JP5263647B2 - タイヤ用ゴム組成物およびそれを用いたタイヤ - Google Patents
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Description
ジエン系ゴムとしては、とくに制限はなく、天然ゴム(NR)、イソプレンゴム(IR)、ブタジエンゴム(BR)、スチレンブタジエンゴム(SBR)、アクリロニトリルブタジエンゴム(NBR)、クロロプレンゴム(CR)、ブチルゴム(IIR)などがあげられ、これらのゴムは単独で用いても、二種類以上を組み合わせて用いても良い。なかでも、グリップ性能および耐摩耗性を高次にバランスよく向上させることから、NR、BRおよびSBRが好ましく、SBRがより好ましい。
ここで変性重合体とは、分子鎖末端が特定の官能基で変性された共役ジエン重合体または共役ジエン−芳香族ビニル共重合体を意味する。本発明において、共役ジエン重合体または共役ジエン−芳香族ビニル共重合体の分子鎖末端が、−SH、−CSSH、−SO3H、−(COO)xM、−(SO3)xMまたは−CO−R(ここでMはカチオン、xはMの価数に依存する1〜3の整数であり、Rはアルキル基である)に変性された変性重合体を使用することで、重合体末端の官能基間の相互作用により生じるヒステリシスロスにより、耐摩耗性を損ねることなく、グリップ性能を飛躍的に向上させることができ、耐摩耗性とグリップ性能とを高次にバランスさせることができる。
5〜60質量%の範囲が好ましい。
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、さらに、補強用充填剤を含有することが好ましい。補強用充填剤としては、カーボンブラック、シリカ、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、クレー、アルミナ、タルクなど、従来タイヤ用ゴム組成物において慣用されるものであればとくに制限はなく、これらの補強用充填剤は単独で用いても、2種類以上組合せて用いてもよいが、主としてカーボンブラックが好ましい。
カーボンブラックのチッ素吸着比表面積(N2SA)は80m2/g以上が好ましく、100m2/g以上がより好ましい。カーボンブラックのN2SAが80m2/g未満では、グリップ性能および耐摩耗性がともに低下する傾向がある。また、カーボンブラックのN2SAは280m2/g以下が好ましく、200m2/g以下がより好ましい。カーボンブラックのN2SAが280m2/gをこえると、良好な分散が得られにくく、耐摩耗性が低下する傾向がある。
本発明のタイヤ用ゴム組成物には、ジエン系ゴム、変性重合体および補強用充填剤の他に、ゴム工業で通常使用されている各種薬品、たとえば硫黄などの加硫剤、各種加硫促進剤、各種軟化剤、各種老化防止剤、ステアリン酸、酸化防止剤、オゾン劣化防止剤などの添加剤を配合することができる。
本発明のタイヤ用ゴム組成物は、グリップ性能および耐摩耗性を高次元にバランスさせることができることから、タイヤ部材のなかでもとくに、トレッドとして好適に使用されるものである。本発明のタイヤは、前記タイヤ用ゴム組成物を用いて、通常の方法によって製造される。すなわち、必要に応じて前記各種薬品を配合して得られた未加硫のタイヤ用ゴム組成物をトレッドの形状に合わせて押し出し加工する。その後、タイヤ成型機で、他のタイヤ部材と貼り合わせて未加硫タイヤを成型する。この未加硫タイヤを加硫機で所定圧力、所定温度で加硫して本発明のタイヤを製造する。
実施例および比較例で用いた表1、表2の各種薬品は以下のとおりである。
天然ゴム(NR):テックビーハング社製のRSS♯3。
酸化亜鉛:三井金属鉱業(株)製の亜鉛華1号。
加硫促進剤:大内新興化学工業(株)のノクセラーNS(N−t−ブチル−2−ベンゾチアゾリルスルフェンアミド)。
1.共役ジエン重合体(1)の合成
充分に窒素置換した100ml容器に、シクロヘキサン50ml、テトラヒドロフラン1ml、1,3−ブタジエン8mlおよび1.6mol/lのn−ブチルリチウムヘキサン溶液0.62mlを混入し、50℃で1時間撹拌した後、イソプロパノール2mlを添加することで反応を停止させ、共役ジエン重合体(1)を合成した。
2.共役ジエン重合体(2)の合成
イソプロパノール2mlのかわりにスチレンオキシド0.11mlを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(2)を合成した。
3.共役ジエン重合体(3)の合成
イソプロパノール2mlを添加する前に炭酸ガスを30分間バブリングしたこと以外は、共役ジエン重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(3)を合成した。
4.共役ジエン重合体(4)の合成
イソプロパノール2mlのかわりにプロピレンスルフィド0.1mlを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(4)を合成した。
5.共役ジエン重合体(5)の合成
1.6mol/Lのn−ブチルリチウムヘキサン溶液0.31mlを混入したこと以外は、共役ジエン重合体(4)と同様に共役ジエン重合体(5)を合成した。
6.共役ジエン重合体(6)の合成
1,3−ブタジエン8mlの代わりにイソプレンを7.3mlを混入したこと以外は、共役ジエン重合体(4)と同様に共役ジエン重合体(6)を合成した。
7.共役ジエン重合体(7)の合成
イソプロパノール2mlのかわりに二硫化炭素0.1mlを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(7)を合成した。
8.共役ジエン重合体(8)の合成
イソプロパノール2mlのかわりに1,3−プロパンスルトン0.1mlを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(8)を合成した。
9.共役ジエン重合体(9)の合成
窒素で十分に置換した200ml容器に、シクロヘキサン50ml、蒸留水50ml、共役ジエン重合体(3)5.0gおよび水酸化マグネシウム0.05gを添加し、室温で1時間撹拌し、共役ジエン重合体(9)を合成した。
10.共役ジエン重合体(10)の合成
水酸化マグネシウム0.05gの代わりに水酸化アルミニウム0.03gを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(9)と同様に共役ジエン重合体(10)を合成した。
11.共役ジエン重合体(11)の合成
共役ジエン重合体(3)5gの代わりに共役ジエン重合体(8)5gを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(9)と同様に共役ジエン重合体(11)を合成した。
12.共役ジエン重合体(12)の合成
イソプロパノール2mlのかわりに酢酸エチル0.2mlを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(12)を合成した。
1.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(1)の合成
充分に窒素置換した100ml容器に、シクロヘキサン50ml、テトラヒドロフラン1ml、1,3−ブタジエン7.3ml、スチレン1.6mlおよび1.6mol/lのn−ブチルリチウムヘキサン溶液0.75mlを混入し、50℃で1時間撹拌した後、イソプロパノール2mlを添加することで反応を停止させ、共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(1)を合成した。
2.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(2)の合成
イソプロパノール2mlのかわりにスチレンオキシド0.15mlを添加したこと以外は、共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(2)と同様に共役ジエン重合体(2)を合成した。
3.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(3)の合成
1.6mol/lのn−ブチルリチウムヘキサン水溶液0.38mlを混入したこと以外は、後述の共役ジエン−芳香族ビニル重合体(6)と同様に共役ジエン−芳香族ビニル重合体(3)を合成した。
4.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(4)の合成
スチレン1.6mlの代わりに1−ビニルナフタレンを1.4mlを混入したこと以外は、後述の共役ジエン−芳香族ビニル重合体(6)と同様に共役ジエン−芳香族ビニル重合体(4)を合成した。
5.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(5)の合成
1,3−ブタジエン8mlの代わりにイソプレンを6.6mlを混入したこと以外は、後述の共役ジエン−芳香族ビニル重合体(6)と同様に共役ジエン−芳香族ビニル重合体(5)を合成した。
6.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(6)の合成
イソプロパノール2mlのかわりにプロピレンスルフィド0.1mlを添加したこと以外は、共役ジエン−芳香族ビニル重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(6)を合成した。
7.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(7)の合成
イソプロパノール2mlを添加する前に炭酸ガスを30分間バブリングしたこと以外は、共役ジエン−芳香族ビニル重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(7)を合成した。
8.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(8)の合成
イソプロパノール2mlのかわりに二硫化炭素0.1mlを添加したこと以外は、共役ジエン重合体(1)と同様に共役ジエン−芳香族ビニル重合体(8)を合成した。
9.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(9)の合成
イソプロパノール2mlのかわりに1,3−プロパンスルトン0.13mlを添加したこと以外は、共役ジエン−芳香族ビニル重合体(1)と同様に共役ジエン重合体(9)を合成した。
10.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(10)の合成
充分に窒素置換した200ml容器に、シクロヘキサン50ml、蒸留水50ml、共役ジエン−芳香族ビニル重合体(7)6.0gおよび水酸化マグネシウム0.05gを添加し、室温で1時間撹拌し、共役ジエン重合体(10)を合成した。
11.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(11)の合成
水酸化マグネシウム0.05gの代わりに水酸化アルミニウム0.04gを添加したほかは、共役ジエン−芳香族ビニル重合体(10)と同様に共役ジエン重合体(11)を合成した。
12.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(12)の合成
共役ジエン−芳香族ビニル重合体(7)5gの代わりに共役ジエン−芳香族ビニル重合体(9)5gを添加したこと以外は、共役ジエン−芳香族ビニル重合体(9)と同様に共役ジエン−芳香族ビニル重合体(12)を合成した。
13.共役ジエン−芳香族ビニル共重合体(13)の合成
イソプロパノール2mlのかわりに酢酸エチル0.2mlを添加したこと以外は、共役ジエン−芳香族ビニル重合体(1)と同様に共役ジエン−芳香族ビニル重合体(13)を合成した。
前記共役ジエン重合体(1)〜(12)および共役ジエン−芳香族ビニル重合体(1)〜(13)のモノマー成分、末端構造および重量平均分子量(Mw)について、以下に示す。なお末端構造は日本電子(株)製のフーリエ変換赤外分光光度計(FT−IR)を用い、吸収スペクトルを確認し、Mwは、東ソー(株)製のGPC−8000シリーズの装置を用い、検知器として示差屈折計を用いて測定し、分子量は標準ポリスチレンにより校正することにより測定した。
1.共役ジエン重合体(1)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:変性なし、Mw:4800
2.共役ジエン重合体(2)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−OH、Mw:5000
3.共役ジエン重合体(3)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−COOH、Mw:6000
4.共役ジエン重合体(4)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−SH、Mw:5100
5.共役ジエン重合体(5)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−SH、Mw:10200
6.共役ジエン重合体(6)
モノマー成分:イソプレン、末端構造:−SH、Mw:4600
7.共役ジエン重合体(7)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−CSSH、Mw:5300
8.共役ジエン重合体(8)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−SO3H、Mw:5500
9.共役ジエン重合体(9)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−(COO)2Mg、Mw:6200
10.共役ジエン重合体(10)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−(COO)3Al、Mw:6300
11.共役ジエン重合体(11)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−(SO3)2Mg、Mw:5700
12.共役ジエン重合体(12)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、末端構造:−CO−CH3、Mw:5300
<共役ジエン−芳香族ビニル重合体>
1.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(1)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:変性なし、Mw:54002.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(2)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−OH、Mw:6000
3.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(3)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−SH、Mw:103004.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(4)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、1−ビニルナフタレン、末端構造:−SH、
Mw:50000
5.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(5)
モノマー成分:イソプレン、スチレン、末端構造:−SH、Mw:5900
6.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(6)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−SH、Mw:5900
7.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(7)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−COOH、Mw:6300
8.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(8)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−CSSH、Mw:6500
9.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(9)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−SO3H、Mw:5900
10.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(10)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−(COO)2Mg、Mw
:7200
11.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(11)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−(COO)3Al、Mw
:7100
12.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(12)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−(SO3)2Mg、Mw
:6500
13.共役ジエン−芳香族ビニル重合体(13)
モノマー成分:1,3−ブタジエン、スチレン、末端構造:−CO−CH3、Mw:5
900
参考例1−1〜参考例1-8、実施例1−9、参考例1-10および比較例1−1〜比較例1-3は、表1に示す配合処方にしたがった。また参考例2−1〜参考例2−9、実施例2-10および比較例2−1〜比較例2-3は、表2に示す配合処方にしたがった。
前記各配合のゴム組成物に関して、ランボーン型摩耗試験機を用いて、室温、負荷荷重1.0kgf、スリップ率30%の条件下で3分間摩耗させて摩耗重量を測定し、その摩耗重量を比重より摩耗体積(以下、「摩耗量」という)に換算した。そして、基準配合の耐摩耗性指数を100とし、下記計算式により、各配合の摩耗量を指数表示した。なお、耐摩耗性指数が大きいほど摩耗量が少なく、耐摩耗性に優れることを示す。
<グリップ性能>
前記未加硫ゴム組成物を、通常用いられる方法でカレンダーロールによってトレッド形状に押し出すことにより、トレッドを形成し、他のタイヤ部材と貼り合わせ、170℃の条件下で20分間加硫することにより、215/45R17サイズのタイヤを製造した。
4:やや良い
3:普通
2:やや悪い
1:悪い
<特性の評価結果>
本発明の実施例は、特定の官能基で末端を変性した共役ジエン重合体または共役ジエン−芳香族ビニル共重合体を所定量配合しているため、特定の官能基で末端を変性していない共役ジエン重合体に比べ、いずれもグリップ性能および耐摩耗性が向上していることが認められる。
Claims (5)
- 分子鎖末端が、−CO−R(Rはアルキル基である)の群から選ばれる少なくとも1つの官能基で変性されており、重量平均分子量Mwが300〜50000の共役ジエン重合体または共役ジエン−芳香族ビニル共重合体の少なくともいずれかを、ジエン系ゴム100質量部に対して、3〜200質量部配合したタイヤ用ゴム組成物。
- 共役ジエン重合体および共役ジエン−芳香族ビニル共重合体の共役ジエンのモノマー成分が、1,3−ブタジエンまたはイソプレンである請求項1記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 共役ジエン−芳香族ビニル共重合体の芳香族ビニルのモノマー成分が、スチレンまたはビニルナフタレンのいずれかである請求項1または2記載のタイヤ用ゴム組成物。
- ジエン系ゴム成分中におけるスチレン−ブタジエンゴムの含有率が30質量%以上である請求項1〜3のいずれかに記載のタイヤ用ゴム組成物。
- 請求項1〜4記載のいずれかのタイヤ用ゴム組成物を用いたタイヤ。
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