JP4619466B2 - マスチックコーティングシステムの改良方法 - Google Patents
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Description
本発明は歴青質基体コーティングに関する。より詳細には、本発明はマスチックコーティングシステムの品質の改良方法に関する。
【0002】
屋根材マーケットの大部分はアスファルトベースの製品、たとえば改質歴青質ロールを基材として用い、これを公知のルーフマスチック材で上塗りし、耐久性(アスファルトの劣化)、エネルギー節約(白色コーティングと黒色アスファルト)、可燃性の減少および外観の改善を図る。そのようなコーティングはしばしば、「ルーフマスチック」と呼ばれるが、本明細書においては、「マスチックコーティング」の用語は、ルーフデッキのような実質的に水平な表面、壁のような実質的に垂直な表面、および他の基体表面に施用されるすべての粘稠なコーティング剤をいう。これらのマスチックコーティングは欠点を有していた。ルーフデッキ、または他の表面は、デザインのため、もしくは不完全性のために水がたまる。たまった水は接着を悪化させ、ブリスターを発生させ、マスチックコーティングの破壊を引き起こす。また、マスチックコーティングにはマスチックが塗布されているアスファルト基体から表面ににじみ出してくる黒色化学物質のために変色するという傾向がある。
【0003】
特にたまり水(ponded water)にさらされたときに優れた接着と優れた耐ブリスター性を示すマスチックコーティングシステムが米国特許第5059456に開示されている。このシステムは基体とマスチックコーティングとの間に水性のタイコートを使用することに基づいている。このタイコートは水不溶性ラテックスポリマーと、多価金属イオンとからなり、ラテックスポリマーはモノマー混合物の重量に基づいて少なくとも20重量%の、(C4−C20)アルキルメタアクリレートおよび(C8−C20)アルキルアクリレートからなる群から選択される少なくとも1種の疎水性モノマー、およびモノマー混合物の重量に基づいて3.0から7.5重量%のメタアクリル酸を含むモノマー混合物から得られる単位を含み、ラテックスポリマーは−20℃から5℃のガラス転移温度を有し、多価金属イオンとラテックスポリマー中のメタアクリル酸とのモル比は約1:1から約0.375:1であった。タイコートが基体に施用された後に、引き続きマスチックコーティングが施用される。このシステムは従来のマスチックシステムよりも優れた接着と耐ブリスター性を提供するが、この特性のさらなる改良に対する要求が依然としてあった。
【0004】
米国特許第5059456に開示されたものよりも優れた接着と耐ブリスター性を有するマスチックコーティングシステムを提供することが本発明の目的である。さらに、上記のマスチックコーティングシステムの品質の改良が、基体とマスチック組成物の間のタイコートの存在に本質的に依存しないシステムで行うことができればより好ましい。
【0005】
本発明は、
(A) マスチックトップコート組成物と任意にタイコート組成物を形成し、
(B) 歴青質基体の上に前記タイコートを任意に施し、
(C) 前記マスチックトップコート組成物を歴青質基体に直接、または存在する場合にはすでに歴青質基体の上に施されている前記タイコートの上に施す、
マスチックコーティングシステムの改良方法であって、
マスチックトップコート組成物と任意のタイコート組成物の少なくとも1つは水不溶性ラテックスポリマーを含み、
該ラテックスポリマーは−25℃から20℃、好ましくは−10℃から0℃、のガラス転移温度を有し、以下を含むモノマー混合物から調製されるものである、マスチックコーティングシステムの改良方法:
(a) 少なくとも20重量%、好ましくは30から70重量%の、(C8−C24)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種の疎水性モノマー、
(b) 0から45重量%、好ましくは0から35重量%、より好ましくは0から10重量%の少なくとも1種のビニル芳香族モノマー、
(c) 0から75重量%、好ましくは74.5重量%以下、より好ましくは5から70重量%、さらに好ましくは5から50重量%の、(C1−C4)アルキル(メタ)アクリレートから選択される少なくとも1種のモノマー、および
(d) 0から5重量%、好ましくは0.5から2.5重量%の、アクリル酸およびメタアクリル酸から選択される少なくとも1種のモノマー、
ただし、(b)がモノマー混合物中に存在しない場合には、(d)の量は0から3重量%未満、好ましくは0.05から3重量%未満の量であり、
(a)と(b)の合計重量はモノマー混合物の少なくとも25重量%、好ましくは30重量%以上、より好ましくは35重量%以上、さらに好ましくは45重量%以上である、
を提供する。
【0006】
他の態様では、本発明は、
水不溶性ラテックスポリマーを含む、マスチックトップコート組成物またはタイコート組成物に好適な組成物であって、
該ラテックスポリマーは−25℃から20℃、好ましくは−10℃から0℃のガラス転移温度を有し、以下を含むモノマー混合物から調製されるものである組成物:
(a) 少なくとも20重量%、好ましくは30から70重量%の、(C8−C24)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種の疎水性モノマー、
(b) 0から45重量%、好ましくは0から35重量%、より好ましくは0から10重量%の少なくとも1種のビニル芳香族モノマー、
(c) 0から75重量%、好ましくは74.5重量%以下、より好ましくは5から70重量%、さらに好ましくは5から50重量%の、(C1−C4)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種のモノマー、および
(d) 0から5重量%、好ましくは0.5から2.5重量%の、アクリル酸およびメタアクリル酸から選択される少なくとも1種のモノマー、
ただし、(b)がモノマー混合物中に存在しない場合には、(d)の量は0から3重量%未満、好ましくは0.05から3重量%未満の量であり、
(a)と(b)の合計重量はモノマー混合物の少なくとも25重量%、好ましくは30重量%以上、より好ましくは35重量%以上、さらに好ましくは45重量%以上である、
を提供する。
【0007】
さらに異なる態様においては、本発明は、
水不溶性ラテックスポリマーの、マスチックトップコートの接着性および耐ブリスター性を改良するマスチックコーティングシステムにおける使用に関し、
該ラテックスポリマーは−25℃から20℃、好ましくは−10℃から0℃のガラス転移温度を有し、以下を含むモノマー混合物から調製される:
(a) 少なくとも20重量%、好ましくは30から70重量%の、(C8−C24)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種の疎水性モノマー、
(b) 0から45重量%、好ましくは0から35重量%、より好ましくは0から10重量%の少なくとも1種のビニル芳香族モノマー、
(c) 0から75重量%、好ましくは74.5重量%以下、より好ましくは5から70重量%、さらに好ましくは5から50重量%の、(C1−C4)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種のモノマー、および
(d) 0から5重量%、好ましくは0.5から2.5重量%の、アクリル酸およびメタアクリル酸から選択される少なくとも1種のモノマー、
ただし、(b)がモノマー混合物中に存在しない場合には、(d)の量は0から3重量%未満、好ましくは0.05から3重量%未満の量であり、
(a)と(b)の合計重量はモノマー混合物の少なくとも25重量%、好ましくは30重量%以上、より好ましくは35重量%以上、さらに好ましくは45重量%以上である、
使用方法を提供する。
好ましくは、モノマー混合物中に(b)と(d)の少なくとも1つは存在する。
【0008】
トップコートおよび/またはタイコートを含む本発明のマスチックコーティングシステムは、著しく改良された接着と耐ブリスター性とを示し、特にたまり水にさらされた際に優れた接着と耐ブリスター性とを示す。それらは、歴青質基体からの暗色の化学物質の表面にじみをも防止する。
【0009】
本発明の用途において一般的な基体は改質歴青質シートである。
ラテックスポリマーは公知のエマルション重合により調製する事ができる。たとえば、米国特許第5521266は、低い水溶性のモノマーを含むポリマーを形成するために適する、非常に好適な水性重合方法を開示する。
少なくとも1種の疎水性モノマー(a)は、好ましくは、エチルヘキシルアクリレート(EHA)、オクチルメタアクリレート、イソオクチルメタアクリレート、デシルメタアクリレート(n−DMA)、イソデシルメタアクリレート(IDMA)、ラウリルメタアクリレート(LMA)、ペンタデシルメタアクリレート、ステアリルメタアクリレート(SMA)、オクチルアクリレート、イソオクチルアクリレート、デシルアクリレート、イソデシルアクリレート、ラウリルアクリレート(LA)、および(C12−C15)アルキルメタアクリレートからなる群から選択される。LMA、IDMA、および(C12−C15)アルキルメタアクリレートがもっとも好ましいモノマーである。
少なくとも1種の疎水性モノマー(a)は、もっとも好ましくは、30から70重量%の量でモノマー混合物中に存在する。
【0010】
少なくとも1種のビニル芳香族モノマーは、スチレン(Sty)、ビニルトルエン、2−ブロモスチレン、o−ブロモスチレン、p−クロロスチレン、o−メトキシスチレン、p−メトキシスチレン、アリルフェニルエーテル、アリルトリルエーテル、およびα−メチルスチレンからなる群から選択される。スチレンがもっとも好ましいモノマーである。
少なくとも1種のビニル芳香族モノマーは、好ましくは、35重量%未満、より好ましくは0から10重量%の量でモノマー混合物中に存在する。
好ましい(C1−C4)アルキル(メタ)アクリレートは、メチルメタアクリレート(MMA)、エチルアクリレート(EA)、およびブチルアクリレート(BA)である。
ラテックスポリマーを形成するために使用されるモノマー混合物は、モノマー総重量に基づいて約0.5重量%から3重量%未満のメタクリル酸を含む。好ましいメタクリル酸の量は1から2%である。
【0011】
「ガラス転移温度」または「Tg」の用語は、ASTM E−1356−91の方法に従って、示差走査熱量計により測定されたポリマーのガラス転移温度の中点を言う。
ラテックスポリマーのモノマー成分は、乾燥されたラテックスポリマーのガラス転移温度が−25℃から20℃、好ましくは−10℃から0℃になるように選択される。+5℃以上のガラス転移温度のポリマーは低温で柔軟性のないコーティングをもたらす。−25℃以下のガラス転移温度のポリマーは、基体中の着色化学物質がトップコートおよびタイコートの表面ににじみ出し、マスチックコーティングシステムの性能を劣化させる傾向がある。
【0012】
ラテックスポリマーの分子量は耐ブリスター性と接着に影響を与える。ポリマーの分子量の減少とともに、耐ブリスター性と接着は改良される。好ましくは、約10,000から約150,000の重量平均分子量を有するラテックスポリマーが、最良の耐ブリスター性と接着を与える。分子量は、当業者にとって公知であるように、種々の連鎖移動剤により調整することができる。たとえば、アルキルメルカプタン、ハロゲン化合物および他の公知の化合物が例示される。たとえば、連鎖移動剤として、n−ドデシルメルカプタン(n−DDM)を、モノマーの総重量に基づいて約0.1重量%から約2.5重量%の量で使用すると、所望の分子量を得るのに効果的である。重量平均分子量(Mw)は、水性ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより測定される。
【0013】
本発明のマスチックトップコート組成物およびタイコート組成物は、ラテックスポリマーのほかに、典型的には、以下の成分の少なくとも1種を含む:顔料、増量剤、分散剤、界面活性剤、造膜助剤、湿潤剤、増粘剤、レオロジー改良剤、乾燥遅延剤、可塑剤、殺生物剤、殺カビ剤、消泡剤、着色剤、ワックス、接着促進剤、酸化亜鉛、および固体シリカ。前記組成物は、上記の水不溶性ラテックスポリマーの一部に代えて、1以上の他のラテックスポリマーを含むことができる。
本発明のマスチックトップコート組成物は通常、たとえば二酸化チタンやローム アンド ハース カンパニー製のRopaque不透明ポリマーのような顔料を含有する。
本発明のマスチックトップコート組成物およびタイコート組成物は通常、殺生物剤および/または防カビ剤、たとえばローム アンド ハース カンパニー製の、Kathon887またはSkane M−8を含有する。
【0014】
約−25℃から約+5℃のガラス転移温度を有するラテックスポリマーに基づく本発明のタイコート組成物は、ルーフィング剤が通常施用される温度において十分にタックフリーではない。したがって、多価金属イオン錯体のような化合物を、前記タイコート組成物に加え、タッフリーコーティングを得ることが好ましい。カルシウム、マグネシウム、亜鉛、バリウム、およびストロンチウムイオンのような多価金属イオンを使用することができる。たとえばヘキサアンモニウム亜鉛のような多価金属イオンの錯体、および対イオンを有する多価金属イオンの塩、たとえば塩化物、酢酸塩、および炭酸水素塩をイオンを供給するために使用することができる。亜鉛が好ましい多価金属イオンである。タイコート組成物中の多価金属イオンの量はタックフリーコーティングが得られるように調節され、タイコートポリマー中のメタアクリル酸と加えられる多価金属イオンのモル比を調節することにより行われる。多価金属イオン/メタアクリル酸のモル比は、約0.375:1から約1:1であることができる。約0.5:1のモル比が好ましい。
【0015】
実施例1 比較ラテックスポリマーAの調製
米国特許第5356968、実施例1の方法により、1323.0gのブチルアクリレート、684.6gのメチルメタアクリレート、および17.1gのメタクリル酸の混合物から、84℃で3時間20分をかけて、ラテックスポリマーを調製した。水の量は1648.8gであった。使用したフリーラジカル開始剤は、過硫酸アンモニウム5.6gであり、使用した乳化剤はドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム2.0gであった。得られたポリマーラテックスは、総固形分55.7%(理論固形分55.9)、pH9.7、平均粒子径337nm(ブルックフィールド粒子計 モデルBI−90)、粘度0.200Pa・s(ブルックフィールド粘度計、スピンドル#2,60rpm)、示差走査熱量計により測定されたガラス転移温度の中点は−6.6℃であった。重量平均分子量は500,000よりも大きかった。
【0016】
実施例2 比較ラテックスポリマーBの調製
米国特許第5356968、実施例1の方法により、1188.0gのブチルアクリレート、552.6gのメチルメタアクリレート、59.4gのメタクリル酸、および5.4gのn−ドデシルメルカプタンの混合物から、84℃で3時間をかけて、ラテックスポリマーを調製した。水の量は1474gであった。使用したフリーラジカル開始剤は、過硫酸アンモニウムであり、使用した乳化剤はドデシル硫酸ナトリウム3.6gであった。得られたポリマーラテックスは、総固形分55.60%(理論固形分55.96)、pH7.2、平均粒子径338nm(ブルックフィールド粒子計 モデルBI−90)、粘度0.128Pa・s(ブルックフィールド粘度計、スピンドル#2,60rpm)、示差走査熱量計により測定されたガラス転移温度の中点は−0.8℃であった。重量平均分子量は170,000であった。
【0017】
実施例3 ラテックスポリマー1の調製
米国特許第5356968、実施例1の方法により、543.6gのブチルアクリレート、270gのメチルメタアクリレート、201.6gのスチレン、756gのイソデシルメタアクリレート、28.8gのメタクリル酸、および5.4gのn−ドデシルメルカプタンの混合物から、84℃で3時間をかけて、ラテックスポリマーを調製した。水の量は1474gであった。使用したフリーラジカル開始剤は、過硫酸アンモニウムであり、使用した乳化剤はドデシル硫酸ナトリウム3.6gであった。得られたポリマーラテックスは、総固形分55.7%(理論固形分55.9%)、pH6.7、平均粒子径332nm(ブルックフィールド粒子計 モデルBI−90)、粘度0.135Pa・s(ブルックフィールド粘度計、スピンドル#2,60rpm)、示差走査熱量計により測定されたガラス転移温度の中点は−6.1℃であった。重量平均分子量は92,000であった。
ラテックスポリマー1とほぼ同様にして調製された本発明にかかる種々の他のポリマー組成物を表1に示す。
【0018】
【表1】
表1 ラテックスポリマー1と同様に調製された
ラテックスポリマーの組成(重量%)
【0019】
マスチックコーティングは、種々の成分の組み合わせで調製する事ができる。
以下に、アタクチックポリプロピレン改質歴青質材料(APP mod−bit)でマスチックコーティング性能を試験するために使用した3つの例を示す。実施例4に示されたマスチックコーティング1は、実施例1に示された標準ラテックスポリマーで作られた。
【0020】
【表2】
実施例4:マスチックコーティング1の調製
【0021】
マスチックコーティング2および3は、ラテックスポリマー1の調製方法に従って作られたラテックスポリマーで作られた。
【0022】
【表3】
実施例5:マスチックコーティング2の調製
【0023】
【表4】
実施例6:マスチックコーティング3の調製
【0024】
マスチックシステムの試験
すべての試験において使用された基体は、US Intecにより製造された、アタクチックポリプロピレン改質歴青質ルーフィング材料であるBrai SP4であった。
マスチックシステムのブリスター性
ブリスター性測定のためのサンプルを、アタクチックポリプロピレン改質歴青質ロールの半分を、横方向に14cm切り取って、調製した。アタクチックポリプロピレン改質歴青質サンプルに、Paul&Gardner社製のドローダウンバーで湿潤厚さ0.64mmでコーティングを施した。サンプルを24℃、相対湿度50%で24時間乾燥した後、8cmの部分に切断した。サンプルは深さ4cmの脱イオン水の中に入れられ、1日後、および14日後に評価された。ブリスターの程度は、ASTM D−714の標準に従って評価された。
【0025】
コーティングの表面にじみ性(黄色度)
同じ方法で作られた追加のサンプルを、ASTM G−26の方法に従い(0.30W/m2の照射に変更した)、Atlas Weather−O−Meter中で人工的な気候条件に暴露した。330時間の暴露の後、サンプルを取り出し、黄色度を評価した。表面にじみの程度および変色の程度を、L a b色スケールを使用し、青と黄のスケール、bに着目して評価した。
【0026】
マスチックコーティングの接着
マスチックコーティングのアタクチックポリプロピレン改質歴青質への接着は以下のようにして評価した。ほぼ20gのマスチックコーティングをアタクチックポリプロピレン改質歴青質のサンプル(7.5×15cm)に施用した。ポリエステル/綿の布の幅2.5cmの片を2つ、マスチックの中に埋め込んだ。24℃、相対湿度50%で少なくとも14日間マスチックを乾燥させた後、ピール強度(単位幅あたりの強度)を測定した(乾燥強度)。その後、アタクチックポリプロピレン改質歴青質上の乾燥されたマスチックを脱イオン水中で7日間ソーキングし、湿潤接着を測定した。
【0027】
バインダー組成のコーティングのブリスターに対する効果
上記の手順に従って、ブリスター性測定のためのマスチックサンプルを調製した。
アタクチックポリプロピレン改質歴青質上のマスチックコーティングのブリスター性に対する種々のポリマー組成物の効果を表2に示す。ブリスター性の評価は2つの指標を有しており、ひとつはサイズ(2=大きなブリスター、8=非常に小さなブリスター)、一つは密度(F=少ない、M=中程度、MD=中程度ないし密、D=密)である。
【0028】
【表5】
【0029】
コーティングの接着および表面にじみに対するバインダー組成の効果
アタクチックポリプロピレン改質歴青質上のマスチックコーティングの接着および表面にじみに対する、種々のポリマー組成物の効果を表3に示す(湿潤時および乾燥時)。
【0030】
【表6】
【0031】
コーティング接着に及ぼす疎水性組成の効果
スチレンとLMAの量のアタクチックポリプロピレン改質歴青質上のマスチックコーティング(2)の接着に対する効果を表4に示す(湿潤時および乾燥時)。
【0032】
【表7】
【0033】
コーティング接着に及ぼすスチレンとメタアクリル酸の効果
酸とスチレンの量のアタクチックポリプロピレン改質歴青質上のマスチックコーティング(3)の接着に対する効果を表5に示す(湿潤時および乾燥時)。
【0034】
【表8】
Claims (8)
- (A) マスチックトップコート組成物と任意にタイコート組成物を形成し、
(B) 歴青質基体の上に前記タイコート組成物を任意に施し、
(C) 前記マスチックトップコート組成物を歴青質基体に直接、または存在する場合にはすでに歴青質基体の上に施されている前記タイコート組成物の上に施す、
マスチックコーティングシステムの改良方法であって、
前記マスチックトップコート組成物と前記任意のタイコート組成物の少なくとも1つは水不溶性ラテックスポリマーを含み、
該ラテックスポリマーは−25℃から20℃のガラス転移温度を有し、以下を含むモノマー混合物から調製されるものである、マスチックコーティングシステムの改良方法:
(a) 少なくとも20重量%の、(C8−C24)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種の疎水性モノマー、
(b) 0から45重量%の少なくとも1種のビニル芳香族モノマー、ここで(a)と(b)の合計重量はモノマー混合物の35重量%以上である、
(c) 0から75重量%の、(C1−C4)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種のモノマー、および
(d) 0から5重量%の、アクリル酸およびメタアクリル酸から選択される少なくとも1種のモノマー、
ここで、(b)がモノマー混合物中に存在しない場合には、(d)の量は0.05から3重量%未満の量であり、かつ(b)および(d)の少なくとも1つがモノマー混合物中に存在し、さらに、該ラテックスポリマーは10,000から150,000の重量平均分子量を有する。 - 少なくとも1種の疎水性モノマー(a)が、エチルヘキシルアクリレート(EHA)、オクチルメタアクリレート、イソオクチルメタアクリレート、デシルメタアクリレート(n−DMA)、イソデシルメタアクリレート(IDMA)、ラウリルメタアクリレート(LMA)、ペンタデシルメタアクリレート、ステアリルメタアクリレート(SMA)、オクチルアクリレート、イソオクチルアクリレート、デシルアクリレート、イソデシルアクリレート、ラウリルアクリレート(LA)、および(C12−C15)アルキルメタアクリレートからなる群から選択される請求項1記載の方法。
- 少なくとも1種のビニル芳香族モノマー(b)が、スチレン(Sty)、ビニルトルエン、2−ブロモスチレン、o−ブロモスチレン、p−クロロスチレン、o−メトキシスチレン、p−メトキシスチレン、アリルフェニルエーテル、アリルトリルエーテル、およびα−メチルスチレンからなる群から選択される請求項1記載の方法。
- (C1−C4)アルキル(メタ)アクリレート(c)が、メチルメタアクリレート(MMA)、エチルアクリレート(EA)、およびブチルアクリレート(BA)からなる群から選択される請求項1記載の方法。
- 水不溶性ラテックスポリマーを含む、マスチックトップコートまたはタイコートとして使用するのに好適な組成物であって、
該ラテックスポリマーは−25℃から20℃のガラス転移温度を有し、以下を含むモノマー混合物から調製されるものである組成物:
(a) 少なくとも20重量%の、(C8−C24)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種の疎水性モノマー、
(b) 0から45重量%の少なくとも1種のビニル芳香族モノマー、ここで(a)と(b)の合計重量はモノマー混合物の35重量%以上である、
(c) 0から75重量%の、(C1−C4)アルキル(メタ)アクリレートからなる群から選択される少なくとも1種のモノマー、および
(d) 0から5重量%の、アクリル酸およびメタアクリル酸から選択される少なくとも1種のモノマー、
ここで、(b)がモノマー混合物中に存在しない場合には、(d)の量は0.05から3重量%未満の量であり、かつ(b)および(d)の少なくとも1つがモノマー混合物中に存在し、さらに、該ラテックスポリマーは10,000から150,000の重量平均分子量を有する。 - 少なくとも1種の疎水性モノマー(a)が、エチルヘキシルアクリレート(EHA)、オクチルメタアクリレート、イソオクチルメタアクリレート、デシルメタアクリレート(n−DMA)、イソデシルメタアクリレート(IDMA)、ラウリルメタアクリレート(LMA)、ペンタデシルメタアクリレート、ステアリルメタアクリレート(SMA)、オクチルアクリレート、イソオクチルアクリレート、デシルアクリレート、イソデシルアクリレート、ラウリルアクリレート(LA)、および(C12−C15)アルキルメタアクリレートからなる群から選択される請求項5記載の組成物。
- 少なくとも1種のビニル芳香族モノマー(b)が、スチレン(Sty)、ビニルトルエン、2−ブロモスチレン、o−ブロモスチレン、p−クロロスチレン、o−メトキシスチレン、p−メトキシスチレン、アリルフェニルエーテル、アリルトリルエーテル、およびα−メチルスチレンからなる群から選択される請求項5記載の組成物。
- (C1−C4)アルキル(メタ)アクリレート(c)が、メチルメタアクリレート(MMA)、エチルアクリレート(EA)、およびブチルアクリレート(BA)からなる群から選択される請求項5記載の組成物。
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