JP5194869B2 - 燃料電池用膜・電極接合体の製造方法 - Google Patents
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Description
H2 → 2H+ + 2e− …(1)
前記式(1)で生じる電子は、外部回路を経由し、外部の負荷で仕事をした後、カソード(酸化剤極)に到達する。そして、前記式(1)で生じたプロトンは、水と水和した状態で、固体高分子電解質膜内をアノード側からカソード側に、電気浸透により移動する。
2H+ + (1/2)O2 + 2e− → H2O …(2)
カソードで生成した水は、主としてガス拡散層を通り、外部へと排出される。このように、燃料電池は、水以外の排出物がなく、クリーンな発電装置である。
特許文献2に開示された技術によると、膜・電極接合体の製造方法として、電解質膜と触媒層との熱圧着、及び膜・触媒層接合体とガス拡散層との熱圧着との2段階の熱圧着過程を有しているため、どちらの熱圧着工程においても電解質膜にとっては、熱収縮と熱圧着が同時に起こり、したがって接合界面でのひずみに起因する触媒層及びガス拡散層の剥離を回避することはできないと考えられる。また特許文献2中では、接合温度が電解質膜の軟化温度Tm未満であることによって、電解質膜が軟化する前に接合工程を終了でき、ピンホール発生が防止できることを指摘しているが、電解質膜が熱収縮を起こす際に生じる、ガス拡散層の剥離については考察されていない。
触媒としては、通常、触媒成分を導電性粒子に担持させたものが用いられる。触媒成分としては、燃料極の燃料の酸化反応又は酸化剤極の酸化剤の還元反応に対して触媒活性を有しているものであれば、特に限定されず、固体高分子型燃料電池に一般的に用いられているものを使用することができる。例えば、白金、又はルテニウム、鉄、ニッケル、マンガン、コバルト、銅等の金属と白金との合金等を用いることができる。
高分子電解質とは、燃料電池において使用される高分子電解質であり、具体的には、上述した固体高分子電解質膜に用いられるようなフッ素系高分子電解質及び炭化水素系高分子電解質等が挙げられる。
触媒インクの溶媒は、適宜選択すればよく、例えば、メタノール、エタノール、プロパノール等のアルコール類、N−メチル−2−ピロリドン(NMP)、ジメチルスルホキシド(DMSO)等の有機溶媒、又はこれら有機溶媒の混合物やこれら有機溶媒と水との混合物を用いることができる。触媒インクには、触媒及び電解質以外にも、必要に応じて結着剤や撥水性樹脂等のその他の成分を含有させてもよい。
触媒インクの塗布量は、触媒インクの組成や、電極触媒に用いられる触媒金属の触媒性能等によって異なるが、単位面積当りの触媒成分量が、0.01〜2.0mg/cm2程度となるようにすればよい。また、触媒層の膜厚は、特に限定されないが、1〜50μm程度とすればよい。
例えば、電解質膜表面に触媒インクを塗布、乾燥することによって、電解質膜表面に触媒層を形成してもよいし、又は、転写用基材表面に触媒インクを塗布、乾燥することによって、転写シートを作製し、当該転写シートを、電解質膜と熱圧着等により接合した後、転写シートの基材フィルムを剥離する方法で、電解質膜表面上に触媒層を形成してもよい。その後、触媒層の面に上述したガス拡散層シートを重ね合わせることで、触媒層とガス拡散層との界面が未接着状態の膜・電極積層体が作製される。なお、膜・触媒層接合体とガス拡散層とを一体化して、ガスケットセルを作製することを目的として、外周0.1〜5mmの幅でバインダーを塗布することもできる。このとき、バインダーとしては上述した高分子電解質と同様のものを用いることができる。
また、例えば、触媒インクをガス拡散層シートの表面に塗布、乾燥することによって、ガス拡散層シート表面に触媒層を形成してもよいし、又は、前記転写シートをガス拡散シートと熱圧着等により接合した後、転写シートの基材フィルムを剥離する方法で、ガス拡散層シート表面に触媒層を形成してもよい。その後、触媒層の面に電解質膜を重ね合わせることで、電解質膜と触媒層との界面が未接着状態の膜・電極積層体が作製される。
なお、膜・電極積層体の作製方法は、上述した方法のみに限定されず、上述した方法以外によっても、固体高分子電解質膜と、当該固体高分子電解質膜の両面に配置された高分子電解質を有する触媒層、及びガス拡散層とが重なりあい、前記固体高分子電解質膜と前記触媒層との界面、及び前記触媒層と前記ガス拡散層との界面の内少なくとも一方が未接着状態の膜・電極積層体を作製することができる。
図1は、前記金型内に膜・電極積層体を配置した様子を示した断面模式図である。膜・電極積層体100は、固体高分子電解質膜1、触媒層2及びガス拡散層3を有しており、前記電解質膜1は前工程である加熱工程によって十分に収縮している状態である。
金型10は、前記膜・電極積層体100の面方向に対して垂直に荷重を付与することが可能であることが必要とされる。また、前記金型10は、図に示されているように各部品に分かれているもので、使用時に各部位が一体となって機能を発揮するものであってもよいし、初めから一体型であってもよい。なお、図に示すように、熱圧着の効果がよりよく発揮されるために、前記膜・電極積層体100は前記金型10内に包含されるように配置されることが好ましい。
このような製造方法の形態は、配置工程において予め金型に膜・電極積層体を配置し、後工程の加熱工程において金型内で膜・電極積層体の加熱を行い、さらに続けて熱圧着工程において金型内で膜・電極積層体の熱圧着を行うことができることから、簡便に膜・電極接合体の作製を行うことができるという利点がある。
常温にて、湿潤状態である電解質膜を有する膜・触媒層接合体及び当該接合体を挟持する一組のガス拡散層(ただし、バインダーとして、膜・触媒層接合体とガス拡散層との間に、外周1mmの幅で、パーフルオロスルホン酸の一種であるナフィオン(商品名)溶液を塗布)を、金型によって図1に示すような配置を行い、160℃、0MPa、15分間の加熱工程の後、140℃、3MPa、4分間の熱圧着工程を行った。
常温にて、湿潤状態である電解質膜を有する膜・触媒層接合体及び当該接合体を挟持する一組のガス拡散層(ただし、バインダーとして、膜・触媒層接合体とガス拡散層との間に、外周1mmの幅で、パーフルオロスルホン酸の一種であるナフィオン(商品名)溶液を塗布)を、金型によって図1に示すような配置を行い、140℃、3MPa、4分間の熱圧着工程を行った。なお、熱圧着工程前の加熱工程は行わなかった。
2…触媒層
3…ガス拡散層
10…金型
100…膜・電極積層体
Claims (6)
- 固体高分子電解質膜と、当該固体高分子電解質膜の両面に配置された高分子電解質を有する触媒層、及びガス拡散層とが重なりあい、前記固体高分子電解質膜と前記触媒層との界面、及び前記触媒層と前記ガス拡散層との界面の内少なくとも一方が未接着状態の膜・電極積層体を、熱圧着することによって膜・電極接合体へと変換する燃料電池用膜・電極接合体の製造方法であって、
前記膜・電極積層体の面方向に対して垂直に荷重を付与せず、後工程である熱圧着工程における熱圧着温度を超える温度である加熱温度を付与し、前記膜・電極積層体の前記固体高分子電解質膜を収縮させる加熱工程と、
前記加熱工程の後に、前記膜・電極積層体の面方向に対して垂直に荷重を付与し、且つ、熱圧着温度を付与する熱圧着工程を有することを特徴とする、燃料電池用膜・電極接合体の製造方法。 - 熱伝導性を有する金型内に、前記固体高分子電解質膜を有する前記膜・電極積層体を配置する配置工程と、
前記配置工程の後に、前記金型内に配置された前記膜・電極積層体の面方向に対して垂直に荷重を付与せず、前記加熱温度を付与し、前記膜・電極積層体の前記固体高分子電解質膜を収縮させる加熱工程と、
前記加熱工程の後に、前記金型を用いて前記膜・電極積層体の面方向に対して垂直に荷重を付与し、且つ、前記熱圧着温度を付与する熱圧着工程を有する、請求項1に記載の燃料電池用膜・電極接合体の製造方法。 - 前記熱圧着温度が100〜180℃である、請求項1又は2に記載の燃料電池用膜・電極接合体の製造方法。
- 前記加熱温度が120〜200℃である、請求項1乃至3のいずれか一項に記載の燃料電池用膜・電極接合体の製造方法。
- 前記加熱温度と前記熱圧着温度との差が、20℃以上である、請求項1乃至4のいずれか一項に記載の燃料電池用膜・電極接合体の製造方法。
- 前記熱圧着工程における圧力が1〜10MPaである、請求項1乃至5のいずれか一項に記載の燃料電池用膜・電極接合体の製造方法。
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