JP4660700B2 - 有機分子自己組織化膜のパターン形成方法 - Google Patents
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Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、基板上に選択的に有機分子自己組織化膜（ｓｅｌｆ ａｓｓｅｍｂｌｅｄ ｍｏｎｏｌａｙｅｒ: ＳＡＭ）のパターンを形成するためのパターン形成方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）は、有機分子が基板表面上に一分子層吸着した構造を有し、有機分子が持つ機能性官能基が膜表面に配向している。この有機分子自己組織化膜は、吸着膜を利用した極めて薄い究極のレジスト膜としての応用や、機能性官能基の特徴を利用した金属微粒子やタンパク質等の堆積パターン形成に応用されている。
【０００３】
従来の有機分子自己組織化膜のパターン形成は、ＰＭＭＡなどの電子線用のレジストを用いて行われていた。この従来のパターン形成方法について、図５を参照して説明する。
【０００４】
まず、基板５１の表面にＰＭＭＡレジスト５２をスピンコートした後、電子ビーム露光５３によりパターンを描画する（図５（ａ））。
【０００５】
次に、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）とイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）の有機溶媒により現像する（図５（ｂ））。
【０００６】
この基板５１を、有機分子自己組織化膜を形成する有機分子を含む有機溶媒に浸し、有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）５４を形成する（図５（ｃ））。
【０００７】
その後、ブタノン有機溶媒に基板５１を浸し、レジスト除去を行い、有機分子自己組織化膜５４のパターン形成を行う（図５（ｄ））。
【０００８】
また、他の従来技術として、走査型プローブ顕微鏡を用いた有機分子自己組織化膜を直接加工することによるパターン形成方法などがある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
ＰＭＭＡなどの電子線用のレジストを用いた従来のパターン形成方法では、電子ビーム照射後有機溶媒（ＭＩＢＫとＩＰＡ）を用いた現像により元になるレジストパターンを形成するが、有機溶媒による現像処理で、有機分子自己組織化膜を形成する部分の基板表面が汚染されてしまう。この結果、基板表面の状態に敏感な有機分子は、その有機分子自己組織化膜を形成することが困難となる。
【００１０】
また、走査型プローブ顕微鏡によって有機分子自己組織化膜自身を加工するパターン形成方法では、長時間が必要とされる。
【００１１】
本発明は、上記従来技術の問題点に鑑みて成されたものであり、その目的は、基板吸着性が成長基板表面の清浄度に強く依存する有機分子自己組織化膜のパターンを、安定的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明では、有機分子自己組織化膜を基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板表面に清浄表面と汚染表面とを形成し、この清浄表面上に有機分子自己組織化膜を選択的に形成するようにする。
【００１３】
ここで、前記清浄表面は、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより形成される。
【００１４】
また、前記汚染表面は、基板表面にフォトレジスト残渣を付着させることにより形成される。
【００１５】
あるいは、前記汚染表面は、基板表面に選択的に形成すべき有機分子自己組織化膜とは異なる有機分子膜残渣を付着させることにより形成される。この場合、前記有機分子膜残渣は、シラザンであることが好ましい。
【００１６】
また、前記有機分子自己組織化膜は、気相法で形成することが望ましい。
【００１７】
さらに、本発明では、有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板上にレジストを塗布し、このレジストを露光後に現像処理し、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより洗浄化領域を基板表面に形成し、上記レジストをレジスト残渣が残るように除去することにより汚染領域を基板表面に形成し、上記有機分子自己組織化膜を汚染領域以外の清浄化領域にのみ形成するようにする。
【００１８】
ここで、好ましくは、前記露光は電子ビームを使用して行われ、かつ前記現像処理は有機溶媒を使用して行われる。
【００１９】
前記現像処理によりレジストが除去された部分には、レジストと有機溶媒による汚れが残留し、この汚れを酸素プラズマ処理により清浄化することにより清浄化領域を形成する。
【００２０】
また、本発明では、有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板上に３層レジストを塗布し、上層レジストを所望のパターンに露光後に現像処理し、所望のパターンに形成された上層レジストを使用して中間レジストをエッチングすことにより中間レジストパターンを形成し、この中間レジストパターンを使用して酸素ドライエッチングにより下層レジストを除去すると同時に、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより清浄化領域を基板表面に形成し、上記中間及び下層レジストをレジスト残渣が残るように除去することにより汚染領域を基板表面に形成し、上記有機分子自己組織化膜を汚染領域以外の清浄化領域にのみ形成するようにする。
【００２１】
ここで、好ましくは、前記露光は電子ビームを使用して行われ、かつ前記現像処理は有機溶媒を使用して行われる。
【００２２】
前記中間レジストは、Ｇｅの蒸着膜であるのが望ましい。
【００２３】
さらに、本発明では、有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板上に第１の有機分子自己組織化膜を形成し、第１の有機分子自己組織膜上に３層レジストを塗布し、この上層レジストを所望のパターンに露光後に現像処理し、所望のパターンに形成された上層レジストを使用して中間レジストをエッチングすことにより中間レジストパターンを形成し、この中間レジストパターンを使用して酸素ドライエッチングにより下層レジスト及び第１の有機分子自己組織膜を除去すると同時に、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより清浄化領域を基板表面に形成し、上記中間及び下層レジストを除去することにより第１の有機分子自己組織膜のパターンを基板表面に形成し、第２の有機分子自己組織化膜を第１の有機分子自己組織膜のパターン以外の清浄化領域にのみ形成するようにする。
【００２４】
ここで、好ましくは、前記露光は電子ビームを使用して行われ、かつ前記現像処理は有機溶媒を使用して行われる。
【００２５】
前記中間レジストは、Ｇｅの蒸着膜であることが望ましい。
【００２６】
また、前記第１の有機分子自己組織膜は、シラザンであることが好ましい。
【００２７】
【作用】
本発明では、酸素プラズマ処理で清浄面を実現し基板表面の清浄度を制御するので、有機分子自己組織膜を選択的に形成することができる。その結果、パターン化した有機分子自己組織化膜を基板上へ安定的に形成可能である。
【００２８】
また、本発明では、酸素プラズマ処理は、酸素ガスを用いたプラズマアッシャやドライエッチング装置を用いて行う。
【００２９】
ここで、基板表面に形成される有機分子自己組織化膜とは、有機分子の少なくても一端が、基板表面の原子と両親性の性質を持つ結合性官能基であり、この部分が表面の特定部分に吸着し分子を固定し、アルキル鎖等の骨格は、分子同士の配向をファンデルワールス力により決定し、他端に機能性官能基を有する分子による自己組織的に形成された単分子薄膜のことである。
【００３０】
酸化膜表面の場合、結合性官能基としてシラン基（Ｓｉ）を用い、また、金属表面ではチオール基（ＳＨ）が用いられる。また、他端の機能性官能基には、アミノ基やチオール基が用いられる。
【００３１】
単純な有機分子自己組織膜のパターン形成を行うだけでなく、金属蒸着パターンの形成を同時に行うために、３層レジストパターンを清浄化パターンの形成に用いる。
【００３２】
ここで、３層レジスト法とは、基板上の下層からＭＭＡ有機分子レジスト-Ｇｅの蒸着膜-ＰＭＭＡ有機分子レジストの３層構造を有するレジスト法である。
【００３３】
気相法による有機分子自己組織膜の形成方法では、容器に基板と有機分子を入れて密封し、長時間そのままの状態で置く。これにより、蒸発した有機分子が基板表面に吸着し有機分子自己組織膜を形成する。
【００３４】
【発明の実施の形態】
本発明の実施の形態を図を用いて説明する。
【００３５】
（第１の実施の形態）
図１を参照して、本発明の第１の実施の形態について説明する。この図１は、絶縁性を有する基板表面にＰＭＭＡレジストを用いた有機分子自己組織化膜パターンを形成する方法を説明するためのものである。
【００３６】
まず、絶縁性基板１１上にＰＭＭＡ１２レジストを塗布し、電子ビーム露光１３で描画し、ＭＩＢＫおよびＩＰＡの有機溶媒により現像する（図１（ａ））。
【００３７】
現像処理によりＰＭＭＡレジスト１２が除去された部分には、レジスト１２と有機溶媒による汚れ１５が残留している（図１（ｂ））。
【００３８】
このパターンを元に、基板表面を酸素プラズマ１４により汚れ１５の清浄化を行い清浄表面を形成する（図１（ｃ））。
【００３９】
次に、この基板１１をブタノン有機溶媒に浸し、レジスト１２の除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域は、レジスト１２の残渣１６が残り、基板表面には、酸素プラズマにより清浄化された領域と、レジスト残渣１６による汚染された領域のパターンが形成される（図１（ｄ））。
【００４０】
この基板に有機分子自己組織化膜を形成すると、酸素プラズマにより清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）１７は安定に形成され、有機分子自己組織化膜パターンを形成することができる（図１（ｅ））。
【００４１】
ここで、図１（ｂ）における酸素プラズマ処理では、現像された部分の清浄化だけでなく、ＰＭＭＡレジスト１２をもエッチングするため、電子ビーム露光１３により形成されたパターンに比べ、図１（ｃ）のように、パターンサイズが大きくなる。
【００４２】
また、レジスト１２の端が斜めにテーパがついた形状となる。このため、レジスト除去時に、元のパターンに対し、清浄化パターンが広がってしまったり、清浄化パターンの端がぼけてしまうことがある。
【００４３】
（第２の実施の形態）
図２を参照して、本発明の第２の実施の形態について説明する。この図２は、絶縁性を有する基板表面に３層レジスト法を用いた有機分子自己組織化膜パターンを形成する方法を説明するためのものである。
【００４４】
まず、絶縁性基板２１上にＭＭＡレジスト−Ｇｅの蒸着膜−ＰＭＭＡレジストの３層構造によるレジスト２２を形成し、電子ビーム露光２３を行い所望のパターンを形成する（図２（ａ））。
【００４５】
次に、ＭＩＢＫおよびＩＰＡの有機溶媒により現像処理を行う（図２（ｂ））。
【００４６】
続いて、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する（図２（ｃ））。
【００４７】
このパターンを元に、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ２４により清浄化を行い清浄化パターンを形成する（図２（ｄ））。
【００４８】
この基板を有機溶媒に浸し、レジスト除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域は、レジストの残渣２５が残る（図２（ｅ））。
【００４９】
この基板に有機分子自己組織化膜を形成すると、酸素プラズマにより清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）２６が安定に形成され、パターンを形成することができる（図２（ｆ））。
【００５０】
また、Ｇｅ蒸着膜のパターンは、酸素プラズマ２４によりエッチングされることがないため、ＭＭＡレジストのエッチングは図２（ｄ）のような形状で行われ、清浄化パターンの端がぼけてしまうことはない。また、Ｇｅ蒸着膜パターンを元に、金属蒸着により電極を形成することが可能である。
【００５１】
（第３の実施の形態）
図３を参照して、本発明の第３の実施の形態について説明する。この図３は、レジスト膜と基板の界面に他の有機分子自己組織化膜を形成して、有機分子自己組織化膜パターンを形成する方法を説明するためのものである。
【００５２】
まず、絶縁性基板３１上にシラザンによる有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭ）３７を形成する。その上にＭＭＡレジスト−Ｇｅの蒸着膜−ＰＭＭＡレジストの3層構造によるレジスト３２を形成し、電子ビーム露光３３を行い所望のパターンを形成する（図３（ａ））。
【００５３】
次に、ＭＩＢＫおよびＩＰＡの有機溶媒により現像処理を行う（図３（ｂ））。
【００５４】
続いて、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する（図３（ｃ））。
【００５５】
このパターンを元に、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ３４により清浄化を行う（図３（ｄ））。
清浄化は当然、シラザン有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭ）３７もエッチングする。
【００５６】
この基板３１を有機溶媒に浸し、レジスト除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域は、レジストの残渣があるだけでなく、シラザン有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭパターン）３５が堆積している（図３（ｅ））。
【００５７】
この基板３１に目的とする有機分子自己組織化膜を形成すると、シラザンＳＡＭパターン３５が堆積している領域には、目的とする有機分子の自己組織化膜を形成することができないため、酸素プラズマ３４により清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）３６が形成され、パターンを形成することができる（図３（ｆ））。
【００５８】
（第４の実施の形態）
図４を参照して、本発明の第４の実施の形態について説明する。この図４は、気相法による有機分子自己組織化膜形成の模式図である。
【００５９】
基板４１と３−ＡＰＴＳ分子原液４２を密閉容器４３に入れて、３０分程度放置する。３−ＡＰＴＳ分子は蒸発し、基板表面に吸着する。有機分子自己組織化膜形成時に溶媒を用いた液相法では、溶媒によりレジスト残差が溶けだし、清浄化領域を汚してしまい、有機分子自己組織化膜を形成できない場合がある。
【００６０】
しかし、この気相法により有機分子自己組織化膜を形成する場合、溶媒を用いないため、レジスト残渣を溶かすことがなく、非常に理想的な有機分子自己組織化膜を形成することが可能である。
【００６１】
【実施例】
次に、本発明の実施例を図を用いて説明する。
【００６２】
（第１の実施例）
図１を参照して、本発明の第１の実施例について説明する。
【００６３】
本実施例において、基板１１として、シリコン基板の表面を熱酸化して得られた絶縁性のシリコン酸化膜を表面に有する基板を用いる。
【００６４】
この基板１１上に、図１（ａ）に示すように、ＰＭＭＡレジスト１２（１００ｎｍ）をスピンコートにより塗布し、電子ビーム露光１３を行う。
【００６５】
次に、図１（ｂ）に示すように、ＭＩＢＫおよびＩＰＡにより現像した後、酸素ガスを用いたドライエッチングにより現像時に残った汚れ１５を除去し、図１（ｃ）に示すように、清浄化パターンを形成する。
【００６６】
この時、ドライエッチングによりＰＭＭＡレジストも急速にエッチングされ、数十ｎｍの領域でパターンが広がってしまうだけでなく、図１（ｃ）のように斜めにテーパがついた形状にエッチングされる。
【００６７】
次に、図１（ｄ）に示すように、ブタノンを用いてＰＭＭＡレジスト１２を除去する。この基板を、一端がシラン基、反対側がアミノ基を有する３−ＡＰＴＳの５ｍｌ／Ｍ水溶液に３０分浸す。ＡＰＴＳ分子は清浄化されているシリコン酸化膜表面のＯＨ基と反応し、図１（ｅ）に示すように、有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）１７を形成する。ブタノンによりレジストを除去された領域は、レジストの残渣１６が付着しているため、有機分子自己組織化膜の形成は生じない。
【００６８】
（第２の実施例）
図２を参照して、本発明の第２の実施例について説明する。本実施例において、基板２１として、シリコン基板の表面を熱酸化して得られた絶縁性のシリコン酸化膜を表面に有する基板を用いる。
【００６９】
この基板２１上に、図２（ａ）に示すようにＭＭＡレジスト（２００ｎｍ）−Ｇｅの蒸着膜（２０ｎｍ）−ＰＭＭＡレジスト（４０ｎｍ）の3層構造によるレジスト２２を形成し、電子ビーム露光２３を行う。
【００７０】
次に、図２（ｂ）に示すように、ＭＩＢＫおよびＩＰＡにより現像処理を実施する。
【００７１】
その後、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、図２（ｃ）に示すように、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する。
【００７２】
このパターンを元に、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ２４により清浄化を行う。この場合、Ｇｅ蒸着膜があるため、ＭＭＡレジストのエッチングは図２（ｄ）に示すようになる。
【００７３】
次に、図２（ｅ）に示すように、ブタノンを用いてＭＭＡレジスト除去する。
【００７４】
最後に、図２（ｆ）に示すように、３−ＡＰＴＳの５ｍｌ／Ｍ水溶液に３０分浸し、清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）２６を形成する。ブタノンによりレジストを除去された領域は、レジストの残渣２５が付着しているため、有機分子自己組織化膜の形成は不完全であったりまったく形成されない。また、清浄化パターンの端がぼけてしまうことはない。
【００７５】
また、図２（ｄ）の時点で、配線のための金属蒸着を行うと、Ｇｅパターンを反映した非常に微細な配線を形成することができ、ＡＰＴＳ−ＳＡＭパターンと金属配線パターンを同じプロセスを用いて形成することができる。
【００７６】
（第３の実施例）
図３を参照して、本発明の第３の実施例について説明する。
【００７７】
図３（ａ）に示すように、絶縁性のシリコン酸化膜を表面に有する基板３１上に、シラザンによる有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭ）37を形成する。
【００７８】
その上にＭＭＡレジスト−Ｇｅの蒸着膜−ＰＭＭＡレジストの3層構造によるレジスト３２を形成し、電子ビーム露光３３を行う。
【００７９】
次に、図３（ｂ）に示すように、ＭＩＢＫおよびＩＰＡにより現像処理を実施する。
【００８０】
その後、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、図３（ｃ）に示すように、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する。
【００８１】
このパターンを元に、図３（ｄ）に示すように、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ３４により清浄化を行う。清浄化は当然、シラザンＳＡＭ３７もエッチングする。
【００８２】
この基板３１をブタノンに浸し、レジスト除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域には、図３（ｅ）に示すように、シラザンＳＡＭパターン３５が形成されている。この基板３１を３−ＡＰＴＳの５ｍｌ／Ｍ水溶液に３０分浸し、図３（ｆ）に示すように、清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）３６を形成する。
【００８３】
シラザンＳＡＭパターン３５上には、ＡＰＴＳ分子は吸着することがまったくできず、酸素プラズマ３４により清浄化された領域にのみＡＰＴＳ−ＳＡＭは形成され、パターンを形成することができる。このシラザンＳＡＭパターン３５は、前述したレジスト除去後の残渣（１６，２５）の場合より、完全に３−ＡＰＴＳの吸着を阻止することができる。
【００８４】
（第４の実施例）
図４を参照して、本発明の第４の実施例について説明する。
【００８５】
上記実施例では、ＡＰＴＳ−ＳＡＭ形成を水溶液による液相法を用いたが、図４のように、基板４１を密閉できる容器４３の中におき、その横の小さな器に、ＡＰＴＳ液４２を入れて密閉する。
【００８６】
３０分ぐらいで、蒸発したＡＰＴＳ分子は基板表面に有機分子自己組織化膜を形成する。この場合、溶媒を持ちないため、レジストの残渣を溶かすことによる汚染等がなく、ほぼ完全な有機分子自己組織化膜パターンを形成することができる。
【００８７】
【発明の効果】
本発明によれば、基板への吸着性が成長基板表面の清浄度に強く依存する有機分子自己組織化膜のパターンを安定的に形成することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図３】本発明の第３の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図４】本発明の第４の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図５】従来の有機分子自己組織化膜のパターン（微小トンネル接合構造）の形成方法を示す模式図である。
【符号の説明】
１１，２１，３１，４１ 基板
１２ ＰＭＭＡ
２２，３２ ３層レジスト
１３，２３，３３ 電子ビーム露光
１４，２４，３４ 酸素プラズマ
１５ 汚れ
１６，２５ 残渣
１７，２６，３６ ＳＡＭ
３５ シラザンＳＡＭパターン
３７ シラザンＳＡＭ
４２ ３−ＡＰＴＳ分子原液
４３ 密閉容器
【発明の属する技術分野】
本発明は、基板上に選択的に有機分子自己組織化膜（ｓｅｌｆ ａｓｓｅｍｂｌｅｄ ｍｏｎｏｌａｙｅｒ: ＳＡＭ）のパターンを形成するためのパターン形成方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）は、有機分子が基板表面上に一分子層吸着した構造を有し、有機分子が持つ機能性官能基が膜表面に配向している。この有機分子自己組織化膜は、吸着膜を利用した極めて薄い究極のレジスト膜としての応用や、機能性官能基の特徴を利用した金属微粒子やタンパク質等の堆積パターン形成に応用されている。
【０００３】
従来の有機分子自己組織化膜のパターン形成は、ＰＭＭＡなどの電子線用のレジストを用いて行われていた。この従来のパターン形成方法について、図５を参照して説明する。
【０００４】
まず、基板５１の表面にＰＭＭＡレジスト５２をスピンコートした後、電子ビーム露光５３によりパターンを描画する（図５（ａ））。
【０００５】
次に、メチルイソブチルケトン（ＭＩＢＫ）とイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）の有機溶媒により現像する（図５（ｂ））。
【０００６】
この基板５１を、有機分子自己組織化膜を形成する有機分子を含む有機溶媒に浸し、有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）５４を形成する（図５（ｃ））。
【０００７】
その後、ブタノン有機溶媒に基板５１を浸し、レジスト除去を行い、有機分子自己組織化膜５４のパターン形成を行う（図５（ｄ））。
【０００８】
また、他の従来技術として、走査型プローブ顕微鏡を用いた有機分子自己組織化膜を直接加工することによるパターン形成方法などがある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
ＰＭＭＡなどの電子線用のレジストを用いた従来のパターン形成方法では、電子ビーム照射後有機溶媒（ＭＩＢＫとＩＰＡ）を用いた現像により元になるレジストパターンを形成するが、有機溶媒による現像処理で、有機分子自己組織化膜を形成する部分の基板表面が汚染されてしまう。この結果、基板表面の状態に敏感な有機分子は、その有機分子自己組織化膜を形成することが困難となる。
【００１０】
また、走査型プローブ顕微鏡によって有機分子自己組織化膜自身を加工するパターン形成方法では、長時間が必要とされる。
【００１１】
本発明は、上記従来技術の問題点に鑑みて成されたものであり、その目的は、基板吸着性が成長基板表面の清浄度に強く依存する有機分子自己組織化膜のパターンを、安定的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために、本発明では、有機分子自己組織化膜を基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板表面に清浄表面と汚染表面とを形成し、この清浄表面上に有機分子自己組織化膜を選択的に形成するようにする。
【００１３】
ここで、前記清浄表面は、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより形成される。
【００１４】
また、前記汚染表面は、基板表面にフォトレジスト残渣を付着させることにより形成される。
【００１５】
あるいは、前記汚染表面は、基板表面に選択的に形成すべき有機分子自己組織化膜とは異なる有機分子膜残渣を付着させることにより形成される。この場合、前記有機分子膜残渣は、シラザンであることが好ましい。
【００１６】
また、前記有機分子自己組織化膜は、気相法で形成することが望ましい。
【００１７】
さらに、本発明では、有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板上にレジストを塗布し、このレジストを露光後に現像処理し、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより洗浄化領域を基板表面に形成し、上記レジストをレジスト残渣が残るように除去することにより汚染領域を基板表面に形成し、上記有機分子自己組織化膜を汚染領域以外の清浄化領域にのみ形成するようにする。
【００１８】
ここで、好ましくは、前記露光は電子ビームを使用して行われ、かつ前記現像処理は有機溶媒を使用して行われる。
【００１９】
前記現像処理によりレジストが除去された部分には、レジストと有機溶媒による汚れが残留し、この汚れを酸素プラズマ処理により清浄化することにより清浄化領域を形成する。
【００２０】
また、本発明では、有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板上に３層レジストを塗布し、上層レジストを所望のパターンに露光後に現像処理し、所望のパターンに形成された上層レジストを使用して中間レジストをエッチングすことにより中間レジストパターンを形成し、この中間レジストパターンを使用して酸素ドライエッチングにより下層レジストを除去すると同時に、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより清浄化領域を基板表面に形成し、上記中間及び下層レジストをレジスト残渣が残るように除去することにより汚染領域を基板表面に形成し、上記有機分子自己組織化膜を汚染領域以外の清浄化領域にのみ形成するようにする。
【００２１】
ここで、好ましくは、前記露光は電子ビームを使用して行われ、かつ前記現像処理は有機溶媒を使用して行われる。
【００２２】
前記中間レジストは、Ｇｅの蒸着膜であるのが望ましい。
【００２３】
さらに、本発明では、有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、基板上に第１の有機分子自己組織化膜を形成し、第１の有機分子自己組織膜上に３層レジストを塗布し、この上層レジストを所望のパターンに露光後に現像処理し、所望のパターンに形成された上層レジストを使用して中間レジストをエッチングすことにより中間レジストパターンを形成し、この中間レジストパターンを使用して酸素ドライエッチングにより下層レジスト及び第１の有機分子自己組織膜を除去すると同時に、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより清浄化領域を基板表面に形成し、上記中間及び下層レジストを除去することにより第１の有機分子自己組織膜のパターンを基板表面に形成し、第２の有機分子自己組織化膜を第１の有機分子自己組織膜のパターン以外の清浄化領域にのみ形成するようにする。
【００２４】
ここで、好ましくは、前記露光は電子ビームを使用して行われ、かつ前記現像処理は有機溶媒を使用して行われる。
【００２５】
前記中間レジストは、Ｇｅの蒸着膜であることが望ましい。
【００２６】
また、前記第１の有機分子自己組織膜は、シラザンであることが好ましい。
【００２７】
【作用】
本発明では、酸素プラズマ処理で清浄面を実現し基板表面の清浄度を制御するので、有機分子自己組織膜を選択的に形成することができる。その結果、パターン化した有機分子自己組織化膜を基板上へ安定的に形成可能である。
【００２８】
また、本発明では、酸素プラズマ処理は、酸素ガスを用いたプラズマアッシャやドライエッチング装置を用いて行う。
【００２９】
ここで、基板表面に形成される有機分子自己組織化膜とは、有機分子の少なくても一端が、基板表面の原子と両親性の性質を持つ結合性官能基であり、この部分が表面の特定部分に吸着し分子を固定し、アルキル鎖等の骨格は、分子同士の配向をファンデルワールス力により決定し、他端に機能性官能基を有する分子による自己組織的に形成された単分子薄膜のことである。
【００３０】
酸化膜表面の場合、結合性官能基としてシラン基（Ｓｉ）を用い、また、金属表面ではチオール基（ＳＨ）が用いられる。また、他端の機能性官能基には、アミノ基やチオール基が用いられる。
【００３１】
単純な有機分子自己組織膜のパターン形成を行うだけでなく、金属蒸着パターンの形成を同時に行うために、３層レジストパターンを清浄化パターンの形成に用いる。
【００３２】
ここで、３層レジスト法とは、基板上の下層からＭＭＡ有機分子レジスト-Ｇｅの蒸着膜-ＰＭＭＡ有機分子レジストの３層構造を有するレジスト法である。
【００３３】
気相法による有機分子自己組織膜の形成方法では、容器に基板と有機分子を入れて密封し、長時間そのままの状態で置く。これにより、蒸発した有機分子が基板表面に吸着し有機分子自己組織膜を形成する。
【００３４】
【発明の実施の形態】
本発明の実施の形態を図を用いて説明する。
【００３５】
（第１の実施の形態）
図１を参照して、本発明の第１の実施の形態について説明する。この図１は、絶縁性を有する基板表面にＰＭＭＡレジストを用いた有機分子自己組織化膜パターンを形成する方法を説明するためのものである。
【００３６】
まず、絶縁性基板１１上にＰＭＭＡ１２レジストを塗布し、電子ビーム露光１３で描画し、ＭＩＢＫおよびＩＰＡの有機溶媒により現像する（図１（ａ））。
【００３７】
現像処理によりＰＭＭＡレジスト１２が除去された部分には、レジスト１２と有機溶媒による汚れ１５が残留している（図１（ｂ））。
【００３８】
このパターンを元に、基板表面を酸素プラズマ１４により汚れ１５の清浄化を行い清浄表面を形成する（図１（ｃ））。
【００３９】
次に、この基板１１をブタノン有機溶媒に浸し、レジスト１２の除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域は、レジスト１２の残渣１６が残り、基板表面には、酸素プラズマにより清浄化された領域と、レジスト残渣１６による汚染された領域のパターンが形成される（図１（ｄ））。
【００４０】
この基板に有機分子自己組織化膜を形成すると、酸素プラズマにより清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）１７は安定に形成され、有機分子自己組織化膜パターンを形成することができる（図１（ｅ））。
【００４１】
ここで、図１（ｂ）における酸素プラズマ処理では、現像された部分の清浄化だけでなく、ＰＭＭＡレジスト１２をもエッチングするため、電子ビーム露光１３により形成されたパターンに比べ、図１（ｃ）のように、パターンサイズが大きくなる。
【００４２】
また、レジスト１２の端が斜めにテーパがついた形状となる。このため、レジスト除去時に、元のパターンに対し、清浄化パターンが広がってしまったり、清浄化パターンの端がぼけてしまうことがある。
【００４３】
（第２の実施の形態）
図２を参照して、本発明の第２の実施の形態について説明する。この図２は、絶縁性を有する基板表面に３層レジスト法を用いた有機分子自己組織化膜パターンを形成する方法を説明するためのものである。
【００４４】
まず、絶縁性基板２１上にＭＭＡレジスト−Ｇｅの蒸着膜−ＰＭＭＡレジストの３層構造によるレジスト２２を形成し、電子ビーム露光２３を行い所望のパターンを形成する（図２（ａ））。
【００４５】
次に、ＭＩＢＫおよびＩＰＡの有機溶媒により現像処理を行う（図２（ｂ））。
【００４６】
続いて、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する（図２（ｃ））。
【００４７】
このパターンを元に、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ２４により清浄化を行い清浄化パターンを形成する（図２（ｄ））。
【００４８】
この基板を有機溶媒に浸し、レジスト除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域は、レジストの残渣２５が残る（図２（ｅ））。
【００４９】
この基板に有機分子自己組織化膜を形成すると、酸素プラズマにより清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）２６が安定に形成され、パターンを形成することができる（図２（ｆ））。
【００５０】
また、Ｇｅ蒸着膜のパターンは、酸素プラズマ２４によりエッチングされることがないため、ＭＭＡレジストのエッチングは図２（ｄ）のような形状で行われ、清浄化パターンの端がぼけてしまうことはない。また、Ｇｅ蒸着膜パターンを元に、金属蒸着により電極を形成することが可能である。
【００５１】
（第３の実施の形態）
図３を参照して、本発明の第３の実施の形態について説明する。この図３は、レジスト膜と基板の界面に他の有機分子自己組織化膜を形成して、有機分子自己組織化膜パターンを形成する方法を説明するためのものである。
【００５２】
まず、絶縁性基板３１上にシラザンによる有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭ）３７を形成する。その上にＭＭＡレジスト−Ｇｅの蒸着膜−ＰＭＭＡレジストの3層構造によるレジスト３２を形成し、電子ビーム露光３３を行い所望のパターンを形成する（図３（ａ））。
【００５３】
次に、ＭＩＢＫおよびＩＰＡの有機溶媒により現像処理を行う（図３（ｂ））。
【００５４】
続いて、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する（図３（ｃ））。
【００５５】
このパターンを元に、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ３４により清浄化を行う（図３（ｄ））。
清浄化は当然、シラザン有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭ）３７もエッチングする。
【００５６】
この基板３１を有機溶媒に浸し、レジスト除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域は、レジストの残渣があるだけでなく、シラザン有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭパターン）３５が堆積している（図３（ｅ））。
【００５７】
この基板３１に目的とする有機分子自己組織化膜を形成すると、シラザンＳＡＭパターン３５が堆積している領域には、目的とする有機分子の自己組織化膜を形成することができないため、酸素プラズマ３４により清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）３６が形成され、パターンを形成することができる（図３（ｆ））。
【００５８】
（第４の実施の形態）
図４を参照して、本発明の第４の実施の形態について説明する。この図４は、気相法による有機分子自己組織化膜形成の模式図である。
【００５９】
基板４１と３−ＡＰＴＳ分子原液４２を密閉容器４３に入れて、３０分程度放置する。３−ＡＰＴＳ分子は蒸発し、基板表面に吸着する。有機分子自己組織化膜形成時に溶媒を用いた液相法では、溶媒によりレジスト残差が溶けだし、清浄化領域を汚してしまい、有機分子自己組織化膜を形成できない場合がある。
【００６０】
しかし、この気相法により有機分子自己組織化膜を形成する場合、溶媒を用いないため、レジスト残渣を溶かすことがなく、非常に理想的な有機分子自己組織化膜を形成することが可能である。
【００６１】
【実施例】
次に、本発明の実施例を図を用いて説明する。
【００６２】
（第１の実施例）
図１を参照して、本発明の第１の実施例について説明する。
【００６３】
本実施例において、基板１１として、シリコン基板の表面を熱酸化して得られた絶縁性のシリコン酸化膜を表面に有する基板を用いる。
【００６４】
この基板１１上に、図１（ａ）に示すように、ＰＭＭＡレジスト１２（１００ｎｍ）をスピンコートにより塗布し、電子ビーム露光１３を行う。
【００６５】
次に、図１（ｂ）に示すように、ＭＩＢＫおよびＩＰＡにより現像した後、酸素ガスを用いたドライエッチングにより現像時に残った汚れ１５を除去し、図１（ｃ）に示すように、清浄化パターンを形成する。
【００６６】
この時、ドライエッチングによりＰＭＭＡレジストも急速にエッチングされ、数十ｎｍの領域でパターンが広がってしまうだけでなく、図１（ｃ）のように斜めにテーパがついた形状にエッチングされる。
【００６７】
次に、図１（ｄ）に示すように、ブタノンを用いてＰＭＭＡレジスト１２を除去する。この基板を、一端がシラン基、反対側がアミノ基を有する３−ＡＰＴＳの５ｍｌ／Ｍ水溶液に３０分浸す。ＡＰＴＳ分子は清浄化されているシリコン酸化膜表面のＯＨ基と反応し、図１（ｅ）に示すように、有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）１７を形成する。ブタノンによりレジストを除去された領域は、レジストの残渣１６が付着しているため、有機分子自己組織化膜の形成は生じない。
【００６８】
（第２の実施例）
図２を参照して、本発明の第２の実施例について説明する。本実施例において、基板２１として、シリコン基板の表面を熱酸化して得られた絶縁性のシリコン酸化膜を表面に有する基板を用いる。
【００６９】
この基板２１上に、図２（ａ）に示すようにＭＭＡレジスト（２００ｎｍ）−Ｇｅの蒸着膜（２０ｎｍ）−ＰＭＭＡレジスト（４０ｎｍ）の3層構造によるレジスト２２を形成し、電子ビーム露光２３を行う。
【００７０】
次に、図２（ｂ）に示すように、ＭＩＢＫおよびＩＰＡにより現像処理を実施する。
【００７１】
その後、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、図２（ｃ）に示すように、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する。
【００７２】
このパターンを元に、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ２４により清浄化を行う。この場合、Ｇｅ蒸着膜があるため、ＭＭＡレジストのエッチングは図２（ｄ）に示すようになる。
【００７３】
次に、図２（ｅ）に示すように、ブタノンを用いてＭＭＡレジスト除去する。
【００７４】
最後に、図２（ｆ）に示すように、３−ＡＰＴＳの５ｍｌ／Ｍ水溶液に３０分浸し、清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）２６を形成する。ブタノンによりレジストを除去された領域は、レジストの残渣２５が付着しているため、有機分子自己組織化膜の形成は不完全であったりまったく形成されない。また、清浄化パターンの端がぼけてしまうことはない。
【００７５】
また、図２（ｄ）の時点で、配線のための金属蒸着を行うと、Ｇｅパターンを反映した非常に微細な配線を形成することができ、ＡＰＴＳ−ＳＡＭパターンと金属配線パターンを同じプロセスを用いて形成することができる。
【００７６】
（第３の実施例）
図３を参照して、本発明の第３の実施例について説明する。
【００７７】
図３（ａ）に示すように、絶縁性のシリコン酸化膜を表面に有する基板３１上に、シラザンによる有機分子自己組織化膜（シラザンＳＡＭ）37を形成する。
【００７８】
その上にＭＭＡレジスト−Ｇｅの蒸着膜−ＰＭＭＡレジストの3層構造によるレジスト３２を形成し、電子ビーム露光３３を行う。
【００７９】
次に、図３（ｂ）に示すように、ＭＩＢＫおよびＩＰＡにより現像処理を実施する。
【００８０】
その後、ＣＦ４ガスを用いたドライエッチング（ＲＩＥなど）により、図３（ｃ）に示すように、Ｇｅ蒸着膜のパターンを形成する。
【００８１】
このパターンを元に、図３（ｄ）に示すように、酸素ドライエッチングによりＭＭＡレジストを除去しながら、同時に基板表面を酸素プラズマ３４により清浄化を行う。清浄化は当然、シラザンＳＡＭ３７もエッチングする。
【００８２】
この基板３１をブタノンに浸し、レジスト除去を行うと、有機溶媒によりレジスト除去された領域には、図３（ｅ）に示すように、シラザンＳＡＭパターン３５が形成されている。この基板３１を３−ＡＰＴＳの５ｍｌ／Ｍ水溶液に３０分浸し、図３（ｆ）に示すように、清浄化された領域にのみ有機分子自己組織化膜（ＳＡＭ）３６を形成する。
【００８３】
シラザンＳＡＭパターン３５上には、ＡＰＴＳ分子は吸着することがまったくできず、酸素プラズマ３４により清浄化された領域にのみＡＰＴＳ−ＳＡＭは形成され、パターンを形成することができる。このシラザンＳＡＭパターン３５は、前述したレジスト除去後の残渣（１６，２５）の場合より、完全に３−ＡＰＴＳの吸着を阻止することができる。
【００８４】
（第４の実施例）
図４を参照して、本発明の第４の実施例について説明する。
【００８５】
上記実施例では、ＡＰＴＳ−ＳＡＭ形成を水溶液による液相法を用いたが、図４のように、基板４１を密閉できる容器４３の中におき、その横の小さな器に、ＡＰＴＳ液４２を入れて密閉する。
【００８６】
３０分ぐらいで、蒸発したＡＰＴＳ分子は基板表面に有機分子自己組織化膜を形成する。この場合、溶媒を持ちないため、レジストの残渣を溶かすことによる汚染等がなく、ほぼ完全な有機分子自己組織化膜パターンを形成することができる。
【００８７】
【発明の効果】
本発明によれば、基板への吸着性が成長基板表面の清浄度に強く依存する有機分子自己組織化膜のパターンを安定的に形成することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図２】本発明の第２の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図３】本発明の第３の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図４】本発明の第４の実施の形態による有機分子自己組織化膜のパターン形成方法を示す模式図である。
【図５】従来の有機分子自己組織化膜のパターン（微小トンネル接合構造）の形成方法を示す模式図である。
【符号の説明】
１１，２１，３１，４１ 基板
１２ ＰＭＭＡ
２２，３２ ３層レジスト
１３，２３，３３ 電子ビーム露光
１４，２４，３４ 酸素プラズマ
１５ 汚れ
１６，２５ 残渣
１７，２６，３６ ＳＡＭ
３５ シラザンＳＡＭパターン
３７ シラザンＳＡＭ
４２ ３−ＡＰＴＳ分子原液
４３ 密閉容器
Claims (9)
- 有機分子自己組織化膜を基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、
上記基板表面に、酸素プラズマ処理を実施することにより形成された清浄表面と、前記基板表面に選択的に形成すべき有機分子自己組織化膜とは異なる有機分子膜残渣を付着させることにより形成された汚染表面とを形成し、
この清浄表面上に上記有機分子自己組織化膜を選択的に形成することを特徴とする有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。 - 前記有機分子膜残渣は、シラザンであることを特徴とする請求項１に記載の有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。
- 前記有機分子自己組織化膜は、気相法で形成することを特徴とする請求項１又は２に記載の有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。
- 有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、
基板上にレジストを塗布し、
このレジストを露光後に現像処理し、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより、清浄化領域を基板表面に形成し、
上記レジストをレジスト残渣が残るように除去することにより、汚染領域を基板表面に形成し、
上記有機分子自己組織化膜を、汚染領域以外の清浄化領域にのみ形成することを特徴とする有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。 - 有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、
基板上に３層レジストを塗布し、
上層レジストを所望のパターンに露光後に現像処理し、所望のパターンに形成された上層レジストを使用して、中間レジストをエッチングすることにより中間レジストパターンを形成し、この中間レジストパターンを使用して、酸素ドライエッチングにより下層レジストを除去すると同時に、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより清浄化領域を基板表面に形成し、
上記中間及び下層レジストをレジスト残渣が残るように除去することにより、汚染領域を基板表面に形成し、
上記有機分子自己組織化膜を、汚染領域以外の清浄化領域にのみ形成することを特徴とする有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。 - 有機分子自己組織化膜を絶縁性基板上に選択的に形成するための有機分子自己組織化膜のパターン形成方法において、
基板上に第１の有機分子自己組織化膜を形成し、
第１の有機分子自己組織膜上に３層レジストを塗布し、この上層レジストを所望のパターンに露光後に現像処理し、
所望のパターンに形成された上層レジストを使用して、中間レジストをエッチングすることにより中間レジストパターンを形成し、
この中間レジストパターンを使用して、酸素ドライエッチングにより下層レジスト及び第１の有機分子自己組織膜を除去すると同時に、基板表面に酸素プラズマ処理を実施することにより清浄化領域を基板表面に形成し、
上記中間及び下層レジストを除去することにより、第１の有機分子自己組織膜のパターンを基板表面に形成し、
第２の有機分子自己組織化膜を、第１の有機分子自己組織膜のパターン以外の清浄化領域にのみ形成することを特徴とする有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。 - 前記露光は電子ビームを使用して行われ、かつ前記現像処理は有機溶媒を使用して行われることを特徴とする請求項４〜６のいずれか１項に記載の有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。
- 前記中間レジストは、Ｇｅの蒸着膜であることを特徴とする請求項５又は６に記載の有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。
- 前記第１の有機分子自己組織膜は、シラザンであることを特徴とする請求項６に記載の有機分子自己組織化膜のパターン形成方法。
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