JP4753690B2 - 有機電解質電池 - Google Patents
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Description
そこで、負極表面上に安定な被膜を形成する添加剤を有機電解質へ加えることによって、有機電解質電池の内部抵抗の上昇を抑制することが提案されている(特許文献1参照)。そのような添加剤としては、例えば、芳香族ジカルボン酸エステルが用いられている。
さらに、二次電池の場合には、充放電の繰り返しにより、有機溶媒の分解生成物からなる被膜が形成されるのを防止し、有機電解質の不要な消費を抑制することができる。
正極活物質は、単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
一次電池においても二次電池においても、正極は、正極活物質の他に、公知の導電剤や結着剤を含んでいてもよい。
負極は、負極活物質とともに、公知の導電剤や結着剤を含んでいてもよい。
なお、上記有機電解質は、一次電池および二次電池の両方に用いることができる。
本実施例では、図1に示されるような扁平型有機電解質電池10を作製した。
電池10は、ディスク状の正極4、ディスク状の負極5、正極4と負極5との間に介在するポリプロピレン製の不織布からなるセパレータ6を具備する。正極4は、ステンレス鋼製の正極缶1の内底面上に載置されている。負極5は、ステンレス鋼製の負極缶2の内面に圧着または載置されている。負極缶2の周縁部には、ポリプロピレン製の絶縁パッキング3が装着されている。正極缶1の開口端部が絶縁パッキング3にかしめつけられることにより、正極4、負極5、セパレータ6および有機電解質(図示せず)を収容する空間が密封されている。正極4と負極5とは、セパレータ6を介して対向配置されている。
正極活物質としては、コバルト酸リチウム(LiCoO2)粉末を用いた。その正極活物質と、導電剤である炭素粉末と、結着剤であるフッ素樹脂とを、80:10:10の重量比で混合した。得られた混合物を、円柱状のペレットに成型し、200℃で乾燥して、正極4を得た。正極の直径は16mmであり、正極の負極と対向する面の面積は2.0cm2とした。
負極活物質としては、黒鉛粉末を用いた。その負極活物質と、結着剤であるフッ素樹脂とを、85:15の重量比で混合した。得られた混合物を、円柱状のペレットに成型し、200℃で乾燥して、負極5を得た。負極の直径は16mmであり、負極の正極と対向する面の面積は2.0cm2とした。
有機電解質としては、エチレンカーボネートとジエチルカーボネートとを、50:50の体積比で混合した溶媒に、溶質であるLiPF6を1.0モル/Lの濃度で溶解したものを用いた。この有機電解質には、添加剤Aを、溶質100重量部あたり0.1重量部添加しておいた。
絶縁パッキング3が装着された負極缶2の内底面上に負極5を載置し、その上に円形に打ち抜いたポリプロピレン製の不織布からなるセパレータ6(厚み100μm)を被せた。この後、添加剤Aを含む有機電解質を負極缶2内に注液し、負極5とセパレータ6に有機電解質を含浸させた。
上記有機電解質に、添加剤B、CまたはDを加えたこと以外、電池A1の作製方法と同様にして、有機電解質電池を作製した。得られた電池をそれぞれ電池B1〜D1とした。
有機電解質に添加剤を添加しなかったこと以外、電池A1の作製方法と同様にして、比較電池1を作製した。
上記電池A1〜D1および比較電池1を用い、作製直後の各電池の内部抵抗を測定した。次いで、これらの電池を、1mA/cm2の定電流で、電池電圧が4.2Vとなるまで充電した。その後、充電後の電池を、60℃の恒温槽中に20日間保存した。保存後に再度、各電池の内部抵抗を測定した。なお、電池の内部抵抗は、交流1kHz法を用いて測定した。このことは、以下の実施例においても同様である。結果を表2に示す。
1mA/cm2の定電流で、電池電圧が4.2Vになるまで充電し、次いで、電池電圧が3.0Vになるまで放電する充放電サイクルに、各電池を供した。上記充放電サイクルを100サイクル行った後、各電池の内部抵抗を測定した。その結果を表2に示す。
なお、本実施例では、添加剤Aが最も良好な結果を示した。
正極活物質として、400℃で熱処理した二酸化マンガンを用いた。この二酸化マンガンと、導電材である炭素粉末と、結着剤であるフッ素樹脂とを、80:10:10の重量比で混合した。得られた混合物をペレットに成型し、250℃で乾燥して、正極4を得た。
負極活物質としては、金属リチウムを用いた。金属リチウムの圧延板を、所定の寸法に打ち抜き、負極5を得た。
プロピレンカーボネートとジメトキシエタンとを50:50の体積比で混合した混合溶媒に、溶質であるLiCF3SO3を1.0モル/Lの割合で溶解したものを有機電解質として用いた。有機電解質には、実施例1と同様に、上記添加剤A、B、C、またはDを、溶質100重量部あたり0.1重量部添加した。得られた有機電解質を有機電解質A2〜D2とした。
得られた電池A2〜D2および比較電池2を用い、これらの電池の作製直後の内部抵抗を実施例1と同様にして測定した。
次いで、測定後の各電池を、60℃の恒温槽中で2ヶ月間保存した。保存後に再度、各電池の内部抵抗を測定した。得られた結果を表3に示す。
次に、測定後の各電池を60℃の恒温槽中で2ヶ月間保存した。保存後、再度、各電池の内部抵抗を測定した。結果を表4に示す。表4には、比較電池2の結果も示す。
2 負極缶
3 絶縁パッキング
4 正極
5 負極
6 セパレータ
10 扁平型電池
Claims (9)
- 正極活物質を含む正極と、負極活物質を含む負極と、少なくとも有機溶媒および前記有機溶媒に溶解された溶質を含む有機電解質と、内部抵抗の上昇を抑制する添加物とを備える有機電解質電池であって、
前記添加物が、フタラゾンおよびフタラゾン誘導体の少なくとも1種を含む有機電解質電池。 - 前記フタラゾン誘導体のイミド基の水素原子が、アルカリ金属に置換されている請求項1記載の有機電解質電池。
- 前記添加剤が、前記有機電解質に含まれている請求項1記載の有機電解質電池。
- 前記有機電解質に含まれる前記添加剤の量が、前記溶質100重量部あたり、0.001〜10重量部である請求項3記載の有機電解質電池。
- 前記添加剤が、前記正極に含まれている請求項1記載の有機電解質電池。
- 前記正極に含まれている前記添加剤の量が、前記正極活物質100重量部あたり、0.001〜10重量部である請求項5記載の有機電解質電池。
- 前記正極活物質が、マンガン化合物を含む請求項1記載の有機電解質電池。
- 前記マンガン化合物が、再充電可能である請求項7記載の有機電解質電池。
- 前記負極活物質が、リチウムを吸蔵および放出可能な材料、金属リチウムまたはリチウム合金を含む請求項1記載の有機電解質電池。
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