JP4747842B2 - 燃料電池用燃料供給器およびこれを用いた燃料電池 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池用燃料供給器およびこれを用いた燃料電池に関する。

近年の情報化社会の到来とともに、パーソナルコンピュータ等の電子機器で扱う情報量が飛躍的に増大し、それに伴い、電子機器の消費電力も著しく増加してきた。特に、携帯型の電子機器では、処理能力の増加に伴って消費電力の増加が問題となっている。現在、このような携帯型の電子機器では、一般的にリチウムイオン電池が電源として用いられているが、リチウムイオン電池のエネルギー密度は理論的な限界に近づいている。そのため、携帯型の電子機器の連続使用期間を延ばすために、ＣＰＵの駆動周波数を抑えて消費電力を低減しなければならないという制限があった。

このような状況の中で、リチウムイオン電池に変えて、エネルギー密度が大きく、熱交換率の高い燃料電池を電子機器の電源として用いることにより、携帯型の電子機器の連続使用期間が大幅に向上することが期待されている。

燃料電池は、燃料極および酸化剤極（以下、これらを「触媒電極」とも呼ぶ。）と、これらの間に設けられた電解質から構成され、燃料極には燃料が、酸化剤極には酸化剤が供給されて電気化学反応により発電する。燃料としては、一般的には水素が用いられるが、近年、安価で取り扱いの容易なメタノールを原料として、メタノールを改質して水素を生成させるメタノール改質型や、メタノールを燃料として直接利用する直接型の燃料電池の開発も盛んに行われている。

燃料として水素を用いた場合、燃料極での反応は以下の式（１）のようになる。
３Ｈ_２ → ６Ｈ^＋ ＋ ６ｅ⁻ （１）

燃料としてメタノールを用いた場合、燃料極での反応は以下の式（２）のようになる。
ＣＨ_３ＯＨ ＋ Ｈ_２Ｏ → ６Ｈ^＋ ＋ ＣＯ_２ ＋ ６ｅ⁻ （２）

また、いずれの場合も、酸化剤極での反応は以下の式（３）のようになる。
３／２Ｏ_２ ＋ ６Ｈ^＋ ＋ ６ｅ⁻ → ３Ｈ_２Ｏ （３）

特に、直接型の燃料電池では、メタノール水溶液から水素イオンを得ることができるので、改質器等が不要になり、携帯型の電子機器へ適用することの利点が大きい。また、液体のメタノール水溶液を燃料とするため、エネルギー密度が非常に高いという特徴がある。

こうした液体燃料供給型の燃料電池では、長期間の使用に供するという観点では、燃料極に供給する液体中の燃料成分濃度を高くすることが好ましい。

ところが、水に対して親和性の高いメタノールなどの有機液体燃料を用いる場合、燃料成分の濃度が高いほど、燃料成分が水分を含んだ固体電解質膜に拡散し、酸化剤極まで到達するクロスオーバーが生じやすかった。クロスオーバーは、本来燃料極において電子を提供すべき有機液体燃料が酸化剤極側で酸化されてしまい、燃料として有効に使用されないことから、電圧や出力の低下、燃料効率の低下を引き起こす。このため、燃料極に供給する液体中の燃料成分濃度を高くすることは、困難であった。

そこで、クロスオーバーの発生による出力特性の低下が小さくなる燃料濃度とした上で、燃料電池システムとしての体積エネルギー効率を高めようとする技術が提案されている（特許文献１）。特許文献１に記載の燃料電池は、燃料となるメタノール水溶液を貯留する燃料タンクにバルブを介して高濃度メタノールが接続されている。そして、コントローラーによりバルブを制御することにより、高濃度メタノールタンクから燃料タンクへの高濃度メタノールの供給を制御する。特許文献１には、高濃度メタノールタンクを備えることにより、燃料電池の体積エネルギー効率の改善を図ることができると記載されている。

ところが、特許文献１の構成では、高濃度メタノールタンクから燃料タンクへの高濃度メタノールの供給をバルブの動作により制御しているため、大型のフィードバック制御機構を備える必要があった。このため、燃料電池全体が大型化、複雑化してしまい、省スペース化や軽量化の観点では改善の余地があった。特に、携帯型のパーソナルコンピュータや携帯電話等の携帯機器に適用する上では、より小型で簡便な機構が求められていた。
特開２００３−１３２９２４号公報

本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、液体燃料供給型の燃料電池を長期間安定的に運転する技術を提供することにある。また、本発明の別の目的は、液体燃料供給型の燃料電池を小型化する技術を提供することにある。

本発明によれば、燃料電池の燃料供給系に配置される燃料供給器であって、燃料容器と、該燃料容器に収容された補給用燃料を制限的に透過させ、前記燃料供給系へ移動させる透過制御膜とを備えることを特徴とする燃料供給器が提供される。

本発明の燃料供給器は、透過制御膜を介して燃料供給系に高い制御性で補給用燃料を制限的に移動させることができる。このため、燃料電池の使用により燃料供給系内の燃料が減少した際に、透過制御膜を介して補給用燃料を供給することが可能となる。よって、簡便な構成で燃料電池を長期間安定的に運転することができる。

本発明の燃料供給器において、前記透過制御膜は、燃料供給系内の液体燃料の燃料濃度に基づいて前記補給用燃料の透過量を制限することができる。こうすることにより、燃料供給系内の液体燃料の濃度変化に応じた微妙な透過量制御が可能となる。このため燃料供給系内の燃料濃度を、クロスオーバーが抑制される濃度に維持しておきつつ、燃料電池の使用により減少した液体燃料を燃料容器から補給することができる。よって、燃料供給系内の液体燃料濃度を所定の濃度に制御することができる。なお、前記補給用燃料の燃料成分濃度は前記液体燃料の燃料成分濃度よりも高くすることができる。こうすることにより、燃料供給器内の液体の燃料成分濃度と燃料供給系内の液体燃料の燃料成分濃度の濃度勾配を利用して、補給用燃料を燃料供給系に供給し、燃料供給系の燃料成分濃度の低下を抑制することができる。

本発明の燃料供給器において、前記透過制御膜は、前記液体燃料の濃度に対応して膜形態が変化し、前記補給用燃料の透過量が変化する膜とすることができる。こうすることにより、液体燃料濃度に対応する透過制御膜の自発的な形態変化を用いて補給用燃料の移動を制御することができる。このため、燃料供給系内の液体燃料濃度を計測し、補給燃料の透過量を制御するための制御部等を設けることなく、簡便な構成で補給用燃料の透過量を制御することができる。よって、燃料電池の小型化または軽量化が可能となる。また、燃料電池の装置構成をより簡素化することができる。

本発明の燃料供給器において、前記膜は、前記液体燃料の濃度に応じて収縮膨張し、開口率が変化する膜とすることができる。こうすることにより、補給燃料の透過量を制御することができる。

本発明の燃料供給器において、前記透過制御膜は、前記補給用燃料を透過させる燃料透過膜と、該燃料透過膜上に設けられ該燃料透過膜の露出面積を制御するシャッター部材とを備える構成とすることができる。このような構成において、補給用燃料は、燃料透過膜の露出部から燃料供給系に移動する。燃料透過膜上にシャッター部材を設けることにより、燃料透過膜の露出面積を調節することができる。このため、補給用燃料の透過量を制御することができる。

本発明の燃料供給器において、前記シャッター部材は、燃料供給系内の前記液体燃料の燃料濃度に基づいて前記補給用燃料の透過量を制限する構成とすることができる。こうすることにより、燃料供給系内の燃料濃度を所望の濃度に維持されるように補給用燃料の供給を制御することができる。このため、燃料電池のクロスオーバーを抑制しつつ、高い出力を安定的に発揮させることができる。

本発明の燃料供給器において、前記燃料透過膜の露出面積が前記燃料供給系における前記液体燃料の濃度に応じて段階的に変化する構成とすることができる。こうすることにより、補給用燃料の供給量をより一層精密に制御することができる。

本発明の燃料供給器において、前記シャッター部材は切込部を有する弾性膜を含み、前記弾性膜の表面が伸縮することにより前記切込部の形態が変化し、前記燃料透過膜の露出面積を制御する構成とすることができる。こうすることにより、シャッター部材を伸縮させて、燃料透過膜上に設けられた切込部の開口面積を容易に調節することができる。したがって、簡便な構成で燃料透過膜の露出面積を制御することができる。

本発明の燃料供給器において、前記シャッター部材を前記燃料透過膜の表面において摺動させて、前記燃料透過膜の露出面積を制御するシャッター調節部材をさらに備える構成とすることができる。シャッター部材が燃料透過膜の表面を摺動する構成とすることにより、シャッター部材による燃料透過膜の表面の被覆の程度を調節することができる。このため、燃料透過膜の露出面積を制御し、燃料透過膜を介した補給用燃料の供給量を制御することができる。また、本発明の燃料供給器において、前記シャッター部材は開口部を有する構成とすることができる。こうすることにより、シャッター部材を燃料透過膜の表面において摺動させて、燃料透過膜の露出面積を段階的に変化させることができる。このため、燃料供給系の燃料濃度をさらに精密に制御することができる。

本発明の燃料供給器において、前記燃料透過膜が、燃料供給系内の前記液体燃料の燃料濃度に基づいて前記液体燃料の透過量を制限する構成とすることができる。こうすることにより、燃料透過膜自体に補給用燃料の透過の制御性を付与することができる。よって、燃料透過膜とシャッター部材を複合的に用いて、補給用燃料の透過量を制限することが可能となる。

本発明の燃料供給器において、前記透過制御膜を介して前記燃料容器と隣接する燃料供給部をさらに備え、前記燃料供給部は、その内圧に応じて体積が変化するように構成されることができる。こうすることにより、液体燃料供給型燃料電池の使用に伴い発生する二酸化炭素等による燃料供給系の内圧の上昇を抑制することができる。このため、補給用燃料を燃料供給器から燃料供給系に向かって移動させることができる。よって、発電に最も効率的な濃度のメタノールをさらに安定的に供給することができる。また、燃料供給部と燃料供給系とを隣接させることにより、燃料電池全体の小型化、軽量化が可能となる。

本発明によれば、固体電解質膜と、該固体電解質膜に配設された燃料極および酸化剤極と、前記燃料極に燃料を供給する燃料供給系を含む燃料電池であって、前記燃料供給系に、前記燃料供給器が設けられたことを特徴とする燃料電池が提供される。

本発明に係る燃料電池は、上述した燃料供給器を有するため、使用により燃料供給系の液体燃料の濃度が減少した際に、透過制限膜を介して補給用燃料を補給することができる。したがって、簡便な装置構成で液体燃料濃度を所望の濃度に維持することが可能となる。よって、クロスオーバーを生じない程度の濃度に燃料供給系の燃料濃度を維持しつつ、高い出力を長期間安定的に発揮させることができる。

本発明の燃料電池において、前記燃料極で発生した気体を前記燃料容器に導く導気管を有することができる。

なお、以上の構成要素の任意の組み合わせや、本発明の構成要素や表現を方法、装置の間で相互に置換したものもまた、本発明の態様として有効である。

たとえば、本発明の燃料供給器は前記燃料電池において着脱可能とすることができる。こうすることにより、燃料容器中の補給用燃料を使用した後、別の燃料供給器に容易につけかえることができる。このため、簡便な構成でより一層長期間燃料電池を運転することができる。また、燃料供給器を含む燃料供給系が着脱可能とすることができる。

本発明によれば、液体燃料供給型の燃料電池を長期間安定的に運転する技術を提供することができる。また、本発明によれば、液体燃料供給型の燃料電池を小型化することができる。

上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。

本実施形態に係る燃料電池の構造を模式的に示した断面図である。 図１の燃料電池のＡ−Ａ’方向の断面図である。 図１の燃料電池のＡ−Ａ’方向の断面図である。 図１の燃料電池の燃料電池単位セルの構造を模式的に示した断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の構造を模式的に示した断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の構造を模式的に示した断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 図１５の透過制御膜のＢ−Ｂ’方向の断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 図１７の透過制御膜のＢ−Ｂ’方向の断面図である。 図１７の透過制御膜のＢ−Ｂ’方向の断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の透過制御膜の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池システムの構成を示す断面図である。 図２３の燃料電池システムのセンサの構成を示す図である。 図２３の燃料電池システムの濃度測定部の構成を示す図である。 本実施形態に係る燃料電池の構成を示す断面図である。 本実施形態に係る燃料電池の構成を示す断面図である。 実施例の燃料電池の使用経過時間と電池電圧との関係を示す図である。

以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。なお、すべての図面において、共通する構成要素には同じ符号を付し、適宜説明を省略する。

以下の実施形態で説明する燃料電池の用途は特に限定されないが、たとえば携帯電話、ノート型等の携帯型パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ（Ｐｅｒｓｏｎａｌ Ｄｉｇｉｔａｌ Ａｓｓｉｓｔａｎｔ）、各種カメラ、ナビゲーションシステム、ポータブル音楽プレーヤー等の小型電気機器に適切に用いられる。

（第１の実施形態）
図１は、本実施形態における燃料電池の構造を模式的に示した平面図である。

図１の燃料電池７２３は、複数の単セル構造１０１と、複数の単セル構造１０１に配して設けられた燃料容器７１３と、燃料容器７１３に高濃度燃料７２５を供給する高濃度燃料容器７１５と、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との間に設けられた透過制御膜７１７を含む。

燃料容器８１１は、燃料極１０２と接して配設されている。燃料容器８１１に収容された燃料１２４は、燃料極１０２に供給される。また、燃料容器８１１と燃料容器７１３とは、燃料通路７１９および燃料通路７２１を介して連結される。

燃料容器８１１には、燃料通路７１９を介して燃料１２４が供給される。燃料は、燃料容器８１１内に設けられた複数の仕切り板８５３に沿って流れ、複数の単セル構造１０１に順次供給される。複数の単セル構造１０１を循環した燃料は、燃料通路７２１を介して燃料容器７１３に回収される。なお、単セル構造１０１の詳細な構成については後述する。

本実施形態および以降の実施形態において、燃料１２４は、単セル構造１０１に供給される液体燃料を指し、燃料成分である有機溶媒および水を含む。燃料１２４に含まれる燃料成分としては、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、または他のアルコール類、あるいはシクロパラフィン等の液体炭化水素等の有機液体燃料を用いることができる。以下、燃料成分がメタノールである場合を例に説明する。また、酸化剤としては、通常、空気を用いることができるが、酸素ガスを供給することもできる。

燃料電池７２３では、高濃度燃料容器７１５が、透過制御膜７１７を介して燃料容器７１３に隣接している。また、透過制御膜７１７は、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過を制御する。

燃料容器７１３には、単セル構造１０１に供給される程度の燃料成分濃度の燃料１２４が収容される。また、高濃度燃料容器７１５には、燃料成分濃度が燃料１２４以上の高濃度燃料７２５が収容される。たとえば燃料成分がメタノールである場合、燃料容器７１３中にはたとえば５０体積％以下程度の濃度のメタノール水溶液または水を収容することができる。また、このとき、高濃度燃料容器７１５中には、燃料１２４以上の濃度のメタノール水溶液またはメタノールを収容することができる。

燃料電池７２３を使用すると、燃料容器７１３中の燃料１２４が消費される。また、燃料通路７２１から燃料１２４より燃料成分濃度の低い液体が回収される。このため、燃料電池７２３の使用に伴い燃料容器７１３中の液体の燃料成分濃度は減少し、高濃度燃料容器７１５中の液体の燃料成分の濃度との濃度差が大きくなる。

透過制御膜７１７は、燃料容器７１３中の液体の燃料成分の濃度に応じて燃料成分の透過率を変化させる構成となっている。このような構成として、燃料成分の濃度に対する感受性を有する膜を透過制御膜７１７に用いることができる。たとえば、このような膜として、燃料成分の濃度に応じて膜の形態が変化し、開口率が変化する膜を用いることができる。透過制御膜７１７の別の構成として、燃料成分の透過性を有する燃料透過膜と、燃料透過膜を被覆し、燃料透過膜の露出面積を制御するシャッターとを組み合わせて用いることもできる。

本実施形態では、燃料成分の濃度に応じて開口率が自発的に変化する膜を用いる場合を例に説明する。燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５とを透過制御膜７１７によって隔てることにより、燃料成分の濃度勾配に応じて高濃度燃料容器７１５から高濃度燃料７２５が透過制御膜７１７を経由して燃料容器７１３に移動する構成が実現される。

このような構成とすることにより、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３に徐々に高濃度燃料７２５が供給されるため、燃料容器７１３中の燃料成分の濃度を単セル構造１０１での発電に適した濃度に維持することができる。また、燃料１２４中の燃料成分濃度は、クロスオーバーが生じない程度の低濃度としつつ、燃料１２４中の燃料成分の濃度の低下を抑制することができる。このため、優れた電池電圧を安定的に得ることができる。また、高濃度燃料容器７１５中には高濃度燃料７２５が収容されているため、燃料電池７２３全体の体積エネルギー効率を向上させることができる。

なお、透過制御膜７１７および高濃度燃料容器７１５は、単セル構造１０１を含む燃料電池本体と着脱可能に構成された一つの部材とすることができる。たとえば、カートリッジ式の燃料補給器とすることができる。また、燃料容器７１３、透過制御膜７１７および高濃度燃料容器７１５が一つの部材として単セル構造１０１を含む燃料電池本体と着脱可能に構成されることもできる。

次に、透過制御膜７１７の具体的な構成について説明する。図２Ａおよび図２Ｂは、図１のＡ−Ａ’方向の断面図であり、透過制御膜７１７の構成を模式的に示す上面図である。図２Ａは、燃料成分の濃度が低い状態の透過制御膜７３５を示し、図２Ｂは、燃料成分の濃度が高い状態の透過制御膜７３５を示す。

図２の透過制御膜７１７は、透過制御膜７３５により構成されている。透過制御膜７３５は、支持体７３１と高分子７３３からなり、燃料成分の濃度に応じてポア７３７のサイズが変化し、高濃度燃料７２５の透過を制御する膜である。

支持体７３１は、高分子７３３を支持できる多孔質膜とすることができる。燃料成分に対する耐食性に優れた材料を用いることが好ましい。支持体として、たとえば金属メッシュ、多孔質金属シート、発泡性金属素材を用いることができる。このうち、多孔質金属シートは、高濃度燃料７２５を通過させるために両面を貫通する孔が形成された金属シートであれば特に制限されず、様々な形態、厚みのシートを用いることが可能である。たとえば多孔質の金属薄板を用いることができる。また、金属繊維シートを用いることができる。金属繊維シートは、一本以上の金属繊維がシート状に成形されたものであれば特に制限はなく、金属繊維の不織シートまたは織布を用いることができる。さらに、支持体７３１の材料としては、金属のほかにもたとえば高分子、セラミックス、ガラスなども適用できる。具体的には、たとえば化学繊維やガラス繊維のシートとすることもできる。

また、高分子７３３には、燃料成分の濃度が大きくなると膨潤する高分子材料を用いることができる。たとえば、単セル構造１０１を構成する固体電解質膜として利用可能な後述する材料を用いることができる。具体的には、たとえば、スルフォン基含有パーフルオロカーボン（ナフィオン（デュポン社製：登録商標）等）を用いることができる。また、炭化水素系、ポリイミド系の膜で、燃料成分の濃度に応じて収縮膨張する膜を用いることもできる。

たとえば燃料成分がメタノールである場合、このような材料はメタノール濃度が低いほど収縮する。このため、燃料容器７１３中のメタノール濃度が燃料電池７２３の使用により低下すると、ポア７３７のサイズが大きくなり、開口率が増加する。このため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３にメタノールがより透過するようになる。よって、このような透過制御膜７３５を透過制御膜７１７として用いることにより、透過制御膜７１７のメタノール透過速度の差を利用し、燃料容器７１３中のメタノール濃度の低下を抑制することができる。このため、燃料１２４中のメタノール濃度を一定とすることができる。よって、単セル構造１０１に好適な濃度の燃料１２４を長期間安定的に供給することができる。したがって、燃料電池７２３を長期間安定的に運転することができる。

また、透過制御膜７３５を用いることにより、透過制御膜７１７を制御するための外部動力や外部電力を用いる必要がなく、燃料電池７２３全体の小型化、軽量化を図ることができる。

透過制御膜７３５は、たとえば高分子７３３を含む液体に支持体７３１を浸漬し、乾燥させることにより作製することができる。そのほかに、スプレー塗布や膜表面への液体の滴下などによっても作製できる。また、支持体７３１の表面からモノマーをグラフト重合させるなど、通常の高分子膜の製造方法を用いて作製できる。

図３Ａおよび図３Ｂは、透過制御膜７１７の他の構成を示す図である。図３Ａは、燃料透過膜７４５の片面に透過制御膜７３５を貼りつけた形態であり、図３Ｂは、燃料透過膜７４５の両面に透過制御膜７３５を貼りつけた形態である。

燃料透過膜７４５は、燃料１２４中の燃料成分を透過可能な膜である。透過制御膜７３５を燃料透過膜７４５に貼りつけた構成とすることにより、透過制御膜７３５を燃料透過膜７４５の露出面積を可変とするシャッターとして用いることが可能となる。このため、燃料透過膜７４５の露出面積を調節し、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

また、透過制御膜７１７の構成を図３Ａまたは図３Ｂの構成とする場合、燃料透過膜７４５には、たとえば第４の実施形態で後述する材料などを用いることができる。

次に、図４を参照して図１に示した単セル構造１０１の構成を説明する。図４は、単セル構造１０１を模式的に示した断面図である。各単セル構造１０１は、燃料極１０２、酸化剤極１０８および固体電解質膜１１４を含む。

固体電解質膜１１４は、燃料極１０２と酸化剤極１０８を隔てるとともに、両者の間で水素イオンを移動させる役割を有する。このため、固体電解質膜１１４は、水素イオンの伝導性が高い膜であることが好ましい。また、化学的に安定であって機械的強度が高いことが好ましい。

固体電解質膜１１４を構成する材料としては、スルフォン基、リン酸基、ホスホン基、ホスフィン基などの強酸基や、カルボキシル基などの弱酸基などの極性基を有する有機高分子が好ましく用いられる。こうした有機高分子として、スルフォン化ポリ（４−フェノキシベンゾイル−１，４−フェニレン）、アルキルスルフォン化ポリベンゾイミダゾールなどの芳香族含有高分子；
ポリスチレンスルフォン酸共重合体、ポリビニルスルフォン酸共重合体、架橋アルキルスルフォン酸誘導体、フッ素樹脂骨格およびスルフォン酸からなるフッ素含有高分子などの共重合体；
アクリルアミド−２−メチルプロパンスルフォン酸のようなアクリルアミド類とｎ−ブチルメタクリレートのようなアクリレート類とを共重合させて得られる共重合体；
スルフォン基含有パーフルオロカーボン（ナフィオン（デュポン社製：登録商標）、アシプレックス（旭化成社製：登録商標））；
カルボキシル基含有パーフルオロカーボン（フレミオンＳ膜（旭硝子社製））；
などが例示される。このうち、スルフォン化ポリ（４−フェノキシベンゾイル−１，４−フェニレン）、アルキルスルフォン化ポリベンゾイミダゾールなどの芳香族含有高分子を選択した場合、有機液体燃料の透過を抑制でき、クロスオーバーによる電池効率の低下を抑えることができる。

燃料極１０２および酸化剤極１０８は、それぞれ、触媒を担持した炭素粒子と固体電解質の微粒子とを含む燃料極側触媒層１０６および酸化剤極側触媒層１１２をそれぞれ基体１０４および基体１１０上に形成した構成とすることができる。触媒としては、白金や白金とルテニウムの合金等が例示される。燃料極１０２および酸化剤極１０８の触媒は同じものを用いても異なるものを用いてもよい。

基体１０４および基体１１０の材料は、たとえば第３の実施形態にて後述する材料とすることができる。これらの基体の表面には撥水処理を施することもできる。前述したように、燃料１２４としてメタノールを用いた場合、燃料極１０２で二酸化炭素が発生する。燃料極１０２で発生した二酸化炭素の気泡が燃料極１０２付近に滞留すると、燃料極１０２への燃料１２４の供給が阻害され、発電効率の低下の原因となる。そこで、基体１０４の表面に、親水性コート材あるいは疎水性コート材による表面処理を行うことが好ましい。親水性コート材により表面処理することで、基体１０４の表面における燃料の流動性が高められる。これにより二酸化炭素の気泡は燃料１２４とともに移動しやすくなる。また、疎水性コート材により処理することにより、基体１０４の表面に、気泡の形成の原因となる水分の付着を軽減できる。

したがって、基体１０４の表面上における気泡の形成を軽減できる。さらに、これらの表面処理による作用と燃料電池本体１００への加振処理との相乗作用により、燃料極１０２から二酸化炭素が一層効率的に除去されるため、高い発電効率が実現する。親水性コート材としては、たとえば酸化チタン、酸化ケイ素等が挙げられる。一方、疎水性コート材としては、ポリテトラフルオロエチレン、シラン等が例示される。

以上のようにして構成された単セル構造１０１を図１のように配置することにより、複数の単セル構造１０１が直列に接続された燃料電池７２３を得ることができる。なお、単セル構造１０１を積み重ねることにより、燃料電池セルスタックを含む燃料電池を得ることもできる。

本実施形態によれば、高濃度燃料容器７１５に貯蔵された高濃度燃料中の高濃度燃料７２５が、透過制御膜７１７を介して燃料容器７１３に供給されるため、燃料容器７１３への燃料成分の供給を制御し、燃料１２４中の燃料成分の濃度を所定の濃度に制御することができる。このため、燃料電池７２３の使用に伴う燃料容器７１３から供給される燃料１２４濃度の低下を抑制することができる。よって、クロスオーバーの発生を抑制しつつ、単セル構造１０１での電気化学反応を長期間安定的に行わせることができる。

なお、本実施形態において、図３Ａまたは図３Ｂに示した透過制御膜７１７の構成を採用する場合、透過制御膜７３５と燃料透過膜７４５との接触面積部分の大きさを変化させる構成とすることができる。こうすれば、燃料透過膜７４５と透過制御膜７３５との接触面積を大きくするほど高濃度燃料７２５の透過性が低下するため、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することが可能となる。このような構成として、たとえば第４の実施形態〜第１４の実施形態で後述するシャッター機構を利用することができる。

（第２の実施形態）
第１の実施形態に記載の燃料電池７２３において、高濃度燃料容器７１５および透過制御膜７１７は、燃料通路７１９に隣接して設けることができる。図５は、本実施形態に係る燃料電池の構成を示す図である。

図５の燃料電池７２７では、燃料容器７１３から燃料通路７１９に供給された液体中の燃料濃度が所定の濃度になるように、燃料通路７１９において高濃度燃料容器７１５から高濃度燃料７２５が供給される。このため、単セル構造１０１に供給される燃料１２４中の燃料成分の濃度の低下を抑制し、所定の濃度に維持することができる。このため、単セル構造１０１におけるクロスオーバーの発生を抑制しつつ、高い電池電圧を長期間安定的に得ることができる。

なお、燃料電池７２７において、透過制御膜７１７の構成は、たとえば第１の実施形態に記載の燃料電池７２３と同様の構成とすることができる。

（第３の実施形態）
本実施形態は、燃料極に液体燃料が直接供給される別の構成の燃料電池に本発明を適用したものである。図６は、本実施形態に係る燃料電池７２９の構成を模式的に示す図である。

図６の燃料電池においては、基体１０４および基体１１０がガス拡散層と集電電極とを兼ねた構成となっている。基体１０４および基体１１０にはそれぞれ燃料極側端子４４７および酸化剤極側端子４４９が設けられている。基体１０４および基体１１０には、たとえば金属メッシュ、多孔質金属シート、発泡性金属素材等を用いることができる。こうすれば、バルク金属性の集電部材を設けなくても、効率よく集電を行うことができる。

また、燃料容器７１３は、基体１０４に接合されている。燃料容器７１３には、第１の実施形態と同様に、透過制御膜７１７を介して高濃度燃料容器７１５が接している。燃料容器７１３の基体１０４との接触面に孔（不図示）が形成されている。このため、この孔から燃料１２４が基体１０４に効率よく供給される。基体１０４と燃料容器７１３とは、燃料１２４に対する耐性を有する接着剤などを使って接着することもできるし、ボルトとナットなどを用いて固定することもできる。

図６の燃料電池では、シール４２９により基体１０４の側面外周を被覆しており、燃料１２４の漏洩が抑制されている。また、大型の集電電極を用いずに、燃料極１０２を構成する基体１０４に燃料容器７１３を直接接触させて燃料１２４を供給する構成とすることにより、より薄型、小型軽量な燃料電池を得ることができる。

また、酸化剤極１０８についても、直接空気や酸素などの酸化剤１２６と接触させ、供給することができる。なお、酸化剤極１０８の基体１１０には、包装部材など小型化を阻害しない部材であれば、適宜これを介して酸化剤１２６を供給することができる。

本実施形態によれば、燃料極１０２に燃料１２４を直接供給する構成の燃料電池においても、燃料１２４中の燃料成分の濃度を制御することができる。このため、クロスオーバーの発生を抑制しつつ、電気化学反応を長期間安定的に行わせることができる。また、電池全体を小型化することができる。

なお、図６では、単セル構造１０１が１個の場合を例示したが、複数の単セル構造１０１は図１の燃料電池７２３のように面内で直列に接続した構成とすることもできるし、スタックを構成することもできる。

また、燃料電池７２９において、透過制御膜７１７の構成は、たとえば第１の実施形態に記載の燃料電池７２３と同様の構成とすることができる。

（第４の実施形態）
第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池において、透過制御膜７１７の構成は以下のようにすることもできる。図７Ａ〜図７Ｃは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の透過制御膜７１７の構成を適用することができる。

図７Ａにおいて、透過制御膜７１７は、隔壁７４１と、燃料透過膜７４５と、シャッター７３９を含む。また、本実施形態の燃料電池は、シャッター７３９の開閉状態を制御する回転部７４３を含む。

燃料透過膜７４５は、燃料１２４中の燃料成分を透過可能な膜であり、隔壁７４１に支持されて高濃度燃料容器７１５と燃料容器７１３との界面の一部を構成するように配置されている。燃料透過膜７４５は、燃料成分の透過する性質を有する膜であれば特に制限はない。燃料成分に対する耐食性に優れる膜であることが好ましい。たとえば、燃料成分に対する耐性を有する高分子膜を用いることができる。固体電解質膜１１４として利用可能な膜等を用いることもできる。また、金属メッシュや多孔質金属シート等を用いることもできる。

シャッター７３９は、燃料透過膜７４５の表面を摺動することにより、燃料透過膜７４５の全面もしくは一部を被覆できる構造とする。たとえば、シャッター７３９は、開口部を有しない平板とする。シャッター７３９は、燃料成分による腐食や変形が生じにくい素材とすることが好ましい。たとえば、テフロン（登録商標）、ポリエチレン、ポリプロピレンなどの高分子材料または金属、セラミックス材料などを用いることができる。

また、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成することができる。こうすれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

なお、本実施形態および以降の実施形態では、シャッター７３９が高濃度燃料容器７１５側にのみ設けられた構成を例に説明をするが、シャッター７３９を燃料容器７１３側に設けることもできる。また、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５の両側に設けることもできる。

図７Ａは、シャッター７３９が閉じた状態を示しており、この状態では高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過が制限されている。

図７Ｂは、シャッター７３９が開いた状態を示す。シャッター７３９の開閉は、シャッター７３９と掛合している回転部７４３が回転することにより、シャッター７３９が摺動してなされる。図７Ａから図７Ｂの過程では、回転部７４３が右周りに回転することによりシャッター７３９が開く。

図７Ｃは、シャッター７３９が再び閉じた状態を示す。図７Ｂから図７Ｃの過程では、回転部７４３が左周りに回転することによりシャッター７３９が閉じる。

このような構成の透過制御膜７１７において、燃料透過膜７４５は、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）とすることもできる。透過制御膜７３５を用いれば、膜自体の有する燃料成分の透過制御性とシャッター７３９の開閉による燃料成分の透過制御との複合により、燃料容器７１３中の燃料成分の濃度をさらに精密に制御することが可能となる。たとえば、燃料１２４の最適メタノール濃度は温度により異なるため、より高濃度のメタノールが必要とされる低温では高濃度に、比較的低濃度で発電できる高温では低濃度に調節できるように、シャッター７３９の開口面積を調節することができる。

また、シャッター７３９と回転部７４３によるシャッター７３９の開閉は、動作はギアなどの噛合せを利用することができる。シャッター７３９の開閉は、モーターなどの電源を駆動力として行ってもよいし、ぜんまいなどの人力によって蓄積した力を、電気的な信号に変換して行ってもよい。ここで、電流値やつまみ位置などを可変とすることにより、シャッター７３９の開口面積は、たとえば電流値制御などによって変化させることができる。よって、燃料透過膜７４５の露出面積を所望の大きさに制御することができる。また、燃料容器７１３中の燃料成分の濃度、あるいは燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５のそれぞれの中の燃料成分の濃度をモニタし、濃度が基準値よりも低下したらシャッター７３９を開ける、濃度が増加したら、シャッター７３９を閉める機構とすることもできる。

なお、本実施形態では、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５の境界部の一部に燃料透過膜７４５が配設されている構成としたが、隔壁７４１を設けずに、隔壁全体が燃料透過膜７４５である構成とすることもできる。

（第５の実施形態）
第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池の構成は以下のようにすることもできる。図８Ａ〜図８Ｃは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の透過制御膜７１７の構成を適用することができる。

図８において、透過制御膜７１７は、隔壁７４１と、燃料透過膜７４５と、シャッター７３９とを含む。また、本実施形態の燃料電池は、シャッター７３９を巻き取る巻取部７４７を含む。図８は、第４の実施形態に記載の構成（図７Ａ〜図７Ｃ）において、シャッター７３９を巻取部７４７で巻き取ることにより、シャッター７３９を燃料透過膜７４５表面で摺動させる構成となっている。

図８Ａは、シャッター７３９が閉じた状態を示しており、この状態では高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過が制限されている。

図８Ｂは、シャッター７３９が開いた状態を示す。シャッター７３９の開閉は、シャッター７３９を巻き取る巻取部７４７が回転することにより行われる。図８Ａから図８Ｂの過程では、巻取部７４７が右周りに回転することによりシャッター７３９が開く。

図８Ｃは、シャッター７３９が再び閉じた状態を示す。図８Ｂから図８Ｃの過程では、巻取部７４７が左周りに回転することによりシャッター７３９が閉じる。

また、シャッター７３９と巻取部７４７によるシャッター７３９の巻き取りの駆動力は、モーターやぜんまい等によることができる。また、燃料容器７１３中の燃料成分の濃度、あるいは燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５のそれぞれの中の燃料成分の濃度をモニタし、濃度が基準値よりも低下したらシャッター７３９を開ける、濃度が増加したら、シャッター７３９を閉める機構とすることもできる。シャッター７３９の開口面積は、たとえば電流値制御などによって変化させることができる。

なお、本実施形態においても、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５の境界の一部に燃料透過膜７４５が配設されている構成としたが、隔壁７４１を設けずに、隔壁全体が燃料透過膜７４５である構成とすることができる。

また、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第６の実施形態）
本実施形態では、第５の実施形態に記載の透過制御膜７１７に、巻取部７４７によるシャッター７３９の開閉を弾性力により補助するための補助部材を設ける。図９Ａ〜図９Ｃは、本実施形態に係る透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。

本実施形態の燃料電池は、第５の実施形態の燃料電池に加え、さらに、支柱７４９と、支柱７５１と、弾性体７５３とを含む。支柱７４９は、隔壁７４１上の所定の位置に固定されている。一方、支柱７５１は、隔壁７４１上をスライド可能となっており、シャッター７３９の端部と連結されている。

また、支柱７４９と支柱７５１とは、弾性体７５３により接続されている。シャッター７３９を開く際には、弾性体７５３が伸張するため、支柱７５１は支柱７４９から遠ざかる方向に移動する。また、シャッター７３９を閉じる際には、弾性体７５３が収縮するため、支柱７５１は支柱７４９に近づく方向に移動する。

図９Ａは、シャッター７３９が閉じた状態を示しており、この状態では高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過が制限されている。

図９Ｂは、シャッター７３９が開いた状態を示す。シャッター７３９の開閉は、シャッター７３９を巻き取る巻取部７４７が回転することにより行われる。図９Ａから図９Ｂの過程では、巻取部７４７が右周りに回転することによりシャッター７３９が開く。このとき、支柱７５１がシャッター７３９とともに移動するため、弾性体７５３が伸張する。

図９Ｃは、シャッター７３９が再び閉じた状態を示す。図９Ｂから図９Ｃの過程では、巻取部７４７が左周りに回転することによりシャッター７３９が閉じる。このとき、支柱７５１およびシャッター７３９には、伸張していた弾性体７５３が収縮しようとする力が加わっているため、シャッター７３９の閉鎖が促進される。

このように、弾性体７５３を設けておけば、シャッター７３９を閉めようとする力を印加することができるため、シャッター７３９の閉鎖を助ける構造とすることができる。なお、弾性体７５３には、たとえばバネやゴム等を用いることができる。また、弾性体７５３の材料を、燃料１２４中の燃料成分に対する耐食性を有する材料とすることができる。

なお、本実施形態においても、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第７の実施形態）
第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池の構成は以下のようにすることもできる。図１０Ａ〜図１０Ｃは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の透過制御膜７１７の構成を適用することができる。

図１０Ａ〜図１０Ｃにおいて、透過制御膜７１７は、隔壁７４１と、燃料透過膜７４５と、シャッター７３９とを含む。また、本実施形態の燃料電池は、シャッター７３９に連結されたシャフト７５５を含む。図１０Ａ〜図１０Ｃは、第４の実施形態に記載の構成（図７Ａ〜図７Ｃ）において、シャッター７３９をシャフト７５５で押し上げるポップアップ式の構成となっている。

図１０Ａは、シャッター７３９が閉じた状態を示している。このとき、シャッター７３９と燃料透過膜７４５とが密着しているため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過が制限されている。

図１０Ｂは、シャッター７３９が開いた状態を示す。シャッター７３９の開閉は、シャッター７３９を押し上げるシャフト７５５が図中の上下方向に移動することにより行われる。図１０Ａから図１０Ｂの過程では、シャフト７５５が上方向に移動することにより、シャッター７３９が押し上げられる。そうすると、シャッター７３９と燃料透過膜７４５との間に隙間ができ、この隙間から高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５が燃料容器７１３へと移動する。

図１０Ｃは、シャッター７３９が再び閉じた状態を示す。図１０Ｂから図１０Ｃの過程では、シャフト７５５が図中下方向に移動することによりシャッター７３９と燃料透過膜７４５とが密着する。

本実施形態では、シャッター７３９をシャフト７５５で押し上げることで、燃料透過膜７４５が高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５に触れる構造であるため、燃料容器７１３中の燃料成分濃度を制御することができる。なお、シャフト７５５の押し上げ動作は、棒状のシャフト７５５を卵形のカムの回転運動を用いて押し上げたり、ねじ込み式のシャフト７５５をねじこんだりすることで行うことができる。シャッター７３９の開口面積は、たとえば電流値制御などによって変化させることができる。

なお、本実施形態においても、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５の境界部の一部に燃料透過膜７４５が配設されている構成としたが、隔壁７４１を設けずに、隔壁全体が燃料透過膜７４５である構成とすることができる。

また、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第８の実施形態）
本実施形態では、第７の実施形態に記載の燃料電池において、シャフト７５５を用いたシャッター７３９の開閉を、プルアップ式の構成とする。図１１は、本実施形態に係る透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。

図１１Ａは、シャッター７３９が閉じた状態を示している。シャフト７５５は、高濃度燃料容器７１５の中央側のシャッター７３９端部に設けられている。このとき、シャッター７３９と燃料透過膜７４５とが密着しているため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過が制限されている。

図１１Ｂは、シャッター７３９が開いた状態を示す。シャッター７３９の開閉は、シャッター７３９を引き上げるシャフト７５５が図中の上下方向に移動することにより行われる。図１１Ａから図１１Ｂの過程では、シャフト７５５が上方向に移動することにより、シャッター７３９が引き上げられる。そうすると、シャッター７３９と燃料透過膜７４５との間に隙間ができ、この隙間から高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５が燃料容器７１３に向かって移動する。

図１１Ｃは、シャッター７３９が再び閉じた状態を示す。図１１Ｂから図１１Ｃの過程では、シャフト７５５が図中下方向に移動することによりシャッター７３９と燃料透過膜７４５とが密着する。

本実施形態では、シャッター７３９をシャフト７５５で引き上げることで、燃料透過膜７４５が高濃度燃料容器７１５中の燃料成分に触れる構造であるため、燃料容器７１３中の燃料成分濃度を制御することができる。なお、シャフト７５５の引き上げ動作には、たとえば第７の実施形態に記載の方法を用いることができる。

なお、本実施形態においても、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第９の実施形態）
本実施形態では、第８の実施形態に記載の燃料電池において、シャフト７５５が高濃度燃料容器７１５の端部側のシャッター７３９端部に設けられた構成とする。図１２Ａ〜図１２Ｃは、本実施形態に係る透過制御膜７１７の構成を示す断面図であり、それぞれ図１１Ａ〜図１１Ｃの構成に対応している。

このように、シャフト７５５によるプルアップ式のシャッター７３９開閉機構において、シャフト７５５を高濃度燃料容器７１５の端部側に設けても、第８の実施形態に記載の透過制御膜７１７と同様に、高濃度燃料７２５の透過を制御することができる。

なお、本実施形態においても、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第１０の実施形態）
第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池の構成は以下のようにすることもできる。図１３Ａ〜図１３Ｃは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の透過制御膜７１７の構成を適用することができる。

図１３において、透過制御膜７１７は、隔壁７４１と、燃料透過膜７４５と、シャッター７５７とを含む。また、本実施形態の燃料電池は、シャッター７５７に連結されたつまみ７５９を含む。シャッター７５７はブラインド状に構成されており、つまみ７５９を回すことにより開閉するようになっている。

図１３Ａは、シャッター７５７が閉じた状態を示している。このとき、シャッター７５７を構成する各板と燃料透過膜７４５とが密着しているため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過が制限されている。

図１３Ｂは、シャッター７５７が開いた状態を示す。図１３Ａから図１３Ｂの過程では、つまみ７５９が図中右回りに回転することにより、シャッター７５７を構成する各板が引き上げられる。そうすると、シャッター７５７と燃料透過膜７４５との間に隙間ができ、この隙間から高濃度燃料容器７１５中の燃料成分が燃料容器７１３へと移動する。

図１３Ｃは、シャッター７３９が再び閉じた状態を示す。図１３Ｂから図１３Ｃの過程では、つまみ７５９が図中右周りに回転することにより、シャッター７５７と燃料透過膜７４５とが再び密着する。

本実施形態では、シャッター７５７をつまみ７５９で引き上げることで、燃料透過膜７４５が高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５に触れる構造であるため、燃料容器７１３中の燃料成分濃度を制御することができる。なお、つまみ７５９に代えて、たとえばシャフトを用いることもきる。このとき、シャッター７５７の押し上げ動作は、シャフトを卵形のカムの回転運動を用いて押し上げて行うことができる。シャッター７５７の開口面積は、たとえば電流値制御などによって変化させることができる。

なお、本実施形態においても、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５の境界部の一部に燃料透過膜７４５が配設されている構成としたが、隔壁７４１を設けずに、隔壁全体が燃料透過膜７４５である構成とすることができる。

また、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第１１の実施形態）
本実施形態においては、第１０の実施形態に記載の燃料電池において、つまみ７５９に代えて、シャフト７６１が高濃度燃料容器７１５の端部側のシャッター７５７端部に設けられた構成とする。図１４Ａ〜図１４Ｃは、本実施形態に係る透過制御膜７１７の構成を示す断面図であり、それぞれ図１３Ａ〜図１３Ｃの構成に対応している。本実施形態では、ブラインドのように小分けにされたシャッター７５７を連結するシャフト７６１を図のように持ち上げることで、シャッター７５７の開放面積を制御する。

このように、シャフト７６１によるプルアップ式のシャッター７５７開閉機構において、シャフト７６１を高濃度燃料容器７１５の端部側に設けても、第１０の実施形態に記載の透過制御膜７１７と同様に、高濃度燃料７２５の透過を制御することができる。

なお、本実施形態においても、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第１２の実施形態）
第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池の構成は以下のようにすることもできる。図１５Ａおよび図１５Ｂは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。また、図１６Ａは、図１５Ａおよび図１５Ｂに示したシャッター７６３のＢ−Ｂ’方向の断面におけるシャッター７６３の形状を模式的に示す平面図である。

なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の透過制御膜７１７の構成を適用することができる。

図１５において、透過制御膜７１７は、隔壁７４１と、燃料透過膜７４５と、シャッター７６３を含む。また、本実施形態の燃料電池は、シャッター７６３に接合されたつまみ７６７を含む。シャッター７６３の形状は円盤であり、大きさの異なる３つの開口部７６４〜開口部７６６を有する。開口面積は、開口部７６４が最も小さく、開口部７６５、開口部７６６に向かって順に大きい。なお、開口部の個数は３に制限されず、１以上の任意の数とすることができる。

図１５Ａは、シャッター７６３が閉じた状態を示している。このとき、シャッター７６３に設けられた開口部７６５と燃料透過膜７４５との位置が一致していないため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過が制限されている。

図１５Ｂは、シャッター７６３が開いた状態を示す。図１５Ａから図１５Ｂの過程では、つまみ７６７が図中右回りに回転することにより、シャッター７６３に設けられた開口部７６５が、燃料透過膜７４５の直上に位置するようになる。そうすると、開口部７６５から高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５が燃料容器へと移動する。

また、図１６Ａ〜図１６Ｅは、つまみ７６７を回転させることにより燃料透過膜７４５の露出部の大きさが変化する様子を示している。

図１６Ｂは、図１５Ａに対応してシャッター７６３と燃料透過膜７４５との位置関係を示す上面図であり、燃料透過膜７４５の直上には、開口部７６４〜開口部７６６のいずれも位置しておらず、シャッター７６３が閉じた状態である。

図１６Ｃは、燃料透過膜７４５の直上に、最も開口面積の小さい開口部７６４が位置している。このため、シャッター７６３はわずかに開いた状態となり、わずかの高濃度燃料７２５が高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３に向かって移動する。

図１６Ｄは、燃料透過膜７４５の直上に、開口面積の二番目に小さい開口部７６５が位置している。このため、シャッター７６３は１／４程度開いた状態となり、少量の高濃度燃料７２５が高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３に向かって移動する。

さらに、図１６Ｅは、燃料透過膜７４５の直上に、開口面積が最も大きい開口部７６５が位置している。このため、シャッター７６３は全開状態となり、多量の高濃度燃料７２５が高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３に向かって移動する。

第１〜第３の実施形態に係る燃料電池を使用する際には、たとえば、以下のようにすることができる。まず、初期は燃料透過膜７４５と開口部７６４、開口部７６５、および開口部７６６とを一致させずに全閉の状態で運転する。電池の使用により燃料容器７１３中の燃料成分の濃度が低下したら、徐々に開口面積が大きくなるようにつまみ７６７の回転を制御し、開口部７６４、開口部７６５、および開口部７６６の順に開口面積を大きくする。燃料容器７１３中の燃料成分濃度が充分濃くなったら、開口面積を小さくする。

本実施形態では、つまみ７６７を回して、シャッター７６３の表面を燃料透過膜７４５上で回転させることにより、シャッター７６３に形成された開口部７６４〜開口部７６６の位置を移動させる。こうすることにより、燃料透過膜７４５の遮蔽面積を調節することができる。このため、燃料透過膜７４５を介した高濃度燃料７２５の移動量をさらに精密に制御することができる。燃料透過膜７４５が高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５に触れる構造であるため、燃料容器７１３中の燃料成分濃度を制御することができる。

なお、本実施形態においても、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５の境界部の一部に燃料透過膜７４５が配設されている構成としたが、隔壁７４１を設けずに、隔壁全体が燃料透過膜７４５である構成とすることもできる。

また、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第１３の実施形態）
第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池の構成は以下のようにすることもできる。図１７Ａおよび図１７Ｂは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。

また、図１８Ａは、図１７Ａおよび図１７ＢのＢ−Ｂ’方向の断面におけるシャッター７６９の形状を模式的に示す平面図である。図１８Ｂは、図１７Ａおよび図１７ＢのＢ−Ｂ’方向の断面における開口付隔壁７７１の形状を模式的に示す平面図である。

なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の透過制御膜７１７の構成を適用することができる。

図１７Ａおよび図１７Ｂにおいて、透過制御膜７１７は、隔壁７４１と、燃料透過膜７４５と、シャッター７６９と、開口付隔壁７７１とを含む。また、本実施形態の燃料電池は、シャッター７６９に接合されたつまみ７６７とを含む。

シャッター７６９は、燃料透過膜７４５上に設けられており、複数の開口部７７３を有する。開口部７７３の個数に特に制限はない。また、シャッター７６９は、つまみ７６７を回転させることによりつまみ７６７を軸として表面が回動するよう構成されている。

開口付隔壁７７１は、隔壁７４１中に固定されており、開口部７７５を有する。開口部７７５は、燃料透過膜７４５の直上に配置されており、燃料透過膜７４５と等しい大きさとなっている。なお、本実施形態では、シャッター７６９と燃料透過膜７４５の形状が扇形であるである場合を例示するが、これらの形状は扇形に限定されず、円形等とすることもできる。シャッター７６９には、複数の開口部７７３が設けられている。開口部７７３の個数や形状は、燃料透過膜７４５の燃料透過性に応じて適宜選択することができる。

図１９Ａ〜図１９Ｃは、つまみ７６７を回転させることにより開口部７７５の露出部の大きさが変化する様子を示している。

図１９Ａは、図１７Ａに対応し、シャッター７６９と開口付隔壁７７１とが重なった状態を示す上面図である。このとき、開口付隔壁７７１に設けられた開口部７７５のうち、シャッター７６９に覆われた部分が遮蔽される。開口部７７５が半開の状態であるため、開口部７７３と開口部７７５とが重なった部分のみ燃料透過膜７４５が露出し、この露出部分を通じて高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５が燃料容器７１３に向かって移動する。

図１９Ｂは、シャッター７６９と開口付隔壁７７１とが一部重なった状態を示す上面図である。このとき、開口付隔壁７７１に設けられた開口部７７５のうち、一部がシャッター７６９に覆われて遮蔽される。このため、開口部７７３と開口部７７５とが重なった部分および開口付隔壁７７１がシャッター７６９に覆われずに露出した部分で燃料透過膜７４５が露出し、これらの露出部分を通じて高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５が燃料容器７１３に向かって移動する。

図１９Ｃは、図１７Ｂに対応し、シャッター７６９と開口付隔壁７７１とが重なっていない状態を示す上面図である。このとき、開口付隔壁７７１に設けられた開口部７７５はシャッター７６９に覆われず、露出する。このため、開口部７７５から燃料透過膜７４５が露出し、この露出部分を通じて高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５が燃料容器７１３に向かって移動する。

本実施形態の透過制御膜７１７を有する燃料電池を使用する際には、たとえば、以下のようにすることができる。まず、初期はシャッター７６９と開口付隔壁７７１とを重ねた状態で運転する。電池の使用により燃料容器７１３中の燃料成分の濃度が低下したら、徐々に開口部７７５の開口面積が大きくなるようにつまみ７６７の回転を制御し、シャッター７６９と開口付隔壁７７１との重なり部分を減少させる。燃料容器７１３中の燃料成分濃度が充分濃くなったら、シャッター７６９と開口付隔壁７７１との重なり部分を大きくする。

本実施形態では、つまみ７６７を回して、シャッター７６９の位置を移動させることにより、燃料透過膜７４５の遮蔽面積を調節することができる。このため、燃料透過膜７４５を介した高濃度燃料７２５の移動量をさらに精密に制御することができる。燃料透過膜７４５が高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５に触れる構造であるため、燃料容器７１３中の燃料成分濃度を制御することができる。

また、開口付隔壁７７１を設けることにより、燃料透過膜７４５とシャッター７６９とが直接接しない構成とすることができる。このため、燃料透過膜７４５の変形などが生じた際にも、シャッター７６９の動作の阻害を抑制することができる。このため、高濃度燃料７２５の透過量の調節をより一層安定的に行うことができる。

なお、本実施形態においても、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５の境界部の一部に燃料透過膜７４５が配設されている構成としたが、隔壁７４１を設けずに、境界全体が燃料透過膜７４５である構成とすることもできる。

また、本実施形態では、開口部７７３の大きさがすべて等しい場合を例に説明するが、開口部７７３の大きさが段階的に異なるように配置することもできる。こうすれば、燃料透過膜７４５の露出面積を段階的に変化させることができるため、より一層精密に高濃度燃料７２５の透過量を制御することができる。

また、シャッター７３９を、第１の実施形態で示した透過制御膜７３５（図２）で構成すれば、高濃度燃料７２５の透過性をさらに精密に制御することができる。

（第１４の実施形態）
第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池の構成は以下のようにすることもできる。図２０Ａおよび図２０Ｂは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す断面図である。

なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の透過制御膜７１７の構成を適用することができる。

図２０Ａおよび図２０Ｂにおいて、透過制御膜７１７は、燃料透過膜７４５、燃料透過膜７４５上の一部に設けられた透過制御膜７３５、および燃料透過膜７４５上の他の一部に設けられたシャッター７９１を含む。また、本実施形態の燃料電池は、シャッター７９１に接合されたつまみ７６７を含む。

燃料透過膜７４５には、開口部７９３が形成されている。また、シャッター７９１は透過制御膜７３５により形成され、その形状は円盤であり、開口部７９３を有する。なお、開口部７９３および開口部７９５の形状および個数は任意に選択することができる。

図２０Ａは、シャッター７９１が閉じた状態を示している。このとき、シャッター７９１に設けられた開口部７９５と燃料透過膜７４５中の開口部７９３との位置が一致していないため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過は制限され、透過制御膜７３５についての高濃度燃料７２５の透過性によって制御される。

図２０Ｂは、シャッター７９１が開いた状態を示す。図２０Ａから図２０Ｂの過程では、つまみ７６７が図中右回りに回転することにより、シャッター７９１に設けられた開口部７９５が、燃料透過膜７４５中の開口部７９３の直上に位置するようになる。そうすると、高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５が開口部７９５および開口部７９３を通過し、燃料容器７１３へと移動する。

本実施形態では、燃料透過膜７４５に開口部７９３を設け、つまみ７６７を回して、シャッター７９１を燃料透過膜７４５上で回転させる構成とすることにより、シャッター７９１に形成された開口部７９５の位置を移動させることができる。こうすることにより、高濃度燃料容器７１５中の高濃度燃料７２５の濃度が単セル構造１０１への供給に適した濃度となった段階で、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界の一部を完全に開通させることができる。このため、高濃度燃料７２５の供給を好適に制御することができる。

なお、図２０Ａおよび図２０Ｂにおいて、透過制御膜７３５の燃料容器７１３側の表面にも燃料透過膜７４５を貼りつけた構成とすることもできる。

（第１５の実施形態）
本実施形態では、第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池において、透過制御膜７１７の構成を弾性シートとする。図２１Ａおよび図２１Ｂは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す上面図である。

図２１Ａおよび図２１Ｂの透過制御膜７１７は、弾性シート７７７と燃料透過膜７４５との積層膜により構成されている。弾性シート７７７は、切込７７９を有し、図中の紙面に水平方向に引っ張ることで、切込７７９が開く。このような弾性シート７７７を透過制御膜７１７として用いることにより、弾性シート７７７表面の側方への引っ張り強度を調節して切込７７９の開口面積を制御することができる。このため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過を制御することができる。

（第１６の実施形態）
本実施形態では、第１〜第３の実施形態に記載の燃料電池において、透過制御膜７１７の構成を通電により収縮する弾性部を含むシートとする。図２２Ａおよび図２２Ｂは、燃料容器７１３と高濃度燃料容器７１５との境界部に設けられた透過制御膜７１７の構成を示す上面図である。

図２２Ａおよび図２２Ｂの透過制御膜７１７は、シート７８１と燃料透過膜７４５との積層膜により構成されている。弾性シート７８１の一部には、弾性部７８３が形成されている。弾性部７８３は、切込７８５を有する。弾性部７８３は、通電により収縮するため、収縮により切込７８５の開口面積が大きくなる。

弾性部７８３には、人口筋肉などの通電収縮素材や、通電収縮素材を骨格としてもつ高分子などでできた弾性体を用いることができる。

このようなシート７８１を透過制御膜７１７として用いることにより、シート７８１に流す電流値を調節して弾性部７８３の開口面積を制御することができる。このため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の透過を制御することができる。

（第１７の実施形態）
本実施形態においては、以上の実施形態で説明した燃料電池において、単セル構造１０１を構成する燃料容器７１３中の燃料成分濃度を検出するためのセンサを有する構成とする。センサを設けることにより、燃料容器７１３中の燃料成分濃度に基づき、燃料容器７１３または燃料通路７１９中の燃料成分濃度をフィードバック制御することができる。本実施形態では、燃料成分がメタノールであり、燃料１２４としてメタノール水溶液を供給する場合を例に説明する。

図２３は、本実施形態の燃料電池システムの構成の一例を示す図である。図２３の燃料電池システム７８７は、燃料電池本体１００と、センサ６６８と、濃度測定部６７０と、制御部６７２と、透過制御膜７１７と、警告提示部６８０とを含む。燃料電池本体１００としては、以上の実施形態に記載の燃料電池を用いることができる。このうち、透過制御膜７１７がシャッターを有する構成の燃料電池を用いると、燃料容器７１３中の燃料成分濃度に応じてシャッターの開閉を好適に制御することができるため、好ましい。これらの燃料電池は、単セル構造１０１を有する。

センサ６６８は、燃料容器７１３内の燃料１２４の燃料成分濃度を検出するのに用いられる。センサ６６８は、高分子膜６６５と、第１の電極端子６６６と、第２の電極端子６６７とを含む。高分子膜６６５は、プロトン伝導性を有する高分子膜である。高分子膜６６５は、燃料容器７１３中の燃料１２４を含浸するように構成され、燃料１２４中のアルコール濃度に応じてプロトン伝導度が変化する材料により構成される。本実施形態における燃料電池システム７８７は、高分子膜６６５のプロトン伝導度の変化に基づき、燃料容器７１３中の燃料１２４のメタノール濃度を検出することができる。

高分子膜６６５は、燃料１２４のアルコール濃度に応じてプロトン伝導度が変化する材料であればどのような材料により構成することもできるが、たとえば、燃料電池本体１００の固体電解質膜１１４と同様の材料により構成することができる。

第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７は、高分子膜６６５表面または高分子膜６６５中に互いに離間して設けられる。ここで、高分子膜６６５は、アルコール濃度に応じてプロトン伝導度が変化する材料により構成されるので、第１の電極端子６６６と第２の電極端子６６７との間に高分子膜６６５を介して電流を流した場合、燃料容器７１３または燃料通路７１９中の燃料１２４のアルコール濃度に応じて第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７間の抵抗値が変化する。濃度測定部６７０は、第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７間の抵抗値に基づき、燃料容器７１３中の燃料１２４のアルコール濃度を測定する。濃度測定部６７０の詳細な構成については後述する。

図２４は、センサ６６８を詳細に示す図である。図２４（ａ）は、センサ６６８の第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７が設けられた面を示す図、図２４（ｂ）は、図２４（ａ）の側面図である。第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７は、燃料１２４中に安定に存在し、導電性を有する材料であればどのような材料により構成することもできる。第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７は、導電性ペーストにより高分子膜６６５に貼り付けることができる。導電性ペーストとしては、金や銀等の金属を含むポリマーペーストや、アクリルアミド等ポリマー自体が導電性を有するポリマーペーストを用いることができる。第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７は、それぞれ配線７１０ａおよび配線７１０ｂを介して、図２３に示した濃度測定部６７０に電気的に接続される。

図２３に戻り、濃度測定部６７０が測定した燃料容器７１３中の燃料１２４のアルコール濃度は制御部６７２に伝達される。制御部６７２は、濃度測定部６７０により測定されたアルコール濃度が適正な範囲内であるか否かを判断し、燃料容器７１３中の燃料１２４のアルコール濃度が適正な範囲内となるように透過制御膜７１７を制御する。透過制御膜７１７は、制御部６７２の制御に基づき、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３に供給する燃料１２４の供給量を制御する。具体的には、たとえば透過制御膜７１７がシャッターを有する場合、シャッターの開閉を電気的信号等により制御することができる。

また、制御部６７２は、透過制御膜７１７を制御する処理を繰り返しても燃料容器７１３中の燃料１２４のアルコール濃度が適正な範囲内にならない場合、警告提示部６８０に警告を発生させる。

図２５は、濃度測定部６７０の構成を詳細に示す図である。濃度測定部６７０は、第１の電極端子６６６と第２の電極端子６６７との間の抵抗値を測定する抵抗測定部（Ｒ／Ｏ）６８２と、抵抗測定部６８２が測定した抵抗値に基づき、燃料容器７１３中のアルコール濃度を算出する濃度算出部（Ｓ／Ｏ）６８４と、第１の電極端子６６６と第２の電極端子６６７の間の抵抗値とメタノール濃度との関係を示す参照データを記憶する参照データ記憶部６８５とを含む。抵抗測定部６８２としては、たとえばブリッジを備えた交流インピーダンスメータを用いることができる。第１の電極端子６６６と第２の電極端子６６７との間の抵抗値は、２０ｍＶ以下の低振幅の交流を用いて測定することができる。濃度算出部６８４は、参照データ記憶部６８５を参照して参照データに基づき濃度算出部６８４が測定した抵抗値からメタノール濃度を算出する。

本実施形態に係る燃料電池システム７８７によれば、高分子膜６６５に第１の電極端子６６６および第２の電極端子６６７を付けただけの簡易な構成で燃料容器７１３中のアルコール濃度を検出することができる。このため、特にシャッターを含む構成の透過制御膜７１７を有する場合、シャッターの開閉動作を精密に制御することが可能である。

なお、第２の実施形態のように、燃料通路７１９と高濃度燃料容器７１５との間に透過制御膜７１７が設けられる構成の場合にも、本実施形態の燃料電池システムの構成を適用することができる。

また、単セル構造１０１を構成する固体電解質膜１１４において、燃料極側触媒層１０６および酸化剤極側触媒層１１２が設けられていない領域を高分子膜６６５として用いることもできる。この場合、単セル構造１０１中を構成する固体電解質膜１１４の燃料成分濃度を直接検知し、燃料１２４濃度の制御に反映させることができる。

（第１８の実施形態）
以上の実施形態に記載の燃料電池または燃料電池システムの燃料供給系において、電池の使用時間の経過につれ、二酸化炭素等の気体の発生により内圧が高くなることがある。そこで、燃料容器７１３中の圧力が可変な構成とすることができる。図２６は、本実施形態に係る燃料電池の構成を示す図である。図２６は、図６の燃料電池において、燃料容器７１３がじゃばら式の側壁を有する構成である。このように、燃料容器７１３を体積可変の袋状に形成すれば、燃料容器７１３の内圧の上昇につれて、燃料容器７１３のじゃばらが伸びて体積を増すため、燃料容器７１３の内圧が上昇することによって高濃度燃料容器７１５から高濃度燃料７２５が供給されなくなることを抑制できる。

なお、図２６の燃料電池において、燃料容器７１３をビニール袋状の形状とすることにより、体積可変の構成とすることもできる。また、燃料容器７１３には、内圧の上昇を防ぐためのガス抜き弁を設けることもできる。

また、図２７は、本実施形態に係る燃料電池の別の構成を示す図である。図２７は、図６の燃料電池において、燃料極１０２で生じた二酸化炭素を、高濃度燃料容器７１５へと導く導気管７８９をさらに有する。こうすれば、燃料極１０２で生じた気体の圧力を利用して、高濃度燃料容器７１５の内圧を高めることができる。このため、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３への高濃度燃料７２５の供給をさらに確実に行うことができる。

なお、本実施形態では、図６の燃料電池の場合を例に説明したが、以上に挙げた他の構成の燃料電池または燃料電池システムにおいても本実施形態の態様を採用することができる。

以上、本発明を実施形態に基づいて説明した。これらの実施形態は例示であり、それらの各構成要素や各処理プロセスの組み合わせにいろいろな変形例が可能なこと、またそうした変形例も本発明の範囲にあることは当業者に理解されるところである。

たとえば、燃料容器７１３または燃料通路７１９中の燃料１２４の燃料成分濃度を制御する際に、予め燃料電池の運転時間と燃料容器７１３または燃料通路７１９の燃料成分濃度をモニタしておき、このデータに基づき透過制御膜７１７における高濃度燃料７２５の透過、具体的にはシャッターの開閉等の動作を制御することができる。こうすれば、制御部を設ける必要がなく、より一層燃料電池を小型軽量化することができる。

また、高濃度燃料容器７１５および透過制御膜７１７による燃料容器７１３に高濃度燃料７２５を供給するのに加え、さらに、水もしくは適当な濃度のメタノールを供給する装置を併設することができる。ここで、併設する装置は、水またはメタノールをポンプや点滴等の方法で燃料容器７１３に供給する装置とする。こうすれば、揮発などで燃料容器７１３内の燃料１２４が減少した場合にも、適正な量に調節できるようにすることができる。よって、燃料１２４の濃度の制御性をさらに向上することができる。

本実施例では、図６の構成を有する燃料電池を作製し、電池電圧の経時変化について評価した。図６の構成の燃料電池において、燃料容器７１３に１０体積％のメタノール水溶液を６０ｍｌ充填し、また、高濃度燃料容器７１５には５０体積％のメタノール水溶液を充填した。透過制御膜７１７は、ステンレス製金属メッシュをナフィオン（登録商標）でコートした透過制御シャッター７３５とした。透過制御膜７３５の乾燥時の膜厚は５００μｍであった。この透過制御膜７３５を、燃料透過膜７４５として用いたナフィオン１７７膜に貼り付けて用いた。燃料容器７１３からメタノール水溶液を１５ｍｌ／ｍｉｎで供給しながら実施例と同様の試験を行った。また、酸化剤極１０８には、大気中の酸素を用いた。

なお、燃料電池部分の触媒は、燃料極では白金／ルテニウム、酸化剤極では白金とした。固体電解質膜の構成材料は、ナフィオン（登録商標）とした。

（比較例）
実施例の燃料電池において、高濃度燃料容器７１５および透過制御膜７１７を有しない構成とした。燃料容器７１３に１０体積％のメタノール水溶液を６０ｍｌ充填し、これを１５ｍｌ／ｍｉｎで供給した際の電池電圧の経時変化を実施例と同様に評価した。

（評価）
図２８は、燃料電池の使用経過時間と電池電圧との関係を示す図である。図２８より、二重タンクを備えた実施例の燃料電池では、比較例の燃料電池に比べ、使用に伴う電池電圧の低下を抑制し、長期間安定に出力を発揮することが確かめられた。これは、高濃度燃料容器７１５から燃料容器７１３との境界部に透過制御膜７３５を設けることにより、燃料容器７１３から供給される燃料１２４中の燃料成分の濃度低下が好適に抑制されたことによると考えられる。

Claims (11)

1. 燃料電池の燃料供給系に配置される燃料供給器であって、燃料容器と、該燃料容器に収容された補給用燃料を制限的に透過させる透過制御膜とを備え、前記透過制御膜を介して前記補給用燃料を前記燃料供給系へ移動させ、
   前記透過制御膜は、液体燃料の濃度が低いときにポアサイズが大きくなり、前記補給用燃料の透過量が変化する膜であることを特徴とする燃料供給器。
2. 請求項１に記載の燃料供給器において、前記透過制御膜は、燃料供給系内の前記液体燃料の燃料濃度が低いとき、前記補給用燃料の透過量を増加することを特徴とする燃料供給器。
3. 請求項１又は２に記載の燃料供給器において、前記膜は、前記液体燃料の濃度が低いとき膨張し、開口率が増加する膜であることを特徴とする燃料供給器。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載の燃料供給器において、前記透過制御膜は、前記補給用燃料を透過させる燃料透過膜と、該燃料透過膜上に設けられ該燃料透過膜の露出面積を制御するシャッター部材とを備えることを特徴とする燃料供給器。
5. 請求項４に記載の燃料供給器において、前記シャッター部材は、燃料供給系内の前記液体燃料の燃料濃度が低いとき、前記補給用燃料の透過量を増加することを特徴とする燃料供給器。
6. 請求項４又は５に記載の燃料供給器において、前記シャッター部材は切込部を有する弾性膜を含み、前記弾性膜の表面が伸縮することにより前記切込部の形態が変化し、前記燃料透過膜の露出面積を制御することを特徴とする燃料供給器。
7. 請求項４又は５に記載の燃料供給器において、前記シャッター部材を前記燃料透過膜の表面において摺動させて、前記燃料透過膜の露出面積を制御するシャッター調節部材をさらに備えることを特徴とする燃料供給器。
8. 請求項４〜７のいずれかに記載の燃料供給器において、前記燃料透過膜が、燃料供給系内の前記液体燃料の燃料濃度が低いとき、前記液体燃料の透過量を増加することを特徴とする燃料供給器。
9. 請求項１〜８のいずれかに記載の燃料供給器において、前記透過制御膜を介して前記燃料容器と隣接する燃料供給部をさらに備え、前記燃料供給部は、その内圧の上昇につれて体積が増すように構成されたことを特徴とする燃料供給器。
10. 固体電解質膜と、該固体電解質膜に配設された燃料極および酸化剤極と、前記燃料極に燃料を供給する燃料供給系を含む燃料電池であって、前記燃料供給系に、請求項１〜９のいずれかに記載の燃料供給器が設けられたことを特徴とする燃料電池。
11. 請求項１０に記載の燃料電池において、前記燃料極で発生した気体を前記燃料容器に導く導気管を有することを特徴とする燃料電池。

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