JP5140938B2 - 色素増感型太陽電池 - Google Patents
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Description
しかしながら、このような方法は、焼成する際に600℃程度に加熱することが必要であるために、基材として樹脂フィルム等の耐熱性の低いものを使用することができないという問題があった。
また、特許文献1に開示されたような転写法を用いて色素増感型太陽電池用基板を製造する場合においては、多孔質層を被転写媒体に転写するために接着性樹脂が用いられており、このような接着性樹脂としては、上述した電解質層に含まれる腐食性の高い酸化還元対に対する耐久性の観点から、主として熱可塑性樹脂が用いられてきた。
ここで、上記色素増感型太陽電池用基板10は、基材11上に、熱可塑性樹脂からなる接着層12と、金属酸化物からなる第1電極層13と、表面に色素増感剤が吸着した金属酸化物半導体微粒子を含む多孔質層14とがこの順で積層された構成を有するものである。
また、上記対電極基材20は、対向基材21上に第2電極層が積層された構成を有するものである。
さらに、上記色素増感型太陽電池用基板10と上記対電極基材20とは、上記電解質層30を介して上記多孔質層14と上記第2電極層22とが対向するように配置されており、上記電解質層30の周囲にはシール材40が形成された構成を有するものである。
このような例において、本発明の色素増感型太陽電池1は、上記シール材40が、上記接着層12を軟化させないで硬化させることが可能な硬化型樹脂からなるものであることを特徴とするものである。
まず、本発明に用いられるシール材について説明する。本発明に用いられるシール材は、上記色素増感型太陽電池用基板と上記対電極基材との間であり、かつ、上記電解質層の周囲に形成されるものであり、上記色素増感型太陽電池用基板と上記対電極基材とのギャップを調整し、また、上記電解質層を封止する機能を有するものである。
また、本発明に用いられるシール材は、後述する接着層を軟化させないで硬化させることが可能な硬化型樹脂からなることを特徴とするものである。本発明に用いられるシール材がこのような硬化型樹脂からなるものであることにより、シール材を硬化させる際に後述する接着層が軟化してしまうことを防止でき、このようなことから本発明は、熱可塑性樹脂からなる接着層を有する色素増感型太陽電池用基板を用いた発電効率の高い色素増感型太陽電池を提供することができるのである。以下、本発明に用いられるシール材について説明する。
なお、本発明おける上記「融点」は、示差走査熱量分析装置(DSC(Differential Scanning Calorimetry))により、10℃/分の昇温速度で得られたDSCカーブの吸熱ピークのピークトップ温度を意味するものとする。
このような活性放射線硬化型樹脂としては、特定範囲の波長を有する光(電磁波)を照射することにより硬化する光硬化型樹脂と、電子線を照射することにより硬化する電子線硬化型樹脂とを挙げることができる。
本発明に用いられる上記活性放射線硬化型樹脂としては、上記光硬化型樹脂および上記電子線硬化型樹脂のいずれであっても好適に用いることができるが、なかでも本発明においては光硬化型樹脂を用いることが好ましい。光硬化型樹脂は広く他分野においても利用されており、すでに確立された技術であることから、本発明への応用が容易だからである。
ここで、上記熱硬化型樹脂の硬化温度は、例えば、示差走査熱量分析装置(DSC(Differential Scanning Calorimetry))を用いることにより測定することができる。
本発明においてはこのような熱硬化型樹脂の中から、後述する接着層の融点に応じて、当該融点よりも低い温度で硬化する樹脂を1種類または2種類以上を選択して用いることができる。
次に、本発明に用いられる色素増感型太陽電池用基板について説明する。本発明に用いられる色素増感型太陽電池用基板は、基材と、上記基材上に形成され、熱可塑性樹脂からなる接着層と、上記接着層上に形成され、金属酸化物からなる第1電極層と、上記第1電極層上に形成され、表面に色素増感剤が吸着した金属酸化物半導体微粒子を含む多孔質層とを有するものである。以下、このような色素増感型太陽電池用基板の各構成について詳細に説明する。
上記色素増感型太陽電池用基板に用いられる接着層について説明する。上記接着層は、熱可塑性樹脂からなるものであり、本発明に用いられる色素増感型太陽電池用基板を転写法を用いて作製する際に、後述する多孔質層の転写性を向上させる機能を有するものである。
なお、上記融点の測定方法としては、上記「1.シール材」の項において説明した方法と同様であるため、ここでの説明は省略する。
ここで、本発明において上記共重合体は、シラノール触媒による架橋をしていてもしていなくてもどちらでもよい。
上記色素増感型太陽電池用基板に用いられる基材について説明する。本発明に用いられる基材は、本発明の色素増感型太陽電池が太陽光を受光する受光面に配置されるものであるため、太陽光に対する透過性を備えることが必要とされるものである。したがって、本発明に用いられる基材としては、後述する色素増感剤の種類に応じて、上記色素増感剤の吸収波長に相当する太陽光を透過できるものであれば特に限定されない。なかでも本発明においては、波長400nm〜1000nmの光に対する透過率が、78%以上であることが好ましく、さらには80%以上であることが好ましい。基材の透過率が上記範囲よりも低いと、本発明の色素増感型太陽電池の発電効率が損なわれてしまう可能性があるからである。
なかでも本発明においては、上記樹脂製フイルム基材を用いることが好ましい。樹脂製フイルム基材は、加工性に優れているため、他のデバイスとの組合せが容易であり、本発明の色素増感型太陽電池の用途を広げることができるからである。また、樹脂製フイルム基材を用いることにより、製造コストの削減にも寄与することができるからである。
次に、上記色素増感型太陽電池用基板に用いられる第1電極層について説明する。上記第1電極層は、金属酸化物からなることを特徴とするものである。
なお、上記1電極層の厚みは、第1電極層が複数の層から構成される場合には、すべての層を厚みを合計した総厚みを指すものとする。
次に、上記色素増感型太陽電池基板に用いられる多孔質層について説明する。上記多孔質層は、表面に色素増感剤が吸着した金属酸化物半導体微粒子を含むことを特徴とするものである。
上記多孔質層に含まれる金属酸化物半導体微粒子について説明する。上記金属酸化物半導体微粒子としては、所望のエネルギー変換効率を示すものであれば特に限定されるものではない。このような金属酸化物半導体微粒子としては、例えば、TiO2、ZnO、SnO2、ITO、ZrO2、MgO、Al2O3、CeO2、Bi2O3、Mn3O4、Y2O3、WO3、Ta2O5、Nb2O5、La2O3等を挙げることができる。これらの金属酸化物半導体微粒子は、エネルギー変換効率に優れるからである。なかでも本発明においては、上記金属酸化物半導体微粒子としてTiO2を用いることが最も好ましい。
さらに、上記の金属酸化物半導体微粒子のうち、一種をコア微粒子とし、他の金属酸化物半導体微粒子により、コア微粒子を包含してシェルを形成するコアシェル構造としてもよい。
このような粒径の異なる複数の金属酸化物半導体微粒子の混合物としては、同種類の金属酸化物半導体微粒子の混合物であっても良く、または異なる種類の金属酸化物半導体微粒子の混合物であってもよい。異なる粒径の組み合わせとしては、例えば、10〜50nmの範囲内にある金属酸化物半導体微粒子と、50〜800nmの範囲内にある金属酸化物半導体微粒子とを混合して用いる態様を挙げることができる。
なお、多孔質層中に電極金属元素が含まれること、および上記の存在分布を有することは、電子線をプローブとして特定したい金属元素の特性X線強度を二次元でマッピングすることにより判断することができる。具体的には、日本電子社(JEOL)製のEPMA(Electron Probe Micro Analyzer)により判断することができる。また、上記金属元素の濃度勾配については、上記EPMAにより得られる断面元素マッピング図の縦方向(断面垂直方向)の検出強度プロファイルにより判断することができる。
上記金属酸化物半導体微粒子の表面に吸着される色素増感剤について説明する。上記色素増感剤としては、光を吸収し起電力を生じさせることが可能なものであれば特に限定されない。このような色素増感剤としては、有機色素または金属錯体色素を挙げることができる。
上記多孔質層の厚みとしては、多孔質層に所望の機械強度を付与できる範囲内であれば特に限定されないが、通常、1μm〜100μmの範囲内が好ましく、特に5μm〜30μmの範囲内が好ましい。上記範囲よりも厚いと、接着層からの剥離や多孔質層自体の凝集破壊が起りやすく、膜抵抗となりやすくなってしまう場合があるからである。また、上記範囲よりも薄いと厚みが均一な多孔質層を形成するのが困難となったり、色素増感剤を含んだ多孔質層が太陽光などを十分に吸収できないために、性能不良になる可能性があるからである。
次に、本発明に用いられる対電極基材について説明する。本発明に用いられる対電極基材は、対向基材と、上記対向基材上に形成された第2電極層とを有するものである。また本発明に用いられる対電極基材には、必要に応じて上記以外のその他の構成が含まれていても良い。このようなその他の層としては、例えば触媒層を挙げることができる。本発明においては、上記第2電極層上に触媒層を形成することにより、本発明の色素増感型太陽電池をより発電効率に優れたものにできる。上記触媒層の例としては、上記第2電極層上にPtを蒸着した態様を挙げることができるが、この限りではない。
次に、本発明における電解質層について説明する。本発明における電解質層は、酸化還元対を含むものである。
上記ヨウ素およびヨウ化物の組合せとしては、例えば、LiI、NaI、KI、CaI2等の金属ヨウ化物と、I2との組合せを挙げることができる。
また、臭素および臭化物の組み合わせとしては、例えば、LiBr、NaBr、KBr、CaBr2等の金属臭化物と、Br2との組合せを挙げることができる。
また、電解質層を液体状とした場合には、例えば、アセトニトリル、メトキシアセトニトリル、炭酸プロピレンなどを溶媒とし、酸化還元対を含んだものや、同じくイミダゾリウム塩をカチオンとするイオン性液体を溶媒とすることができる。
本発明の色素増感型太陽電池は、上記色素増感型太陽電池用基板の多孔質層等、および、上記対電極基材の第2電極基材等がパターニングされていることにより、一対の色素増感型太陽電池用基板および対電極基材に複数のセルが連結された構成を有するものであっても良い。このような構成を有することにより、本発明の色素増感型太陽電池を起電力の高いものにできるからである。
次に、本発明の色素増感型太陽電池の製造方法について説明する。本発明の色素増感型太陽電池の製造方法としては、上述した構成を有する色素増感型太陽電池を製造できる方法であれば特に限定されるものではない。このような方法としては、例えば、上記構成を有する色素増感型太陽電池用基板および対電極基材を作製した後、上記色素増感型太陽電池用基板が有する多孔質層と、上記対電極基材が有する第2電極層とが一定の間隔をもって対向するようにシール材を介して両者を配置し、次いで上記多孔質層と第2電極層との間に電解質層を形成する方法を挙げることができる。以下、本発明の色素増感型太陽電池の製造方法の一例として、このような製造方法を詳細に説明する。また、以下の説明においては、まず上記色素増感型太陽電池用基板および対電極基材の製造方法について説明し、次いで、上記色素増感型太陽電池用基板と対電極基材とを用いて本発明の色素増感型太陽電池を作製する方法を説明する。
まず、本発明に用いられる色素増感型太陽電池用基板の製造方法について説明する。本発明に用いられる色素増感型太陽電池用基板の製造方法としては、上述した構成を有する色紙増感型太陽電池用基板を製造できる方法であれば特に限定されるものではないが、例えば、基材および接着層が積層された構成を有する積層体の接着層側に、多孔質層および第1電極層を転写する方法(転写法)により製造することができる。
具体的には、耐熱基板上に多孔質層を形成する多孔質層形成工程と、上記多孔質層上に第1電極層を形成する第1電極層形成工程と、上記第1電極層上に接着層と基材とをこの順で積層する基材付与工程と、により耐熱基板積層体を作製する耐熱基板付積層体形成工程と、上記耐熱基板付積層体が有する耐熱基板を上記多孔質層から剥離することにより酸化物半導体電極を作製する耐熱基板剥離工程と、上記酸化物半導体電極が有する多孔質層に色素増感剤を担持させる色素増感剤担持工程とにより製造することができる。
まず、上記耐熱基板付積層体形成工程について説明する。上記耐熱基板付積層体形成工程は、多孔質層形成工程と、第1電極層形成工程と、基材付与工程と、により耐熱基板付積層体を作製する工程である。
上記多孔質層形成工程は、耐熱基板上に多孔質層を形成する工程である。このような多孔質層形成工程においては、例えば、金属酸化物半導体微粒子と、樹脂と、溶媒とを含む多孔質層形成用塗工液を耐熱基板上に塗工した後、これを焼成することにより耐熱基板上に多孔質層を形成することができる。
また、本工程において耐熱基板上に介在層形成用層を形成する介在層形成用層形成工程と、上記介在層形成用層上に酸化物半導体層形成用層を形成する酸化物半導体層形成用層形成工程と、上記介在層形成用層および上記酸化物半導体層形成用層を焼成して、多孔質である介在層および酸化物半導体層からなる多孔質層を形成する焼成工程とを用いることにより、本工程により形成される多孔質層を酸化物半導体層および介在層の2層からなる構成を有するものとすることができる。
次に、第1電極層形成工程について説明する。第1電極層形成工程は、上記多孔質層上に金属酸化物からなる第1電極層を形成する工程である。
次に、上記基材付与工程について説明する。本工程は、上記第1電極層上に接着層と基材とをこの順で付与する工程である。
次に上記耐熱基板剥離工程について説明する。本工程は上記耐熱基板付積層体形成工程において作製された耐熱基板付積層体から耐熱基板を剥離することにより、酸化物半導体電極を作製する工程である。
次に、上記色素増感剤担持工程について説明する。本工程は、上記酸化物半導体電極の多孔質層に含まれる金属酸化物半導体微粒子の表面に色素増感剤を吸着させることにより、色素増感型太陽電池用基板を作製する工程である。
上記対電極基材は、対向基材上に第2電極層を形成することにより作成することができるが、対向基材上に第2電極層を形成する方法は特に限定されず一般的な方法を用いることができる。
次に、上記色素増感型太陽電池用基板が有する多孔質層と、上記対電極基材が有する第2電極層とが一定の間隔をもって対向するように、シール材を介して両者を配置し、次いで上記多孔質層と第2電極層との間に電解質層を形成することにより色素増感型太陽電池を作製する方法の一例について説明する。
(1)色素増感型太陽電池用基板の作製
介在層形成用塗工液として一次粒径20nmのTiO2微粒子(日本アエロジル社製P25)1質量%、主成分がポリメチルメタクリレートであるアクリル樹脂(分子量25000、ガラス転移温度105℃)(三菱レーヨン社製BR87)10質量%となるようにホモジナイザーを用いてメチルエチルケトンおよびトルエンにアクリル樹脂を溶解させた後、TiO2微粒子を分散させることにより介在層形成用塗工液を調製した。この塗工液を耐熱基材として用意したチタン基板(厚さ150μm、サイズ10cm×10cm)上にワイヤーバーにて塗工し乾燥させることにより、上記耐熱基材上に介在層形成用層を形成した。
上記色素増感型太陽電池用基板の多孔質層を1cm×1cmにトリミングし、多孔質層以外の領域は第1電極層を露出させた。その後、ディスペンサ(ムサシエンジニアリング SHOTmini)にて多孔質層の外周に紫外線硬化型樹脂からなるシール材(スリーボンド社製 31X−101)を巾1mmとなるように塗布した。
作製した色素増感型太陽電池の評価は、AM1.5、擬似太陽光(入射光強度100mW/cm2)を光源として、色素増感剤を吸着させた多孔質層を有する色素増感型太陽電池用基板側から入射させ、ソースメジャーユニット(ケースレー2400型)にて電圧印加により電流電圧特性を測定した。その結果、短絡電流15、2mA/cm2、開放電圧710mV、変換効率6.2%であった。
(1)色素増感型太陽電池用基板の作製
実施例1と同様の方法により、色素増感型太陽電池用基板を作製した。
シール材として、熱硬化性型樹脂(味の素ファインテクノ(株)社製、AE−11)を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法により色素増感型太陽電池を作製した。
作製した色素増感型太陽電池について実施例1と同様の方法による評価を行った結果、短絡電流14.8mA/cm2、開放電圧700mV、変換効率5.9%であった。
(1)色素増感型太陽電池用基板の作製
実施例1と同様の方法により、色素増感型太陽電池用基板を作製した。
シール材として、2液硬化型樹脂(ハンツマン・アドバンスト・マテリアルズ社製 アラルダイトスタンダード)を用いたこと以外は、実施例1と同様の方法により色素増感型太陽電池を作製した。
作製した色素増感型太陽電池について実施例1と同様の方法による評価を行った結果、短絡電流15.7mA/cm2、開放電圧680mV、変換効率6.0%であった。
シール材を熱硬化型樹脂(スリーボンド社製11X−187)とし、電解質層形成用組成物を注入する前に130℃、1時間の熱硬化工程を行ったこと以外は、実施例1と同様の方法により色素増感型太陽電池を作成した。
10 … 色素増感型太陽電池用基板
11 … 基材
12 … 接着層
13 … 第1電極層
14 … 多孔質層
14a … 酸化物半導体層
14b … 介在層
20 … 対電極基材
21 … 対向基材
22 … 第2電極層
30 … 電解質層
40 … シール材
50 … 配線
Claims (4)
- 基材と、前記基材上に形成され、熱可塑性樹脂からなる接着層と、前記接着層上に形成
され、金属酸化物からなる第1電極層と、前記第1電極層上に形成され、表面に色素増感
剤が吸着した金属酸化物半導体微粒子を含む多孔質層とを有する色素増感型太陽電池用基
板、
および、対向基材と、前記対向基材上に形成された第2電極層とを有する対電極基材が
、酸化還元対を含む電解質層を介して、前記多孔質層と前記第2電極層とが対向するよう
に配置されており、
さらに、前記色素増感型太陽電池用基板と前記対電極基材との間であり、かつ、前記電
解質層の周囲に前記電解質層を密封するように形成されたシール材を有する色素増感型太
陽電池であって、
前記シール材が、活性放射線硬化型樹脂からなるものであることを特徴とする、色素増感型太陽電池。 - 前記活性放射線硬化型樹脂が紫外線硬化型樹脂であることを特徴とする、請求項1に記載の色素増感型太陽電池。
- 基材と、前記基材上に形成され、熱可塑性樹脂からなる接着層と、前記接着層上に形成
され、金属酸化物からなる第1電極層と、前記第1電極層上に形成され、表面に色素増感
剤が吸着した金属酸化物半導体微粒子を含む多孔質層とを有する色素増感型太陽電池用基
板、
および、対向基材と、前記対向基材上に形成された第2電極層とを有する対電極基材が
、酸化還元対を含む電解質層を介して、前記多孔質層と前記第2電極層とが対向するよう
に配置されており、
さらに、前記色素増感型太陽電池用基板と前記対電極基材との間であり、かつ、前記電
解質層の周囲に前記電解質層を密封するように形成されたシール材を有する色素増感型太
陽電池であって、
前記シール材が、前記接着層の融点よりも低い熱硬化型樹脂(エポキシ樹脂を除く。)からなるものであることを特徴とする、色素増感型太陽電池。 - 基材と、前記基材上に形成され、熱可塑性樹脂からなる接着層と、前記接着層上に形成
され、金属酸化物からなる第1電極層と、前記第1電極層上に形成され、表面に色素増感
剤が吸着した金属酸化物半導体微粒子を含む多孔質層とを有する色素増感型太陽電池用基
板、
および、対向基材と、前記対向基材上に形成された第2電極層とを有する対電極基材が
、酸化還元対を含む電解質層を介して、前記多孔質層と前記第2電極層とが対向するよう
に配置されており、
さらに、前記色素増感型太陽電池用基板と前記対電極基材との間であり、かつ、前記電
解質層の周囲に前記電解質層を密封するように形成されたシール材を有する色素増感型太
陽電池であって、
前記シール材が、2液硬化型樹脂(エポキシ樹脂を除く。)からなるものであることを特徴とする、色素増感型太陽電池。
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