブラー1を再充填させるのである。
第一工程(図1)
バルブ8,12,22,24,29,31,33及び34を閉止し、バルブ14及び18を開放して、ガス排出ライン13及び第3不活性ガスライン32とタンク2との間の接続ライン17の個別ライン17'を経由してバブラー1のタンク2を真空排気する。中間タンク25は、容量が例えば1,000cm 3 であり、即ち液体物質3を一切収容していない。バルブ29を開放し、中間タンク25には、圧力制御器36が、中間タンク25内において予め設定した所定の圧力、例えば200,000Paを示すまで不活性ガスを充填する。次いでバルブ29を閉止する。
第二工程(図2)
バルブ22を開放し、次いで圧力制御器35が貯蔵タンク15内において予め設定した所定の圧力P2、例えば400,000Paを示すまで、貯蔵タンク15内の真空排気したガスチャンバーに不活性ガスを、第1不活性ガスライン21を経由して移送する。
第三工程(図2)
バルブ24及び31を開放し、貯蔵タンク15を中間タンク25に接続する。次いで液体物質3は、中間タンクのガスチャンバー20内の圧力がP2、即ち400,000Paとなるまで、貯蔵タンク15から中間タンク25内に流入する。その時点では式P x V = const.に従って、中間タンク25には、500cm 3 の液体物質3で充填される。
第四工程(図2)
バルブ24及び31を閉止し、かくして貯蔵タンク15と中間タンク25との接続を切り離す。貯蔵タンク15のガスチャンバー19内の圧力は、バルブ22により減圧され、次いでバルブ22を閉止する。こうすることによって、貯蔵タンク15から中間タンク25内への正確に500mlの液体物質3の転送工程が終結・完了する。
第五工程(図3)
バルブ18及び33を開放して、圧力制御器37が、予め設定した所定の圧力P3、例えば50,000Paを示すまで、第3不活性ガスライン32とバブラー1との間の接続ライン17の内の個別ライン17'に不活性ガスを充填する。次いでバルブ33を閉止する。
第六工程(図4)
中間タンク25内のガスチャンバー20の容量は、圧力が400,000Paである場合は500cm 3 である。第3不活性ガスライン32とバブラー1との間の接続ライン17の内の個別ライン(立上り管)17'内部のガスチャンバーの容量は、250cm 3 であり、バブラー1のタンク2のガスチャンバー11は、容量が500cm 3 である。即ち、ライン17'とガスチャンバー11の合計容量は、圧力が50,000Paの場合750cm 3 である。
次いでバルブ24及び34を開放する。このことは、500cm 3 の液体物質3が、ライン17'及びバブラー1内に搬送されること、即ち250cm 3 が、立上り管17'内に又250cm 3 がバブラー1内に搬送されることを意味する。容量が1,000cm 3 であるガスチャンバー20を備えた空の中間タンク25が200,000Paとなった場合、圧力平衡に達したのであり、タンク2のガスチャンバー11内の圧力は、200,000Paからライン17'の静水圧 − これは、ライン17'の高さと液体物質3の密度とに依存する − を減じた差となる。即ち液体物質3としてトリメチルアルミニウムを用い且つライン17'の高さが7メートルとした場合の静水圧は、50,000Paである。
第七工程(図5)
バルブ22を開放し、次いで第1不活性ガスライン21を経由して、貯蔵タンク15を液体物質の蒸気圧 ― 例えばトリメチルアルミニウムの場合、1.036Paである − にまで真空排気する。次いでバルブ22を閉止する。
第八工程(図6)
バルブ31及び34を開放するが、その結果ライン17'(250cm 3 )内に収容されていた液体物質が、吸引されて貯蔵タンク15内に戻るのである。バルブ31及び34を閉止する。
工程1乃至4によって、液体物質3は、貯蔵タンク15から中間タンク25内に移送され、また工程5及び6では、液体物質3は、中間タンク25からバブラー1に移送され、また工程7及び8の目的は、再充填プロセス完了後に接続ライン17を使用することである。
即ち、本発明に従った装置によって、測定値を記録・保存することは一切無い。また再充填作業サイクルを終了するために遵守するべきプロセスシグナルも一切無くなる。
更には、本発明に従った装置を用いることによって、再充填作業サイクルの時間が短縮されるのであて、例えば上記実施例においては、作業サイクルの時間は、ほぼ1分に過ぎないのである。
バブラー内の液体物質が最低液面となった状態(タンク内のガスチャンバーは排気状態)での本願発明に従ったバブラーを再充填する系の概略図である。 貯蔵タンクに不活性ガスを供給してガスチャンバーが不活性ガスで充填されている状態での本願発明に従ったバブラーを再充填する系の概略図である。 不活性ガスを供給して立上り管及びバブラータンクのガスチャンバーがガス充填されている状態での本願発明に従ったバブラーを再充填する系の概略図である。 液体物質が立上り管及びバブラータンクに搬送されている状態での本願発明に従ったバブラーを再充填する系の概略図である。 貯蔵タンクを不活性ガスラインにより真空排気した状態での本願発明に従ったバブラーを再充填する系の概略図である。 真空排気により立上り管内の液体物質が貯蔵タンクに戻っている状態での本願発明に従ったバブラーを再充填する系の概略図である。タンクに不活性ガスを供給してガスチャンバーがガス充填されている状態。
1: バブラー
2: タンク
3: 液体物質
4: 最低液面
5: 液面センサー
6: 浸漬管
7: キャリアーガスライン
8: バルブ
9: 供給ライン
11: ガスチャンバー
12: バルブ
13: ガス排出ライン
14: バルブ
15: 貯蔵タンク
16: 浸漬管
17: 接続ライン
17'、17''、17''': 個別接続ライン(立上り管)
18: バルブ
19、20: ガスチャンバー
21: 第1不活性ガスライン
22: バルブ
23: 接続合流ライン
24: バルブ
25: 中間タンク
26: タンク基底部
28: 第2不活性ガスライン
29、31: バルブ
32: 第3不活性ガスライン
33、34: バルブ
35、36、37: 不活性ガスライン内の圧力制御器
38'、38''、38''': バルブ

Claims (10)

  1. 液体物質(3)が充填され且つ接続ライン(17)を経由してバブラー(1)と接続された浸漬管(16)が内部に突出して配設される貯蔵タンク(15)、
    バルブ(22)によって該貯蔵タンク(15)のガスチャンバー(19)に接続された第1不活性ガスライン(21)及び該液体物質(3)を該バブラー(1)内に充填するための該接続ライン(17)内に設けられた充填バルブ(18)、
    供給ライン(9)内のバルブ(12)、
    キャリアーガスライン(7)内のバルブ(8)、
    該バブラー(1)内の液面センサー(5)、及び
    最低液面(4)に達した場合該液面センサー(5)により起動されることによってこれらのバルブを操作して該バブラー(1)を再充填する制御装置、
    とを用いて、該液体物質(3)を収容し且つ該キャリアーガスライン(7)を経由してキャリアーガスを内部に送入することによって該液体物質(3)を蒸発させ、次いで該供給ライン(9)を経由して消費装置に搬送するようにした、一基のタンク(2)を有して成る少なくとも一基のバブラー(1)を再充填するための装置であって、
    該貯蔵タンク(15)よりも容量が小さい中間タンク(25)と、
    バルブ(29)で該中間タンク(25)に接続された第2不活性ガスライン(28)と、
    該中間タンク(25)から該接続ライン(17)に到る、バルブを備えた接続合流ライン(23)と、
    該浸漬管(16)と該接続合流ライン(23)との間に配設された該接続ライン(17)内のバルブ(31)と、
    該接続合流ライン(23)と充填バルブ(18)との間において該接続ライン(17)に接続された、バルブ(33)を備えた第3不活性ガスライン(32)、及び
    該接続合流ライン(23)と該接続ライン(17)に接続された該第3不活性ガスライン(32)との間の該接続ライン(17)内のバルブ(34)、
    とを有し、
    該接続合流ライン(23)が、該中間タンク(25)に接続されており、液体物質(3)を収容していない該中間タンク(25)に、該第2不活性ガスライン(28)を経由して不活性ガスを充填させる
    ことを特徴とする前記装置。
  2. 圧力制御器(35,36,37)が、該貯蔵タンク(15)に接続された該第1不活性ガスライン(21)内、該中間タンク(25)に接続された該第2不活性ガスライン(28)内及び該接続ライン(17)に接続された該第3不活性ガスライン(32)内にそれぞれ配設されることを特徴とする、請求項1において記載された装置。
  3. バルブ(14)を備えたガス排出ライン(13)が、該バブラー(1)の該タンク(2)に接続されることを特徴とする、請求項1又は2において記載された装置。
  4. 該貯蔵タンク(15)に接続された該第1該不活性ガスライン(21)、及び/又は該接続ライン(17)に接続された該第3該不活性ガスライン(32)及び/又は該バブラー(1)に接続された該ガス排出ライン(13)が、真空源に接続可能であることを特徴とする、請求項3のいずれか一項において記載された装置。
  5. 数基のバブラーが、数基の該消費装置に対して配設されること、及び該浸漬管(16)から該第3不活性ガスライン(32)までの該接続ライン(17)が主要セクション部分を構成し、該主要セクション部分から個別のライン(17',17'',17''')がそれぞれのバブラー(1)に導出されることを特徴とする、請求項1乃至4のいずれか一項において記載された装置。
  6. 該第3不活性ガスライン(32)と該バブラー(1)との間の各個別のライン(17',17'',17''')が、立上り管の形状であることを特徴とする、請求項1乃至5の内のいずれか一項において記載された装置。
  7. 該個別のライン(17',17'',17''')が各々、該第3不活性ガスライン(32)とそれぞれのバブラー(1)上の該充填バルブ(18)との間においてバルブ(35',35'',35''')を有することを特徴とする、請求項5又は6において記載された装置。
  8. 最低液面(4)に到達した後、該液面センサー(5)が、該制御装置を作動させて、下記する工程を実行させることを特徴とする、請求項1乃至7において記載された装置を用いて少なくとも一基のバブラー(1)を再充填する方法:
    (1.)キャリアーガスライン(7)におけるバルブ(8)及び供給ライン(9)におけるバルブ(12)を閉止し、次いで該バブラー(1)を真空排気した後、予め定めた所定の圧力(P1)が、接続された第2不活性ガスライン(28)を経由して空の中間タンク(25)について設定されること、
    (2.)接続された第1不活性ガスライン(21)を経由して、予め定めた所定の圧力(P2)が、貯蔵タンク(15)において設定されるに際して、該圧力が、該中間タンク(25)において工程(1.)にて設定された圧力(P1)よりも高くすること、
    (3.)次いで該貯蔵タンク(15)が、該中間タンク(25)と接続されて、かくして該貯蔵タンク(15)内の該圧力(P2)と該中間タンク(25)内の該圧力(P1)との圧力差に相当する量の液体物質(3)が、該中間タンク(25)内に移送されること、
    (4.)該貯蔵タンク(15)と該中間タンク(25)との間における接続が、切り離されること、
    (5.)接続ライン(17)に接続された第3不活性ガスライン(32)を経由して、圧力(P3)が、該中間タンク(25)の接続合流ライン(23)と該バブラー(1)との間の該接続ライン(17)の個別ライン(17')内において及び該バブラー(1)内において設定されるに際して、該圧力を該中間タンク(25)内において該工程(3.)にて到達した圧力よりも低くすること、及び
    (6.)該中間タンク(25)と該バブラー(1)とが、相互に接続され、かくして該中間タンク(25)内に収容された該液体物質(3)を該接続合流ライン(23)と該バブラー(1)との間における該接続ライン(17)の該個別ライン部分(17')内及び該バブラー(1)内に移送すること。
  9. 下記工程をさらに有することを特徴とする、請求項8において記載された方法:
    (7.)該貯蔵タンク(15)が、真空排気されること、及び
    (8.)該液体物質(3)が、該接続ライン(17)内において吸引されて真空排気された貯蔵タンク(15)内に戻されること。
  10. 該工程(6.)において、該中間タンク(25)を該バブラー(1)よりも低い位置に配置させることによって、該中間タンク(25)から該接続ライン(17)内及び該バブラー(1)内への該液体物質(3)の移送が実行されるのは、該バブラー(1)内の圧力が、該中間タンク(25)内の圧力(P2)から該バブラー(1)と該中間タンク(25)との高低差に基因する静水圧を減じた差と同一となった場合であることを特徴とする、請求項8又は9において記載された方法。
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