JP5085032B2 - 非水電解質二次電池用正極活物質 - Google Patents
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Description
この複合酸化物としては、具体的には、式(1)
Na[Na(1/3-2x/3)Ni(x-y)M(2/3-x/3-y)A2y]O2 (1)
(ただし、Mは1種以上の4価の金属であり、Aは1種以上の3価の金属であり、x>yである。)で示される化合物が挙げられる。式(1)におけるNa、Ni、MおよびAのモル比は後述の金属化合物混合物におけるそれぞれの金属のモル比を意味する。
また、本発明における複合酸化物は、さらに斜方晶の結晶構造を有する場合がある。この斜方晶は、X線回折分析において、面間隔2.09Åに帰属されるピークを有している。ただし、この結晶格子の面間隔には、複合酸化物に含まれるNaとNiと4価の金属元素以外の金属元素により、および製造方法等により、若干の変動があり、2.09Åのピークは±0.02Åの幅で変動があるので面間隔は2.09±0.02Åである。本発明における複合酸化物において、この面間隔2.09Åに帰属されるピークの強度を、前記の面間隔2.20Åに帰属されるピークの強度で除した値sが1以下となることが好ましく、sは0.3以下となることがより好ましく、0.05以下となることがさらにより好ましい。sを上記の範囲とすることで、非水電解質二次電池の充放電容量をより大きくすることができる。
本発明の製造方法は、ナトリウム化合物とニッケル化合物と4価の金属化合物とを含有する金属化合物混合物を、不活性雰囲気中で焼成することを特徴とする。
本発明者らが見出した本発明の正極活物質を用いて非水電解質ナトリウム二次電池を製造すると、驚くべきことに、その非水電解質ナトリウム二次電池は、作動電圧が高く、放電電圧が放電とともに急速に低下することのない、高い特性を有する非水電解質ナトリウム二次電池となる。
なお、放電平坦部の放電電圧は、正極の面積を基準として0.1mA/cm2以下の電流密度で放電した際の電圧(電流密度が大き過ぎると低く測定されることがある。)であり、例えば、次のような条件で測定することができる。
電解液:プロピレンカーボネート(以下、PCということがある。)にNaClO4を1モル/リットルとなるように溶かしたもの(以下、1M NaClO4/PCと表すことがある。)
負極:金属ナトリウム
放電電流密度:0.1mA/cm2
この放電平坦部の放電電圧が、本発明の正極活物質を用いて製造された非水電解質ナトリウム二次電池においては、2.5V以上となる。
なお、特に断らない限り、充放電試験用の電極と試験電池の作製、粉末X線回折測定は下記の方法により実施した。
正極活物質と導電材のアセチレンブラック(電気化学工業株式会社製、50%プレス品)、バインダーのPTFE(ダイキン工業株式会社製、Polyflon TFE F−201L(商品名))を、活物質:導電材:バインダー=70:25:5(重量比)の組成となるように秤量し、まず活物質と導電材をメノウ乳鉢で十分に混合した後、バインダーを加えて引き続き均一になるように混合したものを均一な厚みの正方形になるように成形し、直径1.5cmのコルクボーラーでくり抜いて円形ペレットとした。該ペレットを正極集電体となるチタンエクスパンドメタルに乗せ、メノウ乳棒で軽く押さえた後、ハンドプレスにて十分に圧着し、正極ペレットを得た。
HSセル(宝泉株式会社製)の下側パーツの窪みに、チタンメッシュを下に向けて正極ペレットを置き、電解液として1M NaClO4/PC(富山薬品工業株式会社製、導電率5.42mS/cm)、2枚のポリプロピレン多孔質膜(セルガード株式会社製、セルガード3501(商品名))の間にグラスフィルター(東洋濾紙株式会社製、GA−100(商品名))をはさんだものをセパレータとし、また金属ナトリウム(和光純薬工業株式会社製)を負極とし、それらを組み合わせて非水電解質二次電池の試験電池(ナトリウム二次電池)を作製した。なお、試験電池の組み立てはアルゴン雰囲気のグローブボックス内で行った。
測定は、株式会社リガク製RINT2100HLR/PC型を使用し、以下の条件で行った。
X線 :CuKα
電圧−電流 :50kV−300mA
測定角度範囲:2θ=10〜80°
ステップ :0.01°
スキャンスピード:2°/分
(1)正極活物質の合成
Na2CO3、Ni(OH)2、TiO2をNa、Ni、TiがNaNi0.5Ti0.5O2の化学量論比となるように秤取した後、メノウ乳鉢でよく混合した。得られた混合物をアルゴン雰囲気中において700℃で12時間保持して仮焼した後、次いで950℃で36時間保持して焼成を行ない、非水電解質二次電池用正極活物質A1を得た。A1の粉末X線回折測定結果を図1に示した。A1は六方晶の結晶構造を有しており、面間隔2.20Åのピーク強度を面間隔5.36Åのピーク強度で除した値は1.5であった。また、面間隔2.09Åのピーク強度を面間隔2.20Åのピーク強度で除した値は0.03であった。
A1を用いて試験電池を作製し、以下の条件で定電流充放電試験を実施した。
電流密度:0.2mA/cm2
走査電位範囲:1.5V−3.6V
得られた1サイクル目および2サイクル目の充放電曲線を図2に示した。3V(vs.Na/Na+)の放電平坦部が観察された。
実施例1で得られたA1を用いて実施例1と同様の試験電池を作製し、以下の条件で定電流充放電試験を実施した。
電流密度:0.2mA/cm2
走査電位範囲:1.5V−4.0V
得られた1サイクル目および2サイクル目の充放電曲線を図3に示した。
実施例1で得られたA1を用いて実施例1と同様の試験電池を作製し、以下の条件で定電流充放電試験を実施した。
電流密度:0.2mA/cm2
走査電位範囲:1.5V−4.2V
得られた1サイクル目および2サイクル目の充放電曲線を図4に示した。
実施例1で得られたA1を用いて実施例1と同様の試験電池を作製し、以下の条件で定電流充放電試験を実施した。
電流密度:0.2mA/cm2
走査電位範囲:1.5V−4.5V
得られた1サイクル目の充放電曲線を図5に示した。
(1)正極活物質の合成
Na2CO3、Ni(OH)2、TiO2、MnO2をNa、Ni、Ti、MnがNaNi0.5Ti0.375Mn0.125O2の化学量論比となるように秤取した後、メノウ乳鉢でよく混合した。得られた混合物をアルゴン雰囲気中において700℃で12時間保持して仮焼した後、次いで950℃で36時間保持して焼成を行ない、非水電解質二次電池用正極活物質A2を得た。A2の粉末X線回折測定結果を図7に示した。A2は六方晶の結晶構造を有しており、面間隔2.20Åのピーク強度を面間隔5.36Åのピーク強度で除した値は1.4であった。また、面間隔2.09Åのピーク強度を面間隔2.20Åのピーク強度で除した値は0.1であった。
(2)ナトリウム二次電池の正極活物質とした場合の充放電性能評価
A2を用いて試験電池を作製し、以下の条件で定電流充放電試験を実施した。
電流密度:0.2mA/cm2
走査電位範囲:1.5V−3.8V
充放電容量はA1に比べて小さいことがわかった。
(1)正極活物質の合成
Na2CO3、Ni(OH)2、TiO2、MnO2をNa、Ni、Ti、MnがNaNi0.5Ti0.25Mn0.25O2の化学量論比となるように秤取した後、メノウ乳鉢でよく混合した。得られた混合物をアルゴン雰囲気中において700℃で12時間保持して仮焼した後、次いで950℃で36時間保持して焼成を行ない、非水電解質二次電池用正極活物質A3を得た。A3の粉末X線回折測定結果を図8に示した。A3は六方晶の結晶構造を有しており、面間隔2.20Åのピーク強度を面間隔5.36Åのピーク強度で除した値は1.3であった。A3は六方晶の結晶構造を有しており、面間隔2.20Åのピーク強度を面間隔5.36Åのピーク強度で除した値は1.3であった。また、面間隔2.09Åのピーク強度を面間隔2.20Åのピーク強度で除した値は0.4であった。
(2)ナトリウム二次電池の正極活物質とした場合の充放電性能評価
A3を用いて試験電池を作製し、以下の条件で定電流充放電試験を実施した。
電流密度:0.2mA/cm2
走査電位範囲:1.5V−3.8V
充放電容量はA2に比べて小さいことがわかった。
(1)正極活物質の合成
Na2CO3、Ni(OH)2、TiO2、MnO2をNa、Ni、Ti、MnがNaNi0.5Ti0.125Mn0.375O2の化学量論比となるように秤取した後、メノウ乳鉢でよく混合した。得られた混合物をアルゴン雰囲気中において700℃で12時間保持して仮焼した後、次いで950℃で36時間保持して焼成を行ない、非水電解質二次電池用正極活物質A4を得た。A4の粉末X線回折測定結果を図9に示した。A4は六方晶の結晶構造を有しており、面間隔2.20Åのピーク強度を面間隔5.36Åのピーク強度で除した値は0.97であった。また、面間隔2.09Åのピーク強度を面間隔2.20Åのピーク強度で除した値は1.5であった。
(2)ナトリウム二次電池の正極活物質とした場合の充放電性能評価
A4を用いて試験電池を作製し、以下の条件で定電流充放電試験を実施した。
電流密度:0.2mA/cm2
走査電位範囲:1.5V−3.8V
充放電容量はA3に比べて小さいことがわかった。
Claims (7)
- 主にナトリウムとニッケルとチタン、マンガンおよびスズからなる群より選ばれる1種以上の4価の金属とを含有し、鉄を含有しない複合酸化物であって、六方晶の結晶構造を有する複合酸化物からなることを特徴とする非水電解質二次電池用正極活物質。
- 複合酸化物が、X線回折分析において、面間隔2.20Åのピークの強度を面間隔5.36Åのピークの強度で除した値が1.3以上5.0以下となる複合酸化物である請求項1記載の非水電解質二次電池用正極活物質。
- 複合酸化物が、X線回折分析において、面間隔2.09Åのピークの強度を面間隔2.20Åのピークの強度で除した値が1以下となる複合酸化物である請求項1または2記載の非水電解質二次電池用正極活物質。
- 複合酸化物が、Na[Na(1/3-2x/3)Ni(x-y)M(2/3-x/3-y)A2y]O2(ただし、Mはチタン、マンガンおよびスズからなる群より選ばれる1種以上の4価の金属であり、Aは鉄以外の1種以上の3価の金属であり、0<x≦0.5であり、0≦y<1/6であり、x>yである。)で示される化合物からなることを特徴とする請求項1〜3のいずれかに記載の正極活物質。
- ナトリウム化合物とニッケル化合物とチタン、マンガンおよびスズからなる群より選ばれる1種以上の4価の金属の化合物とを含有し、鉄を含有しない金属化合物混合物を、不活性雰囲気中で焼成することを特徴とする請求項1〜4のいずれかに記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。
- 請求項1〜4のいずれかに記載の非水電解質二次電池用正極活物質を用いてなることを特徴とする非水電解質ナトリウム二次電池用正極。
- 請求項6に記載の非水電解質ナトリウム二次電池用正極を用いてなることを特徴とする非水電解質ナトリウム二次電池。
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