JP5168833B2 - 排ガス浄化触媒及びその製造方法 - Google Patents
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Description
触媒担体としてのセリア−ジルコニア固溶体粉末(Ce:Zr(モル比)=1:1、比表面積70m2/g)を、質量にして6倍の蒸留水に分散させ、白金が担体に対して1.0質量%となる量でジニトロジアンミン白金溶液を添加して、得られた溶液を1時間にわたって混合した。その後、この溶液の水分を120℃で乾燥させ、500℃で2時間にわたって焼成し、乳鉢で粉砕して、白金担持担体粉末を得た。
硝酸鉄(III)九水和物の代わりにそれぞれ、硝酸ガリウム(III)、硝酸銀、モリブデン酸二アンモニウム、タングステン酸アンモニウム五水和物、硝酸タリウム、硝酸ビスマス(III)五水和物を用いて、最終的に得られる触媒が担体に対して10質量%の、酸化ガリウム(Ga2O3)、酸化銀(AgO)、酸化モリブデン(MoO2)、酸化タングステン(WO2)、酸化タリウム(Tl2O3)及び酸化ビスマス(Bi2O3)を有するようにしたことを除いて、実施例1と同様にして実施例2(本発明)、実施例3(参考)、実施例4〜7(本発明)の排ガス浄化触媒を得た。
酸化鉄(Fe2O3)を担持させなかったことを除いて、実施例1と同様にして比較例1の排ガス浄化触媒を得た。すなわち、比較例1の排ガス浄化触媒は、触媒担体としてのセリア−ジルコニア固溶体粉末に白金を担持させたものである。
硝酸鉄(III)九水和物の代わりに硝酸イットリウムを用いて、最終的に得られる触媒が担体に対して10質量%の酸化イットリウム(Y2O3)を有するようにしたことを除いて、実施例1と同様にして比較例2の排ガス浄化触媒を得た。尚、ここで用いたイットリウムのポーリングによる電気陰性度は1.22である。
実施例1〜7並びに比較例1及び2の触媒100質量部を、イオン交換水及び固形物換算で10質量部のアルミナゾルと混合して、固形分が47質量%となるようにし、これをボールミルで24時間にわたって混合してスラリーを調製した。このようにして得たスラリーに、セラミックハニカム(35cc)を自然浸漬し、過剰なスラリーを吹き払った後で、120℃の電気炉において1時間にわたって乾燥して、実施例1〜7並びに比較例1及び2の触媒をセラミックハニカムにコートした。ここでは、このセラミックハニカムにコートされた触媒における白金の量が、1g/Lとなるように調製した。
耐久後の触媒の性能を評価するために、上記の初期触媒性能評価1で示したようにして実施例1〜7並びに比較例1及び2の触媒をセラミックハニカムにコートし、その後で触媒をコートされたセラミックハニカムを1000℃で3時間にわたって電気炉で焼成した。その後、上記の初期触媒性能評価の場合と同様にして、HC浄化率が50%に達するまでの時間を求めた。結果を表4に示す。
酸化タングステンの担持量を1、5、15及び20質量%にしたことを除いて実施例5と同様にして、実施例5a〜5dの排ガス浄化触媒を得た。これらの排ガス浄化触媒について、上記の耐久後触媒性能評価1の場合と同様にして、耐久後の触媒の性能を評価した。結果を表5に示す。
600℃、700℃、800℃及び900℃の空気中において3時間にわたって焼成を行ったことを除いて実施例2及び5並びに比較例1と同様にして、実施例12及び13並びに比較例3の排ガス浄化触媒を得た。これらの排ガス浄化触媒について、上記の耐久後触媒性能評価1の場合と同様にして、耐久後の触媒の性能を評価した。結果を表6に示す。
触媒担体としてのセリア添加ジルコニア粉末(セリアの添加量は2質量%、比表面積98m2/g)を、質量にして6倍の蒸留水に分散させ、ロジウムが担体に対して0.5質量%となる量で硝酸ロジウム溶液(2.7質量%)を添加して、得られた溶液を1時間にわたって混合した。その後、この溶液の水分を120℃で乾燥させ、500℃で2時間にわたって焼成し、乳鉢で粉砕して、ロジウム担持担体粉末を得た。
硝酸鉄(III)九水和物の代わりにそれぞれ、実施例2〜7で用いた塩を用いて、最終的に得られる触媒においてロジウム(Rh)に対するガリウム(Ga)、銀(Ag)、モリブデン(Mo)、タングステン(W)、タリウム(Tl)及びビスマス(Bi)のモル比がそれぞれ2.0になるようにしたことを除いて、実施例8と同様にして実施例9(本発明)、実施例10(参考)、及び実施例11〜14(本発明)の排ガス浄化触媒を得た。
酸化鉄(Fe2O3)を担持させなかったことを除いて、実施例8と同様にして比較例3の排ガス浄化触媒を得た。すなわち、比較例3の排ガス浄化触媒は、触媒担体としてのセリア添加ジルコニア粉末にロジウムを担持させたものである。
硝酸鉄(III)九水和物の代わりに硝酸イットリウムを用いて、最終的に得られる触媒においてロジウム(Rh)に対するイットリウム(Y)のモル比(Y/Rh)が2.0になるようにしたことを除いて、実施例8と同様にして比較例4の排ガス浄化触媒を得た。尚、ここで用いたイットリウムのポーリングによる電気陰性度は1.22である。
実施例8〜14並びに比較例3及び4の触媒を、上記の初期触媒性能評価1でのようにしてセラミックハニカムにコートした。ここでは、このセラミックハニカムにコートされた触媒におけるロジウムの量が、0.5g/Lとなるように調製した。
耐久後の触媒の性能を評価するために、上記の初期触媒性能評価1で示したようにして実施例及び比較例の触媒をセラミックハニカムにコートし、その後で触媒をコートされたセラミックハニカムを1000℃で3時間にわたって電気炉で焼成した。その後、上記の初期触媒性能評価1の場合と同様にして、HC浄化率が50%に達するまでの時間を求めた。結果を表9に示す。
Claims (17)
- 1又は複数の第1の金属又は半金属の酸化物によって主に構成されている金属酸化物担体に、貴金属、及び第2の金属又は半金属の酸化物が直接に担持されている排ガス浄化触媒であって、
前記金属酸化物担体が、前記第1の金属又は半金属としてのセリウムを含むセリア系担体、又は前記第1の金属又は半金属としてのジルコニウムを含み且つ添加元素としてのアルカリ土類金属及び/又は希土類を含むアルカリ土類金属及び/又は希土類添加ジルコニア系担体であり、且つ
前記第2の金属又は半金属が、前記第1の金属又は半金属よりも大きい電気陰性度を有し、且つケイ素、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、モリブデン、テクネチウム、インジウム、スズ、テルル、ハフニウム、タングステン、レニウム、タリウム、ビスマス、及びポロニウムからなる群より選択される、
排ガス浄化触媒。 - 前記貴金属が、ルテニウム、ロジウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、白金及び金からなる群より選択される、請求項1に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記第2の金属又は半金属が、ガリウム、モリブデン、ハフニウム、タングステン、タリウム及びビスマスからなる群より選択される、請求項1又は2に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記第2の金属又は半金属が、ガリウム、モリブデン、タングステン、タリウム及びビスマスからなる群より選択される、請求項3に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記第2の金属又は半金属が、ガリウム及びタングステンからなる群より選択される、請求項4に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記第1の金属又は半金属が少なくとも2種の金属又は半金属を含み、且つ前記第2の金属又は半金属のイオン半径が、前記少なくとも2種の第1の金属又は半金属のイオン半径の最大値と最小値で形成される範囲に含まれない、請求項1〜5のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記金属酸化物担体が、前記第1の金属又は半金属としてセリウムを含むセリア系担体である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記セリア系担体がセリア−ジルコニア固溶体担体である、請求項7に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記貴金属が白金である、請求項7又は8に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記第2の金属又は半金属が、ガリウム、モリブデン、タングステン及びビスマスからなる群より選択される、請求項9に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記金属酸化物担体が、前記第1の金属又は半金属としてのジルコニウムを含み且つ添加元素としてのアルカリ土類金属及び/又は希土類を含むアルカリ土類金属及び/又は希土類添加ジルコニア系担体である、請求項1〜6のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記貴金属がロジウムである、請求項11に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記貴金属がロジウムであり、且つ前記第2の金属又は半金属が3価の酸化物を形成していない、請求項1〜12のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
- 前記第2の金属又は半金属の酸化物が、担体の15質量%以下の量で存在する、請求項1〜13のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
- 650℃〜850℃の酸素含有酸化雰囲気において焼成されていることを特徴とする、請求項1〜14のいずれか一項に記載の排ガス浄化触媒。
- 1又は複数の第1の金属又は半金属の酸化物によって主として構成される金属酸化物担体に、貴金属含有溶液を含浸させ、乾燥及び焼成すること、及び
前記金属酸化物担体に、第2の金属又は半金属を含有する溶液を含浸させ、乾燥及び焼成すること、
を含み、
前記金属酸化物担体が、前記第1の金属又は半金属としてのセリウムを含むセリア系担体、又は前記第1の金属又は半金属としてのジルコニウムを含み且つ添加元素としてのアルカリ土類金属及び/又は希土類を含むアルカリ土類金属及び/又は希土類添加ジルコニア系担体であり、且つ、
前記第2の金属又は半金属が、前記第1の金属又は半金属よりも大きい電気陰性度を有し、且つケイ素、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、モリブデン、テクネチウム、インジウム、スズ、テルル、ハフニウム、タングステン、レニウム、タリウム、ビスマス、及びポロニウムからなる群より選択される、
排ガス浄化触媒の製造方法。 - 前記貴金属と前記第2の金属又は半金属とを担持させた後の焼成を、650℃〜850℃の酸素含有酸化雰囲気において行うことを特徴とする、請求項16に記載の排ガス浄化触媒の製造方法。
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