JP4693442B2 - ガス拡散電極、その製造方法及び電極−電解質膜積層体 - Google Patents
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Description
1.多孔質のガス拡散基材の一方面上に、撥水層、第一触媒層及び第二触媒層が順次形成されているガス拡散電極であって、
撥水層が、炭素材料及び撥水性物質からなり、
第一触媒層が、触媒担持炭素、水素イオン伝導性電解質、炭素材料及び撥水性物質からなり、
第二触媒層が、触媒担持炭素及び水素イオン伝導性電解質からなり、
第一触媒層中に含まれる触媒担持炭素の触媒金属が白金と金属との合金又は白金と金属酸化物との複合物であり、
第二触媒層中に含まれる触媒担持炭素の触媒金属が白金であり、
第一触媒層の厚さが、第二触媒層の厚さよりも薄い、
ガス拡散電極。
2.第一触媒層の厚さが1〜10μm、第二触媒層の厚さが10〜20μmである上記1に記載の電極。
3.白金と金属との合金が、白金とルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム及び鉄からなる群から選ばれる少なくとも1種の金属との合金である上記1に記載の電極。
4.白金と金属酸化物との複合物が、白金と酸化チタン又は酸化モリブデンとの複合物である上記1に記載の電極。
5.白金と金属酸化物との複合物が、Pt/TiO 2 、Pt/MoO 3 又はPt/Sr 0.95 La 0.05 /TiO 2 である上記1に記載の電極。
6.第一触媒層の空孔率が第二触媒層の空孔率よりも大きい上記1に記載の電極。
7.上記1に記載のガス拡散電極を製造する方法であって、
ガス拡散基材の一方面上に撥水層を形成する工程、
撥水層上に第一触媒層を形成させる工程、及び
第一触媒層上に第二の触媒層を形成させる工程
を含む、ガス拡散電極の製造方法。
8.上記1に記載のガス拡散電極を用いて製造される電極−電解質膜積層体。
本発明の触媒層付きガス拡散電極は、多孔質のガス拡散基材の一方面上に、撥水層、第一触媒層及び第二触媒層が順次形成されてなるものである。前記撥水層は、炭素材料及び撥水性物質からなり、第一触媒層は、触媒担持炭素、水素イオン伝導性電解質、炭素材料及び撥水性物質からなり、第二触媒層は、触媒担持炭素及び水素イオン伝導性電解質からなっている。
ガス拡散基材は、多孔質基材から構成されている。多孔質基材は公知のものである。多孔質基材は、導電性を備えていることが好ましく、導電性の炭素紙からなるカーボンペーパー、カーボンフェルト、カーボンクロス等を使用することができる。具体例としては、東レ社製のカーボンペーパー「TGP−H」シリーズ、SGLカーボンジャパン社製のカーボンフェルト「SIGRACTE GDL」シリーズ等を挙げることができる。
撥水層は、炭素材料及び撥水性物質から構成されている。
第一触媒層は、触媒担持炭素、水素イオン伝導性電解質、炭素材料及び撥水性物質から構成されている。
第二触媒層は、触媒担持炭素及び水素イオン伝導性電解質から構成されている。
本発明の触媒層付きガス拡散電極が積層された電解質膜(電極−電解質膜積層体)は、例えば、本発明の触媒層付きガス拡散電極の触媒層面が電解質膜面に対面するように触媒層付きガス拡散電極を配置し、加圧することにより製造される。この操作を2回繰り返すことにより、触媒層面が電解質膜の両面に積層された触媒層−電解質膜積層体が製造される。
撥水層形成用ペーストの調製
平均一次粒子径40nm程度のケッチェンブラック粒子(商品名:EC、ライオン社製)1g、ポリテトラフルオロエチレン(PTFE、商品名:TritonX−100、ダイキン工業社製)0.5g及びN−メチルピロリドン(NMP)5g及び水5gからなる撥水層形成用ペーストを調製した。
上記で調製した撥水層形成用ペーストを、ガス拡散電極であるカーボンペーパー(TGP−H−090、東レ(株)製、厚さ270μm、)上に、ドクターブレードにより乾燥後の重量が3g/m2となるように塗布し、これを大気雰囲気中90℃で30分間乾燥させ、撥水層を形成した。
PTFEを付着させた炭素粒子は、PTFEの60%ディスパージョン溶液に平均一次粒子径40nmのケッチェンブラックを含浸後、350℃にて焼成し、細かく破砕することにより調製した。PTFEとケッチェンブラックとの使用割合は、PTFE0.5重量部に対してケッチェンブラック1重量部である。
上記で調製した第一触媒層形成用ペーストを、撥水層を形成したガス拡散用電極の撥水層上にドクターブレードにより乾燥後の金属の重量が1g/m2となるように塗布し、これを大気雰囲気中90℃で30分間乾燥させ、第一触媒層を形成した。
白金担持炭素10g(Pt:50wt%、田中貴金属工業製 TEC10E50E)及び5wt%Nafion溶液(Dupont社製、溶剤プロパノール)100gを分散機にて攪拌混合することにより、第二触媒層形成用ペーストを調製した。
上記で調製した第二触媒層形成用ペーストを、ガス拡散用電極の第一触媒層の上にドクターブレードにより乾燥後の白金の重量が3g/m2となるように塗布し、これを大気雰囲気中90℃で30分間乾燥させ、ガス拡散電極/撥水層/第一触媒層/第二触媒層からなる触媒層付きガス拡散電極を形成した。
上記で製造した触媒層付きガス拡散電極を空気極として、該ガス拡散電極の触媒層面が、水素イオン伝導性高分子電解質膜(Nafion112、デュポン社製)の一方面と接触するように配置した。対極の燃料極には、撥水層及び第一触媒層を形成しないで第二触媒層のみを形成したガス拡散電極を使用し、この第二触媒層面が水素イオン伝導性高分子電解質膜の反対面と接触するように配置した。次に、空気極/水素イオン伝導性高分子電解質膜/燃料極を150℃、5MPaの条件でプレスすることにより、本発明の電極−電解質膜積層体を製造した。
実施例1で製造した電極−電解質膜積層体をエレクトロケム社製の単セル(50×50mm)に組み込み、燃料ガスとして水素ガス、酸化剤ガスとして空気を用い、電流300mAの定電流にて500時間の連続運転を行い、電池性能を調べた。その結果、500時間を超える長時間の連続運転によっても、電池性能の低下は認められなかった。
2 撥水層
3 第一触媒層
4 第二触媒層
5 電解質膜
Claims (8)
- 多孔質のガス拡散基材の一方面上に、撥水層、第一触媒層及び第二触媒層が順次形成されているガス拡散電極であって、
撥水層が、炭素材料及び撥水性物質からなり、
第一触媒層が、触媒担持炭素、水素イオン伝導性電解質、炭素材料及び撥水性物質からなり、
第二触媒層が、触媒担持炭素及び水素イオン伝導性電解質からなり、
第一触媒層中に含まれる触媒担持炭素の触媒金属が白金と金属との合金又は白金と金属酸化物との複合物であり、
第二触媒層中に含まれる触媒担持炭素の触媒金属が白金であり、
第一触媒層の厚さが、第二触媒層の厚さよりも薄い、
ガス拡散電極。 - 第一触媒層の厚さが1〜10μm、第二触媒層の厚さが10〜20μmである請求項1に記載の電極。
- 白金と金属との合金が、白金とルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム及び鉄からなる群から選ばれる少なくとも1種の金属との合金である請求項1に記載の電極。
- 白金と金属酸化物との複合物が、白金と酸化チタン又は酸化モリブデンとの複合物である請求項1に記載の電極。
- 白金と金属酸化物との複合物が、Pt/TiO 2 、Pt/MoO 3 又はPt/Sr 0.95 La 0.05 /TiO 2 である請求項1に記載の電極。
- 第一触媒層の空孔率が第二触媒層の空孔率よりも大きい請求項1に記載の電極。
- 請求項1に記載のガス拡散電極を製造する方法であって、
ガス拡散基材の一方面上に撥水層を形成する工程、
撥水層上に第一触媒層を形成させる工程、及び
第一触媒層上に第二の触媒層を形成させる工程
を含む、ガス拡散電極の製造方法。 - 請求項1に記載のガス拡散電極を用いて製造される電極−電解質膜積層体。
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