JP4721755B2 - 錯体、光電変換素子および色素増感型太陽電池 - Google Patents
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Description
(1)広い波長範囲の太陽光を吸収することができること、
(2)励起された状態から半導体層への電子移動が効果的に起こること、
(3)電子を半導体層に渡して酸化型となった後に速やかにキャリア輸送層中の還元剤によって還元型に再生されること、および
(4)太陽光の照射下で分解などの劣化を起こさず長時間安定に存在すること、などがある。
本発明のクォータピリジン誘導体は、下記の式(I)で表され、
本発明の錯体は、下記の式(II)で表され、
ML(X1)(X2) ----------------(II)
式(II)において、Mは中心原子を表し、Lは上記の式(I)で表されるクォータピリジン誘導体を表し、X1およびX2はそれぞれ独立にCl、Br、CN、NCSまたはNCOを表すことを特徴とする。式(II)において、L、X1およびX2で表される単体または化合物はそれぞれMで表される中心原子に配位結合する配位子である。ここで、式(II)において、Mは、上記のL、X1およびX2で表される配位子とそれぞれ配位結合を可能とする観点から、Ru(ルテニウム)、Fe(鉄)、Os(オスミウム)、Cu(銅)、W(タングステン)、Cr(クロム)、Mo(モリブデン)、Ni(ニッケル)、Pd(パラジウム)、Pt(白金)、Co(コバルト)、Ir(イリジウム)、Rh(ロジウム)、Re(レニウム)、Mn(マンガン)またはZn(亜鉛)を表すことが好ましく、特にRu、Fe、OsまたはCuを表すことが好ましく、最も好ましくはRuを表すことが好ましい。また式(II)において、X1およびX2はそれぞれNCSを表すことが好ましい。X1およびX2がそれぞれNCSを表す場合には、式(II)で表される錯体を色素として半導体層に含有させた色素増感型太陽電池において、半導体層からの逆電流を有効に抑止することができる傾向にある。
本発明の光電変換素子は、半導体層を含み、半導体層は上記のいずれかの錯体を含むことを特徴とする。ここで、半導体層は、たとえば導電性支持体上に形成される。この半導体層の形成方法としては特に限定されず公知の方法を用いることができ、たとえば以下の(i)〜(iv)の方法を用いることができる。
(i)半導体層を構成する半導体微粒子を含有する懸濁液を導電性支持体上に塗布し、乾燥および焼成して導電性支持体上に半導体層を形成する方法。
(ii)所望の原料ガスを用いたCVD法およびMOCVD法などにより、導電性支持体上に半導体層を形成する方法。
(iii)原料固体を用いた蒸着法またはスパッタリング法などのPVD法により、導電性支持体上に半導体層を形成する方法。
(iv)ゾルゲル法、電気化学的な酸化還元反応を利用した方法などにより、導電性支持体上に半導体層を形成する方法。
本発明は、上記の本発明の光電変換素子を含む電極と、対電極と、光電変換素子を含む電極と対電極との間に設置されたキャリア輸送層と、を含む、色素増感型太陽電池である。ここで、本発明の光電変換素子を含む電極は、たとえば導電性支持体上に上記の本発明の光電変換素子を形成することによって得ることができる。本発明に用いられる導電性支持体としては、たとえば金属、またはSnO2(酸化スズ)、ITO、CuIあるいはZnOなどからなる透明導電膜のように導電性支持体自体が導電性を有するものを用いることができる。また、本発明で用いられる導電性支持体としては、ガラス、プラスチックまたは透明ポリマーシートなどからなる絶縁基板の表面に導電層を形成したものを用いることもできる。ここで、導電層は、たとえば金、白金、銀、銅、アルミニウム、インジウム、導電性カーボン、ITOまたはSnO2などの導電性材料を公知の方法によって絶縁基板の表面に形成することによって得ることができる。なお、透明ポリマーシートとしては、たとえばテトラアセチルセルロース(TAC)、ポリエチレンテレフタレート(PET)、ポリフェニレンサルファイド(PPS)、ポリカーボネート(PC)、ポリアリレート(PA)、ポリエーテルイミド(PEI)またはフェノキシ樹脂などを用いることができる。
(1)錯体の合成
(a)2−トリブチルスタンニル−4−ピコリンの合成
まず、市販の酸化チタンペースト(Solaronix社製、商品名Ti-Nanoxide D、平均粒径13nm)を、ドクターブレード法により、透明導電膜であるSnO2膜が蒸着されたガラス基板(日本板硝子社製)の表面に塗布し、100℃で10分間予備乾燥した後に500℃で30分間焼成して膜厚16μmの酸化チタン膜からなる半導体層を形成した。
(1)錯体の合成
(a)2,6−ジヒドロキシ−4−メチル−ピリジンの合成
上記の式(IV)で表される錯体の代わりに、実施例2で得られた錯体(上記の式(V)で表される錯体)を用いたこと以外は実施例1と同様の手順で光電変換素子を含む電極および色素増感型太陽電池を作製した。
(1)錯体の合成
(a)2,6−ジブロモ−4−ピリジン−カルボン酸の合成
上記の式(IV)で表される錯体の代わりに、実施例3で得られた錯体(上記の式(VI)で表される錯体)を用いたこと以外は実施例1と同様の手順で光電変換素子を含む電極および色素増感型太陽電池を作製した。
特開2002−193935号公報に記載の下記の式(VII)で表される錯体を色素として用いたこと以外は実施例1と同様の手順で光電変換素子を含む電極および色素増感型太陽電池を作製した。
電池特性試験を行ない、実施例1〜3および比較例1の色素増感型太陽電池の変換効率ηを測定した。電池特性試験はソーラシミュレータ(ワコム製)を用い、AMフィルタ(AM−1.5)を通したキセノンランプから100mV/cm2の擬似太陽光を照射することにより行なった。I−Vテスターを用いて電流−電圧特性を測定し、開放電圧Voc(V)、短絡電流Jsc(mA/cm2)、曲線因子F.F.および起動開始直後における変換効率η(%)を求めた。その結果を表1に示す。
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