JP2006216409A - セルモジュール集合体及び燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】中空形状の電解質膜で内面及び外面に電極を設けたセルモジュールを密に配列し、且つ、セルモジュールの外面側に供給される反応ガスの流通性にも優れるセルモジュール集合体の提供。
【解決手段】中空電解質膜の内面及び外面に一対の電極を有するセルモジュール６が２個以上集合し、セルモジュール集合体は、少なくとも一方の端部が開放された２個以上のセルモジュールと、各セルモジュールの開放端と接続されて該各セルモジュールの内面側に反応ガスを流通させる中空内流路７と、各セルモジュールの外面側に反応ガスを流通させる外面用ガス流路９とを備え、各セルモジュールは、長手方向が平行となり、列間に空間が並走し、中心部に長手方向に向かって空間が延在するように螺旋状に整列され、前記列間の螺旋状空間と前記中心部の空間が連通して外面用ガス流路を形成しているセルモジュール集合体。
【選択図】図３

Description

本発明は、中空形状の電解質膜を有するセルモジュールを２個以上、一体に固定したセルモジュール集合体及び該セルモジュール集合体を含む燃料電池に関する。

燃料電池は、燃料と酸化剤を電気的に接続された２つの電極に供給し、電気化学的に燃料の酸化を起こさせることで、化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する。火力発電とは異なり、カルノーサイクルの制約を受けないので、高いエネルギー変換効率を示す。固体高分子電解質型燃料電池は、電解質として固体高分子電解質膜を用いる燃料電池であり、小型化が容易であること、低い温度で作動すること、などの利点があることから、特に携帯用、移動体用電源として注目されている。
固体高分子電解質型燃料電池では、水素を燃料とした場合、アノードでは（１）式の反応が進行する。
Ｈ_２ → ２Ｈ^＋ ＋ ２ｅ⁻ …（１）
（１）式で生じる電子は、外部回路を経由し、外部の負荷で仕事をした後、カソードに到達する。そして、（１）式で生じたプロトンは、水と水和した状態で、固体高分子電解質膜内をアノード側からカソード側に、電気浸透により移動する。

また、酸素を酸化剤とした場合、カソードでは（２）式の反応が進行する。
２Ｈ^＋ ＋ （１／２）Ｏ_２ ＋ ２ｅ⁻ → Ｈ_２Ｏ …（２）
カソードで生成した水は、主としてガス拡散層を通り、外部へと排出される。
このように、燃料電池は、水以外の排出物がなく、クリーンな発電装置である。

従来、固体高分子電解質型燃料電池としては主に、平面状の固体高分子電解質膜の一面にアノード及び他面にカソードとなる触媒層を設け、得られた平面状の膜・電極接合体の両側にさらにそれぞれガス拡散層を設け、最後に平面状のセパレータで挟みこむことによって作製される平型の単セルを、複数積層することで得られる燃料電池スタックを有するものが開発されてきた。
固体高分子電解質型燃料電池の出力密度向上のために、固体高分子電解質膜としては非常に膜厚の薄いプロトン伝導性高分子膜が用いられている。この膜厚はすでに１００μｍ以下のものが主流であり、さらなる出力密度向上のためにさらに薄い電解質膜を用いたとしても、単セルの厚みを現在のものより劇的に薄くすることはできない。同様に、触媒層、ガス拡散層及びセパレータ等についてもそれぞれ薄膜化が進んでいるが、それらすべての部材の薄膜化によっても、単位体積当たりの出力密度の向上には限界がある。従って、小型化の要求に対しても、今後充分に応えられなくなることが予想される。
また、前記セパレータには、通常、腐食性に優れたシート状のカーボン材料を用いる。このカーボン材料自体も高価であるが、さらに、平面状の膜・電極接合体の面全体にほぼ均一に燃料ガス及び酸化剤ガスを行き渡らせるために、前記セパレータの面上には、通常、ガス流路となる溝を微細加工するので、その加工によって、セパレータは非常に高価になってしまい、燃料電池の製造原価を押し上げていた。
以上の問題の他にも、平型の単セルには、前記ガス流路から燃料ガス及び酸化剤ガスが漏れ出さないように幾層にもスタックされた単セルの周縁を確実にシールすることが技術的に難しいこと、平面状の膜・電極接合体のたわみや変形に起因して発電効率が低下してしまうことがあることなど、多くの問題がある。

近年、中空状電解質膜の内面側と外面側にそれぞれ電極を設けたセルモジュールを基本的な発電単位とする固体高分子電解質型燃料電池が開発されている。（例えば、特許文献１〜４参照）。
通常このような中空形状のセルモジュールを有する燃料電池では、平型で使用されるセパレータに相当する部材は使用する必要がない。そして、その内面と外面とにそれぞれ異なった種類のガスを供給して発電するので、特別にガス流路を形成する必要もない。従って、その製造においては、コストの低減が見込まれる。さらに、セルモジュールが３次元形状であるので、平型の単セルに比べて体積に対する比表面積が大きくとれ、体積当たりの発電出力密度の向上が見込める。

通常、適当な本数の中空形状のセルモジュールを、セルモジュールの外面に反応ガスが均一且つ円滑に供給できるように、長手方向を平行にして所定の間隔をあけて整列し、一体に固定し、各セルモジュールのアノード及びカソードをそれぞれ集電することによって、セルモジュール集合体を形成し、該セルモジュール集合体を単独で、又は、必要に応じて２個以上のセルモジュール集合体を直列又は並列に接続して燃料電池に組み込む。

特開平９−２２３５０７号公報 特開２００２−１５８０１５号公報 特開２００２−２６０６８５号公報 特開２００２−２８９２２０号公報

体積当りの発電量を大きくする方法として、セルモジュールを密に配列することが考えられる。しかしながら、セルモジュールの配列ピッチを短くしすぎると、中空の外面側に供給される反応ガスの流通が悪くなり、かえって発電効率を落としてしまう。
また、セルモジュール集合体を形成するために、多数の中空セルモジュールを正確に位置決めし、整列させて固定する作業は非常に手間がかかる。そのため、セルモジュール集合体の生産性はそれほど良くはなく、且つ、整列パターンの変更も容易ではない。

このような事情に鑑み、本発明の第１の目的は、中空形状の電解質膜であってその内面及び外面に電極である触媒層を設けたものを基本構成要素とするセルモジュールを密に配列し、且つ、セルモジュールの外面側に供給される反応ガスの流通性にも優れるセルモジュール集合体を提供することにある。
また、本発明の第２の目的は、セルモジュールを正確に且つ素早く整列させて固定することができる、生産性の高いセルモジュール集合体を提供することにある。
さらに、本発明の第３の目的は、前記セルモジュール集合体を備えた燃料電池を提供することにある。

本発明に係るセルモジュール集合体は、中空電解質膜の内面及び外面に設けられた一対の電極を有するセルモジュールが２個以上集合したセルモジュール集合体であって、
該セルモジュール集合体は、少なくとも一方の端部が開放された２個以上のセルモジュールと、各セルモジュールの開放端と接続されて該各セルモジュールの内面側に反応ガスを流通させる内面用ガス流路と、各セルモジュールの外面側に反応ガスを流通させる外面用ガス流路とを備え、
各セルモジュールは、該各セルモジュールの長手方向が平行となり、列間に空間が並走し、中心部にセルモジュールの長手方向に向かって空間が延在するように螺旋状に整列され、前記列間の螺旋状空間と前記中心部の空間が連通して外面用ガス流路を形成していることを特徴とする。
また、前記セルモジュール集合体は、セルモジュールの外径と同じか、それよりも幅が大きい螺旋状誘導溝を有する整列部材をさらに備えており、
各セルモジュールの外周面を、該整列部材の螺旋状誘導溝の側面に当接させて、セルモジュールを螺旋状に整列させたものであることが好ましい。
さらに、本発明に係る燃料電池は、前記セルモジュール集合体を備えることを特徴とする。

本発明に係るセルモジュール集合体は、セルモジュールを、該各セルモジュールの長手方向が平行となり、列間に空間が並走し、中心部にセルモジュールの長手方向に向かって空間が延在するように螺旋状に配列し、前記列間の螺旋状空間と前記中心部の空間が連通して外面用ガス流路を形成し、該外面用ガス流路に反応ガスを流通させるため、セルモジュールを密に配列することができ、且つ、セルモジュールの外面側に供給される反応ガスの流通性にも優れる。
また、セルモジュールの外径と同じか、それよりも幅が大きい螺旋状誘導溝を有する配列部材を用いて、各セルモジュールの外周面を、該整列部材の螺旋状誘導溝の側面に当接させて、セルモジュールを螺旋状に整列させることにより、セルモジュール集合体を形成するため、セルモジュールを正確に且つ素早く整列させて固定することができ、生産性が高い。

本発明の中空電解質膜の内面及び外面に設けられた一対の電極を有するセルモジュールが２個以上集合したセルモジュール集合体であって、
該セルモジュール集合体は、少なくとも一方の端部が開放された２個以上のセルモジュールと、各セルモジュールの開放端と接続されて該各セルモジュールの内面側に反応ガスを流通させる内面用ガス流路と、各セルモジュールの外面側に反応ガスを流通させる外面用ガス流路とを備え、
各セルモジュールは、該各セルモジュールの長手方向が平行となり、列間に空間が並走し、中心部にセルモジュールの長手方向に向かって空間が延在するように螺旋状に整列され、前記列間の螺旋状空間と前記中心部の空間が連通して外面用ガス流路を形成していることを特徴とするものである。

以下、図１〜７を参照して燃料電池に用いる本発明のセルモジュール集合体の一実施形態について説明する。なお、下記の実施形態においては、燃料として水素ガス、酸化剤として空気（酸素）を用いた固体高分子型燃料電池を中心に説明するが、本発明は下記の実施形態に限定されるものではない。

（セルモジュール）
図１は、本実施形態の燃料電池に用いられるチューブ状セルモジュールの断面図であり、図２は同じセルモジュールの斜視図である。セルモジュール６は、チューブ状の固体高分子電解質膜（パーフルオロカーボンスルホン酸膜）１、固体高分子電解質膜１の内面側に設けられたアノード（本実施形態では燃料極）２及び外面側に設けられたカソード（本実施形態では空気極）３を有し、アノード２の表面に負極側（アノード側）集電材４であるスプリングワイヤ、カソード３の表面に正極側（カソード側）集電材５であるスプリングワイヤが配置されている。また、中空部は中空内流路７であり、反応ガスとして燃料ガス（Ｈ_２）が供給される。通常は、チューブ状セルモジュールの一端に負極側集電材４の取り出しが配置され、他端に正極側集電材５の取り出しが配置される。このような構造を有するセルモジュールの中空内に水素ガス、外面に空気を接触させることで、アノード及びカソード（空気極）に燃料又は酸化剤が供給され、発電する。

セルモジュールは、中空電解質膜の内面側に反応ガスを十分に供給できるものであるならば、中空部（チューブ）の一端を封鎖し、もう一端を開口した状態としてもよい。セルモジュールの一端を封鎖する方法としては、樹脂等を中空の一端に注入する方法が例示できるが、特に限定されるものではない。

チューブ状の固体高分子電解質膜１の内径及び外径、長さ等は特に限定されるものではないが、固体高分子電解質膜１の外径は０．０１〜１０ｍｍであることが好ましく、０．１〜１ｍｍであることがさらに好ましく、０．１〜０．５ｍｍであることが特に好ましい。チューブ状電解質膜の外径が０．０１ｍｍ未満のものは現時点では、技術的な問題で製造することが難しく、一方、その外径が１０ｍｍを超えるものでは、占有体積に対する表面積があまり大きくならないため、得られるセルモジュールの単位体積当たりの出力が充分に得られないおそれがある。
パーフルオロカーボンスルホン酸膜は、プロトン伝導性の向上の点からは薄いほうが好ましいが、あまりに薄すぎるとガスを隔離する機能が低下し、非プロトン水素の透過量が増大してしまう。しかしながら、従来の平型の燃料電池用単セルを積層した燃料電池と比べると、中空形状を有するセルモジュールを多数集めることにより作製された燃料電池では電極面積が大きくとれるので、やや厚みのある膜を用いた場合でも、充分な出力が得られる。かかる観点から、パーフルオロカーボンスルホン酸膜の厚みは、１０〜１００μｍであり、より好ましくは５０〜６０μｍであり、さらに好ましくは５０〜５５μｍである。
また、上記の外径と膜厚との好ましい範囲から、内径の好ましい範囲は０．０１〜１０ｍｍであり、より好ましくは０．１〜１ｍｍであり、さらに好ましくは０．１〜０．５ｍｍである。

図１において、本発明のセルモジュールはチューブ状の電解質膜を有するものであるが、本発明における中空電解質膜はチューブ状に限られず、中空部を有し、当該中空部に燃料や酸化剤を流入させることで、中空内部に設けられた電極に電気化学反応に必要な反応成分を供給することができるものであればよい。
セルモジュール６が中空形状であることで、様々な利点が得られる。特に大きな利点はセパレータが不要であること、及び、発電に有効な電極面積が大きくとれることである。

本発明の燃料電池は、中空形状を有するセルモジュールを有するため、平型のセルを有する燃料電池と比べて単位体積当たりの電極面積を大きくとることができることから、固体高分子電解質膜として、パーフルオロカーボンスルホン酸膜ほど高いプロトン伝導性を有していない電解質膜を用いても、単位体積当たりの出力密度の高い燃料電池を得ることができる。固体高分子電解質膜としては、パーフルオロカーボンスルホン酸の他、固体高分子型燃料電池の電解質膜に用いられているような材料を使用することができ、例えば、パーフルオロカーボンスルホン酸以外のフッ素系イオン交換樹脂、スルホン酸基を有するポリスチレン系陽イオン交換膜などのポリオレフィンのような炭化水素を骨格として少なくともスルホン酸基、ホスホン酸基、及び、リン酸基等のプロトン交換基のうちから一種を有するもの、特表平１１−５０３２６２号公報などに開示されている、ポリベンズイミダゾール、ポリピリミジン、ポリベンゾオキサゾールなどの塩基性高分子に強酸をドープした塩基性高分子と強酸との複合体からなる固体ポリマー電解質等の高分子電解質が挙げられる。このような電解質を用いた固体高分子電解質膜は、フィブリル状、繊布状、不繊布状、多孔質シートのパーフルオロカーボン重合体で補強することや、膜表面に無機酸化物あるいは金属をコーティングすることにより補強することもできる。また、パーフルオロカーボンスルホン酸膜としては、例えば米国デュポン社製ナフィオンや旭硝子社製フレミオン等の市販品もある。

また、本実施形態では電解質膜として、プロトン伝導膜の一種である固体高分子電解質膜の一つであるパーフルオロカーボンスルホン酸膜を用いて説明しているが、本発明の燃料電池において用いられる電解質膜は特に限定されるものではなく、プロトン伝導性のものであっても、水酸化物イオンや酸化物イオン（Ｏ^2-）等その他のイオン伝導性のものであってもよい。プロトン伝導性の電解質膜としては、上記したような固体高分子電解質膜に限られず、リン酸水溶液を多孔質の電解質板に含浸させたものや、多孔質性ガラスからなるプロトン伝導体、ハイドロゲル化したリン酸塩ガラス、ナノ細孔を有する多孔質硝子の表面及び細孔内にプロトン伝導性官能基を導入した有機−無機ハイブリットプロトン伝導膜、無機金属繊維強化電解質ポリマー等を用いることができる。水酸化物イオンや酸化物イオン（Ｏ^2-）等その他のイオン伝導性を有する電解質としてはセラミックスを含むもの等が挙げられる。

電解質膜（パーフルオロカーボンスルホン酸膜）の内面及び外面に設けられる各電極は、固体高分子型燃料電池に用いられているような電極材料を用いて形成することができる。通常は、図１に示すように、電解質膜側から順に触媒層（触媒層２ａ，触媒層３ａ）とガス拡散層（ガス拡散層２ｂ，ガス拡散層３ｂ）とを積層して構成された電極が用いられる。
触媒層は触媒粒を含み、触媒粒の利用効率を高めるためのプロトン伝導性物質を含んでいてもよく、プロトン伝導性物質としては上記電解質膜の材料として用いられるものを用いることができる。触媒粒としては、触媒成分を炭素質粒子、炭素質繊維のような炭素材料等の導電性材料に担持させた触媒粒が好適に用いられる。本発明の燃料電池は、中空形状を有するセルモジュールを有するため、平型のセルを有する燃料電池と比べて単位体積当たりの電極面積を大きくとることができることから、白金ほど触媒作用が大きくない触媒成分を用いても、単位体積当たりの出力密度が高い燃料電池を得ることができる。触媒成分としては、アノードにおける水素の酸化反応、カソードにおける酸素の還元反応に対して触媒作用を有するものであれば特に限定されず、例えば、白金、ルテニウム、イリジウム、ロジウム、パラジウム、オスニウム、タングステン、鉛、鉄、クロム、コバルト、ニッケル、マンガン、バナジウム、モリブデン、ガリウム、アルミニウム等の金属、又はそれらの合金から選択することができる。好ましくは、Ｐｔ、及びＰｔと例えばＲｕなど他の金属とからなる合金である。
ガス拡散層としては、炭素質粒子及び／又は炭素質繊維等の炭素材料を主成分とする導電性材料を用いることができる。炭素質粒子及び炭素質繊維の大きさは、ガス拡散層を製造する際の溶液中における分散性や得られるガス拡散層の排水性等を考慮して適宜最適なものを選択すればよい。電解質膜の内面及び外面に設けられる各電極の構成、電極に用いられる材料等は、同じであってもよく、また、異なっていてもよい。ガス拡散層は、生成水など水分の排水性を高める点から、例えば、ポリテトラフルオロエチレン、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリテトラフルオロエチレン、パーフルオロカーボンアルコキシアルカン、エチレン−テトラフルオロエチレンポリマー、又はこれらの混合物等を含浸させたり、或いはこれらの物質を用いて撥水層を形成するなどして撥水加工することが好ましい。

チューブ状の電解質膜の内面及び外面に一対の電極を設けたセルモジュールの製造方法としては、特に限定されるものではない。例えば、まず、チューブ状の電解質膜を準備し、当該電解質膜の内面及び外面に、電解質及び触媒粒を含む溶液を塗布・乾燥して触媒層を形成し、当該二つの触媒層上に炭素質粒子及び／又は炭素質繊維を含む溶液を塗布・乾燥してガス拡散層を形成する方法が挙げられる。このとき、電解質膜の内面側に形成したガス拡散層の内面に中空部が存在するように触媒層とガス拡散層を形成する。
或いは、まず、炭素質粒子及び／又は炭素質繊維等の炭素材料を含み、チューブ状に形成されたもの（チューブ状炭素質）を第１の電極（アノード）のガス拡散層として用い、当該ガス拡散層の外面に電解質及び触媒粒を含む溶液を塗布・乾燥して触媒層を形成して第１の電極を作製し、次に、当該触媒層の外面に電解質を含む溶液を塗布・乾燥して電解質膜層、さらに当該電解質膜層の外面に第２の電極（カソード）の触媒層を形成し、当該触媒層の外面に炭素材料を含む溶液を塗布・乾燥してガス拡散層を形成する方法も挙げられる。

チューブ状の電解質膜を形成する方法は特に限定されず、市販品のチューブ状に形成された電解質膜を用いることもできる。また、チューブ状炭素質としては、例えば、炭素質粒子等の炭素材料とエポキシ及び／又はフェノール系樹脂を溶媒に分散させてチューブ状に成形し、熱硬化後、焼成することにより得られる。
尚、電解質膜、触媒層、ガス拡散層を形成する際に使用する溶媒は、分散及び／又は溶解する材料に応じて適宜選択すればよく、また、各層を形成する際の塗布方法についても、スプレー法、刷毛塗り法等種々の方法から適宜選択することができる。
本発明の燃料電池に用いられる中空形状を有するセルモジュールは、上記にて例示した構成に限られず、セルモジュールの機能を高めることを目的として触媒層及びガス拡散層以外の層を設けても良い。また、本実施形態においては、中空電解質膜の内側にアノード、外側にカソードを設けているが、内側にカソード、外側にアノードを設けても良い。

前記電極には、図１および図２で示すように、電極で発生した電荷を外部回路へ取り出すための集電材を設けることができる。本実施形態では、負極側集電材４は第１ガス拡散層２ｂの内側に設けられ、正極側集電材５は第２ガス拡散層３ｂの外側に設けられている。負極側集電材４及び正極側集電材５は、例えば金属製のワイヤをスプリング状に巻くことで製造できる。使用する金属としては、例えば、Ａｌ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｒ、Ｔａ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｍ、Ｉｎ等の中から選ばれる少なくとも１種以上の金属、又はステンレス鋼などのそれらの合金が好ましい。また、その表面がＡｕ、Ｐｔ、導電性樹脂等によりコーティングされていても良い。特に耐蝕性に優れることから、中でもステンレスやチタンが好ましい。ワイヤの太さやスプリングの巻き数は特に制限されるものではない。

本実施形態では、このようにスプリングワイヤ状の集電材４、５を使用しているが、形状はスプリングワイヤ状に限られず、電気伝導性材料からなるものであればその形状は任意である。従って、線状でも、筒形状でもよく、例えば、直線状の金属ワイヤや金属箔、金属シート又はカーボンシート等のシート材料からなるものなどが適用できる。これら集電材は、必要に応じて、カーボン系接着剤やＡｇペーストなどの導電性接着材により電極上に固定される。

（セルモジュール集合体）
本発明のセルモジュール集合体は、図３〜図５に示すように、上記のようなセルモジュールが螺旋状に２個以上が配列したものである。各セルモジュール６は、該各セルモジュール６の長手方向が平行となって隣接した列をなし、列間には空間が並走し、中心部にセルモジュールの長手方向に向かって空間が延在するように螺旋状に整列されており、前記列間の螺旋状空間と前記中心部の空間が連通して外面用ガス流路９を形成している。
つまり、セルモジュール集合体８は、少なくとも一方の端部が開放された２個以上のセルモジュール６と、各セルモジュールの中空内流路７と接続し、中空内面側に反応ガスを流通させる内面用ガス流路１５ａ，１５ｂ（図６、図７）と、各セルモジュールの外面側に反応ガスを流通させる外面用ガス流路９とを備える。
さらに、前記セルモジュール集合体８は、セルモジュール６の外径と同じか、外径よりも幅が大きい螺旋状誘導溝を有する整列部材１０を備えており、各セルモジュール６の外周面を、該整列部材１０の螺旋状誘導溝１０ｂの側面に当接させて、セルモジュール６を螺旋状に整列させている。

内面用ガス流路１５ａ，１５ｂとは、上述したセルモジュールの中空内流路７に反応ガスを流通させるためにセルモジュールの開放端に接続する流路である。通常、内面用ガス流路はガス供給路とガス排出路を有し、セルモジュールの一端側にガス供給路が接続し、他端側にガス排出路が接続する（図示せず）。この場合、接続したガス供給路から水素等の反応ガスが供給され、各中空内流路７を通って、接続したガス排出路より排出される。但し、セルモジュールがデッドエンドタイプの場合は、一端側のみ開放されてガス供給路に接続し、他端側は封止されていてもよい。

外面用ガス流路９は、上述のように、セルモジュール列間の螺旋状空間と螺旋中心部の空間が連通して形成されている。通常は、外面用ガス流路９の螺旋状空間のセルモジュール長手方向の各端は、ポッティング材をセルモジュール列間に流し込み表面に厚盛するポッティング処理等によって封止される。そして、螺旋中心部の空間に関しては、その端側に位置する整列部材１０の整列部１０ａの外側に突出する接続管部１０ｄが接続される。
通常、空気等の反応ガスは、セルモジュール列間の螺旋状空間の外縁側から外面用ガス流路９内に供給され、中心部の空間に至る方向で通り、接続管部１０ｄを通ってセルモジュールの長手方向両端側に排出される。外面用ガス流路９は螺旋状で、中心部に近づくにつれて渦を巻く流路が短くなるので、渦を巻いて外面用ガス流路９を流れる反応ガスの流速は次第に上がる。このように反応ガスの流速が上がることで、中心部に近づくにつれて反応ガスが消費され、濃度が減少する点をその流量で補うことができる。尚、反応ガスの流れは、通常は上記のように外面用ガス流路９のセルモジュール列間の螺旋状空間から中心部の空間に至る方向であるが、逆に外面用ガス流路９の中心部の空間からセルモジュール列間の螺旋状空間に至る方向であってもよい。また、中心部の空間の一端側のみが開放されて、他端側は封止されていてもよい。

整列部材１０は、セルモジュール６を螺旋状に整列させるガイドの役割を果たす。整列部材１０は、整列部１０ａ、溝１０ｂ、溝の入り口１０ｃ、および接続管部１０ｄから構成され、一般的な方法で製造される。整列部材１０に用いる材料としては、プラスチック等の絶縁体が例示される。
整列部１０ａは、整列部材１０の螺旋状誘導溝を形成する部分をいい、円盤状の板にその上面と下面を貫通する溝が設けられているものである。整列部１０ａはこれを収納するケーシングの内部形状に合わせた形とすればよく、例えば、正方形等の形状の板状材料に螺旋状の溝を形成したものであってもよい。整列部１０ａの長さ、幅および厚さは特に限定されないが、構成部材の数を減らすことができるという観点から、各セルモジュールの外面側又は内面側集電材を集約してセルモジュール全体を集電する集電部材を兼ねることが好ましい。この場合、整列部１０ａに用いる材料としては、金属、炭素系材料、導電性セラミックス、導電性樹脂等の導電性材料が挙げられる。
溝１０ｂは、螺旋状誘導溝であり、セルモジュールの外径と同じか又は外径よりも幅が大きければ溝の幅は特に限定されないが、ポッティング処理の容易性という観点から、セルモジュールの外径と同じか、それよりもやや大きい程度の幅が好ましく、また、セルモジュールの列の両側（螺旋の外縁側と中心側）の外面用ガス流路の幅が均等となるような寸法であることが好ましい。尚、最も外側に位置する溝１０ｂの始まりを、溝の入り口１０ｃとする。
接続管部１０ｄは、外面用ガス流路９の中心部と、後述のケーシングの外面用ガス流通口を接続する。上記中心部の空間のセルモジュール長手方向の一端における整列部１０ａの螺旋中心部から、接続管部１０ｄを突出させて一体成形されており、その先端が後述のケーシングの外面用ガス流通口と接続されている。接続管部１０ｄの外形は、接続する上記中心部の空間の一端に位置する整列部１０ａの孔の直径とほぼ等しくなっているが、長さ、および厚さは、特に限定されない。尚、外面用ガス流路９の中心部の空間の一端側のみが開放されて、他端側は封止されている場合は、開放されている方のみに接続管部１０ｄを設置する。
また、整列部材１０を２つ使用する場合、セルモジュール６の長さの内、シール部（ここでは整列部材１０）がある位置より内側の範囲の長さである有効長さ（外面用ガス流路と接するセルモジュール胴部の長さ）は、反応ガスの流通性、集電性の観点から１０〜１５ｃｍであることが好ましい。

セルモジュール集合体８の作製方法としては、セルモジュール６を正確に且つ素早く整列させて固定することができる方法であれば特に限定されず、例えば、図４に示すように、セルモジュールの外径と同じ幅の螺旋状誘導溝１０ｂを有する整列部材１０を用意し、セルモジュール６を該整列部材１０の螺旋状誘導溝１０ｂの側面に当接させて、セルモジュール６を螺旋状に整列させる方法が例示できる。このとき、自動的にセルモジュール６を螺旋状誘導溝１０ｂに流し込んでいけば、次々とセルモジュール６が整列し、しまりばめするので、セルモジュール６を正確に且つ素早く整列させて固定することができて好ましい。図５に示すように、セルモジュール６の外径よりも溝の幅が広い螺旋状誘導溝１０ｂを有する整列部材１０を用いる場合は、セルモジュール６を接着材等によって整列部１０ａに固定する。
このようにセルモジュール６を螺旋状に整列させると、整列方向にセルモジュールを隣接させることができるので体積に対するセルモジュールの割合を高くすることができ、体積当りの発電量を大きくすることができる。また、セルモジュールの列の両側に外面用ガス流路が形成されるので少ないセルモジュールの本数で反応ガスの流路の有効な長さを長くとることができる。
セルモジュール６を整列部材１０に当接させる方法としては、上記ポッティング処理が例示される。尚、使用する整列部材およびセルモジュールの数および位置は、特に限定されない。また、セルモジュール６は、螺旋状誘導溝の側面であれば、螺旋状誘導溝内のいずれの側面にも当接できる。

上記のようにして作製され、構成されるセルモジュール集合体８は、通常、図６または図７に示すようなケーシング１１に固定されている。図６は本発明におけるセルモジュール集合体８を内部に備えたケーシング１１の斜視図である。また、図７はセルモジュール集合体８が内部に丁度納まる高さおよび幅を有するケーシング１１を正面板１３ａ側から見た場合の図であり、説明のために、正面板１３ａおよび整列部材の整列部１０ａにおいて整列部の周囲を埋めているポッティング材が省略され、さらに図の左半分においてセルモジュール６が省略された状態を示した図である。また、ここで説明のために例示するケーシングは一実施形態であり、これに限定されない。
ケーシング１１は、一対の側面板１２ａ，１２ｂと、一対の正面板１３ａ，１３ｂ、及び一対の平面板１４ａ，１４ｂでその外形が形成され、全体としては直方体形状をしている。このケーシング１１を構成する全ての板は絶縁性材料からなっている。このケーシング１１内にセルモジュール集合体８が配置され、該セルモジュール集合体８の整列部材１０の整列部１０ａがケーシング１１内の平面板１４ａ，１４ｂおよび正面板１３ａ，１３ｂに前記ポッティング処理によって固定されて隔壁部１８ａ，１８ｂを形成し、ガスシール性が付与されている。こうして、ケーシング１１の内部は、隔壁部１８ａ，１８ｂによって外面用ガス流路を含む空間と、該外面用流路をセルモジュール長手方向の両端側から挟み込む配置関係を有する２つの内面用ガス流路１５ａ，１５ｂの３つに区画されている。

本実施形態において、ケーシング１１内のセルモジュールの内面側に反応ガス（本発明においては、燃料ガス、より具体的には水素ガス）を流通させる方法としては、前記平面板１４ａの端部に設けられた孔である内面用ガス流通口１６ａ，１６ｂが備えられている。内面用ガス流通口１６ａ，１６ｂは図示しない反応ガス供給手段から供給され且つ排出される反応ガスの供給口又は排出口である。
燃料ガス（水素ガス）は、内面用ガス流通口１６ａからケーシング１１内の一方の内面用ガス流路１５ａ（ガス供給路）に入り、各セルモジュールの開口端に流入し、中空内流路に供給され、セルモジュールの他端側開口を通ってもう１つの内面用ガス流路１５ｂ（ガス排出路）に至り、内面用ガス流通口１６ｂから外部に排出される。この水素ガスの流路は、水素ガスの漏洩を防止するために気密性が保持されている。本実施形態においては、図中左の上面側からセルモジュール内に水素ガスを供給しているが、図中右の上面側から水素ガスを供給してもよい。また、内面用ガス流通口１６ａ，１６ｂを平面板１４ａに配置しているが、内面用ガス流通口を平面板１４ｂ、側面板１２ａ，１２ｂ、正面板１３ａ，１３ｂに配置してもよい。

本実施形態において、ケーシング１１内のセルモジュールの外面側に反応ガス（本発明においては、酸化剤ガス、より具体的には酸素、ここでは空気）を流通させる方法としては、ケーシング１１の平面板１４ａの面および正面板１３ａ，１３ｂの面上であって、前記隔壁部１８ａ，１８ｂに挟まれた領域、すなわち比較的中央の部分を、その外周を取り囲む枠以外は、網目状とし、外部の空気が自由に出入りする開放された空間とした。その他の方法としては、側面板１２ａ，１２ｂ、正面板１３ａ，１３ｂもしくは平面板１４ａ，１４ｂの面上に孔を設ける方法、および隔壁部１８ａ，１８ｂ間において、正面板１３ａ，１３ｂおよび／または平面板１４ａ，１４ｂを、その外周を取り囲む枠以外は、網目状の開放構造とする方法が挙げられる。
さらに、本実施形態においては、前記側面板１２ａ，１２ｂに、セルモジュール集合体８に接続された接続管部１０ｄを支持し、空気を流通させるための孔である外面用ガス流通口１７ａ，１７ｂが設けられている。したがって、ケーシング１１は、流入した空気がセルモジュール集合体８の螺旋状の外面用ガス流路を通って接続管部１０ｄに至り、外面用ガス流通口１７ａ，１７ｂからも排出される構造となっている。外面用ガス流通口１７ａ，１７ｂの内径は、前記接続管部１０ｄの外径とほぼ同じであり、接続管部１０ｄと外面用ガス流通口１７ａ，１７ｂは、接着剤等で接合され、内面用ガス流路との間のガスシール性を有する。尚、空気の出入りは、外面用ガス流通口１７ａ，１７ｂから流入するというように逆方向であってもよい。
よって、本実施例において空気は、ケーシング１１の開放構造（平面板１４ａおよび正面板１３ａ，１３ｂの面の網目構造）を通ってケーシング１１内へと流入し、セルモジュールの外面に供給され、接続管部１０ｄよりケーシング１１の外部に排出されることとなる。

図示されていないが、各セルモジュール６の集電材４，５はアノードごと及びカソードごとに集電体に集電され、アノード集電体及びカソード集電体はそれぞれケーシング１１の外部端子に接続される。また、ケーシング１１には、通常、電気化学反応の結果として生成され、セルモジュールから染み出した水を外部へ排出する排出口が形成されている。

以上のようにして作製したセルモジュール集合体８を備えるケーシング１１は単独で、又は複数を電気的に接続（並列又は直列）して、燃料電池に組み込まれる。

以上説明したように、本発明に係るセルモジュール集合体は、セルモジュールを、該各セルモジュールの長手方向が平行となり、列間に空間が並走し、中心部にセルモジュールの長手方向に向かって空間が延在するように螺旋状に配列し、前記列間の螺旋状空間と前記中心部の空間が連通して外面用ガス流路を形成し、該外面用ガス流路に反応ガスを流通させるため、セルモジュールを密に配列することができ、且つ、セルモジュールの外面側に供給される反応ガスの流通性にも優れる。
また、セルモジュールの外径と同じか又は外径よりも幅が大きい螺旋状誘導溝を有する配列部材を用いて、各セルモジュールの外周面を、該整列部材の螺旋状誘導溝の側面に当接させて、セルモジュールを螺旋状に整列させることにより、セルモジュール集合体を形成するため、セルモジュールを正確に且つ素早く整列させて固定することができ、生産性が高い。

チューブ状セルモジュールの断面図ある。 本発明のセルモジュールの一形態例を示す概略斜視図である。 本発明のセルモジュール集合体の斜視図である。 本発明のセルモジュール集合体の一形態例を示す断面図である。 本発明のセルモジュール集合体の一形態例を示す断面図である。 本発明のケーシングの一形態例を示す斜視図である。 本発明のケーシングの一形態例を示す部分的省略図である。

符号の説明

１ 中空電解質膜（パーフルオロカーボンスルホン酸膜）
２ 第１の電極（アノード）
２ａ 第１の触媒層
２ｂ 第１のガス拡散層
３ 第２の電極（カソード）
３ａ 第２の触媒層
３ｂ 第２のガス拡散層
４ 負極側集電材
５ 正極側集電材
６ セルモジュール
７ 中空内流路
８ セルモジュール集合体
９ 外面用ガス流路
１０ 整列部材
１０ａ 整列部
１０ｂ 溝
１０ｃ 溝の入り口
１０ｄ 接続管部
１１ ケーシング
１２ａ，１２ｂ 側面板
１３ａ，１３ｂ 正面板
１４ａ，１４ｂ 平面板
１５ａ．１５ｂ 内面用ガス流路
１６ａ，１６ｂ 内面用ガス流通口
１７ａ，１７ｂ 外面用ガス流通口
１８ａ，１８ｂ 隔壁部

Claims (3)

1. 中空電解質膜の内面及び外面に設けられた一対の電極を有するセルモジュールが２個以上集合したセルモジュール集合体であって、
   該セルモジュール集合体は、少なくとも一方の端部が開放された２個以上のセルモジュールと、各セルモジュールの開放端と接続されて該各セルモジュールの内面側に反応ガスを流通させる内面用ガス流路と、各セルモジュールの外面側に反応ガスを流通させる外面用ガス流路とを備え、
   各セルモジュールは、該各セルモジュールの長手方向が平行となり、列間に空間が並走し、中心部にセルモジュールの長手方向に向かって空間が延在するように螺旋状に整列され、前記列間の螺旋状空間と前記中心部の空間が連通して外面用ガス流路を形成していることを特徴とするセルモジュール集合体。
2. 前記セルモジュール集合体は、セルモジュールの外径と同じか、それよりも幅が大きい螺旋状誘導溝を有する整列部材をさらに備えており、
   各セルモジュールの外周面を、該整列部材の螺旋状誘導溝の側面に当接させて、セルモジュールを螺旋状に整列させた請求項１に記載のセルモジュール集合体。
3. 請求項１又は２に記載のセルモジュール集合体を備えた燃料電池。
   

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