JP5202767B2 - 金属酸素電池 - Google Patents
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Description
本発明の金属酸素電池において、前記酸素貯蔵材料は、酸素を吸蔵放出することができると共に、その表面に酸素を吸脱着することができる材料である。前記酸素貯蔵材料の表面に吸脱着される酸素は、該酸素貯蔵材料に吸蔵放出されるために該酸素貯蔵材料中に拡散する必要がないので、吸蔵放出される酸素よりも低エネルギーで前記電池反応に用いられることとなり、より優位に作用することができる。
前記炭酸エステル系溶媒は、単独で用いてもよく、2種以上混合して用いてもよい。前記炭酸エステル系溶媒として、例えば、プロピレンカーボネートを単独で用いることもでき、プロピレンカーボネート30〜70質量部とジメチルカーボネート又はジエチルカーボネート30〜70質量部との混合溶液、エチレンカーボネート30〜70質量部とジメチルカーボネート又はジエチルカーボネート30〜70質量部との混合溶液を用いることもできる。
本実施例では、まず、硝酸イットリウム5水和物と、硝酸マンガン6水和物と、リンゴ酸とを、1:1:6のモル比となるようにして、粉砕混合し、複合金属酸化物材料の混合物を得た。次に、得られた複合金属酸化物材料の混合物を250℃の温度で30分間反応させた後、さらに、300℃の温度で30分間、350℃の温度で1時間反応させた。次に、反応生成物の混合物を粉砕混合した後、1000℃の温度で1時間焼成して複合金属酸化物を得た。
本実施例では、まず、硫酸銅と、硝酸鉄と、リンゴ酸とを、1:1:6のモル比となるようにして、粉砕混合し、複合金属酸化物材料の混合物を得た。次に、得られた複合金属酸化物材料の混合物を250℃の温度で30分間反応させた後、さらに、300℃の温度で30分間、350℃の温度で1時間反応させた。次に、反応生成物の混合物を粉砕混合した後、1200℃の温度で1時間焼成して複合金属酸化物を得た。
本実施例では、まず、オキシ硝酸ジルコニウムを800℃の温度で1時間焼成して金属酸化物を得た。得られた金属酸化物は、X線回折パターンにより、化学式ZrO2で表される金属酸化物であり、ホタル石構造を備えることが確認された。
本実施例では、まず、硝酸セリウムを600℃の温度で1時間焼成して金属酸化物を得た。得られた金属酸化物は、X線回折パターンにより、化学式CeO2で表される金属酸化物であり、ホタル石構造を備えることが確認された。
本実施例では、まず、硝酸ランタンと、硝酸マンガンと、リンゴ酸とを、1:1:6のモル比となるようにして、粉砕混合し、複合金属酸化物材料の混合物を得た。次に、得られた複合金属酸化物材料の混合物を250℃の温度で30分間反応させた後、さらに、300℃の温度で30分間、350℃の温度で1時間反応させた。次に、反応生成物の混合物を粉砕混合した後、1000℃の温度で1時間焼成して複合金属酸化物を得た。
本実施例では、まず、硝酸ランタンと、硝酸ニッケルと、リンゴ酸とを、1:1:6のモル比となるようにして、粉砕混合し、複合金属酸化物材料の混合物を得た。次に、得られた複合金属酸化物材料の混合物を250℃の温度で30分間反応させた後、さらに、300℃の温度で30分間、350℃の温度で1時間反応させた。次に、反応生成物の混合物を粉砕混合した後、1000℃の温度で1時間焼成して複合金属酸化物を得た。
本実施例では、まず、硝酸ランタンと、酸化ケイ素と、リンゴ酸とを、1:1:6のモル比となるようにして、粉砕混合し、複合金属酸化物材料の混合物を得た。次に、得られた複合金属酸化物材料の混合物を250℃の温度で30分間反応させた後、さらに、300℃の温度で30分間、350℃の温度で1時間反応させた。次に、反応生成物の混合物を粉砕混合した後、1000℃の温度で1時間焼成して複合金属酸化物を得た。
本比較例では、図4に示すように、側壁に直径3mmの空気導入孔7aを備える蓋体7を用いた以外は、前記実施例1と全く同一にして、金属酸素電池11を得た。金属酸素電池11では、正極2は空気導入孔7aにより大気に開放されている。
本実施例では、負極3に金属亜鉛を用い、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、電解質溶液として1モル/リットルの濃度のKOH溶液を用いた以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。
本比較例では、負極3に金属亜鉛を用い、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、電解質溶液として1モル/リットルの濃度のKOH溶液を用いた以外は比較例1と全く同一にして、図4に示す金属酸素電池11を得た。
本実施例では、負極3に金属鉄を用い、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、電解質溶液として1モル/リットルの濃度のKOH溶液を用いた以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。
本比較例では、負極3に金属鉄を用い、正極集電体9にアルミニウムを用い、電解質溶液として1モル/リットルの濃度のKOH溶液を用いた以外は比較例1と全く同一にして、図4に示す金属酸素電池11を得た。
本実施例では、負極3にLi−In合金(モル比1:1)を用い、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いた以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、負極3に、活物質としてのSiを90質量%、導電助剤としてのケッチェンブラック(株式会社ライオン製)5質量部、結合剤としてのポリイミド5質量部からなり、予めLiイオンを挿入したものを用い、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いた以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、負極3に、活物質としてのLi4Ti5O12を90質量%、導電助剤としてのケッチェンブラック(株式会社ライオン製)5質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン(ダイキン工業株式会社製)5質量部からなるものを用い、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いた以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。
本比較例では、負極3に、活物質としてのLi4Ti5O12を90質量%、導電助剤としてのケッチェンブラック(株式会社ライオン製)5質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン(ダイキン工業株式会社製)5質量部からなるものを用い、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いた以外は比較例1と全く同一にして、図4に示す金属酸素電池11を得た。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、前記正極材料混合物を該正極集電体9に0.01MPaの圧力で圧着して正極2を形成した以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。前記のようにして得られた正極2は、水銀圧入法により96容積%の空隙率を備えていることが確認された。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、前記正極材料混合物を該正極集電体9に0.05MPaの圧力で圧着して正極2を形成した以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。前記のようにして得られた正極2は、水銀圧入法により89容積%の空隙率を備えていることが確認された。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、前記正極材料混合物を該正極集電体9に10MPaの圧力で圧着して正極2を形成した以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。前記のようにして得られた正極2は、水銀圧入法により35.3容積%の空隙率を備えていることが確認された。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、前記正極材料混合物を該正極集電体9に20MPaの圧力で圧着して正極2を形成した以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。前記のようにして得られた正極2は、水銀圧入法により22.6容積%の空隙率を備えていることが確認された。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、前記正極材料混合物を該正極集電体9に50MPaの圧力で圧着して正極2を形成した以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。前記のようにして得られた正極2は、水銀圧入法により11.2容積%の空隙率を備えていることが確認された。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用い、前記正極材料混合物を該正極集電体9に100MPaの圧力で圧着して正極2を形成した以外は実施例1と全く同一にして、図1に示す金属酸素電池1を得た。前記のようにして得られた正極2は、水銀圧入法により8.9容積%の空隙率を備えていることが確認された。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いると共に、導電助剤としてケッチェンブラックを全く用いず、YMnO399質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン1質量部を混合して正極材料混合物を得た以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いると共に、YMnO395質量部、導電助剤としてケッチェンブラック3質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン2質量部を混合して正極材料混合物を得た以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いると共に、YMnO390質量部、導電助剤としてケッチェンブラック5質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン5質量部を混合して正極材料混合物を得た以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いると共に、YMnO380質量部、導電助剤としてケッチェンブラック10質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン10質量部を混合して正極材料混合物を得た以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いると共に、YMnO340質量部、導電助剤としてケッチェンブラック50質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン10質量部を混合して正極材料混合物を得た以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いると共に、YMnO35質量部、導電助剤としてケッチェンブラック85質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン10質量部を混合して正極材料混合物を得た以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、正極集電体9にアルミニウムメッシュを用いると共に、YMnO31質量部、導電助剤としてケッチェンブラック89質量部、結合剤としてのポリテトラフルオロエチレン10質量部を混合して正極材料混合物を得た以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、プロピレンカーボネートを用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、プロピレンカーボネート70質量部とジメチルカーボネート30質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、プロピレンカーボネート70質量部とジエチルカーボネート30質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、プロピレンカーボネート50質量部とジメチルカーボネート50質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、プロピレンカーボネート50質量部とジエチルカーボネート50質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、プロピレンカーボネート30質量部とジメチルカーボネート70質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、プロピレンカーボネート30質量部とジエチルカーボネート70質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、エチレンカーボネート70質量部とジメチルカーボネート30質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、エチレンカーボネート70質量部とジエチルカーボネート30質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、エチレンカーボネート50質量部とジメチルカーボネート50質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、エチレンカーボネート30質量部とジメチルカーボネート70質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
本実施例では、電解質溶液の非水系溶媒として、エチレンカーボネート30質量部とジエチルカーボネート70質量部との混合溶液を用いた以外は、実施例1と全く同一にして図1に示す金属酸素電池1を得た。
Claims (5)
- 酸素を活物質とする正極と、金属を活物質とする負極と、該正極と該負極との間に配設される電解質層と、該正極と該負極と該電解質層とを密閉して収容するケースとを備える金属酸素電池であって、
該正極は電池反応に対する触媒機能を備えると共に、放電時には酸素をイオン化して、該負極から該電解質層を介して該正極に移動する金属イオンと結合させて金属酸化物を生成し、充電時には該金属酸化物を還元して酸素を貯蔵する機能を備える酸素貯蔵材料を含み、
該酸素貯蔵材料は、YMnO 3 、CuFeO 2 、LaMnO 3 、LaNiO 3 、LaSiO 3 からなる群から選択される1種の複合金属酸化物からなることを特徴とする金属酸素電池。 - 請求項1記載の金属酸素電池において、前記正極は全体の5〜95質量%の範囲の複合金属酸化物を含むことを特徴とする金属酸素電池。
- 請求項1又は請求項2記載の金属酸素電池において、前記正極は、前記酸素貯蔵材料と、電子伝導性を備える導電助剤とを含むことを特徴とする金属酸素電池。
- 請求項1〜請求項3のいずれか1項記載の金属酸素電池において、前記正極は、10〜90容積%の空隙率を備える多孔質体からなることを特徴とする金属酸素電池。
- 請求項1〜請求項4のいずれか1項記載の金属酸素電池において、前記負極は、Li,Zn,Al,Mg,Fe,Ca,Naからなる群から選択される1種の金属、該金属の合金、該金属を含む有機金属化合物又は該金属の有機錯体を含むことを特徴とする金属酸素電池。
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