JP4740415B2 - 電気自動車或いはハイブリッド自動車用リチウム二次電池 - Google Patents
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Description
即ち、二次粒子の中に存在する空隙は電解液を保持するため、電解液のイオン伝導性が高い室温時には放電レ−ト及び放電容量維持のために必要である。このため、二次粒子中に空隙が存在するために一次粒子間の接触性が次のように制限される。一次粒子が他の一次粒子と辺を共有して接触するとともに、共有した辺の長さの和がその接触している一次粒子断面の外周の長さに対して50〜70%であるときに二次粒子中に存在する空隙が放電容量維持のために必要な量が得られることを明らかにした。ここで、本発明の正極材料組成である遷移金属中のNi含有量が50%未満のときに充放電時の結晶格子体積の変化が少なく、一次粒子間の接触性が良好な場合においても粒子に歪がかかりにくくサイクル特性が優れていることが明らかになった。
本比較例は、実施例1で示した層状構造の結晶を有する正極材料の焼成温度を900℃として作製したものである。図4はその層状構造の結晶を有する正極材料の断面SEM写真(7000倍)である。図5はその二次粒子を模式的に示した断面図である。焼成温度が低かったために結晶の成長が不十分であり、一次粒子1の粒子間で接触している箇所が少ない。また、結晶成長が不十分なために二次粒子2を構成する一次粒子の粒径3も小さく、一次粒子間の接触面積が少ない。実施例1と同様に、二次粒子内の一次粒子全てに対して一次粒子の共有辺と外周の比を計算して平均値を算出した結果、この比は10%以下であった。また、一次粒子間の接触面積が少ないために空隙6が広く開いている。実施例1と同様に、空隙率を測定した結果、空隙率は41%以上であった。
実施例1において原子比でNi:Co比が0.85:0.15、Li:(NiCo)比が1.02:1となるように混合し、実施例1と同様の方法で正極材料を作製した。
図7は、実施例1及び比較例2で示した正極材料から電極を作製し、これを用いてそれぞれ4.2V及び3.4Vまで充電したときの正極材料の格子定数をX線回折で測定し、相対格子体積変化率とLiNi XMnYCoZO2におけるxとの関係を示す図である。ここで、相対格子体積変化率は4.2Vまで充電したときの格子体積を3.4Vまで充電したときの格子体積で除した値である。Ni含有率が50%以下のときでは相対格子体積変化率が少なくなった。
実施例1及び比較例2の正極材料を用いて、充放電サイクル試験用に18650型電池を作製した。電池の作製は以下のようにしたものである。まず、最初に実施例1の正極材料と黒鉛導電材、カ−ボンブラック導電材、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)を重量比で80:12:3:5となるように混合し、適量のN−メチル−2−ピロリドンを加えてスラリ−を作製した。前記スラリ−をプラネタリ−ミキサ−で3時間攪拌して、十分な混練を行った。次に、ロ−ル転写式の塗布機を用いて厚さ15μmのアルミ箔に塗布した。これをロ−ルプレスで電極合材密度を2.5g/cm3となるようにプレスした。さらに、前記塗布面と反対側も同様にして電極を作製した。負極には非晶質炭素に重量比6.5%を加えてスラリ−ミキサ−で30分攪拌して、十分な混練を行った。塗布機によりスラリ−を厚さ15μmの電解銅箔の両面に塗布し、乾燥後にロ−ルプレスでプレスを行って負極電極を得た。
Claims (4)
- 複数個の一次粒子が凝集して二次粒子を形成し、該二次粒子の断面において前記一次粒子同士が共有している長さが前記一次粒子の前記断面における全周の長さに対して50〜70%、前記二次粒子内の前記一次粒子の60%以上がそのc軸方向の結晶方位が20度以内及び前記二次粒子の空隙率が2.5〜35%であり、前記二次粒子がLiaMnxNiyCozO2で表され、1≦a≦1.2、0≦x≦0.65、y=0.33又は0.35≦y<0.5、0≦z≦0.65及びx+y+z=1の複合酸化物の結晶からなる正極材料を有する正極と、負極と、が電解質を介して形成されることを特徴とする電気自動車或いはハイブリッド自動車用リチウム二次電池。
- 請求項1において、前記一次粒子の平均粒径が0.2〜10μmであることを特徴とする電気自動車或いはハイブリッド自動車用リチウム二次電池。
- 請求項1又は2において、前記二次粒子の粒径が5〜30μmであることを特徴とする電気自動車或いはハイブリッド自動車用リチウム二次電池。
- 請求項1〜3のいずれかにおいて、前記電解質が非水電解液であることを特徴とする電気自動車或いはハイブリッド自動車用リチウム二次電池。
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