JP5266794B2 - 固体高分子形燃料電池用触媒層及びその製造方法 - Google Patents
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Description
(2)該カーボンナノファイバーは、アスペクト比が60〜95、平均繊維径が150nm、平均繊維長が2〜20μmであり、
(3)該カーボンナノファイバーの含有量が、触媒層中10重量%以下である
固体高分子形燃料電池用触媒層。
項2.クラックを有しない項1に記載の触媒層。
項3.項1又は2に記載の触媒層が、転写基材上に積層されてなる固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルム。
項4.項1又は2に記載の触媒層が、電解質膜の片面又は両面に積層されてなる固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体。
項5.ガス拡散基材が、項4に記載の電解質膜−触媒層接合体の片面又は両面に、触媒層とガス拡散基材が接するように積層されてなる固体高分子形燃料電池用電極−電解質膜接合体。
項6.項1又は2に記載の触媒層が、ガス拡散基材上に積層されてなる固体高分子形燃料電池用電極。
項7.(A)触媒担持炭素粒子、
(B)水素イオン伝導性高分子電解質、
(C)アスペクト比が60〜95、平均繊維径が150nmで且つ平均繊維長が2〜20μmであるカーボンナノファイバー、及び
(D)粘度調整用溶剤
を含むペースト組成物であって、カーボンナノファイバーの含有量が、該ペースト組成物中の固形分に対して10重量%以下である触媒層形成用ペースト組成物を転写基材に塗布及び乾燥させる工程
を備えた、触媒層転写フィルムの製造方法。
本発明の固体高分子形燃料電池用触媒層は、
(1)触媒担持炭素粒子、水素イオン伝導性高分子電解質及びカーボンナノファイバーを含有し、
(2)該カーボンナノファイバーは、アスペクト比が60〜95、平均繊維径が100〜500nm、平均繊維長が2〜20μmであり、
(3)該カーボンナノファイバーの含有量が、触媒層中10重量%以下である。
本発明の固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムは、上記触媒層が、転写基材上に積層されたものである。
本発明の固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体は、上記触媒層が、電解質膜の片面又は両面に積層されたものである。
本発明の固体高分子形燃料電池用電極は、上記触媒層がガス拡散基材(電極基材)上に積層されたものである。
本発明の固体高分子形燃料電池用電極−電解質膜接合体は、ガス拡散基材が、電解質膜−触媒層接合体の片面又は両面に、触媒層とガス拡散基材が接するように積層されたものである。
<6−1.触媒層転写フィルムの製造方法>
本発明の固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムは、例えば、
(I)(A)触媒担持炭素粒子、
(B)水素イオン伝導性高分子電解質、
(C)アスペクト比が60〜95、平均繊維径が100〜500nmで且つ平均繊維長が2〜20μmであるカーボンナノファイバー、及び
(D)粘度調整用溶剤
を含むペースト組成物であって、カーボンナノファイバーの含有量が、該ペースト組成物中の固形分に対して10重量%以下である触媒層形成用ペースト組成物を転写基材に塗布及び乾燥させる工程
により、製造することができる。
本発明の固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体は、例えば、
(II−1)上記方法により製造された触媒層転写フィルムと電解質膜とを、触媒層と電解質膜とが対面するように配置し、触媒層を電解質膜上に転写させる工程
により、製造することができる。
(II−2)(A)触媒担持炭素粒子、
(B)水素イオン伝導性高分子電解質、
(C)アスペクト比が60〜95、平均繊維径が100〜500nmで且つ平均繊維長が2〜20μmであるカーボンナノファイバー、及び
(D)粘度調整用溶剤
を含むペースト組成物であって、カーボンナノファイバーの含有量が、該ペースト組成物中の固形分に対して10重量%以下である触媒層形成用ペースト組成物を電解質膜に塗布及び乾燥させる工程
でも、製造することができる。
本発明の固体高分子形燃料電池用電極は、例えば、
(III−1)上記方法により製造された触媒層転写フィルムとガス拡散基材とを、触媒層とガス拡散基材とが対面するように配置し、触媒層をガス拡散基材上に転写させる工程
により、製造することができる。
(III−2)(A)触媒担持炭素粒子、
(B)水素イオン伝導性高分子電解質、
(C)アスペクト比が60〜95、平均繊維径が100〜500nmで且つ平均繊維長が2〜20μmであるカーボンナノファイバー、及び
(D)粘度調整用溶剤
を含むペースト組成物であって、カーボンナノファイバーの含有量が、該ペースト組成物中の固形分に対して10重量%以下である触媒層形成用ペースト組成物をガス拡散基材に塗布及び乾燥させる工程
でも、製造することができる。
本発明の固体高分子形燃料電池用電極−電解質膜接合体は、例えば、
(IV−1)ガス拡散基材を、上記方法により製造された電解質膜−触媒層接合体の片面又は両面に、触媒層とガス拡散基材とが対面するように配置し、熱プレスする工程
により、製造することができる。
(IV−2)上記方法により製造された電極を、電解質膜の片面又は両面に、電解質膜と触媒層が対面するように配置し、熱プレスする工程
でも、製造することができる。
以下の成分を分散機にて攪拌混合することにより、触媒層形成用ペースト組成物を調製した(触媒層中のカーボンナノファイバーの含有量:5.0重量%)。
・白金触媒担持炭素粒子(Pt:27.8重量%、田中貴金属工業(株)製、TEC61E54)10g
・イオン伝導性高分子電解質(Nafion)5重量%溶液(デュポン社製、DE520)120g
・蒸留水30g
・イソプロパノール50g
・t−ブタノール50g
・カーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約11.25μm、アスペクト比75)0.85g
調製したペースト組成物を、転写基材であるPETフィルム(東レ(株)製、商品名「ルミラーS−10」)にアプリケーターで塗布し、80℃の乾燥炉(大気雰囲気)に当該フィルムを通過させることにより、転写基材上に、実施例1の固体高分子形燃料電池用触媒層を製造(固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを製造)した。なお、触媒層は、Pt量が3.0g/m2となるように塗布した。
実施例1において、カーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約11.25μm、アスペクト比75)0.85gをカーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約9.75μm、アスペクト比65)1.77gとした以外は実施例1と同様にして、触媒層形成用ペースト組成物を調製した(触媒層中のカーボンナノファイバーの含有量:10.0重量%)。この調製した触媒層形成用ペースト組成物を実施例1と同様にして、転写基材(PETフィルム)上に塗布及び乾燥させることにより、転写基材上に、実施例2の固体高分子形燃料電池用触媒層を製造(固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを製造)した。
実施例1において、カーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約11.25μm、アスペクト比75)0.85gをカーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約14.25μm、アスペクト比95)0.5gとした以外は実施例1と同様にして、触媒層形成用ペースト組成物を調製した(触媒層中のカーボンナノファイバーの含有量:3.0重量%)。この調製した触媒層形成用ペースト組成物を実施例1と同様にして、転写基材(PETフィルム)上に塗布及び乾燥させることにより、転写基材上に、実施例3の固体高分子形燃料電池用触媒層を製造(固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを製造)した。
実施例1において、カーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約11.25μm、アスペクト比75)0.85gをカーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約9μm、アスペクト比60)2gとした以外は実施例1と同様にして、触媒層形成用ペースト組成物を調製した(触媒層中のカーボンナノファイバーの含有量:11.1重量%)。この調製した触媒層形成用ペースト組成物を実施例1と同様にして、転写基材(PETフィルム)上に塗布及び乾燥させることにより、転写基材上に、比較例1の固体高分子形燃料電池用触媒層を製造(固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを製造)した。
実施例1において、カーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約11.25μm、アスペクト比75)0.85gをカーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約15μm、アスペクト比100)2gとした以外は実施例1と同様にして、触媒層形成用ペースト組成物を調製した(触媒層中のカーボンナノファイバーの含有量:11.1重量%)。この調製した触媒層形成用ペースト組成物を実施例1と同様にして、転写基材(PETフィルム)上に塗布及び乾燥させることにより、転写基材上に、比較例2の固体高分子形燃料電池用触媒層を製造(固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを製造)した。
実施例1において、カーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約11.25μm、アスペクト比75)0.85gをカーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約9μm、アスペクト比60)4gとした以外は実施例1と同様にして、触媒層形成用ペースト組成物を調製した(触媒層中のカーボンナノファイバーの含有量:20.0重量%)。この調製した触媒層形成用ペースト組成物を実施例1と同様にして、転写基材(PETフィルム)上に塗布及び乾燥させることにより、転写基材上に、比較例3の固体高分子形燃料電池用触媒層を製造(固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを製造)した。
実施例1において、カーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約11.25μm、アスペクト比75)0.85gをカーボンナノファイバー(平均繊維径約150nm、平均繊維長約3μm、アスペクト比20)0.85gとした以外は実施例1と同様にして、触媒層形成用ペースト組成物を調製した(触媒層中のカーボンナノファイバーの含有量:5.0重量%)。この調製した触媒層形成用ペースト組成物を実施例1と同様にして、転写基材(PETフィルム)上に塗布及び乾燥させることにより、転写基材上に、比較例4の固体高分子形燃料電池用触媒層を製造(固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを製造)した。
イソプロパノール(IPA)を溶媒とし、粒度分布計((株)堀場製作所製のHORIBA LA910)を用いて、実施例1の固体高分子形燃料電池用触媒層における白金触媒担持炭素粒子、イオン伝導性高分子電解質及びカーボンナノファイバーの混合物の粒度分布を測定した。
実施例1〜3及び比較例1〜4の固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムに対して、転写基材上に作製した固体高分子形燃料電池用触媒層の表面観察を行った。評価は、クラックの有無の目視観察を行い、以下のように評価した。
○:クラックなし
×:クラックあり
実施例1〜3及び比較例1〜4で作製した固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを5cm×5cmの大きさに2枚断裁した後、当該固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルム2枚を、7.5cm×7.5cmの大きさに断裁した電解質膜(Nafion)に狭持した。その後、150℃に加熱されたプレス機で、圧力50kgf/cm2下で両側からプレスを行い、転写基材(PETフィルム2枚)を剥がすことにより転写を行い、固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体(触媒層/電解質膜/触媒層)を作製した。
△:転写率が80%以上、90%未満
×:転写率が80%未満
試験例4(歩留り)
実施例1〜3及び比較例1〜4の固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルムを用いて電解質膜−触媒層接合体を作製した。
○:歩留り80%以上
×:歩留り80%未満
Claims (7)
- (1)触媒担持炭素粒子、水素イオン伝導性高分子電解質及びカーボンナノファイバーを含有し、
(2)該カーボンナノファイバーは、アスペクト比が60〜95、平均繊維径が150nm、平均繊維長が2〜20μmであり、
(3)該カーボンナノファイバーの含有量が、触媒層中10重量%以下である
固体高分子形燃料電池用触媒層。 - クラックを有しない請求項1に記載の触媒層。
- 請求項1又は2に記載の触媒層が、転写基材上に積層されてなる固体高分子形燃料電池用触媒層転写フィルム。
- 請求項1又は2に記載の触媒層が、電解質膜の片面又は両面に積層されてなる固体高分子形燃料電池用電解質膜−触媒層接合体。
- ガス拡散基材が、請求項4に記載の電解質膜−触媒層接合体の片面又は両面に、触媒層とガス拡散基材が接するように積層されてなる固体高分子形燃料電池用電極−電解質膜接合体。
- 請求項1又は2に記載の触媒層が、ガス拡散基材上に積層されてなる固体高分子形燃料電池用電極。
- (A)触媒担持炭素粒子、
(B)水素イオン伝導性高分子電解質、
(C)アスペクト比が60〜95、平均繊維径が150nmで且つ平均繊維長が2〜20μmであるカーボンナノファイバー、及び
(D)粘度調整用溶剤
を含むペースト組成物であって、カーボンナノファイバーの含有量が、該ペースト組成物中の固形分に対して10重量%以下である触媒層形成用ペースト組成物を転写基材に塗布及び乾燥させる工程
を備えた、触媒層転写フィルムの製造方法。
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