JP4870041B2 - 積層型流路要素及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、複数の流路形成部材を積層して成る積層型流路要素、及びその製造方法に関する。

複数の伝熱プレートを層間に隙間が形成されるように積層してプレート式熱交換器を構成する技術が知られている（例えば、特許文献１参照）。
特開２００３−２６２４８９号公報

しかしながら、上記の如き従来の技術では、伝熱プレートをロウ付けにより接合することについて開示されているものの、具体的な接合方法について開示されていない。

本発明は、上記事実を考慮して、ロウ付けにより積層された流路形成部材を良好に接合することができる積層型流路要素、及びその製造方法を得ることが目的である。

請求項１記載の発明に係る積層型流路要素は、平板部から壁部が立設された複数の流路形成部材を前記壁部の立設方向に積層すると共に、該積層方向に隣り合う一方の前記流路形成部材の前記壁部が他方の前記流路形成部材の平板部にロウ付けにて接合されて成り、前記流路の外側には、前記ロウ材が積層方向両側の前記流路形成部材の外面に跨って固化された突出ロウ部が形成されており、かつ、前記突出ロウ部の体積は、その積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和又は該高さの和の半分に前記ロウ材の厚みを加えた総高さと、前記ロウ材による積層方向両側に位置する前記流路形成部材の接合幅と、前記ロウ材の溶融前の厚みとの積で得る基準体積の２５％以上である。

請求項１記載の積層型流路要素では、積層された複数の流路形成部材がロウ付けにて接合されて構成されている。ここで、本積層型流路要素では、ロウ材が流路の外側で固化されて（ぬれつつ）積層方向両側の流路形成部材に跨る突出ロウ部が形成されているため、単に接合面間にロウ材を介在させた構成と比較して、突出ロウ部により積層方向に隣り合う流路形成部材が該積層方向に離間しないように強固に保持される。これにより、壁部の端面を平板部に接合する構造において、接合強度を向上することができる。

このように、請求項１記載の積層型流路要素では、ロウ付けにより積層された流路形成部材を良好に接合することができる。

請求項２記載の発明に係る積層型流路要素は、請求項１記載の積層型流路要素において、流路端を開口させる前記流路形成部材の前記平板部の端面と、該流路形成部材の積層方向に隣接する流路形成部材の前記壁部壁部の外面とが面一とされた部分を含み、前記突出ロウ部は、前記面一を成す前記平板部の端面と前記壁部壁部の外面とに跨って形成されている。

請求項２記載の積層型流路要素では、一方の流路形成部材の平板部の端面と、他方の流路形成部材の壁部の外面とで流路の開口端面が形成されており、該平板部端面と壁部外面とに跨ってぬれる突出ロウ部が形成されている。これにより、一方の流路が開放されると共に、他方の流路が閉塞された部分において、これらの異なる流路を流れる流体の干渉（リーク）が防止される。

請求項３記載の発明に係る積層型流路要素は、請求項１又は請求項２記載の積層型流路要素において、前記壁部のうち流路が開口されない外壁を成すように前記壁部の外面が面一に積層された部分を含み、前記突出ロウ部は、前記面一に積層された壁部の外面に跨って形成されている。

請求項３記載の積層型流路要素では、積層されて面一となる外壁を成す壁部の外面に突出ロウ部が該形成されている。このため、積層型流路要素における流路が開口されない外壁からの流体のリークが防止される。

請求項４記載の発明に係る積層型流路要素は、請求項１〜請求項３の何れか１項記載の積層型流路要素において、前記突出ロウ部は、その積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和に応じて、該積層方向の寸法が設定されている。

請求項４記載の積層型流路要素では、積層方向に隣接する一対の流路形成部材の外面（端面）の積層方向高さ（厚み）の和に応じて突出ロウ部の寸法が設定されるので、接合部位に応じて適切な寸法形状の突出ロウ部を形成して良好な接合を得ることができる。例えば、突出ロウ部が断続的に形成される面（流路開口面等）では、積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和を基準に突出ロウ部の寸法（高さ）を設定することができる。また例えば、突出ロウ部が連続的（各積層界面）に形成される面（流路開口部のない外壁外面等）では、積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和の半分を基準に突出ロウ部の寸法（高さ）を設定することができる。

請求項５記載の発明に係る積層型流路要素は、請求項１〜請求項４の何れか１項記載の積層型流路要素において、前記突出ロウ部の体積は、前記基準体積の１２５％以下である。

請求項５記載の積層型流路要素では、上記の総高さと、接合幅と、溶融前のロウ材の厚みとの積で得られる体積を基準として、突出ロウ部の体積の上限が決められている。ここで、本積層型流路要素では、基準体積の１２５％を突出ロウ部の体積の上限としているため、突出ロウ部による接合強度向上効果を確保しつつ、余分な（適正な突出ロウ部を形成するのに要する以上の）ロウ材が流路を閉止してしまうことが防止される。

請求項６記載の発明に係る積層型流路要素は、請求項１〜請求項５の何れか１項記載の積層型流路要素において、前記突出ロウ部の体積は、前記基準体積の１００％以下である。

請求項６記載の積層型流路要素では、上記の総高さと、接合幅と、溶融前のロウ材の厚みとの積で得られる体積を基準として、突出ロウ部の体積の上限が決められている。ここで、本積層型流路要素では、基準体積の１００％を突出ロウ部の体積の上限としているため、突出ロウ部による接合強度向上効果を確保しつつ、余分な（適正な突出ロウ部を形成するのに要する以上の）ロウ材が流路を閉止してしまうことがより効果的に防止される。

請求項７記載の発明に係る積層型流路要素の製造方法は、平板部から壁部が立設された複数の流路形成部材を前記壁部の立設方向に積層すると共に、該積層方向に隣り合う一方の前記流路形成部材の前記壁部が他方の前記流路形成部材の平板部にロウ付けにて接合されて成る積層型流路要素の製造方法であって、前記ロウ材がそれぞれの前記流路形成部材間から、該積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和又は該高さの和の半分に前記ロウ材の厚みを加えた総高さである基準高さの２５％を下限とする所定量だけはみ出すように、該ロウ材を挟んで前記流路形成部材を積層する積層工程と、前記ロウ材を溶融、固化させて前記壁部と平板部とを接合させる接合工程と、を含む。

請求項７記載の積層型流路要素の製造方法では、積層工程において、ロウ材が複数の流路形成部材の壁部と平板部との間で該壁部の長手方向端部からはみ出すように、該副数の流路形成部材を積層し、この状態から接合工程でロウ材を溶融、固化させる。すると、壁部の長手方向端部からはみ出していたロウ材は、流路の外側で接合対象である一対の流路形成部材に跨ってぬれつつ固化（収縮）される。これにより、複数の流路形成部材は、一対の流路形成部材間に積層方向に介在するロウ材による接合部にて接合されると共に、周縁部から突出して積層方向両側の流路形成部材に跨るロウ材の部分（以下、突出ロウ部という）によって積層方向に離間しないように保持される。すなわち、壁部の端面を平板部に接合する方法において、接合強度を向上することができる。

このように、請求項７記載の積層型流路要素の製造方法では、ロウ付けにより積層された流路形成部材を良好に接合することができる。

請求項８記載の発明に係る積層型流路要素の製造方法は、請求項７記載の積層型流路要素の製造方法において、前記積層工程で、前記ロウ材の積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和に応じて、前記ロウ材のはみ出し長さがが設定されている。

請求項８記載の積層型流路要素の製造方法では、積層方向に隣接する一対の流路形成部材の外面（端面）の積層方向高さ（厚み）の和に応じて、積層工程におけるロウ材のはみ出し長さが設定されるので、接合部位に応じて適切な寸法形状の突出ロウ部を形成して良好な接合を得ることができる。例えば、突出ロウ部が断続的に形成される面（流路開口面等）では、積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和を基準にロウ材のはみ出し長さを設定することができる。また例えば、突出ロウ部が連続的（各積層界面）に形成される面（流路開口部のない外壁外面等）では、積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和の半分を基準にロウ材のはみ出し長さを設定することができる。

請求項９記載の発明に係る積層型流路要素の製造方法は、請求項７又は請求項８記載の積層型流路要素の製造方法において、前記積層工程で、前記壁部の長手方向端部から所定量だけはみ出される前記ロウ材の長さを、前記基準高さの１２５％以内とする。

請求項９記載の積層型流路要素の製造方法では、接合される一対の流路形成部材の接合部位におけるロウ材厚みを加えた積層方向の総高さを基準高さとして、ロウ材のはみ出し量の上限が決められている。すなわち、基準高さ、接合幅、及びロウ材を厚みの積であるロウ材の体積を基準としてロウ材のはみ出し体積が決められていると把握することもできる。ここで、本積層型流路要素の製造方法では、基準高さの１２５％を溶融・固化前のロウ材のはみ出し長さの上限としているため、突出ロウ部による接合強度向上効果を確保しつつ、余分な（適正な突出ロウ部を形成するのに要する以上の）ロウ材が流路を閉止してしまうことが防止される。

請求項１０記載の発明に係る積層型流路要素の製造方法は、請求項７〜請求項９の何れか１項記載の積層型流路要素の製造方法において、前記積層工程で、前記壁部の長手方向端部から所定量だけはみ出される前記ロウ材の長さを、前記基準高さの１００％以内とする。

請求項１０記載の積層型流路要素の製造方法では、接合される一対の流路形成部材の接合部位におけるロウ材厚みを加えた積層方向の総高さを基準高さとして、ロウ材のはみ出し量の上限が決められている。すなわち、基準高さ、接合幅、及びロウ材を厚みの積であるロウ材の体積を基準としてロウ材のはみ出し体積が決められていると把握することもできる。ここで、本積層型流路要素の製造方法では、基準高さの１００％を溶融・固化前のロウ材のはみ出し長さの上限としているため、突出ロウ部による接合強度向上効果を確保しつつ、余分な（適正な突出ロウ部を形成するのに要する以上の）ロウ材が流路を閉止してしまうことがより効果的に防止される。

請求項１１記載の発明に係る積層型流路要素の製造方法は、請求項７〜請求項１０の何れか１項記載の積層型流路要素の製造方法において、前記積層型流路要素は、積層方向に隣り合う一方の前記流路形成部材の開口端における前記平板部の端面と、他方の前記流路形成部材の前記壁部の外面とが面一状を成す部分を含み、前記積層工程で、前記平板部と前記壁部とを接合するための前記ロウ材を、該平板部の全接合長に亘り前記開口端の開口方向との直交方向に沿ってはみ出させる。

請求項１１記載の積層型流路要素の製造方法では、一方の流路形成部材の平板部における壁部の立設側と反対側の面が、他方の流路形成部材の閉塞端を構成する壁部に接合されて、例えば熱交換器等の複数の流体流路が仕切られた積層型流路要素が製造される。このような壁部と平板部との間に介在するロウ材が、該平板部の全接合長に亘って流路に対する流体の出入方向に沿ってはみ出した状態で溶融、固化されるため、平板部の端面及び壁部の外面の外側に全接合長に亘って、これらに跨る突出ロウ部が形成される。これにより、積層方向に隣り合う流路形成部材が一層強固に保持され、流路開口端と閉塞端とが同じ向きを向く部分からの流体の漏れが確実に防止される。

請求項１２記載の発明に係る積層型流路要素の製造方法は、請求項７〜請求項１１の何れか１項記載の積層型流路要素の製造方法において、前記積層型流路要素は、前記壁部が面一に積層されて流路が開口されない外壁を形成する部分を含み、前記積層工程で、前記面一に積層された壁部を接合するための前記ロウ材を、前記外壁の全接合長に亘り該外壁の外側にはみ出させる。

請求項１２記載の積層型流路要素の製造方法では、外壁を形成すべく略面一に積層された壁部（が立設された部分の平板部の厚みを含む）間に介在するロウ材が、これら外壁の積層方向の全長に亘って外側に突出された状態で溶融、固化されるため、壁部間に介在されたロウ材にて接合された一対に流路形成部材の外壁の外側に全接合長に亘り突出ロウ部が形成される。これにより、積層方向に隣り合う流路形成部材が一層強固に保持され、流路が開口されない外壁からの流体の漏れが確実に防止される。

以上説明したように本発明に係る積層型流路要素及びその製造方法は、積層方向に隣り合う平板部間に適正に閉塞部を形成することができるという優れた効果を有する。

本発明の第１の実施形態に係る積層型流路要素としてのプレート積層型改質器１０について、図１〜図７に基づいて説明する。先ず、プレート積層型改質器１０の概略全体構成を説明し、その後、プレート積層型改質器１０を構成する第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の接合構造、方法について説明することとする。

（プレート積層型改質器の全体構成）
図７には、プレート積層型改質器１０を備えて構成された水素生成装置１２の概略全体構成が平面図にて示されており、図２には、水素生成装置１２の要部である積層型流路要素としてのプレート積層型改質器１０が一部分解した斜視図にて示されている。水素生成装置１２は、プレート積層型改質器１０の改質流路２２に導入された改質原料（この実施形態では、主に炭化水素ガス及び水蒸気）に改質反応を生じさせるための熱を、該プレート積層型改質器１０の燃焼流路２６に導入された燃料の燃焼によって供給することで、改質流路２２から水素を高濃度で含む改質ガスを排出させる構成とされている。図示は省略するが、改質流路２２（後述する複数の分割流路２２Ｃ）には水蒸気改質反応を含む改質反応を生じさせるための改質触媒が担持されており、燃焼流路２６（後述する複数の分割流路２６Ｃ）には触媒燃焼を生じさせるための酸化触媒が担持されている。

以下、プレート積層型改質器１０の構成を具体的に説明する。図７に示される如く、水素生成装置１２は、プレート積層型改質器１０と、該プレート積層型改質器１０の改質流路２２に改質原料を導くための改質原料入口ヘッダ１４と、改質流路２２から改質ガスを排出するための改質ガス出口ヘッダ１６と、プレート積層型改質器１０の燃焼流路２６に燃料ガス及び支燃ガスを導くための燃料入口ヘッダ１８と、燃焼流路２６から燃焼排ガスを排出するための排ガス出口ヘッダ２０とを有して構成されている。

また、図２に示される如く、水素生成装置１２のプレート積層型改質器１０は、改質流路２２を形成するための複数の第１伝熱プレート２４と、燃焼流路２６を形成する複数の第２伝熱プレート２８とがそれぞれ厚み方向に積層して構成されている。これにより、プレート積層型改質器１０は、改質流路２２と燃焼流路２６とが、それぞれ積層方向に離間して複数形成されている。

この実施形態では、プレート積層型改質器１０は、それぞれ複数の第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８とが交互に積層されることで、改質流路２２と燃焼流路２６とが積層方向に交互に設けられて構成されている。また、この実施形態では、プレート積層型改質器１０の熱交換型改質部１０Ａは、改質原料（改質ガス）、燃料ガス及び支燃ガス（燃焼排ガス）を略同じ方向に流動させながら熱交換を行わせる並行流型とされている。

そして、プレート積層型改質器１０では、改質原料入口ヘッダ１４と熱交換型改質部１０Ａとを連通させる改質原料導入部１０Ｂと、燃料入口ヘッダ１８と熱交換型改質部１０Ａとを連通させる燃料ガス導入部１０Ｃとが、熱交換型改質部１０Ａでの第１流体及び第２流体の流れ方向（図７に示す矢印Ｆ参照）の上流側において、該流れ方向との交差方向の異なる側に略Ｙ字を成すように突出されている。これにより、水素生成装置１２では、改質原料入口ヘッダ１４と燃料入口ヘッダ１８とが干渉しないように配置されている。

同様に、プレート積層型改質器１０では、改質ガス出口ヘッダ１６と熱交換型改質部１０Ａとを連通させる改質ガス排出部１０Ｄと、排ガス出口ヘッダ２０と熱交換型改質部１０Ａとを連通させる排ガス排出部１０Ｅとが、熱交換型改質部１０Ａでの第１及び第２流体の流れ方向の上流側において、該流れ方向との交差方向の異なる側に略Ｙ字を成すように突出されている。これにより、水素生成装置１２では、改質ガス出口ヘッダ１６と排ガス出口ヘッダ２０とが干渉しないように配置されている。

したがって、熱交換型改質部１０Ａは、並行流型熱交換部を成す矩形状部分の上下両側に略三角形状の交差流型熱交換部が連設された如く、図４に示される如く略六角形状に形成されている。換言すれば、プレート積層型改質器１０は、並行流型の熱交換型改質部１０Ａを有しながら、マニホルドとして把握することができる改質原料入口ヘッダ１４、改質ガス出口ヘッダ１６、燃料入口ヘッダ１８、排ガス出口ヘッダ２０を干渉させない構成を実現している。

図２に示される如く、それぞれ流路形成部材としての第１伝熱プレート２４及び第２伝熱プレート２８は、平面視で同じ形状の薄板（薄膜）状に形成された平板部３０を有している。平板部３０は、熱交換型改質部１０Ａを構成する略六角形状の熱交換隔壁部３０Ａから、改質原料導入部１０Ｂ、燃料ガス導入部１０Ｃ、改質ガス排出部１０Ｄ、排ガス排出部１０Ｅを構成する改質原料導入隔壁部３０Ｂ、燃料ガス導入隔壁部３０Ｃ、改質ガス排出隔壁部３０Ｄ、排ガス排出隔壁部３０Ｅがそれぞれ張り出されて形成されている。

図２に示される如く、第１伝熱プレート２４では、平板部３０の周縁部に沿って壁部としての外壁３２が立設されている。外壁３２は、改質流路２２の上下流端すなわち改質原料導入隔壁部３０Ｂにおける改質原料入口ヘッダ１４に開口する上流端、改質ガス排出隔壁部３０Ｄにおける改質ガス出口ヘッダ１６に開口する下流端を除き立設されている。これにより、第１伝熱プレート２４には、改質原料入口ヘッダ１４に連通される改質流路入口２２Ａ、改質ガス出口ヘッダ１６に連通される改質流路出口２２Ｂが形成されている。

また、第１伝熱プレート２４は、外壁３２における燃料ガス導入隔壁部３０Ｃを上流側に対し閉塞する燃料ガス閉止壁３４によって燃料入口ヘッダ１８に対し非連通とされると共に、外壁３２における排ガス排出隔壁部３０Ｅを下流側に対し閉塞する排ガス閉止壁３６によって排ガス出口ヘッダ２０に対し非連通とされるようになっている。この実施形態では、燃料ガス閉止壁３４、排ガス閉止壁３６は、燃料ガス導入隔壁部３０Ｃ、排ガス排出隔壁部３０Ｅの略全面に亘りバルク状に立設されて（燃料ガス導入隔壁部３０Ｃ、排ガス排出隔壁部３０Ｅを埋めて）外壁３２に連続している。

一方、図２に示される如く、第２伝熱プレート２８では、平板部３０の周縁部に沿って流路壁としての外壁３８が立設されている。外壁３８は、燃焼流路２６の上下流端すなわち燃料ガス導入隔壁部３０Ｃにおける燃料入口ヘッダ１８に開口する上流端、排ガス排出隔壁部３０Ｅにおける排ガス出口ヘッダ２０に開口する下流端を除き立設されている。これにより、第２伝熱プレート２８には、燃料入口ヘッダ１８に連通される燃焼流路入口２６Ａ、改質ガス出口ヘッダ１６に連通される燃焼流路出口２６Ｂが形成されている。

また、第２伝熱プレート２８は、外壁３８における改質原料導入隔壁部３０Ｂを上流側に対し閉塞する改質原料閉止壁４０によって改質原料入口ヘッダ１４に対し非連通とされると共に、外壁３８における改質ガス排出隔壁部３０Ｄを下流側に対し閉止する改質ガス閉止壁４２によって改質ガス出口ヘッダ１６に対し非連通とされるようになっている。この実施形態では、改質原料閉止壁４０、改質ガス閉止壁４２は、改質原料導入隔壁部３０Ｂ、改質ガス排出隔壁部３０Ｄの略全面に亘りバルク状に立設されて（改質原料導入隔壁部３０Ｂ、改質ガス排出隔壁部３０Ｄ）外壁３２に連続している。

以上により、水素生成装置１２では、改質原料入口ヘッダ１４からプレート積層型改質器１０に導入された改質原料は、燃焼流路２６に導入されることなく、複数の改質流路２２を流通して改質され、改質ガスとして改質ガス出口ヘッダ１６から排出されるようになっている。同様に、燃料入口ヘッダ１８からプレート積層型改質器１０に導入された燃料ガス及び支燃ガスは、改質流路２２に導入されることなく、複数の燃焼流路２６を流通して燃焼に供され、燃焼排ガスとして排ガス出口ヘッダ２０から排出されるようになっている。

また、図２に示される如く、プレート積層型改質器１０を構成する第１伝熱プレート２４は、平板部３０から立設された壁部としての流路隔壁４４を有する。流路隔壁４４は、改質流路２２での改質原料、改質ガスの流れ方向に沿って延在されると共に、該流れ方向との交差方向に並列して複数設けられている。これにより、改質流路２２は、複数の分割流路（マイクロチャンネル）２２Ｃに分割されている。同様に、第２伝熱プレート２８は、平板部３０から立設された壁部としての流路隔壁４６を有する。流路隔壁４６は、燃焼流路２６での燃料ガス、燃焼排ガスの流れ方向に沿って延在されると共に、該流れ方向との交差方向に並列して複数設けられている。これにより、燃焼流路２６は、複数の分割流路（マイクロチャンネル）２６Ｃに分割されている。

以上説明した第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８を所定数ずつ交互に積層すると共に積層方向に隣接する第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８を接合することで、プレート積層型改質器１０が構成されている。第１伝熱プレート２４の平板部３０には、第２伝熱プレート２８の外壁３８、改質原料閉止壁４０、改質ガス閉止壁４２、及び流路隔壁４６が接合され、第２伝熱プレート２８の平板部３０には、第１伝熱プレート２４の外壁３２、燃料ガス閉止壁３４、排ガス閉止壁３６、及び流路隔壁４４が接合されている。

この実施形態では、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８は、それぞれアルミニウムを高濃度で含む材料（純アルミニウムや各種アルミニウム合金を含む）材料にて構成されている。これにより、プレート積層型改質器１０は、高温の水蒸気雰囲気で第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の高い耐腐食性を確保することができる構成とされている。そして、積層方向に隣接する第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８とは、後述する如くロウ付けにて接合されている。

以上ように構成されたプレート積層型改質器１０の改質原料導入部１０Ｂに改質原料入口ヘッダ１４を取り付け燃料ガス導入部１０Ｃに燃料入口ヘッダ１８を取り付け、改質ガス排出部１０Ｄに改質ガス出口ヘッダ１６を取り付け、排ガス排出部１０Ｅに排ガス出口ヘッダ２０を取り付けることで、水素生成装置１２が構成されている。

（第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の接合構造）
上記の通り積層方向に隣り合う第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８とは、ロウ付けにて接合されている。すなわち、図１、図５（Ｂ）及び図６（Ｂ）に示される如く、第１伝熱プレート２４の平板部３０と、第２伝熱プレート２８の外壁３８、改質原料閉止壁４０、改質ガス閉止壁４２、及び流路隔壁４６との間には、それぞれロウ材４８が介在しており、同様に、第２伝熱プレート２８の平板部３０と、第１伝熱プレート２４の外壁３２、燃料ガス閉止壁３４、排ガス閉止壁３６、及び流路隔壁４４との間には、それぞれロウ材４８が介在している。上記の如くアルミニウムを含む第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８を接合するためのロウ材４８は、例えばＮｉ系ロウ材にて構成されている。

そして、プレート積層型改質器１０では、図１に示される如く、ロウ材４８が外周部に突出されて突出ロウ部（フィレット形態）５０、５２、５４が形成されている。なお、図１は、図２に想像線の枠で囲んで示す部分を拡大して示す斜視図である。

突出ロウ部５０は、図１に示される如く、第１伝熱プレート２４の平板部３０における改質流路２２の開口端すなわち改質流路出口２２Ｂに沿った端面３０Ｆと、該第１伝熱プレート２４に積層方向に隣接する第２伝熱プレート２８の改質ガス閉止壁４２における燃焼流路２６の上下流端に対応する端面４２Ａとに跨って（端面３０Ｆ及び端面４２Ａの双方に対しぬれるように）形成されている。端面３０Ｆは、第１伝熱プレート２４における平板部３０の流路開口端面であり、改質ガス閉止壁４２の端面４２Ａは、本発明における壁部の外面に相当する。

図示は省略するが、突出ロウ部５０は、第１伝熱プレート２４の平板部３０における改質流路入口２２Ａに沿った端面と、該第１伝熱プレート２４に積層方向に隣接する第２伝熱プレート２８の改質原料閉止壁４０における燃焼流路２６の上下流端に対応する端面とに跨って形成されている。同様に、突出ロウ部５０は、第２伝熱プレート２８の平板部３０における燃焼流路２６の開口端すなわち燃焼流路入口２６Ａ、燃焼流路出口２６Ｂに沿った端面３０Ｆと、該第２伝熱プレート２８に積層方向に隣接する第１伝熱プレート２４の燃料ガス閉止壁３４、排ガス閉止壁３６における改質流路２２の上下流端に対応する端面（燃料ガス閉止壁３４について図２に示す端面３４Ａ）とに跨って形成されている。

突出ロウ部５２は、図１及び図６（Ｂ）に示される如く、第１伝熱プレート２４の外壁３２の外面３２Ａ（平板部３０の板厚分を含む）の積層方向における一部（積層方向高さの略半分）と、第２伝熱プレート２８の外壁３８（改質ガス閉止壁４２）の外面３８Ａの積層方向における一部（積層方向高さの略半分）とに跨って（外壁３２の外面３２Ａ及び外壁３８の外面３８Ａの双方に対しぬれるように）形成されている。図示は省略するが、突出ロウ部５２は、外壁３２（燃料ガス閉止壁３４、排ガス閉止壁３６）、外壁３８（改質原料閉止壁４０）のガス流れ方向に沿う全長に亘って形成されている。

突出ロウ部５４は、図１及び図６（Ｂ）に示される如く、第２伝熱プレート２８の外壁３８（改質ガス閉止壁４２）の外面３８Ａ（平板部３０の板厚分を含む）の積層方向における一部（積層方向高さの略半分）と、第１伝熱プレート２４の外壁３２の外面３２Ａの積層方向における一部（積層方向高さの略半分）とに跨って（外壁３２の外面３２Ａ及び外壁３８の外面３８Ａの双方に対しぬれるように）形成されている。図示は省略するが、突出ロウ部５２は、外壁３２（燃料ガス閉止壁３４、排ガス閉止壁３６）、外壁３８（改質原料閉止壁４０）のガス流れ方向に沿う全長に亘って形成されている。

以上により、プレート積層型改質器１０は、改質流路２２、燃焼流路２６の開口たである改質流路入口２２Ａ、改質流路出口２２Ｂ、燃焼流路入口２６Ａ、２６Ｂを除くほぼ全外面に亘って、ロウ材４８による接合部が突出ロウ部５０、５２、５４にて覆われて構成されている。突出ロウ部５０、５２、５４の寸法については、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の接合方法と共に後述する。

（第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の接合方法）
上記構成のプレート積層型改質器１０を構成するための第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８との接合方法を説明する。

プレート積層型改質器１０を構成するに当たっては、図３に一部のみ拡大して示す如く第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８との間にロウ材４８を介在させつつ、図５（Ａ）及び図６（Ａ）に示される如く、第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８とを交互に積層する（積層工程を行う）。ロウ材４８は、シート状の材料から、平板部３０に接合される外壁３２、燃料ガス閉止壁３４、排ガス閉止壁３６、流路隔壁４４の形状、又は外壁３８、改質原料閉止壁４０、改質ガス閉止壁４２、流路隔壁４６の形状に対応して切り取り等して形成されている。

この積層工程において、図５（Ａ）及び図６（Ａ）に示される如く、ロウ材４８における突出ロウ部５０、５２、５４を構成する部分を第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８間からはみ出させておく。例えば図４（Ａ）に例示する如く、平板部３０の端面３０Ｆと改質ガス閉止壁４２の端面４２Ａとの間からロウ材４８のはみ出し部５６をはみ出させ、第１伝熱プレート２４の外壁３２（平板部３０の板厚部分を含む）と第２伝熱プレート２８の改質ガス閉止壁４２（外壁３８）との間からロウ材４８のはみ出し部５８をはみ出させ、第２伝熱プレート２８の改質ガス閉止壁４２（平板部３０の板厚部分を含む）と第１伝熱プレート２４の外壁３２との間からロウ材４８のはみ出し部６０をはみ出させておき、この状態から接合工程においてロウ材４８を溶融、固化させる。

これにより、はみ出し部５６によって、図５（Ｂ）に示される如く平板部３０の端面３０Ｆと改質ガス閉止壁４２の端面４２Ａに跨る突出ロウ部５０が形成され、はみ出し部５８によって、図６（Ｂ）に示される如く第１伝熱プレート２４の外面３２Ａ（平板部３０の板厚部分を含む）と第２伝熱プレート２８の外面３８Ａとに跨る突出ロウ部５２が形成され、はみ出し部６０によって、図６（Ｂ）に示される如く第２伝熱プレート２８の外面３８Ａ（平板部３０の板厚部分を含む）と第１伝熱プレート２４の外面３２Ａとに跨る突出ロウ部５４が形成される。

ここで、はみ出し部５６の単位接合幅（図４（Ａ）に示す矢印Ｗ１方向の幅）当たりのはみ出し体積Ｖ５６は、図４（Ｂ）に示される如く、突出ロウ部５０が跨ぐ（ぬれる）端面３０Ｆ、４２Ａの積層方向の高さＨ３０、Ｈ４２及び溶融前のロウ材４８の厚みｔ４８の和である基準高さＨｂ１（＝Ｈ３０＋Ｈ４２＋ｔ４８）と、溶融前のロウ材４８の厚みｔ４８と、単位幅Ｗとの積により得られる仮想突出ロウ部５０Ａの体積である基準体積Ｖｂ１を基準に設定されている。すなわち、基準体積Ｖｂ１は、ロウ材４８のはみ出し部５６が厚みを変化させずに（平均厚みがｔ４８とされて）仮想突出ロウ部５０Ａに変形される場合の体積であり、はみ出し部５６のはみ出し長さＬ５６が、基準高さＨｂ１を基準に設定されていると把握することも可能である。

そして、はみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６（はみ出し長さＬ５６）は、基準体積Ｖｂ１（基準高さＨｂ１）の１２５％以下に設定されており、この実施形態では、基準体積Ｖｂ１（基準高さＨｂ１）の１００％以下であるより好ましい値に設定されている。これにより、プレート積層型改質器１０では、突出ロウ部５０が改質流路入口２２Ａ、改質流路出口２２Ｂ、燃焼流路入口２６Ａ、燃焼流路出口２６Ｂを閉塞することが防止される構成になっている。

なお、基準体積の１２５％を上限として上記改質流路入口２２Ａ等の閉塞が防止されるのは、固化に伴うロウ材４８の収縮により、形成される突出ロウ部５０の体積が基準体積Ｖｂ１よりも小さくなるためであると考えられる。この収縮を考慮すると、固化後のはみ出し部５６である突出ロウ部５０の体積は、基準体積Ｖｂ１未満となる。

例えば、平板部３０の端面３０Ｆの高さＨ３０を１００μｍ、改質ガス閉止壁４２の端面４２Ａの高さＨ４２を３００μｍ、溶融前のロウ材４８の厚みｔ４８を３８μｍとした場合、基準高さＨｂ１＝４３８μｍ、基準体積Ｖｂ１＝１６６４４μｍ^３となる。この場合、本プレート積層型改質器１０の製造方法では、はみ出し部５６のはみ出し長さＬ５６を基準高さＨｂ１の１２５％である５４７．５μｍ以下で好ましくは１００％である４３８μｍ以下、又ははみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６を基準体積Ｖｂ１の１２５％である２０８０５μｍ^３以下で好ましくは１００％である１６６４４μｍ^３以下として設定することとなる。はみ出し長さＬ５６は、例えば５００μｍとした場合、基準体積Ｖｂ１は１９０００μｍ^３であり、適正なはみ出し量であることがわかる。

この例示の寸法において、はみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６（はみ出し長さＬ５６）を基準体積Ｖｂ１（基準高さＨｂ１）の１２５％とした場合に、改質流路入口２２Ａ、改質流路出口２２Ｂ、燃焼流路入口２６Ａ、燃焼流路出口２６Ｂの突出ロウ部５０による閉塞が殆ど生ぜず、かつ第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の接合部からリークが生じないことは実験により確かめられている。また、はみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６（はみ出し長さＬ５６）を基準体積Ｖｂ１（基準高さＨｂ１）の１００％とした場合に、改質流路入口２２Ａ、改質流路出口２２Ｂ、燃焼流路入口２６Ａ、燃焼流路出口２６Ｂの突出ロウ部５０による閉塞が全く生ぜず、かつ第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の接合部からリークが生じないことは実験により確かめられている。なお、ここでのリークは、１．３３×１０^−１１Ｐａ（１×１０^−９Ｔｏｒｒ）の圧力（真空）下での水素のリークを意味する（以下同じ）。

一方、突出ロウ部５０を形成しない構成（はみ出し体積Ｖ５６が基準体積Ｖｂ１の０％）においては、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８の接合部からリークが生じることが実験により確かめられている。したがって、積層工程におけるロウ材４８のはみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６（はみ出し長さＬ５６）には下限の設定が必要である。この下限は、２５％として設定されている。この下限において、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８からリークが生じないことは実験により確かめられている。

突出ロウ部５２を形成するはみ出し部５８の単位接合幅（図４（Ａ）に示す矢印Ｗ２方向の幅）当たりのはみ出し体積Ｖ５８は、図４（Ｂ）に示される如く、はみ出し部５８の上下両側に位置する外壁３２、３８（改質ガス閉止壁４２）の積層方向の高さＨ３２、Ｈ３８のそれぞれ略半分及び溶融前のロウ材４８の厚みｔ４８の和である基準高さＨｂ２（＝（Ｈ３２＋Ｈ３８）／２＋ｔ４８）と、溶融前のロウ材４８の厚みｔ４８と、単位幅Ｗとの積により得られる仮想突出ロウ部５２Ａ、５４Ａの体積である基準体積Ｖｂ２を基準に設定されている。同様に、突出ロウ部５４を形成するはみ出し部６０の単位接合幅（矢印Ｗ２方向の幅）当たりのはみ出し体積Ｖ６０は、基準体積Ｖｂ２を基準に設定されている。

すなわち、基準体積Ｖｂ２は、ロウ材４８のはみ出し部５８、６０が厚みを変化させずに（平均厚みがｔ４８とされて）仮想突出ロウ部５２Ａ、５４Ａに変形される場合の体積であり、はみ出し部５８、６０のはみ出し長さＬ５８、Ｌ６０が、基準高さＨｂ２を基準に設定されていると把握することも可能である。

このように、突出ロウ部５２、５４は、プレート積層型改質器１０における流路の開口部以外の部分において積層方向の各接合部に連続して形成されるので、積層方向に隣り合う突出ロウ部５２、突出ロウ部５４が干渉しないように、外壁３２、３８の高さの半分に基づく基準高さＨｂ２を用いてはみ出し部５８、６０のはみ出し体積Ｖ５８、はみ出し体積Ｖ６０（はみ出し長さＬ５８、Ｌ６０）が設定される。この実施形態では、はみ出し部５８、６０のはみ出し体積Ｖ５８、はみ出し体積Ｖ６０（はみ出し長さＬ５８、Ｌ６０）は、基準体積Ｖｂ２（基準高さＨｂ２）の略１００％として設定されている。

例えば、上記と同様に外壁３２、３８（改質ガス閉止壁４２）の高さＨ３２、Ｈ３８をそれぞれ３００μｍ、溶融前のロウ材４８の厚みｔ４８を３８μｍとした場合、基準高さＨｂ２＝３３８μｍ、基準体積Ｖｂ２＝１２８４４μｍ^３となる。したがって、はみ出し部５８、６０のはみ出し体積Ｖ５８、Ｖ６０（はみ出し長さＬ５８、Ｌ６０）は、１２８４４μｍ^３以下（３３８μｍ以下）であり、はみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６（はみ出し長さＬ５６）とは独立して設定されている。

はみ出し部５８、６０についても、はみ出し体積Ｖ５８、Ｖ６０（はみ出し長さＬ５８、Ｌ６０）には、リーク防止の観点から下限の設定が必要であり、この下限は、２５％として設定されている。この下限において、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８からリークが生じないことは実験により確かめられている。

次に、本実施形態の作用を説明する。

上記構成のプレート積層型改質器１０では、改質原料入口ヘッダ１４からプレート積層型改質器１０の熱交換型改質部１０Ａに導入された改質原料は、改質ガス出口ヘッダ１６から熱交換型改質部１０Ａに供給された燃料が燃焼流路２６で触媒燃焼することで生じた熱の供給を受けつつ、改質流路２２において水蒸気改質反応を含む改質反応を生じ、水素を高濃度で含む改質ガスに改質される。この改質ガスは、改質ガス出口ヘッダ１６から水素生成装置１２外に供給（排出）される。一方、燃焼流路２６で生じた燃焼排ガスは、排ガス出口ヘッダ２０から水素生成装置１２外に排出される。

ここで、プレート積層型改質器１０では、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８を接合するロウ材４８に、該ロウ材４８が接合する第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８に跨る突出ロウ部５０、５２、５４が形成されているため、換言すれば、プレート積層型改質器１０の製造方法における積層工程において、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８間からはみ出し部５６、５８、６０をはみ出させたため、高濃度でアルミニウムを含む材料にて構成された第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８を良好に接合することができる。

すなわち、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８を構成する高濃度でアルミニウムを含む材料では、表面に形成される参加被膜（アルミナ膜）の影響によってロウ材４８とのぬれ性が低下し、接合不良が発生しやすいことが知られているが、プレート積層型改質器１０では、接合部の外側で被接合部材に跨る突出ロウ部５０、５２、５４を形成することで、第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８との接合安定性を飛躍的に向上させることができる。これにより、排ガス出口ヘッダ２０では、第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８との十分な接合強度を確保しつつ、これらの間のシール性を確保することができる。この実施形態では、上記の通り、１．３３×１０^−１１Ｐａ（１×１０^−９Ｔｏｒｒ）の低圧力（高真空）下での水素のリークを全く生じないシール性を確保することができた。

また、改質流路２２、燃焼流路２６にガスを流通させるプレート積層型改質器１０において、突出ロウ部５０を形成するはみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６（突出ロウ部５０の体積）を基準体積Ｖｂ１の１２５％以下としたため、突出ロウ部５０による改質流路入口２２Ａ、改質流路出口２２Ｂ、燃焼流路入口２６Ａ、燃焼流路出口２６Ｂの閉塞が殆ど生じることがない構成が実現された。特に、プレート積層型改質器１０では、突出ロウ部５０を形成するはみ出し部５６のはみ出し体積Ｖ５６を基準体積Ｖｂ１の１００％以下としたため、突出ロウ部５０による接合安定性の向上効果（リール性、接合強度）を確保しつつ、改質流路入口２２Ａ、改質流路出口２２Ｂ、燃焼流路入口２６Ａ、燃焼流路出口２６Ｂの閉塞が全く生じない構成とすることができた。

さらに、プレート積層型改質器１０では、改質流路２２、燃焼流路２６の開口部が形成されない側壁部分については、はみ出し部５８、はみ出し部６０のはみ出し量が基準体積Ｖｂ２又は基準高さＨｂ２に基づいて設定されているため、該側壁部分についても接合安定性を飛躍的に向上させて、第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８との十分な接合強度を確保しつつ、これらの接合部についても、上記の如き高いシール性を確保することができた。

すなわち、プレート積層型改質器１０では、突出ロウ部５０を形成するはみ出し部５６と、突出ロウ部５２、５４を形成するはみ出し部５８、６０とで、個別に独立してはみ出し量が設定されているので、第１伝熱プレート２４、第２伝熱プレート２８における各接合部の接合安定性を向上することができる。

なお、上記した実施形態では、第１伝熱プレート２４と第２伝熱プレート２８とを交互に積層してプレート積層型改質器１０を構成した例を示したが、本発明はこれに限定されず、例えば、第２伝熱プレート２８（燃焼流路２６）間に複数の第１伝熱プレート２４（改質流路２２）を積層してプレート積層型改質器１０を構成しても良い。この場合、積層方向に隣り合う第１伝熱プレート２４間（流路隔壁４４と平板部３０との接合部）には、同じガスが流れる（リークが許容される）ので、突出ロウ部５０に相当する突出ロウ部を形成する必要はない。また例えば、改質流路２２（第１伝熱プレート２４）のみを積層して構成された単一流路構成のプレート積層型改質器に本発明を適用することができる。この場合、例えば平面視で単なる矩形状に形成された（各流路隔壁４４が長手方向に平行な直線状である）第１伝熱プレート２４を積層してプレート積層型改質器を構成することができる。

また、上記した実施形態では、本発明に係る積層型流路要素がプレート積層型改質器１０に適用された例を示したが、本発明はこれに限定されず、例えば、２流体の熱交換を行うための熱交換器に本発明に係る積層型流路要素を適用しても良く、また例えば、第１流体の熱で液状の第２流体を気化させるための蒸発器に本発明に係る積層型流路要素を適用しても良い。

さらに、上記した実施形態では、第１流体と第２流体とが熱交換型改質部１０Ａにおいて同じ方向に流れる並行流型の例を示したが、本発明はこれに限定されず、例えば、直交流熱交換型や対向流熱交換型の改質器（熱交換器）等に本発明を適用することも可能である。

本発明の実施形態に係るプレート積層型改質器の要部を一部拡大して示す斜視図である。 本発明の実施形態に係るプレート積層型改質器を構成する第１伝熱プレート、第２伝熱プレートを示す平面図である。 本発明の実施形態に係るプレート積層型改質器の一部を拡大して示す分解斜視図である。 本発明の実施形態に係るプレート積層型改質器の製造方法におけるロウ材のはみ出し量を説明するための図であって、（Ａ）はロウ材のはみ出し状態を示す斜視図、（Ｂ）は基準体積を示す斜視図である。 本発明の実施形態に係るプレート積層型改質器の製造工程を模式的に示す図であって、（Ａ）は、ロウ材の溶融前の断面図、（Ｂ）は、ロウ材の溶融・固化後の断面図である。 本発明の実施形態に係るプレート積層型改質器の製造工程を図５とは別の断面において模式的に示す図であって、（Ａ）は、ロウ材の溶融前の断面図、（Ｂ）は、ロウ材の溶融・固化後の断面図である。 本発明の実施形態に係るプレート積層型改質器が適用された水素生成装置を示す平面図である。

符号の説明

１０ プレート積層型改質器（積層型流路要素）
２２ 改質流路（流路）
２４ 第１伝熱プレート（流路形成部材）
２６ 燃焼流路（流路）
２８ 第２伝熱プレート（流路形成部材）
３０ 平板部
３０Ｆ 端面（平板部の端面）
３２・３８ 外壁（壁部）
３２Ａ・３８Ａ 外面
４２ 改質ガス閉止壁（壁部）
４２Ａ 端面（壁部の外面）
４８ ロウ材
５０・５２・５４ 突出ロウ部

Claims (12)

1. 平板部から壁部が立設された複数の流路形成部材を前記壁部の立設方向に積層すると共に、該積層方向に隣り合う一方の前記流路形成部材の前記壁部が他方の前記流路形成部材の平板部にロウ付けにて接合されて成り、
   前記流路の外側には、前記ロウ材が積層方向両側の前記流路形成部材の外面に跨って固化された突出ロウ部が形成されており、
   かつ、前記突出ロウ部の体積は、その積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和又は該高さの和の半分に前記ロウ材の厚みを加えた総高さと、前記ロウ材による積層方向両側に位置する前記流路形成部材の接合幅と、前記ロウ材の溶融前の厚みとの積で得る基準体積の２５％以上である積層型流路要素。
2. 流路端を開口させる前記流路形成部材の前記平板部の端面と、該流路形成部材の積層方向に隣接する流路形成部材の前記壁部の外面とが面一とされた部分を含み、
   前記突出ロウ部は、前記面一を成す前記平板部の端面と前記壁部の外面とに跨って形成されている請求項１記載の積層型流路要素。
3. 前記壁部のうち流路が開口されない外壁を成すように前記壁部の外面が面一に積層された部分を含み、
   前記突出ロウ部は、前記面一に積層された壁部の外面に跨って形成されている請求項１又は請求項２記載の積層型流路要素。
4. 前記突出ロウ部は、その積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和に応じて、該積層方向の寸法が設定されている請求項１〜請求項３の何れか１項記載の積層型流路要素。
5. 前記突出ロウ部の体積は、前記基準体積の１２５％以下である請求項１〜請求項４の何れか１項記載の積層型流路要素。
6. 前記突出ロウ部の体積は、前記基準体積の１００％以下である請求項１〜請求項５の何れか１項記載の積層型流路要素。
7. 平板部から壁部が立設された複数の流路形成部材を前記壁部の立設方向に積層すると共に、該積層方向に隣り合う一方の前記流路形成部材の前記壁部が他方の前記流路形成部材の平板部にロウ付けにて接合されて成る積層型流路要素の製造方法であって、
   前記ロウ材がそれぞれの前記流路形成部材間から、該積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和又は該高さの和の半分に前記ロウ材の厚みを加えた総高さである基準高さの２５％を下限とする所定量だけはみ出すように、該ロウ材を挟んで前記流路形成部材を積層する積層工程と、
   前記ロウ材を溶融、固化させて前記壁部と平板部とを接合させる接合工程と、
   を含む積層型流路要素の製造方法。
8. 前記積層工程で、前記ロウ材の積層方向両側に位置する前記流路形成部材の外面の積層方向における高さの和に応じて、前記ロウ材のはみ出し長さが設定されている請求項７記載の積層型流路要素の製造方法。
9. 前記積層工程で、前記壁部の長手方向端部から所定量だけはみ出される前記ロウ材の長さを、前記基準高さの１２５％以内とする請求項７又は請求項８記載の積層型流路要素の製造方法。
10. 前記積層工程で、前記壁部の長手方向端部から所定量だけはみ出される前記ロウ材の長さを、前記基準高さの１００％以内とする請求項７〜請求項９の何れか１項記載の積層型流路要素の製造方法。
11. 前記積層型流路要素は、積層方向に隣り合う一方の前記流路形成部材の開口端における前記平板部の端面と、他方の前記流路形成部材の前記壁部の外面とが面一状を成す部分を含み、
    前記積層工程で、前記平板部と前記壁部とを接合するための前記ロウ材を、該平板部の全接合長に亘り前記開口端の開口方向との直交方向に沿ってはみ出させる請求項７〜請求項１０の何れか１項記載の積層型流路要素の製造方法。
12. 前記積層型流路要素は、前記壁部が面一に積層されて流路が開口されない外壁を形成する部分を含み、
    前記積層工程で、前記面一に積層された壁部を接合するための前記ロウ材を、前記外壁の全接合長に亘り該外壁の外側にはみ出させる請求項７〜請求項１１の何れか１項記載の積層型流路要素の製造方法。

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