JP5266703B2 - 円筒型固体アルカリ形燃料電池用セル - Google Patents
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Description
円筒の内側から外側に向かって、導電性多孔質体、カソード触媒層、アニオン伝導性高分子電解質層、アノード触媒層及び金属多孔質体が順次積層されてなり、
導電性多孔質体とカソード触媒層との間及び金属多孔質体とアノード触媒層との間に、鉄、コバルト、ニッケル、パラジウム、銀、ルテニウム、イリジウム、モリブデン及びマンガン、並びにこれらの合金、並びに導電性炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種からなる多孔質体からなる第1中間層が更に積層されており、
カソード触媒層とアニオン伝導性高分子電解質層との間及びアノード触媒層とアニオン伝導性高分子電解質層との間に、鉄、コバルト、ニッケル、パラジウム、銀、ルテニウム、イリジウム、モリブデン及びマンガン、並びにこれらの合金、並びに導電性炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種からなる多孔質体からなる第2中間層が更に積層されており、且つ、
前記金属多孔質体が、発泡ニッケル、発泡チタン及び発泡銀からなる群から選択される少なくとも1種である、
ことを特徴とする固体アルカリ形燃料電池用セル。
項2.導電性多孔質体が、炭素材料を主成分とする、項1に記載のセル。
項3.第1及び第2中間層が、銀及びニッケルからなる群から選択される少なくとも1種の金属からなる多孔質体からなる、項1又は2に記載のセル。
項4.第1及び第2中間層が、導電性炭素材料からなる多孔質体からなる、項1又は2に記載のセル。
本発明の導電性多孔質体は、円筒状であって、電気伝導性を有し多孔質である限り特に制限されず、公知又は市販のものを使用できる。
本発明の触媒層は、(1)触媒及び(2)アニオン伝導性高分子電解質を含有するものである限り特に制限されない。本発明の触媒層とは、カソード触媒層及びアノード触媒層のいずれをも含むものであり、カソード触媒層に用いる触媒層とアノード触媒層に用いる触媒層とは同一成分であってもよく、異なる成分であってもよい。
(1)触媒
固体アルカリ形燃料電池用の触媒は、通常、触媒金属微粒子が担体に担持されてなるものであり、公知又は市販のものを使用することができる。
アニオン伝導性高分子電解質は、アニオンとして水酸基イオン(OH−イオン)を伝導できる電解質である限り特に制限されず、公知又は市販のものを使用できる。例えば、炭化水素系及びフッ素樹脂系のいずれの電解質を用いることができる。
アニオン伝導性高分子電解質層(以下、「電解質層」と略記することがある。)は、上記のアニオン伝導性高分子電解質を含有している限り特に制限されず、公知又は市販のものを使用できる。
本発明の金属多孔質体は、金属からなる多孔質体である限り限定的でなく、公知又は市販のものを用いることができる。具体的に、発泡ニッケル、発泡チタン、発泡銀等が好適に挙げられる。なお、これらには、クロム、ジルコニア、モリブデン、タングステン等の第三成分を含有していてもよく、例えば、本発明における発泡ニッケルには、クロム含有発泡ニッケル等も含まれる。これらの中でも、耐アルカリ性の観点から、発泡ニッケル等が好ましい。
本発明の燃料電池用セルには、カソード触媒層と導電性多孔質体との間及び/又はアノード触媒層と金属質多孔質体との間に、さらに第1中間層を形成(積層)していてもよい(図2)。また、上記触媒層(カソード触媒層及び/又はアノード触媒層)と電解質層との間に、第2中間層を形成していてもよい(図2)。中間層(以下、第1中間層と第2中間層とを区別せずに、「中間層」とも表記することがある。)は、上記のいずれの間に積層してもよく、その数は限定的でなく1層のみであってもよく、複数であってもよい。これにより、電池内に導入する燃料、酸化剤ガス等を触媒層、電解質膜等により一層浸透させやすく、また、触媒層と多孔質体等との接触抵抗を低減できるため、電池性能をより向上させることができる。
本発明の固体アルカリ形燃料電池用セルは、円筒型であって、円筒の内側から外側に向かって、導電性多孔質体、カソード触媒層、アニオン伝導性高分子電解質層、アノード触媒層及び金属多孔質体が順次積層されてなる。
本発明の固体アルカリ形燃料電池の製造方法は特に制限されない。例えば、市販又は公知の円筒状(中空状)の導電性多孔質体の外側表面に、カソード触媒層、アニオン伝導性高分子電解質層、アノード触媒層及び金属多孔質体を順次積層させることにより、容易に製造することができる。以下、これらを具体的に説明する。
芳香族ポリエーテルスルホン酸と芳香族ポリチオエーテルスルホン酸との共重合体をクロロメチル化及びアミノ化を順次行うことにより、アニオン(OH−イオン)伝導性高分子電解質を得た。これを溶媒(テトラヒドロフラン)に添加することにより、5wt%アニオン(OH−イオン)伝導性高分子電解質溶液100gを得た。
白金担持炭素粒子(田中貴金属社製、「TEC10E50E」)と上記で得られた5wt%アニオン(OH−イオン)伝導性高分子電解質溶液(固形分)とが重量比で2:0.2となるに混合し、これを水及びエタノールに添加することにより、触媒層形成用ペースト組成物を調製した。
導電性多孔質体としてカーボンクロス(E−TEK社製、「LT−1200W」、厚さ280μm)を用い、これを円筒状(内径10mm)にし、端面を熱溶着することにより、円筒状導電性多孔質体を作製した。これにスプレー法により上記触媒層形成用ペースト組成物を乾燥後の白金重量が4mg/cm2となるように吹き付けた後、85℃で15分間乾燥させることにカソード触媒層を形成した。
カソード触媒層が形成された導電性多孔質体を上記アニオン伝導性高分子電解質溶液中に浸漬し、乾燥することにより、カソード触媒層上にアニオン伝導性高分子電解質層を形成した。なお、電解質層の厚さが20μmになるまで浸漬及び乾燥を繰り返した。なお、上記浸漬に際し、導電性多孔質体の内側表面には、マスキングを行い、電解質層が積層されないようにした。
形成したアニオン伝導性高分子電解質層表面に、上記で作製した触媒層形成用ペースト組成物を白金量が4mg/cm2となるように吹き付けアノード触媒層を形成した。
<第1中間層(Ag)の形成>
参考例1と同様にして円筒状の導電性多孔質体を作製した。次いで、この導電性多孔質体の外側の面に、スッパッタリング処理を行うことにより、銀からなる多孔質な中間層(Ag)を形成させた。
上記の中間層(Ag)形成導電性多孔質体の中間層表面に、参考例1と同様にして、カソード触媒層を形成することにより、導電性多孔質体/中間層(Ag)/カソード触媒層の円筒状積層体を作製した。
金属多孔質体として発泡ニッケル(三菱マテリアル社製、厚み500μm、呼び口径150μm、気孔率85%)を用い、その一方面にスパッタリング処理を行うことにより、ニッケルからなる多孔質な中間層(Ag)を形成した。
上記中間層(Ni)形成金属多孔質体の中間層(Ni)表面に、参考例1と同様にしてアノード触媒層を形成することにより、金属多孔質体/中間層(Ni)/アノード触媒層の積層体を作製した。
上記で作製した、導電性多孔質体/中間層(Ag)/カソード触媒層/電解質層の円筒状積層体に、金属多孔質体/中間層(Ni)/アノード触媒層の積層体を、アノード触媒層と電解質層とが対面するように配置し、巻き取ることにより、参考例2の固体アルカリ形燃料電池用セルを製造した。
<第2中間層(Ag)の形成>
参考例1と同様にして、円筒状の導電性多孔質体にカソード触媒層を形成した。次いで、当該カソード触媒層上に、参考例2と同様のスパッタリング処理を行って中間層(Ag)を形成することにより、導電性多孔質体/カソード触媒層/中間層(Ag)の円筒状積層体を作製した。この中間層(Ag)の厚みは約2μmであった。
金属多孔質体(発泡ニッケル;三菱マテリアル社製、厚み500μm、呼び口径150μm、気孔率85%)表面に、参考例1で調製した触媒層形成用ペースト組成物を白金量が4mg/cm2となるように吹き付け、アノード触媒層を形成した。
上記で作製した導電性多孔質体/カソード触媒層/中間層(Ag)の円筒状積層体に、金属多孔質体/アノード触媒層/中間層(Ni)/電解質層を、電解質層と中間層(Ag)とが対面するように配置し、巻き取ることにより、参考例3の固体アルカリ形燃料電池用セルを製造した。
導電性多孔質体表面に、参考例2と同様にして、さらに第1中間層(Ag)を形成し、かつ、金属多孔質体表面に、参考例2と同様にして、さらに第1中間層(Ni)を形成した以外は、参考例3と同様にして、実施例1の固体アルカリ形燃料電池用セルを製造した。
<中間層(C)形成用ペースト組成物の調製>
導電性炭素材料としてカーボンブラック(「VulcanXC72R」、Cabot製)10g、60wt%ポリテトラフルオロエチレン分散液(溶剤:水、アルドリッチ製)5g及び2−プロパノール20gを配合することにより、中間層(C)を形成するためのペースト組成物を調製した。
導電性多孔質体として、参考例1と同様にして、円筒状のカーボンクロス(E−TEK社製、「LT−1200W」、厚さ280μm、内径10mm)を作製した。この導電性多孔質体の外側に、中間層(C)形成用ペースト組成物を塗布及び乾燥することにより、多孔質な中間層(C)を形成した。この中間層(C)の乾燥後の膜厚は2μmであった。
上記中間層(C)形成導電性多孔質体の中間層(C)表面に、参考例1と同様にして、カソード触媒層を形成した後、さらに当該カソード触媒層表面上にアニオン伝導性高分子電解質層を形成した。
<第2中間層(C)の形成>
参考例1と同様にして、円筒状の導電性多孔質体の外側表面にカソード触媒層を形成した。また、参考例3と同様にして、金属多孔質体の一方面にカソード触媒層を形成した。
この導電性多孔質体/カソード触媒/中間層(C)/電解質層の円筒状積層体に、金属多孔質体/アノード触媒層/中間層(C)の積層体を、中間層(C)と電解質層とが対面するように配置し、巻き取ることにより、参考例5の固体アルカリ形燃料電池用セルを製造した。
参考例4と同様にして、導電性多孔質体表面に、中間層(C)及びカソード触媒層を順次形成した。次いで、当該カソード触媒層上に、参考例5と同様にして、さらに中間層(C)及び電解質層を順次形成した。
参考例4と同様にして、導電性多孔質体/中間層(C)/カソード触媒層の円筒状積層体を作製した。次いで、当該カソード触媒層表面に、参考例3と同様にして、中間層(Ag)を形成した後、当該中間層(Ag)表面にアニオン伝導性高分子電解質層を形成した。
参考例1で調製した触媒層形成用ペースト組成物を、導電性多孔質体(カーボンクロス;「LT−1200W」、E−TEK社製)の一方面にスプレー法により白金量が4.0mg/cm2となるように塗布及び乾燥させることにより、触媒層形成導電性多孔質体(カソード触媒層用及びアノード触媒層用の計2枚)を製造した。
カソード側には空気ガス、アノード側には10wt%水酸化カリウム10wt%エタノール水溶液を供給することにより、発電試験を行なったところ、表1の電池評価の結果を得た。
2.カソード触媒層
3.アニオン伝導性高分子電解質層
4.アノード触媒層
5.金属多孔質体
6.第1中間層
7.第2中間層
Claims (4)
- 円筒型の固体アルカリ形燃料電池用セルであって、
円筒の内側から外側に向かって、導電性多孔質体、カソード触媒層、アニオン伝導性高分子電解質層、アノード触媒層及び金属多孔質体が順次積層されてなり、
導電性多孔質体とカソード触媒層との間及び金属多孔質体とアノード触媒層との間に、鉄、コバルト、ニッケル、パラジウム、銀、ルテニウム、イリジウム、モリブデン及びマンガン、並びにこれらの合金、並びに導電性炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種からなる多孔質体からなる第1中間層が更に積層されており、
カソード触媒層とアニオン伝導性高分子電解質層との間及びアノード触媒層とアニオン伝導性高分子電解質層との間に、鉄、コバルト、ニッケル、パラジウム、銀、ルテニウム、イリジウム、モリブデン及びマンガン、並びにこれらの合金、並びに導電性炭素材料からなる群から選択される少なくとも1種からなる多孔質体からなる第2中間層が更に積層されており、且つ、
前記金属多孔質体が、発泡ニッケル、発泡チタン及び発泡銀からなる群から選択される少なくとも1種である、
ことを特徴とする固体アルカリ形燃料電池用セル。 - 導電性多孔質体が、炭素材料を主成分とする、請求項1に記載のセル。
- 第1及び第2中間層が、銀及びニッケルからなる群から選択される少なくとも1種の金属からなる多孔質体からなる、請求項1又は2に記載のセル。
- 第1及び第2中間層が、導電性炭素材料からなる多孔質体からなる、請求項1又は2に記載のセル。
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