JP4733535B2 - 酸窒化物蛍光体、酸窒化物蛍光体の製造方法、半導体発光装置、発光装置、光源、照明装置、及び画像表示装置 - Google Patents
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Description
まず、本発明の酸窒化物の実施形態について説明する。
次に、本発明の酸窒化物蛍光体の実施形態について説明する。
次に、本発明の発光装置の実施形態について説明する。
(1)蛍光ランプ(FL)
(2)プラズマディスプレイパネル(PDP)
(3)無機ELパネル
(4)フィールドエミッションディスプレイ(FED)
(5)電子管(CRT)
(6)白色LED光源
(1)AE2Si5-qAlqOqN8-q:Eu2+
(2)AEAlSiN3:Eu2+
(3)AES:Eu2+
(4)Ln2O2S:Eu3+
(但し、上記AEは、Mg、Ca、Sr、Ba、Znから選ばれる少なくとも一つの元素、Lnは、Sc、Y、La、Gdから選ばれる少なくとも一つの元素であり、上記qは、0≦q≦2を満足する数値である。)
(1)近紫外光(波長300nm以上380nm未満、出力の面から好ましくは350nm以上380nm未満)又は紫色光(波長380nm以上420nm未満、出力の面から好ましくは395nm以上415nm未満)のいずれかの光を放つ発光素子1と、青色蛍光体、赤色蛍光体及び実施形態2の酸窒化物蛍光体(好ましくは緑色蛍光体)からなる蛍光体2との組み合わせ。
(2)上記近紫外光又は上記紫色光のいずれかの光を放つ発光素子1と、青色蛍光体、赤色蛍光体、黄色蛍光体及び上記酸窒化物蛍光体からなる蛍光体2との組み合わせ。
(3)青色光(波長420nm以上490nm未満、出力の面から好ましくは450nm以上480nm未満)を放つ発光素子1と、赤色蛍光体、黄色蛍光体及び上記酸窒化物蛍光体からなる蛍光体2との組み合わせ。
(4)上記青色光を放つ発光素子1と、赤色蛍光体及び上記酸窒化物蛍光体からなる蛍光体2との組み合わせ。
本発明の発光装置の他の一例は、実施形態3に記載の半導体発光装置を少なくとも1つ用いて構成された照明・表示装置及びその装置を組み込んだ発光装置である。
(1)電子放出源が放つ加速電子を、実施形態2の酸窒化物蛍光体に照射することによって放たれる光を表示画素として利用する、例えば、上記VFD、FED及びCRT等の画像表示装置
(2)気体放電、或いは金属蒸気放電によって生じる、真空紫外〜紫外域の放電光を、実施形態2の酸窒化物蛍光体に照射することによって放たれる光を表示画素、或いは照明光として利用する、例えば、上記PDP等の画像表示装置及び上記FL等の照明装置
(3)EL現象によって発生した光の一部又は全部を、実施形態2の酸窒化物蛍光体に照射することによって波長変換された光を表示画素の一部又は全部として利用する、例えば、色変換(波長変換)型ELパネル等の画像表示装置
(1)炭酸バリウム粉末(BaCO3:純度99.98%):19.34g
(2)酸化ユーロピウム粉末(Eu2O3:純度99.9%):0.35g
(3)窒化珪素粉末(Si3N4:純度99.9%):7.41g
(4)二酸化珪素粉末(SiO2:純度99.99%):9.01g
(比較例1)Y3Al5O12:Ce3+緑色蛍光体(発光ピーク:537nm)
(比較例2)(Ba,Sr)2SiO4:Eu2+緑色蛍光体(発光ピーク:525nm)
(比較例3)SrSi2O2N2:Eu2+緑色蛍光体(発光ピーク:538nm)
(比較例4)(Sr,Ca)AlSiN3:Eu2+赤色蛍光体(発光ピーク:640nm)
(比較例5)(Y,Gd)3Al5O12:Ce3+黄色蛍光体(発光ピーク:570nm)
(比較例6)(Sr,Ba)2SiO4:Eu2+黄色蛍光体(発光ピーク:575nm)
2 蛍光体
3 蛍光体層
4 サブマウント素子
5 リードフレーム
6 カップ
7 封止材
8 筐体
9 半導体発光装置
10 出力光
11 発光部
12 照明モジュール
13 スイッチ
14 口金
15 反射板
16 酸窒化物蛍光体の発光スペクトル
17 酸窒化物蛍光体の励起スペクトル
18 実施例の酸窒化物蛍光体の相対発光強度
19 比較例1の蛍光体の相対発光強度
20 比較例2の蛍光体の相対発光強度
21 比較例3の蛍光体の相対発光強度
22 比較例4の蛍光体の相対発光強度
23 比較例5の蛍光体の相対発光強度
24 比較例6の蛍光体の相対発光強度
Claims (28)
- 一般式(M1-pLcp)xSiyOzN((2/3)x+(4/3)y-(2/3)z)で表される蛍光体を主体とする酸窒化物蛍光体であって、
前記Mは、Baを主体とするものであり、
前記Mの全体に占めるBa割合は、50原子%以上であり、
前記酸窒化物蛍光体の結晶構造は、前記Mを全てBaとする酸窒化物の結晶構造と同一であり、
前記Lcは、発光中心イオンとなり得る、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Mn、Fe、Cr、Sn、Sbから選ばれる少なくとも1つの元素であり、
前記xは、式0.9≦x≦1.1を満たす数値であり、
前記yは、式2.7≦y≦3.3を満たす数値であり、
前記zは、式3.7≦z≦4.3を満たす数値であり、
前記pは、0<p<1を満たす数値であることを特徴とする酸窒化物蛍光体。 - 少なくともX線回折角2θが、27〜28°の範囲に主ピークを有し、30〜31.5°、23〜24.5°、41〜42.5°、36〜37°、50〜51.5°、43.5〜44.5°、38.5〜40°、46〜47°、56〜57.5°、48〜49°、13〜14.5°、19〜20°及び58〜59.5°の範囲に各々明瞭なピークを有する請求項1に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記yは、式2.9≦y≦3.1を満たす数値である請求項1に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記zは、式3.9≦z≦4.1を満たす数値である請求項1ないし3のいずれか1項に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記x、前記y及び前記zは、式1.7≦((2/3)x+(4/3)y−(2/3)z)≦2.3を満たす数値である請求項1ないし4のいずれか1項に記載の酸窒化物蛍光体。
- 化学式MSi3O4N2で表される化合物を主体にしてなる酸窒化物に発光中心イオンが添加されてなる請求項1に記載の酸窒化物蛍光体。
- 構成元素M、Si、O及びNから選ばれる少なくとも1つの元素の一部が、前記構成元素以外の元素で置換された請求項1に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記発光中心イオンは、Ce3+、Pr3+、Eu3+、Eu2+、Gd3+、Tb3+及びMn2+から選ばれる少なくとも1つのイオンである請求項1に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記発光中心イオンは、Eu2+である請求項1に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記Mに対するEu2+の置換量は、2原子%を超え30原子%以下である請求項9に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記Mは、Baである請求項9に記載の酸窒化物蛍光体。
- 前記Mは、BaとSrであり、
前記Baに対するSrの置換量は、30原子%以下である請求項9に記載の酸窒化物蛍光体。 - 前記Mは、BaとCaであり、
前記Baに対するCaの置換量は、10原子%以下である請求項9に記載の酸窒化物蛍光体。 - 515nm以上550nm以下の波長領域に発光ピークを有する請求項9に記載の酸窒化物蛍光体。
- 主要構成元素としてM、Si、O及びNを含み、
発光中心イオンをさらに含み、
かつ、Mを100%Baとしたときに、少なくともX線回折角2θが、27〜28°の範囲に主ピークを有し、30〜31.5°、23〜24.5°、41〜42.5°、36〜37°、50〜51.5°、43.5〜44.5°、38.5〜40°、46〜47°、56〜57.5°、48〜49°、13〜14.5°、19〜20°及び58〜59.5°の範囲に各々明瞭なピークを有する酸窒化物蛍光体の製造方法であって、
元素M又は元素Mを含む化合物と、金属珪素又は珪素化合物と、窒素を提供する原料とを含む、母体を形成するための原料を準備する工程と、
希土類金属、希土類化合物、遷移金属及び遷移金属化合物から選ばれる少なくとも1つの原料を含む、発光中心イオンを形成するための原料を準備する工程と、
一般式(M1-pLcp)xSiyOzN((2/3)x+(4/3)y-(2/3)z)で表される蛍光体を主体とする酸窒化物蛍光体の原子割合になるように、前記母体を形成するための原料、及び前記発光中心イオンを形成するための原料を秤量し、これらの原料を混合することにより混合原料を得る工程と、
前記混合原料を、真空雰囲気、中性雰囲気、還元雰囲気のいずれかの雰囲気中で焼成する工程とを含み、
前記Mは、Baを主体とするものであり、
前記Mの全体に占めるBa割合は、50原子%以上であり、
前記酸窒化物蛍光体の結晶構造は、前記Mを全てBaとする酸窒化物の結晶構造と同一であり、
前記Lcは、発光中心イオンとなり得る、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb、Mn、Fe、Cr、Sn、Sbから選ばれる少なくとも1つの元素であり、
前記xは、式0.9≦x≦1.1を満たす数値であり、
前記yは、式2.7≦y≦3.3を満たす数値であり、
前記zは、式3.7≦z≦4.3を満たす数値であり、
前記pは、0<p<1を満たす数値であることを特徴とする酸窒化物蛍光体の製造方法。 - 前記母体を形成するための原料は、アルカリ土類金属の炭酸塩と、二酸化珪素と、窒化珪素とを含む請求項15に記載の酸窒化物蛍光体の製造方法。
- 前記混合原料は、常圧の還元雰囲気中、1100℃以上1500℃以下の温度で焼成される請求項15又は請求項16に記載の酸窒化物蛍光体の製造方法。
- 請求項8に記載の酸窒化物蛍光体を含む蛍光体と発光素子とを組み合わせてなることを特徴とする半導体発光装置。
- 前記酸窒化物蛍光体は、Eu2+で付活され、500nm以上560nm以下の波長領域に発光ピークを有する緑色光を放ち、
前記発光素子は、250nm以上500nm未満の波長領域に発光ピークを有する光を放つ請求項18に記載の半導体発光装置。 - 前記発光素子が放つ光によって励起されて、600nm以上660nm未満の波長領域に発光ピークを有する赤色光を放つ窒化物系の赤色蛍光体をさらに含む請求項19に記載の半導体発光装置。
- 前記蛍光体が放つ光と、前記発光素子が放つ光とを混合することにより白色系の光を放つ請求項20に記載の半導体発光装置。
- 前記蛍光体は、青色蛍光体、赤色蛍光体、及びEu2+で付活され、500nm以上560nm以下の波長領域に発光ピークを有する緑色光を放つ前記酸窒化物蛍光体からなり、
前記発光素子は、波長300nm以上380nm未満の近紫外光、又は、波長380nm以上420nm未満の紫色光のいずれかの光を放つ請求項21に記載の半導体発光装置。 - 前記蛍光体は、赤色蛍光体、及びEu2+で付活され、500nm以上560nm以下の波長領域に発光ピークを有する緑色光を放つ前記酸窒化物蛍光体からなり、
前記発光素子は、波長420nm以上490nm未満の青色光を放つ請求項21に記載の半導体発光装置。 - 請求項8に記載された酸窒化物蛍光体と、前記酸窒化物蛍光体を励起させる励起源とを含むことを特徴とする発光装置。
- 請求項18〜23のいずれか1項に記載された半導体発光装置を少なくとも1つ備えたことを特徴とする発光装置。
- 請求項18〜23のいずれか1項に記載された半導体発光装置を少なくとも1つ備えたことを特徴とする光源。
- 請求項18〜23のいずれか1項に記載された半導体発光装置を少なくとも1つ備えたことを特徴とする照明装置。
- 請求項18〜23のいずれか1項に記載された半導体発光装置を少なくとも1つ備えたことを特徴とする画像表示装置。
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