JP4945887B2 - セルモジュール及び固体高分子電解質型燃料電池 - Google Patents
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Description
H2 → 2H+ + 2e− …(1)
(1)式で生じる電子は、外部回路を経由し、外部の負荷で仕事をした後、カソードに到達する。そして、(1)式で生じたプロトンは、水と水和した状態で、固体高分子電解質膜内をアノード側からカソード側に、電気浸透により移動する。
また、酸素を酸化剤とした場合、カソードでは(2)式の反応が進行する。
2H+ + (1/2)O2 + 2e− → H2O …(2)
カソードで生成した水は、主としてガス拡散層を通り、外部へと排出される。
このように、燃料電池は水以外の排出物がなく、クリーンな発電装置である。
固体高分子電解質型燃料電池の出力密度向上のために、固体高分子電解質膜としては非常に膜厚の薄いプロトン伝導性高分子膜が用いられている。この膜厚は100μm以下のものが主流であり、さらなる出力密度向上のためにさらに薄い電解質膜を用いたとしても、単セルの厚みを現在のものより劇的に薄くすることはできない。同様に、触媒層、ガス拡散層及びセパレータ等についてもそれぞれ薄膜化が進んでいるが、それらすべての部材の薄膜化によっても、単位体積当たりの出力密度の向上には限界がある。
また、前記セパレータには、通常、腐食性に優れたシート状のカーボン材料を用いる。このカーボン材料自体も高価であるが、さらに、平面状の膜−電極接合体の面全体にほぼ均一に燃料ガス及び酸化剤ガスを行き渡らせるために、前記セパレータの面上には、通常、ガス流路となる溝を微細加工するので、セパレータは非常に高価になってしまい、燃料電池の製造原価を押し上げていた。
以上の問題の他にも、平型の単セルには、前記ガス流路から燃料ガス及び酸化剤ガスが漏れ出さないように積層された複数の単セルの周囲を確実にシールすることが技術的に難しいこと、平面状の膜−電極接合体のたわみや変形に起因して発電効率が低下してしまうことがあることなど、多くの問題がある。
通常このような中空形状のセルモジュールを有する燃料電池では、平型で使用されるセパレータに相当する部材は使用する必要がない。そして、その内面と外面とにそれぞれ異なった種類のガスを供給して発電するので、特別にガス流路を形成する必要もない。従って、その製造においては、製造コストの低減が見込まれる。さらに、セルモジュールが3次元形状であるので、平型の単セルに比べて体積に対する比表面積が大きくとれ、体積当たりの発電出力密度の向上が見込める。
上記のような中空形状を有するセルモジュールを備えた燃料電池においては、通常、中空内部に水素を含む燃料ガス又は空気などの酸化剤ガスが供給され、そのガスに対応してセルモジュール外部には空気などの酸化剤ガス又は水素を含む燃料ガスが供給される。多くの電解質膜はプロトン伝導性であり、上記式(1)に関連して説明したように、プロトンが水と水和した状態で、固体高分子電解質膜内をアノード(燃料極)側からカソード(酸化剤極)側に、電気浸透により移動する。従って、中空内部をアノードとしそこに水素を供給して発電すると、アノード及びアノード側の電解質膜では水分が不足し、発電が良好に行われなくなるおそれがあった。
このように、前記チューブ状のセルモジュール本体の中空部内に挿入され、該セルモジュール本体との間に隙間がある加湿管をさらに備え、前記加湿管の表面が、前記セルモジュール本体の中空部内空間に露出し、前記加湿管は中空部を有し、当該加湿管の壁部は水透過性の材料からなり、当該加湿管の中空部には水が供給されるので、当該水が加湿管外部に供給され、セルモジュールの内面側から電極及び固体高分子電解質膜を加湿できる。
また、別の実施形態として、セルモジュールは、前記中空の固体高分子電解質膜の外面側に生成水を生成する電極が設けられた構成とすることができる。
上記の固体高分子電解質型燃料電池用セルモジュールを備えた固体高分子電解質型燃料電池は、加湿が充分にされるので、電極及び固体高分子電解質膜の乾燥による出力低下のおそれが少ない。
このようなセルモジュールを有する燃料電池によれば、外気の湿度や発電時間の長短に関わらず、電解質膜の水分管理を適切に行うことができるので、安定した発電を行える。
特に、セルモジュールの中空電解質膜の外面側に生成水を生成する電極を設けた構成とした場合に加湿効果が大きく、また水分管理が容易である。
まず、図1〜図3を用いて、本発明の燃料電池の一形態を説明する。なお、図1はセルモジュールの斜視図で、説明のために構成部材の一部を切断した状態を示している。図2はセルモジュールを5本集合させたセルモジュール集合体の斜視図で、説明のために図示手前側の側面板(51)と正面板(52)の一部を透明にして透かして見せている。図3はセルモジュールの接続形態の一例を示す概略説明図である。
セルモジュール10が中空形状であることで、様々な利点が得られる。特に大きな利点はセパレータが不要であること、及び、発電に有効な電極面積が大きくとれることである。
フッ素系イオン交換樹脂膜11は、プロトン伝導性の向上の点からは薄い方が好ましいが、あまりに薄すぎるとガスを隔離する機能が低下し、非プロトン水素の透過量が増大してしまう。しかしながら、従来の平型の燃料電池用単セルを積層した燃料電池と比べると、本発明に係る中空形状のセルモジュール10を多数集めることにより作製された燃料電池では発電に有効な電極面積が大きくとれるので、やや厚みのある膜を用いた場合でも充分な出力を示す。かかる観点から、フッ素系イオン交換樹脂膜11の厚みは、一般的に10〜100μmであり、より好ましくは50〜60μmであり、さらに好ましくは50〜55μmである。
また、上記の外径と膜厚の好ましい範囲から、内径の好ましい範囲は0.01〜10mmであり、より好ましくは0.1〜1mmであり、さらに好ましくは0.1〜0.5mmである。
上記フッ素系イオン交換樹脂膜11を形成する重合体の重量平均分子量は、耐久性の観点から、5000以上であることが好ましい。
なお、電解質膜11の内面及び外面に設けられる各電極16,17の構成、及び各電極16(12,14)、17(13,15)に用いられる材料等は、同じであってもよく、また、異なっていてもよい。
本実施例のセルモジュール10の中空内部19に設けられる加湿管31は、図1から分かるように中空形状の管であって、水透過性の材料から形成されているもの(水透過性中空体)である。加湿管31の中空部39には、図示しない水循環手段によって、水が流通され、その水が水透過性の材料からなる加湿管31の壁部32を通って加湿管外部に到達し、その周囲のセルモジュール10の中空部内19に供給される反応ガスを加湿する。
加湿管31の外径は、前記膜−電極接合体18の中空部19の内径よりも小さい。好ましくは、加湿管31の外径はセルモジュール本体(ここでは膜−電極接合体18)の中空部19の内径より、少なくとも1mm、好ましくは少なくとも1.5mm小さいものを使用する。あるいは、加湿管31の外径はセルモジュール本体18の中空部19の内径の50%以下、好ましくは60%以下であるものを使用する。)このように膜−電極接合体18の内径より、外径が小さい加湿管31を用いることにより、膜−電極接合体18と加湿管31との間に隙間が生じ、そこに反応ガスを流通させることができる。
この加湿管31の水透過性は、例えば加湿管31の壁部32の厚さを調整することによって制御しても良いし、多孔質材料の場合は空孔率や平均孔径を調整してもよい。また、水透過性樹脂を用いる場合は、例えば、樹脂内の親水性官能基と疎水性官能基の含有割合を調整することで、水透過性を制御してもよい。
また、本発明の燃料電池に用いられる中空形状を有するセルモジュール10は、上記にて例示した構成に限られず、セルモジュール10の機能を高めることを目的として触媒層12,13及びガス拡散層14,15以外の層を設けても良い。
まず、チューブ状の電解質膜11の内面及び外面に一対の電極を設けた膜−電極接合体18を作製するが、その製造方法としては、特に限定されるものではない。例えば、まず、チューブ状の電解質膜を準備し、当該電解質膜の内面及び外面に、電解質及び触媒粒を含む溶液を塗布・乾燥して触媒層を形成し、当該二つの触媒層上に炭素質粒子及び/又は炭素質繊維を含む溶液を塗布・乾燥してガス拡散層を形成する方法が挙げられる。
或いは、まず、炭素質粒子及び/又は炭素質繊維等の炭素材料を含み、チューブ状に形成されたもの(チューブ状炭素質)を第1の電極(アノード)のガス拡散層として用い、当該ガス拡散層の外面に電解質及び触媒粒を含む溶液を塗布・乾燥して触媒層を形成して第1の電極を作製し、次に、当該触媒層の外面に電解質を含む溶液を塗布・乾燥して電解質膜層、さらに当該電解質膜層の外面に第2の電極(カソード)の触媒層を形成し、当該触媒層の外面に炭素材料を含む溶液を塗布・乾燥してガス拡散層を形成する方法も挙げられる。
尚、上記したセルモジュールの製造方法において、電解質膜、触媒層、ガス拡散層を形成する際に使用する溶媒は、分散及び/又は溶解する材料に応じて適宜選択すればよく、また、各層を形成する際の塗布方法についても、スプレー法、刷毛塗り法等種々の方法から適宜選択することができる。
そして、集電体21,22は、上述したように、例えば、カーボン系の導電性接着材、Agペースト等により電極上に接着する。
このケーシング50は、一対の側面板51,61と、一対の正面板52,62、及び一対の平面板53,63でその外形が形成され、全体としては直方体形状をしている。また、ケーシング50の内部には一対の内側板54,64が設けられている。このケーシング50を構成する全ての板は絶縁体からなっている。
前記内側板54、64は、前記側面板51,61と同じ大きさの板からなり、且つ、セルモジュール10の外面側を支持する5個の穴であるセルモジュール支持孔57,67を有するものである。セルモジュール支持孔57,67の直径は前記セルモジュール10の外径とほぼ同じである。そして、内側板54,64は、ケーシング50の側面板51,61から所定間隔を空けて、該側面板51,61と平行に配設されている。
さらに、ケーシング50の平面板53,63の面上であって、前記一対の内側板54,64の接合部に挟まれた領域、すなわち比較的中央の部分には、セルモジュール10の外面側に反応ガス(ここでは空気)を流通させるための酸化剤ガス流通口58,68が設けられている。
図3は、以上のようにして作製したセルモジュール集合体100をさらに集合させて、燃料電池200とした状態を説明する図である。実際に燃料電池200として使用する時には、適当な数のセルモジュール集合体100を並列につなぎ、さらにその集合させたセルモジュール集合体100をさらに適当な数集めて直列につなぐことで、高い出力電圧の電池200とすることができる。
図2のようにケーシング50に固定されたセルモジュール10には、上記酸化剤ガス流通口58から酸化剤ガス(ここでは空気)がセルモジュール外面側に供給され、上記燃料ガス流通口56から燃料ガス(ここでは水素ガス)がセルモジュール10の中空部19の一端に供給される。また、前記加湿管31の中空部39内には水が流通される。
前記水素ガスは、セルモジュール中空部19の一端から供給され、前記加湿管31の外壁に沿って流通し、他端から排出される。前記加湿管31は水透過性物質であるので、加湿管中空部39を流れる水がその壁部32を通って加湿管外部、すなわちセルモジュール中空部19に達し、気化して、又は液体状態のまま、セルモジュール中空部に放出される。
本実施形態のセルモジュール10においては、このようにしてセルモジュール10を中空部19の内面側から加湿することができるので、水素ガスを加湿し、膜−電極接合体18の湿潤を保つことができる。
本発明ではこのように、狭い空間であるセルモジュールの中空部内に水分を供給するので、加湿量又は水供給量が外部の雰囲気に作用されず、よって安定して一定量の加湿又は水の供給を行える。これに対してセルモジュール外面側から加湿を行うと、加湿すべき空間がより広くかつ開放的であるので、一定の加湿を行うことが難しくなる。
また、本発明に係るセルモジュールとしては、一端が閉じている中空形状の電解質を有する中空セルモジュールを用いてもよい。この場合、セルモジュールの中空内部の一端が閉じているため、その中空内部に導入する反応ガスはチューブ内で消費しきることが好ましい。一般的に酸化剤ガスとして使用される空気は、全容量の1/3以下しか酸素を含んでおらず、電極反応で酸素を全て消費した場合でも、後には窒素を主成分とする非反応性ガスが残される。このような観点から、中空内部に導入する反応ガス又は反応液体を燃料ガスとし、外部側に空気などの酸化剤ガスを供給することが好ましい。
11…電解質膜(フッ素系イオン交換樹脂膜)
12…第1の触媒層
13…第2の触媒層
14…第1の拡散層
15…第2の拡散層
16…第1の電極(アノード)
17…第2の電極(カソード)
18…膜−電極接合体(セルモジュール本体)
19…中空部、中空内部(セルモジュールの中空部、膜−電極接合体の中空部)
21…導線(集電体)
22…導線(集電体)
31…加湿管
32…壁部
39…中空部(加湿管の中空部)
50…ケーシング
51,61…側面板
52,62…正面板
53,63…平面板
54,64…内側板
55,65…加湿管支持孔
56,66…燃料ガス流通口
57,67…セルモジュール支持孔
58,68…酸化剤ガス流通口
100…セルモジュール集合体
111,112,113…導線
200…燃料電池
Claims (4)
- 中空の固体高分子電解質膜及び一対の電極を備え、該一対の電極のうち、該中空の固体高分子電解質膜の内面側に一方の電極が、該中空の固体高分子電解質膜の外面側にもう一方の電極が設けられたチューブ状のセルモジュール本体、並びに該セルモジュール本体の各電極にそれぞれ接触する集電材を有し、
前記チューブ状のセルモジュール本体の中空部内に挿入され、該セルモジュール本体との間に隙間がある加湿管をさらに備え、
前記加湿管の表面が、前記セルモジュール本体の中空部内空間に露出し、
前記加湿管は中空部を有し、当該加湿管の壁部は水透過性の材料からなり、当該加湿管の中空部には水が供給され、
前記加湿管外部、且つ、前記セルモジュール本体の中空部内に反応ガスが供給され、
前記反応ガスの流れ方向の上流から下流に沿って、前記加湿管の前記壁部の水透過性が小さくなることを特徴とする、固体高分子電解質型燃料電池用セルモジュール。 - 前記加湿管は両端開口のチューブ状で、前記加湿管の中空部の一端側から他端側に流通するように水が供給される、請求項1に記載の固体高分子電解質型燃料電池用セルモジュール。
- 前記中空の固体高分子電解質膜の外面側に生成水を生成する電極が設けられた、請求項1又は2に記載の固体高分子電解質型燃料電池用セルモジュール。
- 請求項1乃至3のいずれか一項に記載の固体高分子電解質型燃料電池用セルモジュールを備えた固体高分子電解質型燃料電池。
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